中國東部秋季大氣黑碳分布和來源的數(shù)值模擬

張旭影,朱 彬,王媛敏 ,鈐偉妙 (1.石家莊市氣象局,河北 石家莊 050081；2.河北省氣象與生態(tài)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北 石家莊 050021；3.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報預(yù)警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心,氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,國家綜合氣象觀測專項(xiàng)試驗(yàn)外場,江蘇 南京 2100；.中國民用航空華北地區(qū)空中交通管理局內(nèi)蒙古分局,內(nèi)蒙古 呼和浩特 010070)

黑碳(BC)氣溶膠是懸浮在大氣中的黑色碳質(zhì)顆粒物,粒徑通常為0.01～1μm,會導(dǎo)致大氣溫度增加,是大氣中引起全球氣候變暖僅次于 CO2的重要成分[1-2].BC在大氣物理、大氣化學(xué)和大氣光學(xué)過程中都具有重要的作用,可引起顆粒物物理化學(xué)性質(zhì)的變化[2].

國外對BC的研究開展較早,Bond等[3]綜合考慮了可燃物、燃燒類型、排放控制技術(shù)以及區(qū)域特點(diǎn),建立了中國1996年的BC排放清單.國內(nèi)對BC開展研究起步稍晚,研究者們基于當(dāng)?shù)谺C氣溶膠觀測資料研究,發(fā)現(xiàn)城市BC氣溶膠濃度遠(yuǎn)大于郊區(qū),BC氣溶膠濃度日變化呈雙峰結(jié)構(gòu),不同氣象條件背景下BC氣溶膠濃度有明顯差異,沙塵天氣下BC氣溶膠濃度更低[4-6].利用濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)[7-8]和Aethalometer模型[9]結(jié)合觀測資料對BC氣溶膠來源解析發(fā)現(xiàn),生物質(zhì)燃燒、北方采暖、燃燒鍋爐排放大量污染物都是造成 BC貢獻(xiàn)值較高的可能原因,BC的潛在源區(qū)隨季節(jié)變化.

部分研究受到觀測資料限制,大多只針對一個或幾個地區(qū)來研究 BC來源,主要研究方法是基于HYSPLIT和 CWT等模型,研究方法在排放貢獻(xiàn)方面是定性的,不能定量[10-11].精確度受到驅(qū)動模型時輸入氣象場的限制,通常這些模型的分辨率較粗糙(0.5°～1.0°).近年來,在線源追蹤技術(shù)被融入?yún)^(qū)域模式 WRF-Chem,用于研究大氣顆粒污染物 BC[12]、O3[13]和PM2.5[14]的分布及來源特征,定量分析了污染物的行業(yè)排放貢獻(xiàn)、污染物的輸送軌跡和潛在污染源區(qū)以及污染物的跨區(qū)域輸送貢獻(xiàn)等.

近幾年國內(nèi)外研究者們利用數(shù)值模擬對不同污染物開展了分布和來源的研究.GEOS-Chem、WRF-Chem和WRF-FLEXPART等模式應(yīng)用于BC濃度、臭氧和PM2.5顆粒物污染的定量化來源解析、行業(yè)排放貢獻(xiàn)和污染傳輸研究[12-14],表明行業(yè)排放及污染輸送具有日變化特征,且與氣象條件密切相關(guān).我國人口和發(fā)達(dá)工業(yè)主要分布在東部地區(qū),急需中國東部地區(qū)BC氣溶膠分布和來源的定量化分析.

我國BC排放量約占全球排放總量的1/4,是全球主要排放源之一[15].本研究采用耦合了 BC源示蹤方法的區(qū)域在線大氣化學(xué)WRF-Chem模式,研究中國地區(qū)BC排放源的空間分布特征,對比分析主要污染區(qū)與清潔背景區(qū)排放源強(qiáng)度的差異與高值區(qū)域的產(chǎn)生原因分析中國,東部不同地區(qū)BC時空分布特點(diǎn)及成因,定量解析京津冀BC氣溶膠高濃度區(qū)的來源以及周邊區(qū)域的輸送貢獻(xiàn),分析貢獻(xiàn)差異及BC區(qū)域來源的日變化特征,以期為京津冀地區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量評估和污染調(diào)控提供科學(xué)依據(jù).

