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    Ni-Al-Cr 合金中團簇加連接原子模型的第一性原理計算*

    2022-10-27 02:59:28姜福仕王偉華李鴻明王清董闖4
    物理學報 2022年20期
    關鍵詞:雜化電荷貢獻

    姜福仕 王偉華 李鴻明 王清 董闖4)?

    1) (大連理工大學材料科學與工程學院,三束材料改性教育部重點實驗室,大連 116024)

    2) (內(nèi)蒙古民族大學數(shù)理學院,通遼 028043)

    3) (中國科學院金屬研究所,沈陽 110016)

    4) (大連交通大學材料科學與工程學院,大連 116028)

    通過團簇加連接原子模型研究了Ni-Al-Cr 合金的近程序結(jié)構(gòu)和物理特性.以Al 原子為中心,其周圍第一近鄰的12 個Ni 原子作為殼層原子,位于次近鄰的Al 原子和Cr 原子作為連接原子,即[Al-Ni12]AlxCr3—x,其中x=0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5.形成能表明團簇加連接原子模型對應的結(jié)構(gòu)比其他結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定.差分電荷密度顯示了Ni,Al,Cr 原子間的電荷密度轉(zhuǎn)移主要聚集在Ni-Al 和Ni-Cr 之間,說明Ni-Al 和Ni-Cr 之間比Al-Cr 和Ni-Ni 更容易成鍵.能帶結(jié)構(gòu)顯示了Ni-Al-Cr 合金材料均具有導體性質(zhì),且Ni-3d,Al-3p 和Ni-3d,Cr-3d之間發(fā)生了明顯雜化效應,驗證了Ni-Al 和Ni-Cr 之間存在較強的相互作用.

    1 引言

    鎳基高溫合金由于具有優(yōu)異的高溫力學性能和抗氧化腐蝕性而廣泛應用于航空發(fā)動機和工業(yè)燃氣輪機的葉片材料[1-3].在鎳基單晶高溫合金中,γ′相在基體γ相上共格析出[4],是最重要的析出相,合金的優(yōu)異性能主要由γ′相貢獻,因此隨著合金的發(fā)展γ相的比例逐漸減小,而γ′相的比例逐漸增大.γ′相為L12結(jié)構(gòu)Ni3Al.Al 不僅是γ′相的主要形成元素,起到沉淀強化作用,Al 的成分還可以改變γ′相各合金元素的溶解度,從而改變強化效果.鎳基高溫合金除了Ni 和Al 兩種基本元素外,通常還包含多種合金元素,如Cr,Co,Ti,Mo,Re等[5],進而可以提高高溫合金的高溫力學性能.Cr 是第一代高溫合金中除了Ni,Al 以外第三重要的合金元素,Cr 可以強化基體相以及提高合金的抗熱腐蝕能力[6,7].Al 和Cr 的組合還可以促進合金表面形成氧化層[8-10],然而過量的Cr 易形成拓撲密排相(topologically close-packed phase,TCP)[11],進而降低合金的高溫強度,所以單晶高溫合金中的Cr 成分在不斷減少.Ni-Al-Cr 合金是鎳基高溫合金中最重要的三元體系,它為簡化大多數(shù)鎳基高溫合金的復雜性質(zhì)提供了基礎[12,13].Chen等[14]制備了12 組單相Ni-Al-Cr 擴散偶,用電子探針微分析技術測定了它們在不同溫度的濃度分布,再利用HitDIC (high-throughput determination of interdiffusion coefficients) 軟件根據(jù)濃度建立Ni-Al-Cr體系γ相原子遷移率,進而確定了Ni-Al-Cr 合金的三元互擴散系數(shù).Jin等[15]利用二維相場方法研究了Ni-Al-Cr 合金中Cr 成分對γ′相成分演化和析出動力學的影響,結(jié)果表明Cr 成分原子分數(shù)由8%增加到10%時,會有更多的γ′相析出,且γ′相的平衡體積分數(shù)增加.Mao等[16]利用三維原子探針斷層掃描和計算方法研究了Ni-Al-Cr 合金的界面自由能、成核現(xiàn)象和析出形貌,得出Cr 會替換γ′相中的Al,即Cr 和Al在L12結(jié)構(gòu)中具有相同的占位,隨著Cr 濃度的增加,Ni3(Al,Cr)(L12)形成所需的臨界可逆凈功減小,析出相的形貌由立方體向球形轉(zhuǎn)變.

