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    應(yīng)變誘導(dǎo)單層NbSi2N4 材料磁轉(zhuǎn)變的第一性原理研究*

    2022-10-27 02:59:26姜楠李奧林蘧水仙勾思歐陽方平
    物理學(xué)報 2022年20期
    關(guān)鍵詞:磁矩費米基態(tài)

    姜楠 李奧林 蘧水仙 勾思 歐陽方平?

    1) (中南大學(xué)物理與電子學(xué)院,長沙 410012)

    2) (新疆大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,烏魯木齊 830046)

    3) (中南大學(xué)粉末冶金研究院,粉末冶金國家重點實驗室,長沙 410083)

    二維材料磁性的有效調(diào)控屬于國內(nèi)外的前沿研究領(lǐng)域.本文運用基于密度泛函理論的第一性原理方法,研究了雙軸拉伸應(yīng)變對單層NbSi2N4 磁性的影響.聲子譜和分子動力學(xué)的計算結(jié)果表明,單層NbSi2N4 結(jié)構(gòu)具有良好的動力學(xué)與熱力學(xué)穩(wěn)定性.研究發(fā)現(xiàn)單層NbSi2N4為無磁金屬,1.5%的雙軸拉伸應(yīng)變可使其轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁金屬.對單層NbSi2N4 材料電子結(jié)構(gòu)的分析表明,拉伸應(yīng)變誘導(dǎo)的鐵磁性具有巡游電子起源: 當(dāng)不考慮自旋極化時,單層NbSi2N4 在費米能級處存在一條半滿的能帶,其主要由Nb 原子的dz2 軌道貢獻(xiàn),拉伸應(yīng)變可使其更局域化,進(jìn)而引起斯通納不穩(wěn)定性,導(dǎo)致鐵磁性的產(chǎn)生.此外,對磁各向異性能的計算表明,應(yīng)變可使單層NbSi2N4 的易磁化軸方向發(fā)生垂直-面內(nèi)-垂直方向的翻轉(zhuǎn).基于海森伯模型的蒙特卡羅模擬結(jié)果表明,拉伸應(yīng)變可顯著提高單層NbSi2N4 的居里溫度.單層NbSi2N4 的居里溫度在2%應(yīng)變時為18 K,在6%應(yīng)變時提高到87.5 K,比2%應(yīng)變時提高了386%.本研究為應(yīng)變調(diào)控二維層狀材料的磁性提供了理論參考,在力學(xué)傳感器設(shè)計和低溫磁制冷領(lǐng)域有著潛在的應(yīng)用前景.

    1 引言

    以硅為主導(dǎo)的傳統(tǒng)晶體材料已經(jīng)無法滿足電子器件的發(fā)展需求.二維磁性材料因獨特的電子特性,在高速、高集成密度、低功耗邏輯運算與信息存儲等方面具有強(qiáng)大的優(yōu)勢,是納米級自旋電子的理論研究與實際應(yīng)用的新平臺[1-4].二維材料主要通過磁性摻雜[5]、近鄰效應(yīng)[6]或缺陷調(diào)控[7,8]等方法來引入磁性,由這些傳統(tǒng)手段產(chǎn)生的磁性微弱且難以控制.近年來,具有本征磁性的二維材料如CrI3[9],Cr2Ge2Te6[10]等陸續(xù)在實驗中成功合成,引起了研究者廣泛研究興趣.

    探索新的二維材料可以創(chuàng)造新的性能和進(jìn)一步的潛在應(yīng)用.MA2Z4(M表示過渡金屬元素,A表示Si 或Ge,Z表示VA 族元素)是一種新的人造二維材料,沒有任何已知的三維層狀近親,通過過渡金屬和層終端基團(tuán)的適當(dāng)組合可以實現(xiàn)任何期望的電子、磁性或催化性能,MA2Z4中元素的多樣性使得它們的間隙和磁性能具有寬的可調(diào)性,這對于電子學(xué)、光電子學(xué)和自旋電子學(xué)的應(yīng)用是必不可少的[11-16].隨著Hong等[12]首次利用化學(xué)氣相淀積(chemical vapor deposition,CVD)成功生長MoSi2N4和WSi2N4,掀起了對一系列具有獨特七原子層Z-A-Z-M-Z-A-Z結(jié)構(gòu)的二維MA2Z4家族的研究熱潮.Chen等[16]通過第一性原理計算預(yù)測NbSi2N4為鐵磁性(ferromagnetic,FM)金屬,但該結(jié)論僅基于FM 和反鐵磁(antiferromagnetic,AFM)兩種磁序間的能量差,對單層NbSi2N4的磁基態(tài)有待進(jìn)一步驗證.NbSi2N4作為最近備受關(guān)注的MA2Z4體系成員之一,確定其正確的磁基態(tài)對后續(xù)的理論和實驗研究均具有重要的參考意義.