1 資料與方法

1.1 數(shù)據(jù)資料來源

本文選用WRF-Chem模式,該模式已經(jīng)在關(guān)于兩湖盆地秋季BC氣溶膠的分布及來源特征的研究中應(yīng)用[16].與其他開關(guān)排放源方式不同的是,以WRF-Chem為基礎(chǔ)開發(fā)的污染物在線來源解析方法,在不影響排放源的前提下,通過一次計算定量即可得到每個源區(qū)生成的臭氧、BC氣溶膠等污染物對目標(biāo)地區(qū)的貢獻(xiàn)值,了解目標(biāo)地區(qū)BC氣溶膠的源匯關(guān)系.

采用 WRF-Chem 模式運(yùn)行所必需的 FNL(由NCEP 頒布)的 1°×1°氣象場資料,通過前處理程序WPS為內(nèi)外兩層模擬區(qū)域提供氣象初始條件和外層區(qū)域提供邊界條件.化學(xué)方面,使用全球化學(xué)模式MOZART-4為模式提供化學(xué)初始條件和邊界條件[17].排放源方面,人為源選用清華大學(xué)提供的MEIC源清單(http://www.meicmodel.org/)和MIX源清單,兩組源清單非常相似,如:水平分辨率(0.25°×0.25°)、源類型劃分方式、化學(xué)物種.然兩者的基準(zhǔn)年不同, MEIC的基準(zhǔn)年為2016年而MIX的基準(zhǔn)年為2010年;其次兩者的覆蓋范圍不同,MEIC的目標(biāo)區(qū)域?yàn)橹袊貐^(qū),未涉及中國以外的地區(qū),而MIX的目標(biāo)范圍是全亞洲[18].本文的模擬范圍除中國地區(qū),另含東亞其他地區(qū),為滿足模擬需要,本研究以 MIX為基礎(chǔ),將 MEIC所覆蓋地區(qū)的排放數(shù)據(jù)細(xì)化到MIX當(dāng)中供模擬使用.生物源選用MEGAN計算得到的生物質(zhì)排放源數(shù)據(jù)[19].

基于WRF-Chem模式對中國BC氣溶膠的分布及來源進(jìn)行研究,選取中心經(jīng)緯度為119.0oE,31.5oN的區(qū)域進(jìn)行模擬,該區(qū)覆蓋東亞地區(qū)和周邊的海洋,共包含99×99個網(wǎng)格,水平分辨率為36km,模式層頂設(shè)置在50hPa高度處,自地表至模式層頂共分28層,模擬時間為2015年 10月 1日 00:00～10月 31日00:00,時間積分步長均為180s,模式結(jié)算數(shù)據(jù)逐小時輸出.參數(shù)化方面需要著重指出的是氣相化學(xué)機(jī)制使用的是 CBM-Z[20]機(jī)制,并選用與之匹配的MOSAIC[21]機(jī)制中的 8檔方案作為氣溶膠方案,即該方案中氣溶膠粒徑從0.039～10μm分成8個粒徑段進(jìn)行計算.物理參數(shù)化方面,本文選用了一些模擬表現(xiàn)較好的方案,長短波輻射方案,采用 RRTMG 方案;微物理方案,使用Lin方案;邊界層方案,使用YSU方案;陸面過程方案,使用 Noah方案;光解率方案,使用Fast-J光解方案;干沉降方案,使用Wesely方案.

1.2 方法

為了定量解析 BC的區(qū)域來源,本文利用在WRF-Chem模式中開發(fā)的BC源示蹤方法,對BC氣溶膠的區(qū)域貢獻(xiàn)進(jìn)行定量計算.在模擬區(qū)域內(nèi)劃分出若干個地理源區(qū),每個源區(qū)的BC氣溶膠都作為一個獨(dú)立變量,從BC氣溶膠排放進(jìn)入大氣起就進(jìn)行標(biāo)記,即:

ΔEmisi是在區(qū)域i內(nèi)總的排放物濃度,定義為:

對區(qū)域中的任意格點(diǎn),如果BC氣溶膠在區(qū)域i中,那么 ΔEmisi(x, y, z )為ΔEmis(x, y, z),否則為0.隨后所定義的變量會隨著模式本身污染物變量一起參與模式的物理化學(xué)計算過程,得到每一個源區(qū)排放出的BC氣溶膠在模擬區(qū)域內(nèi)任意格點(diǎn)的濃度信息,從而實(shí)現(xiàn)BC氣溶膠地區(qū)貢獻(xiàn)定量計算的目的.