    近程有序?qū)辖鹆W性能和電學性能有重要影響,但由于尺寸較小,很難直接觀測.Wang等[17]利用X 射線衍射、透射電子顯微鏡和原子探針斷層掃描技術研究了Ni-Cr-Al-Fe 合金的顯微組織,經(jīng)過固溶時效處理后發(fā)現(xiàn)了近程有序結(jié)構(gòu),最后確定近程序會引起晶格收縮以及電阻率的增加,但并沒有確定不同原子在近程序中的確切占位.本課題組利用團簇加連接原子模型分析鎳基高溫合金成分后,得到了理想模型[Al-Ni12]Al1Cr2,并對不同合金元素在模型中的分配進行了分類討論[18-20].本文在前期研究工作基礎上,利用第一性原理計算方法研究了Ni-Al-Cr 合金中的團簇加連接原子模型,然后通過結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、電荷密度和能帶結(jié)構(gòu)加以驗證.

    2 計算方法

    本文采用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法,選用投影綴加平面波(PAW)方法[21]描述離子實和價電子之間的相互作用;交換關聯(lián)泛函采用廣義梯度近似(generalized gradient approximation,GGA)下的Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)泛函[22]來描述;電子波函數(shù)通過平面波基組展開,計算了[Al-Ni12]AlxCr3—x的形成能、差分電荷密度和能帶結(jié)構(gòu).在布里淵區(qū)中,使用平面波截斷能400 eV,采用Monkhorst-Pack 方案[23]選取k網(wǎng)格5×5×5,以上兩個參數(shù)均通過嚴格測試獲得,收斂精度為0.001 eV.原子位置通過共軛梯度法弛豫,達到所有原子中每個原子作用均收斂0.01 eV,獲得力學常數(shù)矩陣,使體系達到穩(wěn)定狀態(tài).在計算中考慮了Al-2s,2p,3s,3p,Ni-3s,3p,4s,3d 以及Cr-3s,3p,4s,3d 價電子態(tài).以上所有的計算全部在VASP 軟件包實現(xiàn)[24-26].

    3 面心立方晶格固溶體合金中的團簇加連接原子模型

    團簇加連接原子模型[27,28]用來描述合金原子局域結(jié)構(gòu)的化學近程序,通過給出可以描述化學近程序的局域結(jié)構(gòu)單元,進而提供固溶體原子排列及其性能相關的主要信息[29,30].模型表示為[cluster](glue atom)x,合金結(jié)構(gòu)分為團簇和連接原子兩部分,團簇表示合金中的局域結(jié)構(gòu),而團簇之間的連接依靠連接原子.團簇加連接原子模型成功應用于面心立方晶格Cu-Zn 黃銅合金[29],合金表示為兩種模型: [Zn-Cu12]Zn1—6和 [Zn-Cu12](Zn,Cu)6,方括號內(nèi)的團簇表示以Zn 原子為中心的第一近鄰,每個團簇對應1—6 個Zn 原子或6 個Zn 和Cu 混合原子作為連接原子.具體步驟如下: 首先,根據(jù)第一近鄰CN12 (coordination number) 的截角八面體構(gòu)造了配位多面體團簇;其次,考慮團簇間完全孤立,連接原子數(shù)1—6 對應團簇的不同空間分布;最后,基于溶質(zhì)與溶劑間的混合焓為ΔHCu-Zn=—6 kJ·mol—1,選取Zn為團簇的中心,團簇殼層為第一近鄰的12 個Cu 原子,次近鄰的1—6 個Zn原子或6 個Zn 和Cu 的混合原子作為連接原子.此模型成功解釋了美國材料與試驗協(xié)會標準中α黃銅合金的Cu-Zn 成分,并為固溶體合金的成分設計提供了簡單可行的方法.