    應(yīng)變可以有效調(diào)控二維材料的電子結(jié)構(gòu)和磁性能[17-25].例如,單層CrI3在6%壓縮應(yīng)變下發(fā)生從FM 構(gòu)型向AFM 構(gòu)型的轉(zhuǎn)變,在拉伸應(yīng)變下磁取向由平面外翻轉(zhuǎn)到平面內(nèi)[19,20];當(dāng)含單空位缺陷VSe和多空位缺陷VGaInSeTe的GaInSeTe 單層膜分別在拉伸應(yīng)變超過8%和4%時,其從無磁性(nonmagnetic,NM)材料變?yōu)楣逃写啪卮笥?.25μB和0.27μB的磁性材料[21];MnBi2Te4/CrI3異質(zhì)結(jié)的磁各向異性能(magnetocrystalline anisotropy energy,MAE)在—5%—5%的應(yīng)變范圍內(nèi)有約10 倍的幅度提升[22].此外,MnBi2Te4/CrI3異質(zhì)結(jié)在應(yīng)變?yōu)?%時,居里溫度(Curie temperature,TC)達(dá)到91 K,比無應(yīng)變時高13.8%[22];實驗測得單層Cr2Ge2Te6的TC為22 K,在10%應(yīng)變下,TC提高了191%[10,24];當(dāng)施加應(yīng)變達(dá)到10%時,二維過渡金屬二硫化合物MnSe2的TC從300 K 提高到530 K[25],這些結(jié)果表明應(yīng)變也是提高材料TC的一種可行方法.

    在當(dāng)前對二維材料的研究中,關(guān)于應(yīng)變誘導(dǎo)FM-AFM 轉(zhuǎn)變的報道很多,但呈現(xiàn)出NM-FM 轉(zhuǎn)變性質(zhì)的材料則較少,單層NbSi2N4為研究磁性轉(zhuǎn)變現(xiàn)象提供了一個新的平臺,具有一定的科學(xué)意義.雖然單層NbSi2N4金屬性使其在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用受到了一定的限制,但其固有磁矩和TC可受應(yīng)變調(diào)控,理解應(yīng)變對單層NbSi2N4電子結(jié)構(gòu)與磁性以及TC的影響為其在力學(xué)傳感器設(shè)計和低溫磁制冷等領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要意義.本文采用基于密度泛函理論的第一性原理方法,研究面內(nèi)雙軸拉伸應(yīng)變對單層NbSi2N4磁性的影響,通過計算確定NM-FM 轉(zhuǎn)變的臨界應(yīng)變,并對磁性轉(zhuǎn)變的可行性和內(nèi)在物理機(jī)制進(jìn)行探究,進(jìn)一步通過蒙特卡羅(Monte Carlo,MC)模擬預(yù)測了拉伸應(yīng)變下單層NbSi2N4的TC.