將模擬區(qū)域劃分為18個地理源區(qū),其中本文主要研究的京津冀地區(qū)根據(jù)行政區(qū)劃分為3個源區(qū)分別為,北京(BJ)、天津(TJ)、河北(HB)單獨(dú)標(biāo)記.陜西、山西(SN&SX)的能源結(jié)構(gòu)以煤為主,區(qū)域產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)偏重,工業(yè)污染排放量大,同時機(jī)動車排放污染物的問題突出,將兩省共同標(biāo)記.河南(HN)、山東(SD)、安徽(AH)單獨(dú)標(biāo)記.位置大致相同的省份和地區(qū)合并作為源區(qū),劃分情況見表1.長江三角洲(YRD)作為我國經(jīng)濟(jì)最為發(fā)達(dá)的兩個經(jīng)濟(jì)區(qū)之一,其工業(yè)和發(fā)達(dá)的交通可以帶來經(jīng)濟(jì)效益,同時也會帶來嚴(yán)重的環(huán)境問題.全球化學(xué)模式為模擬區(qū)域提供的化學(xué)邊界條件可被視作模擬區(qū)域外地區(qū) BC的流入影響,故將這部分貢獻(xiàn)設(shè)為獨(dú)立的貢獻(xiàn),記作INFLOW.

表1 模擬區(qū)域中地理源區(qū)設(shè)定及所包含的行政區(qū)域Table 1 Setting of geographical source area and administrative area in simulation area

1.3 模式驗(yàn)證

本研究主要針對中國東部地區(qū)BC的分布以及華北地區(qū)BC的來源,為了評估本文使用的模式在氣象參數(shù)和污染物方面模擬性能的準(zhǔn)確性,對華北地區(qū)內(nèi)2個站點(diǎn)(北京、榆社)和華北外的一個站點(diǎn)(南京)進(jìn)行模式驗(yàn)證.將3個站點(diǎn)的溫度(T)、風(fēng)速(WS)、風(fēng)向(WD)和BC濃度的模擬和觀測結(jié)果進(jìn)行了對比.如圖1所示,該模型再現(xiàn)了模擬時間段內(nèi)各氣象要素、BC濃度的數(shù)值大小和變化特征,所有站點(diǎn)溫度的觀測值和模擬值基本一致,變化情況吻合較好.對比風(fēng)速的觀測值和模擬值,表明實(shí)際觀測中的風(fēng)速變化更為劇烈,但總體上,模式的結(jié)果可以有效地再現(xiàn)風(fēng)速的日變化特征.此外,除個別時刻外,風(fēng)向的測量值和模擬值有較好的一致性,所有站點(diǎn)BC濃度的觀測值與模擬值有良好的一致性,具有較高的準(zhǔn)確性及基本吻合的日變化趨勢.

圖1 氣象要素(溫度、風(fēng)速、風(fēng)向)的模式與觀測對比Fig.1 Comparison between model and observation of meteorological elements (temperature, wind speed and wind direction)

為能定量評估模式性能,計算氣象要素統(tǒng)計學(xué)特征量.各要素的7種統(tǒng)計特征量見表2,分別為相關(guān)系數(shù)(R)、一致性指數(shù)(IOA)、平均偏差(MB)、總偏差(GE)、平均分?jǐn)?shù)偏差(MFB)和平均分?jǐn)?shù)誤差(MFE)、均方根誤差(RMSE).風(fēng)向的 IOA 指數(shù)(IOAwdir)是按照 Kwok等[22]的方法,根據(jù)風(fēng)矢量特性單獨(dú)計算的.表2所列氣象參數(shù)的判斷標(biāo)準(zhǔn)閾值參考Emery等[23].對于所有的評估站點(diǎn),溫度和風(fēng)速模擬值與觀測值的相關(guān)系數(shù)分別為0.73和 0.45,溫度、風(fēng)速、風(fēng)向的一致性指數(shù)分別為0.73、0.55和0.71,各氣象參數(shù)的相關(guān)系數(shù)和一致性指數(shù)都較高.南京溫度的 MB值符合閾值標(biāo)準(zhǔn),但在北京和榆社的 MB值小于閾值,說明模式模擬的溫度在某些區(qū)域一定程度上被低估了.所有站點(diǎn)溫度的 R大于0.73,IOA在0.83以上,總體認(rèn)為溫度的模擬值與觀測值一致性較好.北京和榆社風(fēng)速的 MB值大于風(fēng)速閾值,說明風(fēng)速這一參量在北京和榆社被高估,但所有站點(diǎn)風(fēng)速的GE值均在標(biāo)準(zhǔn)范圍內(nèi);僅榆社風(fēng)速的 RMSE值稍稍高于閾值,北京和南京風(fēng)速的RMSE均在閾值范圍內(nèi),榆社風(fēng)速被高估.3個站點(diǎn)的GE超出了閾值范圍,但是由于其IOA值較高,說明了風(fēng)向的模擬值和觀測值在標(biāo)化趨勢上吻合度高.總的來說,模式基本重現(xiàn)了模擬時間段內(nèi)京津冀本地和京津冀以外源區(qū)的氣象要素、污染物在大氣中的實(shí)際情況.氣象要素作為污染物模擬效果的基本保證,為研究BC的來源問題提供了良好的條件.