    4 計算結(jié)果與討論

    4.1 Ni-Al-Cr 合金中的團簇加連接原子模型

    在L12-Ni3Al 中,以任意Al 原子為團簇的中心,如圖1 所示,周圍12 個第一近鄰的Ni 原子作為團簇的殼層,次近鄰的6 個Al 原子作為連接原子.根據(jù)團簇在空間的不同排列方式,連接原子的數(shù)目可為1—6,考慮到團簇的密堆性和穩(wěn)定性,連接原子的最佳數(shù)目選為3[31],即模型為[Al-Ni12]Al3.其中,作為連接原子的Al 原子可以被Cr 原子替代,成為Ni-Al-Cr 合金,根據(jù)Cr 原子的數(shù)量可以將模型改寫為[Al-Ni12]AlxCr3—x,其中x=0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5.

    圖1 Ni3Al 的團簇加連接原子模型Fig.1.The cluster-plus-glue-atom model of Ni3Al.

    圖2為[Al-Ni12]AlxCr3—x的形成能隨x的變化關系,形成能EF計算表達式為

    其中,Etot為[Al-Ni12]AlxCr3—x的總能,μAl和μCr分別為Al 和Cr 單原子的能量,為Ni3Al 的能量,因此EF是相對Ni3Al 的形成能.由圖2 可以發(fā)現(xiàn)x值越大,能量越低,即 Cr 原子的增加降低了Ni3Al 的穩(wěn)定性,這也能證實Ni3Al 是鎳基單晶高溫合金中最重要的析出相,而不是Ni3Cr.

    圖2 [Al-Ni12]AlxCr3—x 的形成能與x 的關系Fig.2.The relationship between formation energies and x of[Al-Ni12]AlxCr3—x .

    4.2 團簇加連接原子模型[Al-Ni12]AlxCr3-x 的驗證

    為證實團簇加連接原子模型[Al-Ni12]AlxCr3—x的合理性,對于x=0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5 這6 種成分,將Al,Cr 和Ni 原子隨機占據(jù)模型的不同位置,計算其形成能,結(jié)果如圖3 所示,個別模型占位存在多種不同構(gòu)型,圖中只取能量最低者.對于x=0,0.5,1.0 三種成分,以Al為團簇中心的模型[Al-Ni12]AlxCr3—x的形成能略高于以Cr為中心的模型[Cr-Ni12]Al1+xCr2—x,如果以[Cr-Ni12]Al1+xCr2—x連接原子Al 作為中心重新構(gòu)造團簇,模型即為[Al-Ni12]AlxCr3—x,這說明雖然兩種模型的形成能有微小差別,但是這兩個模型是等價的.x=1.5,2.0,2.5 時都是模型[Al-Ni12]AlxCr3—x的形成能最低,這表明團簇加連接原子模型[Al-Ni12]AlxCr3—x最穩(wěn)定,也就證實了模型的合理性.

    圖3 [Al-Ni12]AlxCr3-x 的構(gòu)型及其形成能 (a) [Al-Ni12]Cr3;(b) [Al-Ni12]Al0.5Cr2.5;(c) [Al-Ni12]Al1Cr2;(d) [Al-Ni12]Al1.5Cr1.5;(e) [Al-Ni12]Al2Cr1;(f) [Al-Ni12]Al2.5Cr0.5Fig.3.The configurations and formation energies of [Al-Ni12]AlxCr3-x: (a) [Al-Ni12]Cr3;(b) [Al-Ni12]Al0.5Cr2.5;(c) [Al-Ni12]Al1Cr2;(d) [Al-Ni12]Al1.5Cr1.5;(e) [Al-Ni12]Al2Cr1;(f) [Al-Ni12]Al2.5Cr0.5.