    2 計算模型與方法

    本文基于密度泛函理論(density functional theory,DFT)的第一性原理計算均通過VASP(Viennaab-initiosimulation package)[26,27]軟件實現(xiàn).交換關(guān)聯(lián)勢采用廣義梯度近似(generalized gradient approximation,GGA)下的PBE (Perdew-Burke-Ernzerhof)泛函[28],平面波基組采用投影綴加平面波(projected augmented wave,PAW)方法[29],平面波截斷能設(shè)置為600 eV.結(jié)構(gòu)優(yōu)化采用共軛梯度算法,對晶格常數(shù)和原子位置均進(jìn)行優(yōu)化,優(yōu)化總能收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置為1×10—7eV/cell,力收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)置為—0.01 eV/? (1 ?=0.1 nm).金屬材料的總能計算需要稠密的k點網(wǎng)絡(luò),經(jīng)測試發(fā)現(xiàn)只有當(dāng)原胞的k點網(wǎng)絡(luò)不低于12×12×1 時,對單層NbSi2N4總能的計算結(jié)果才能給出正確的磁基態(tài),因此,在計算中第一布里淵區(qū)采樣使用以Γ為中心的Monkhorst-Pack 方法[30]生成20×20×1 的網(wǎng)格.測試發(fā)現(xiàn)自旋軌道耦合(spin-orbit coupling,SOC)作用對單層NbSi2N4電子結(jié)構(gòu)的影響很小,因此本文的計算均不考慮SOC 的作用.聲子譜通過密度泛函微擾理論(density functional perturbation theory,DFPT),利用開源軟件包PHONOPY實現(xiàn)[31],使用3×3×1 的超胞;在第一性原理分子動力學(xué)(ab initiomolecular dynamics,AIMD)方法模擬中,使用正則系統(tǒng)(canonical ensemble,NVT)條件,模擬溫度為300 K,電子步的能量收斂標(biāo)準(zhǔn)為1×10—4eV/cell,原子運動的時間步長為10 ps.對單層NbSi2N4居里溫度的計算,采用基于海森伯模型和Metroplis 算法的蒙特卡羅方法,通過開源軟件Mc_solver 實現(xiàn)[32,33].

    3 計算結(jié)果與討論

    3.1 單層NbSi2N4 的電子結(jié)構(gòu)及穩(wěn)定性

    結(jié)構(gòu)穩(wěn)定是二維材料可實驗制備的前提條件之一,本文首先通過聲子譜和AIMD 計算驗證了單層NbSi2N4的動力學(xué)和熱力學(xué)穩(wěn)定性.由圖1(c)可知,單層NbSi2N4的聲子譜僅ZA 支在Γ點存在可忽略的虛頻,這主要由計算精度的限制引起,證明了其動力學(xué)穩(wěn)定性.圖1(d)給出了單層NbSi2N4總能量隨時間的波動,能量漲落均在20 meV/atom左右,表明其具有良好的熱力學(xué)穩(wěn)定性,能夠在室溫下穩(wěn)定存在.

    圖1 (a)單層NbSi2N4 的俯視圖(左)和側(cè)視圖(右),自旋密度分布用黃色表示;(b)不考慮自旋極化時單層NbSi2N4 的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度圖;(c)單層NbSi2N4 的聲子譜圖;(d)溫度300 K,時長10 ps 的分子動力學(xué)模擬下,系統(tǒng)總能量的變化;(e)考慮自旋極化時單層NbSi2N4 的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度圖Fig.1.(a) Top view (left) and side view (right) of monolayer NbSi2N4,and the spin density distribution is represented in yellow;(b) energy band structure and density of states of monolayer NbSi2N4 without considering spin polarization;(c) phonon spectra of monolayer NbSi2N4;(d) the change of total energy of the system under the molecular dynamics simulation of temperature 300 K and duration 10 ps;(e) energy band structure and density of states of monolayer NbSi2N4 considering spin polarization.

    如圖1(a)所示,單層NbSi2N4由N-Si-N-Nb-N-Si-N 7 個原子層組成,該結(jié)構(gòu)關(guān)于Nb 原子呈鏡面對稱.對于NM 和FM 兩種磁結(jié)構(gòu),優(yōu)化后單層NbSi2N4的晶格常數(shù)a0均為2.97 ?,與文獻(xiàn)結(jié)果相近[16].圖1(b),(e)分別給出單層NbSi2N4在NM態(tài)和FM 態(tài)下的電子結(jié)構(gòu).當(dāng)不考慮自旋極化時,一條半滿的能帶穿過費米能級,使單層NbSi2N4表現(xiàn)出NM 金屬性;考慮自旋極化后,這條半滿能帶的自旋簡并解除,每個原胞具有0.40μB的凈磁矩,從自旋密度分布圖1(a)可知,其主要由Nb 原子貢獻(xiàn).為確定單層NbSi2N4正確的磁基態(tài),分別考慮NM,FM 與AFM 三種自旋結(jié)構(gòu).單層NbSi2N4單位原胞內(nèi)FM 態(tài)與NM 態(tài)間的能量差記為ΔEFM-NM,Zigzag 型AFM 結(jié)構(gòu)平均到每個原胞的總能與NM態(tài)間的能量差記為ΔEAFM-NM.根據(jù)總能計算結(jié)果顯示,ΔEFM-NM=2.012 meV/cell,ΔEAFM-NM=1.8745 meV/cell,這表明單層NbSi2N4的基態(tài)為NM 態(tài),而非文獻(xiàn)報道的FM態(tài)[16],這限制了其在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用.