表2 三個站點(diǎn)的氣象參數(shù)和BC的統(tǒng)計特征量及其閾值Table 2 Statistical characteristic quantities and thresholds of meteorological parameters and BC of the three stations

續(xù)表2

2 結(jié)果與討論

2.1 中國地區(qū)BC排放分布特征

BC排放按行業(yè)可分為工業(yè)源、火電與供暖、居民生活消費(fèi)、交通運(yùn)輸以及生物質(zhì)燃燒[24].圖2是根據(jù)清華大學(xué)公布排放清單(MEIC)得到 2016年10月中國BC總排放量及不同行業(yè)BC排放量.圖2a為2016年10月中國地區(qū)BC總體源排放的空間分布,BC氣溶膠排放總量的高值區(qū)排放量大于60t/(月·網(wǎng)格),分布區(qū)域基本上與胡煥庸線的劃分相一致[25].

華北地區(qū) BC 排放量高值區(qū)(＞60t/(月·網(wǎng)格))較多,分布密集,北京天津以南,河北西南部及與河南交界區(qū)域,山西中部有較大面積的排放量高值點(diǎn);東北地區(qū),每省有幾個小面積高值區(qū);華東地區(qū),上海、江蘇南部有大量BC排放高值區(qū),區(qū)域面積相較東北地區(qū)更大,山東省內(nèi)高值區(qū)密度和排放強(qiáng)度與河北地區(qū)相近;華中地區(qū)內(nèi)河南、湖南、湖北三省有較大高值區(qū)域,高值區(qū)分布靠華中東側(cè);華南是沿海地區(qū)BC排放量較高區(qū)域,面積較大的高值排放源位于廣東;西南云貴川(及重慶直轄市)中東部,均有BC排放的高值點(diǎn),其中四川、貴州兩省排放量更大.西北地區(qū)內(nèi)BC排放主要分布于陜西、甘肅、寧夏回族自治區(qū),該區(qū)域內(nèi)高值區(qū)較少,排放源零星分布.

工業(yè)源(圖2(b))、居民生活源(圖2(c))、交通源(圖2(d))是BC排放的主要來源,對比四圖可見工業(yè)因素會造成BC排放高值點(diǎn),而生活排放源影響范圍最大.華北污染較重,工業(yè)生產(chǎn)造成的 BC排放比重大,同時河北的地形及氣象環(huán)境特點(diǎn)導(dǎo)致污染物擴(kuò)散較差;華中大部以及華東地區(qū)江浙滬排放源特征在工業(yè)生產(chǎn)上與華北地區(qū)特征相似,而交通排放量鄂湘較少,江浙滬生活源排放較少.東北地區(qū) BC主要來源于工業(yè)生產(chǎn),總排放量高值區(qū)對應(yīng)排放強(qiáng)度大的工業(yè)區(qū);西南地區(qū)工業(yè)、生活所需的燃料處理等不如東部發(fā)達(dá),農(nóng)村人口多,燃燒生物質(zhì)燃料比例高;華南、西北地區(qū)BC排放高值區(qū)域少且與發(fā)達(dá)城市對應(yīng),廣州、西安較突出,沿海地區(qū)排放物構(gòu)成豐富,西北則以工業(yè)排放為主.