    4.3 Ni-Al-Cr 合金的電荷密度

    為了描述Ni-Al-Cr 體系中價電子的成鍵效果,研究了Ni,Al 和Cr 原子間的電荷密度轉(zhuǎn)移,給出6 個成分的團簇加連接原子模型的差分電荷密度,如圖4 所示.為了更直觀地觀察原子間電荷密度的轉(zhuǎn)移情況,不同成分選取的晶面分別為x=0(001),x=0.5 (001),x=1.0 (001),x=1.5 (001),x=2.0 (010),x=2.5 (100).對應的團簇加連接原子模型都可以清晰地看出Ni,Al 和Cr 之間的成鍵情況,Ni,Al 和Cr 原子都是失去電荷,電荷主要聚集在Ni-Al 和Ni-Cr 之間,說明Ni-Al 和Ni-Cr之間要比Al-Cr 和Ni-Ni 更容易成鍵,這與團簇加連接原子模型所描述的結(jié)果一致.從圖4(a)—(f)可知,Cr 成分減少,Ni,Al 和Cr 失去的電荷以及Ni-Al和Ni-Cr 之間聚集的電荷都略有增加,說明Cr 的添加減弱了Ni-Al 和Ni-Cr 的成鍵作用,即Cr 會減弱Ni3Al 的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,與圖2 的結(jié)果相符.

    圖4 Ni-Al-Cr 合金團簇加連接原子模型的差分電荷密度 (a) [Al-Ni12]Cr3;(b) [Al-Ni12]Al0.5Cr2.5;(c) [Al-Ni12]Al1Cr2;(d) [Al-Ni12]Al1.5Cr1.5;(e) [Al-Ni12]Al2Cr1;(f) [Al-Ni12]Al2.5Cr0.5 (等離值面: 0.005 到—0.005 arb.units)Fig.4.The difference charge density of the cluster-plus-glue-atom model for Ni-Al-Cr alloys: (a) [Al-Ni12]Cr3;(b) [Al-Ni12]Al0.5Cr2.5;(c) [Al-Ni12]Al1Cr2;(d) [Al-Ni12]Al1.5Cr1.5;(e) [Al-Ni12]Al2Cr1;(f) [Al-Ni12]Al2.5Cr0.5.(Isovalues: 0.005 to —0.005 arb.units).

    4.4 Ni-Al-Cr 合金的能帶結(jié)構(gòu)

    圖5為Ni-Al-Cr 合金團簇加連接原子模型對應的能帶結(jié)構(gòu)圖,其中k點路徑為Γ(0,0,0)-X(0,0,0.5)-M(0.5,0,0.5)-X(0.5,0,0)-Γ(0,0,0)-M(0.5,0,—0.5).由圖5(a)可知,[Al-Ni12]Cr3費米能級穿過導帶和價帶,因此其具有導體性質(zhì).費米能級附近主要由Ni-3d,Cr-3d 電子態(tài)貢獻.導帶主要由Al-3s,Al-3p,Cr-3d 和少量的Ni-4s 電子態(tài)貢獻,價帶主要由Ni-4s,Ni-3d,Cr-4s,Cr-3d 和少量的Al-3p 電子態(tài)貢獻.在高對稱Γ點Cr-3d 和Ni-3d 以及Ni-3d 和Al-3p 之間存在較強的雜化效應,對[Al-Ni12]Cr3材料的電子性質(zhì)影響較大.