    由于ΔEFM-NM非常小,磁基態(tài)或受到溫度的影響.在有限溫度下,電子能級占據(jù)滿足費米-狄拉克函數(shù):

    其中,σ=kBT表示能級展寬,kB為玻爾茲曼常數(shù),T為電子溫度.在DFT 計算中,通過改變展寬σ可定性評估溫度對材料體系電子性質(zhì)的影響.已有文獻(xiàn)表明,利用該方法估算的電荷密度波相的轉(zhuǎn)變溫度與實驗觀測值定性一致[34],證明了該方案的有效性.圖2(a)模擬了無應(yīng)變時單層NbSi2N4中ΔEFM-NM與電子溫度T間的函數(shù)關(guān)系,結(jié)果顯示溫度不超過500 K 時,ΔEFM-NM恒為正值,表明在室溫或低溫下單層NbSi2N4的基態(tài)始終為NM 態(tài).

    圖2 (a)單層NbSi2N4 鐵磁態(tài)與無磁態(tài)間的能量差隨電子溫度的變化關(guān)系;(b)單層NbSi2N4 在2%應(yīng)變下的聲子譜;(c) 單層NbSi2N4 6%應(yīng)變下的聲子譜Fig.2.(a) Variation of energy difference between ferromagnetic and nonmagnetic states of monolayer NbSi2N4 with electron temperature;(b) the phonon spectrum of monolayer NbSi2N4 at 2% strain;(c) the phonon spectrum of monolayer NbSi2N4 at 6% strain.

    為使單層NbSi2N4轉(zhuǎn)變?yōu)镕M 態(tài),最簡單的方法是施加外磁場.外磁場可在FM 態(tài)和NM 態(tài)間引入額外的能量差:

    其中,B為磁感應(yīng)強(qiáng)度,M為每個Nb 原子的固有磁矩.為使EFM<ENM,應(yīng)有ΔEB> ΔEFM-NM.當(dāng)溫度為600 K 時,ΔEFM-NM< 0,此時單層NbSi2N4由NM 轉(zhuǎn)變?yōu)镕M 基態(tài),取其所對應(yīng)的能量差值—0.054 meV/cell 來預(yù)測將單層NbSi2N4磁性轉(zhuǎn)變所需的最小臨界磁場強(qiáng)度B,可得B=2.3 T,這接近于大型粒子加速器中所需磁場.因此,通過外磁場控制單層NbSi2N4由NM 轉(zhuǎn)變?yōu)镕M,雖理論上具有可行性,但并不適用于低功耗、高集成度的自旋電子器件應(yīng)用.在本工作的后續(xù)部分,將演示通過應(yīng)變可靈活調(diào)控單層NbSi2N4的NM-FM 相變.

    3.2 應(yīng)變對單層NbSi2N4 磁性的影響

    面內(nèi)雙軸拉伸應(yīng)變的定義為ε=(a—a0)/a0,其中a為施加應(yīng)變后單層NbSi2N4的晶格常數(shù).對結(jié)構(gòu)施加0%—6%的拉伸應(yīng)變,在拉伸范圍內(nèi),單層NbSi2N4的結(jié)構(gòu)未發(fā)生明顯形變.圖2(b),(c)給出單層NbSi2N4應(yīng)變?yōu)?%和6%時的聲子譜圖,結(jié)果表明,在拉伸應(yīng)變的作用下,單層NbSi2N4的聲子譜也僅ZA 支在Γ點存在可忽略的虛頻,因此施加應(yīng)變不會影響體系的動力學(xué)穩(wěn)定性.

    如圖3(a)所示,無外加應(yīng)變時,ΔEFM-NM和ΔEAFM-NM都大于0,NM 態(tài)時體系的能量最低,說明單層NbSi2N4基態(tài)是NM 態(tài);當(dāng)應(yīng)變增加到1.5%時,ΔEFM-NM< 0,此時單層NbSi2N4基態(tài)由NM轉(zhuǎn)變?yōu)镕M;在1.5%—6%的拉伸應(yīng)變范圍內(nèi),ΔEFM-NM始終小于ΔEAFM-NM,表明單層NbSi2N4在一定程度的應(yīng)變下具有FM 基態(tài).如圖3(b)所示,1.5%應(yīng)變下,Nb 原子的磁矩從0 變?yōu)?.4473μB,并隨著應(yīng)變的增大而增大,在6%應(yīng)變時增至0.7548μB.由應(yīng)變誘導(dǎo)Nb 原子產(chǎn)生固有磁矩,其大小不受熱擾動影響,因此在室溫下單層NbSi2N4順磁態(tài)的磁化率也受應(yīng)變調(diào)控,使其在傳感器方面具有一定的應(yīng)用潛力.