圖2 2016年10月中國BC源排放的空間分布Fig.2 Spatial distribution of China's black carbon source emissions in October 2016

工業(yè)產(chǎn)生的BC排放高值區(qū)域與大城市、工業(yè)區(qū)相對應(yīng).由生活產(chǎn)生的BC排放雖然強(qiáng)度不如工業(yè)生產(chǎn),但覆蓋性更大更廣,主要來源于取暖、燒飯過程中的生物質(zhì)燃燒.河北南部、貴州中部、湖北東部、湖南大部地區(qū)均為BC民用源排放強(qiáng)度較大的區(qū)域,此區(qū)域人口眾多.交通運(yùn)輸源貢獻(xiàn)雖小,卻不可忽視.北京、上海、廣州等大城市經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)、人口(以及機(jī)動車)密度大,在北京-鄭州-上海、北京-濟(jì)南-上海兩線之間范圍有較高的交通排放.

值得注意的是,華北地區(qū)及其周邊存在著明顯的大面積連接成片的排放,主要有山東、河南東北部、山西中部和陜西西安附近;京津冀地區(qū)自身的污染排放已經(jīng)較為嚴(yán)重,若大氣運(yùn)動較為活躍,相鄰地區(qū)的污染物通過大氣輸送作用會對京津冀地區(qū)的BC濃度產(chǎn)生更為明顯的影響.

2.2 中國中東部地區(qū)秋季BC濃度空間分布

由圖3可見,華北 BC 濃度大值區(qū)(＞4μg/m3)主要分布在南部,只有內(nèi)蒙古與河北、山西的接壤處存在濃度較低的BC,河北地區(qū)的BC濃度分布自南向北遞減,其中高值區(qū)域位于保定、石家莊、邯鄲、邢臺等地,峰值在5～6μg/m3.構(gòu)成此分布的因素不僅與北方工業(yè)、秋冬季過渡期燃煤供熱的BC排放量大有關(guān),而且城市化進(jìn)程加快,高樓林立導(dǎo)致風(fēng)流路經(jīng)城區(qū)對污染物的擴(kuò)散作用降低,華北的森林覆蓋率較低,吸收污染物作用弱,高值區(qū)基本與城市中心重合;此外,華北地區(qū) BC濃度高也受地形因素的影響,以北京為中心的地區(qū)三面環(huán)山,大氣對污染物擴(kuò)散能力被削弱.東北 BC濃度分布高值區(qū)域位于盤錦、鞍山、營口附近,約為3～4μg/m3,此處有鞍鋼工業(yè)基地等老工業(yè)區(qū),且東北地區(qū)冬季到來早,供熱燃煤影響隨之較早,植被覆蓋與污染物分布區(qū)域基本呈互補(bǔ)形態(tài);東北的人口密度低且向南遷移,北部較強(qiáng)的冷空氣對污染物具有一定的擴(kuò)散作用,BC濃度分布低,濃度梯度較小.華東:山東的分布情況由內(nèi)陸(與河北、河南接壤處)向外遞減,高值區(qū)與河北南部、河南的高值區(qū)連接成片,沿海地區(qū)則有利于污染物擴(kuò)散;江蘇、安徽的BC濃度分布主要集中在南部(上海)附近,兩省南部相對發(fā)達(dá)程度高、人口多、交通密集,峰值區(qū)域相比華北面積小,與沿海附近地區(qū)的擴(kuò)散條件良好、南方雨水相對豐沛、清潔能源的使用、植被較多等多方面因素有關(guān);浙江、福建兩地的 BC濃度更低,僅在北部存在低值片狀區(qū)域,福建則僅在廈門附近存在小范圍的污染情況,可見BC濃度高值區(qū)與城市化有關(guān).華南:BC濃度分布為大片狀的低值區(qū)域,但地處沿海的廣州及其附近高濃度BC區(qū)(4～5μg/m3),是我國南部沿海高值點(diǎn),可見城市生活產(chǎn)生的 BC量已遠(yuǎn)超自然擴(kuò)散的能力.華中:BC濃度高值區(qū)(6～7μg/m3)較多,河南高值區(qū)位于河北(北京)向南延伸一線,整體向外遞減,高濃度中心與鄭州對應(yīng);湖北高值區(qū)位于武漢附近;湖南高值區(qū)亦與省會城市(長沙)相對應(yīng),污染嚴(yán)重區(qū)域偏向東側(cè),總體上華中污染較重,與人口數(shù)量多、相比華東清潔能源應(yīng)用普及性弱、務(wù)工人員比重大、位于內(nèi)陸不易擴(kuò)散等因素有關(guān).西南:BC高濃度區(qū)(4～6μg/m3)主要分布在東部,為小點(diǎn)狀,位于成都、重慶.西北:BC 高濃度區(qū)(6～7μg/m3)主要分布在陜西省,與西安對應(yīng),且與東部聯(lián)通,其他地區(qū)零星存在小片低值區(qū).