    如圖5(b)—(f)所示,隨著Al 成分增多,而Cr 成分減少,材料均具有導體性質(zhì),但由于濃度的變化,促使費米能級位置相對下移,即Cr-3d 電子態(tài)貢獻的導帶發(fā)生了藍移,其附近電子組態(tài)的貢獻發(fā)生變化,促進了材料的導電能力.費米能級附近同樣由Ni-3d,Cr-3d 電子態(tài)貢獻,且Ni-3d 電子態(tài)貢獻逐漸增大.導帶主要由Al-3s,Al-3p,Cr-3d和Ni-4s 電子態(tài)貢獻,且Cr-3d 電子態(tài)貢獻減弱,而Al-3p 和Ni-3d 電子態(tài)貢獻逐漸增強,在高對稱Γ點Cr-3d 和Ni-3d 雜化效應逐漸減弱,而Ni-3d和Al-3p 之間雜化效應逐漸增強.綜上討論,Ni-Al和Ni-Cr 之間都存在較強的作用,因此在近程序中Al 原子或Cr 原子更易被Ni 原子圍繞形成團簇,即證實了模型[Al-Ni12]AlxCr3—x的合理性.

    圖5 Ni-Al-Cr 合金團簇加連接原子模型的能帶結(jié)構(gòu) (a) [Al-Ni12]Cr3;(b) [Al-Ni12]Al0.5Cr2.5;(c) [Al-Ni12]Al1Cr2;(d) [Al-Ni12]Al1.5Cr1.5;(e) [Al-Ni12]Al2Cr1;(f) [Al-Ni12]Al2.5Cr0.5Fig.5.The electronic band structure of the cluster-plus-glue-atom model for Ni-Al-Cr alloys: (a) [Al-Ni12]Cr3;(b) [Al-Ni12]Al0.5Cr2.5;(c) [Al-Ni12]Al1Cr2;(d) [Al-Ni12]Al1.5Cr1.5;(e) [Al-Ni12]Al2Cr1;(f) [Al-Ni12]Al2.5Cr0.5.

    5 結(jié)論

    在Ni-Al-Cr 合金中,以任意Al 原子為中心,周圍12 個第一近鄰的Ni 原子作為團簇殼層,次近鄰的Al 原子和Cr 原子作為連接原子,構(gòu)造團簇加連接原子模型[Al-Ni12]AlxCr3—x,其中x=0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5.根據(jù)形成能的結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)x值越大,能量越低,即Cr 的增加降低了Ni3Al 的穩(wěn)定性.對于x=0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5 六種成分,計算了Al,Cr 和Ni 原子隨機占據(jù)所對應的形成能,結(jié)果證實了各個成分中團簇加連接原子模型[Al-Ni12]AlxCr3—x都是最穩(wěn)定的.

    根據(jù)差分電荷密度結(jié)果可知,Ni-Al 和Ni-Cr之間要比Al-Cr 和Ni-Ni 更容易成鍵,這與團簇加連接原子模型所描述的結(jié)果一致,并且隨著Cr 成分減少,Ni,Al 和Cr 失去的電荷以及Ni-Al 和Ni-Cr之間聚集的電荷都略有增加,說明Cr 的添加減弱了Ni-Al 和Ni-Cr 的成鍵作用,即Cr 會減弱Ni3Al的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性.通過能帶結(jié)構(gòu)圖可知費米能級穿過導帶和價帶,且?guī)吨禐?,費米能級附近主要由Ni-3d,Cr-3d 電子態(tài)貢獻.導帶主要由Al-3s,Al-3p,Cr-3d 和少量的Ni-4s 電子態(tài)貢獻,價帶主要由Ni-4s,Ni-3d,Cr-4s,Cr-3d 和Al-3p電子態(tài)貢 獻.在高對稱Γ點Cr-3d 和Ni-3d 以及Ni-3d和Al-3p 之間存在較強的雜化效應,對材料的電子性質(zhì)影響較大.隨著Al 成分增多,促使費米能級位置相對下移,Cr-3d 電子態(tài)的貢獻減弱,而Al-3p和Ni-3d 電子態(tài)的貢獻逐漸增強,在高對稱Γ點Cr-3d 和Ni-3d 雜化效應逐漸減弱,而Ni-3d 和Al-3p 之間雜化效應逐漸增強.

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