圖3 中國中東部秋季(10月)近地面BC濃度的水平分布Fig.3 Horizontal distribution of BC concentration in central and eastern China

我國BC濃度分布與人口眾多居住地、工業(yè)區(qū)、交通發(fā)達(dá)區(qū)基本相一致,中東部BC濃度均在2μg/m3以上,濃度超過4μg/m3的污染較重區(qū)域以北京-鄭州-上海、成都-武漢-長沙兩線,京津冀、長江三角洲、中三角等地為主,另伴有星點(diǎn)狀存在的省會城市小型高值區(qū)域,涉及面積最廣的區(qū)域?yàn)楹颖敝心喜俊⒑幽蠔|部、山東西部及周邊.南方的情況好于北方,源于南方水汽條件好,降水相對頻率高,更早進(jìn)行了相關(guān)技術(shù)改革等.BC污染物積累部位與地形存在一定的聯(lián)系,集中在相對平坦、海拔低的地方,這也與人們選擇該地生活(人口密集程度)相互印證.

單就華北京津冀地區(qū)而言,山東、河南東側(cè)、山西中部和陜西西安附近區(qū)域與河北高值區(qū)相互連接,華北地區(qū) BC高濃度分布覆蓋更廣,高值區(qū)域數(shù)量更多.

2.3 京津冀地面BC區(qū)域來源貢獻(xiàn)

圖4為京津冀地面平均BC區(qū)域來源時間序列及兩個高濃度情形(EP1、EP2)BC來源占比,兩個包含 BC 高濃度(＞4μg/m3)的情形:EP1:10月 19日16:00～10月 21日 16:00;EP2:10月 22日 16:00～10月24日16:00.EP1的BC濃度平均值高于EP2.兩個情形內(nèi)京津冀地區(qū)BC來源由本地貢獻(xiàn)和外來源構(gòu)成,其中本地源占主導(dǎo),外來源有明顯日變化,EP1的外來貢獻(xiàn)高于EP2.

圖4 京津冀地面平均BC區(qū)域來源時間序列及兩個高濃度情形BC來源占比Fig.4 Time series of regional sources of average BC on the surface in Beijing, Tianjin and Hebei and the proportion of BC sources in two high concentration cases

圖5給出2個高BC情形下,地面BC的水平分布及風(fēng)場.EP1,地面風(fēng)場的方向較復(fù)雜,主要以東風(fēng)、西南風(fēng)、東北風(fēng)為主,各個方向的風(fēng)速在 2～4m/s,本地源(河北、北京、天津)對京津冀BC貢獻(xiàn)最大,平均占比64.9%,外源區(qū)貢獻(xiàn)占比35.1%.上風(fēng)方向的源區(qū)對京津冀BC貢獻(xiàn)比達(dá)20%(東風(fēng)對應(yīng)山東、河南,西南風(fēng)對應(yīng)河南、山西和陜西,東北地區(qū)BC濃度低風(fēng)速大但輸送少),山東、河南、山西和陜西產(chǎn)生的外來輸送占比分別為9.2%、6.6%、4.2%.EP2,整個華北地區(qū)至山東、河南北部地區(qū)平均風(fēng)速減小,小于1.5m/s,該區(qū)域大氣處于靜穩(wěn)狀態(tài),京津冀本地產(chǎn)生的污染物難以被擴(kuò)散、輸送,并在本地發(fā)生積累現(xiàn)象,BC濃度相比前一段時間明顯增加.由源解析結(jié)果可知,京津冀地區(qū)地面 BC主要來自本地源,占80.1%,比EP1增加了15.2%,山東、河南、山西和陜西共同產(chǎn)生的占比約為6.9%.

圖5 2個高BC情形地面BC水平分布及風(fēng)場Fig.5 Spatial distribution of surface BC and wind field under two high concentration BC

綜上,京津冀 BC區(qū)域來源以本地源為主,在風(fēng)場不同的條件下,外來輸送對京津冀BC貢獻(xiàn)占比有明顯的變化,EP1時整個華北及以南地區(qū)風(fēng)速較大,但BC濃度較EP2時更高,本地源產(chǎn)生的BC部分被清除,周邊 BC同時仍會被輸送到京津冀地區(qū),京津冀地區(qū)的地理特具有輔助作用,外來源 BC滯留,在本地貢獻(xiàn)的基礎(chǔ)上疊加外來貢獻(xiàn)導(dǎo)致BC濃度增高;風(fēng)速較小時,本地源產(chǎn)生的 BC則無法被清除,發(fā)生積累,本地貢獻(xiàn)升高,所以京津冀地區(qū)的 BC濃度在EP1、EP2時均較高.將EP1風(fēng)速較大、外來源貢獻(xiàn)較多的情況定義為傳輸型,EP2風(fēng)速小,大氣狀態(tài)靜穩(wěn)、以本地貢獻(xiàn)為主、外來源貢獻(xiàn)少的情況定義為靜穩(wěn)型.

此外,BC來源還與中國東部大氣環(huán)流形勢、各源區(qū)BC濃度和風(fēng)場有關(guān),北京、天津、河北之間存在由風(fēng)場相互產(chǎn)生影響的情況,圖6為京津冀3個子區(qū)域 BC區(qū)域來源的時間序列,可以看到,北京、天津、河北3個子區(qū)域產(chǎn)生的污染物濃度總量數(shù)值相近(1～10μg/m3)但構(gòu)成有差別;北京除了本地源貢獻(xiàn)最大以外,外來源中最多的部分來自于河北,天津次之,再次為山西和陜西;天津在本地貢獻(xiàn)(最大)之外,外來源中最多來自河北,北京次之,再次為山東、河南;河北本地貢獻(xiàn)最大,與北京、天津不同的是,除本地源外,次大來源山東、河南、山西和陜西(均為京津冀以外地區(qū)).究其原因,北京、天津城市化程度更大,工業(yè)、人口密度、交通等方面均較河北發(fā)達(dá),本地排放的污染物多,兩地面積小于河北,故相較北京、天津?qū)颖痹斐傻挠绊?河北對北京、天津兩地造成的影響更大.

圖6 京津冀3個子區(qū)域BC區(qū)域來源的時間序列Fig.6 Time series of BC regional sources in three sub regions of Beijing, Tianjin and Hebei

2.4 京津冀BC來源日變化特征

對比京津冀地區(qū)EP1和EP2兩種情形下BC來源的日變化特征(圖7)可見,兩種情況下 BC濃度最低值都出現(xiàn)在午后,EP1最高值出現(xiàn)在夜間20:00以后,00:00之前,EP2的最高值出現(xiàn)在夜間 20:00以后,00:00之前以及早08:00.

圖7 不同來源情形各源區(qū)BC貢獻(xiàn)的平均日變化特征Fig.7 Average daily variation characteristics of BC contribution in each source area under different source conditions

EP1時,BC濃度變化呈單峰單谷,在夜間 00:00時出現(xiàn)峰值 4.6μg/m3,15:00前后達(dá)谷值 2.8μg/m3,EP2內(nèi)BC濃度變化為雙峰單谷,夜間00:00時為峰值 4.4μg/m3,凌晨稍有降低,早 08:00達(dá)到次峰值,午后降低至谷值 2μg/m3,同時發(fā)現(xiàn)京津冀本地源區(qū)對BC的貢獻(xiàn)有明顯的日變化特征,但外部源區(qū)的貢獻(xiàn)量日變化特征不明顯.

BC濃度日變化特征由BC排放源日變化分布造成,早上人們開始進(jìn)行生產(chǎn)活動,交通、工業(yè)、生活等產(chǎn)生 BC,導(dǎo)致 BC濃度從早上開始增加,此時邊界層高度較低,BC濃度出現(xiàn)高值點(diǎn);午后邊界層高度增加,湍流、對流增強(qiáng),BC垂直擴(kuò)散加強(qiáng),這會使 BC濃度降低,達(dá)到一天中的最低值;日落后,隨著邊界層高度的下降,BC在地面累積,到了夜間大氣會有穩(wěn)定層存在,不利于污染物擴(kuò)散,導(dǎo)致污染物在夜間繼續(xù)積累,BC濃度維持在高水平.此外,由于大氣活動、風(fēng)場輸送的外來源較本地排放源產(chǎn)生的 BC濃度是小量,故外來源貢獻(xiàn)量的日變化特征不明顯.

不同情形下,京津冀地區(qū) BC來源具有相同的日變化特征,但在早間、午后、夜間 BC濃度及來源有著明顯不同.圖8為EP1、EP2時京津冀BC區(qū)域來源貢獻(xiàn)占比在早間(6:00～10:00)、午后(12:00～16:00)、夜間(22:00～02:00)的情況.可以看出對京津冀本地的 BC貢獻(xiàn)比日變化特征和外來源的貢獻(xiàn)比特征相比差別很大.EP1時,早間本地貢獻(xiàn)為64%,午間下降至57%,夜間為68%,外地輸送較強(qiáng),山東、河南、山西和陜西早中晚占比之和分別是 21%、22%、18%,另外此時段風(fēng)速大,大氣輸送活躍,夜間時大氣穩(wěn)定性的影響不明顯;EP2時,本地貢獻(xiàn)早間82%、午間73%、夜間83%,與EP1相比,此時段風(fēng)速減小,外來BC占比降低,山東、河南、山西和陜西四省早中晚占比之和約為6%、8%、4%(過低無法標(biāo)注的比例被舍去),夜間邊界層穩(wěn)定導(dǎo)致的累積效果更突出,尤其對河北、北京,兩地相比天津處于內(nèi)陸,風(fēng)速降低后,本地貢獻(xiàn)占比的增加更明顯,與圖6相互印證.

圖8 情形1、情形2 早間、午間、夜間京津冀BC區(qū)域來源貢獻(xiàn)占比Fig.8 Proportion of BC regional source contribution in Beijing-Tianjin-Hebei in the morning, noon and night

京津冀本地源區(qū)與外來源區(qū)貢獻(xiàn)比的日變化特征相反.傍晚～早上,本地貢獻(xiàn)占比維持在較高水平而外地輸送貢獻(xiàn)較小;午后本地貢獻(xiàn)占比減小,外地輸送的貢獻(xiàn)能力明顯增強(qiáng).相比于本地貢獻(xiàn)為主的污染,當(dāng)京津冀地區(qū)受外地輸送影響更大時,此日變化特征更顯著,外來貢獻(xiàn)在午后占比超過了40%.

3 結(jié)論

3.1 我國中東部地區(qū)秋季BC污染較為嚴(yán)重.BC濃度高值區(qū)(＞4μg/m3)主要分布在華北平原、長江三角洲、兩湖、四川東部等地區(qū).這與我國BC排放的區(qū)域分布有關(guān),工業(yè)源、居民生活源、交通源是BC排放的主要來源,工業(yè)源常造成 BC排放的高值點(diǎn),生活排放源影響范圍最大.我國BC濃度高值區(qū)與人口眾多居住地、工業(yè)區(qū)、交通發(fā)達(dá)區(qū)基本一致,省會城市附近往往出現(xiàn)小面積 BC高值點(diǎn).另外,地形及氣象環(huán)境條件是導(dǎo)致BC累積和傳輸?shù)闹饕蛩?

3.2 追蹤京津冀BC來源發(fā)現(xiàn),京津冀地面BC以本地源貢獻(xiàn)為主,在不同的風(fēng)場及大氣條件下,外來源對京津冀BC貢獻(xiàn)占比變化較大.主要有兩種來源情形:一是傳輸型:地面風(fēng)速較大、外來源貢獻(xiàn)較多,占比達(dá)35.1%,其中山東、河南、山西和陜西貢獻(xiàn)占比較大,貢獻(xiàn)分別為9.2%、6.6%、4.2%.二是靜穩(wěn)型:地面風(fēng)速小,大氣條件靜穩(wěn)、以本地貢獻(xiàn)為主,為80.1%,外來源占比相比于傳輸情形減少了近 15%,其中山東、河南、山西和陜西共同產(chǎn)生的占比僅為6.9%.

3.3 京津冀本地源對 BC的貢獻(xiàn)有明顯日變化特征,外來源的貢獻(xiàn)量小,日變化特征不明顯.同時京津冀本地源區(qū)與外來源區(qū)的日變化特征相反.傍晚到早上,本地貢獻(xiàn)占比維持在較高水平而外來輸送貢獻(xiàn)較小;午后本地貢獻(xiàn)占比減小,外來輸送的貢獻(xiàn)能力明顯增強(qiáng).相比于本地貢獻(xiàn)為主的污染,當(dāng)京津冀地區(qū)受外來輸送影響更大時,此變化特征更為明顯,所有的外來貢獻(xiàn)在午后占比超過了40%.