    為確定磁矩的空間取向,定義MAE=E100—E001,其中E100和E001分別為自旋空間取向沿面內(nèi)及面外方向時FM 的總能.MAE為正表示材料具有垂直磁各向異性(perpendicular magnetic anisotropy,PMA),反之則具有面內(nèi)磁各向異性(inplane magnetic anisotropy,IMA).單層NbSi2N4在無應(yīng)變時具有NM 基態(tài),因此這里只考慮應(yīng)變大于1.5%的情況.如圖3(c)所示,單層NbSi2N4的MAE 在應(yīng)變下呈“M”型非單調(diào)變化: 當(dāng)應(yīng)變1.5% ≤ε≤ 2.7%時,單層NbSi2N4具有PMA,其中,當(dāng)ε=1.5%時MAE為0.081 meV,而當(dāng)ε=2.5%時MAE 增至0.439 meV,較1.5%應(yīng)變時增大了5 倍左右.當(dāng)應(yīng)變ε繼續(xù)增大到3%時,單層NbSi2N4由PMA 轉(zhuǎn)變?yōu)镮MA;而當(dāng)應(yīng)變ε≥ 4%時,單層NbSi2N4又從IMA 變?yōu)镻MA,這表明應(yīng)變可作為調(diào)控單層NbSi2N4磁各向異性的有效手段.

    圖3 (a) 單層NbSi2N4 反鐵磁態(tài)和鐵磁態(tài)與無磁態(tài)間能量差隨應(yīng)變變化;(b)單層NbSi2N4 磁矩隨應(yīng)變變化;(c) MAE 隨應(yīng)變變化;(d)不同應(yīng)變下,Nb 原子軌道磁矩與自旋磁矩對MAE 的貢獻(xiàn)Fig.3.(a) Energy difference between antiferromagnetic state,ferromagnetic state and non-magnetic state of monolayer NbSi2N4 with strain;(b) magnetic moment of monolayer NbSi2N4 with strain;(c) MAE with strain;(d) contribution of orbital magnetic moment and spin magnetic moment of Nb atom to MAE under different strains.

    為理解應(yīng)變下單層NbSi2N4磁各向異性變化的原因,考慮其SOC 的哈密頓量[35]:

    其中,ξ為Nb 原子的自旋軌道耦合常數(shù),L和S分別表示原子的軌道磁矩和自旋磁矩.由于晶體場的作用使Nb 原子4d 軌道電子的軌道角動量凍結(jié),為此必須考慮(3)式的微擾項,其對單層NbSi2N4磁各向異性能的貢獻(xiàn)為

    為便于后續(xù)分析,定義ΔL和ΔS分別為Nb 原子的磁矩沿[100]和[001]方向時軌道磁矩和自旋磁矩的變化量,即:

    圖3(d)給出了ΔL和ΔS隨應(yīng)變的變化規(guī)律,其中ΔS的相對變化量小于0.01%,可將(4)式進(jìn)一步改寫為

    隨應(yīng)變增大,ΔL呈現(xiàn)“W”形變化,與圖3(c)中MAE 的變化在總體上呈相反趨勢,這表明單層NbSi2N4磁各向異性能的改變主要由ΔL的變化引起.

    3.3 單層NbSi2N4 鐵磁性的起源

    為了理解單層NbSi2N4在拉伸應(yīng)變下FM 產(chǎn)生的物理機(jī)制,首先分析單層NbSi2N4的態(tài)密度,如圖4(a)—(e)所示.不考慮自旋極化時,單層NbSi2N4的費米能級處態(tài)密度的峰主要由Nb 原子的軌道貢獻(xiàn).在0—6%應(yīng)變范圍內(nèi),費米能級處的態(tài)密度隨著拉伸應(yīng)變增大呈增大的趨勢,說明拉伸應(yīng)變使費米能級處的能帶更加局域化,局域化導(dǎo)致其態(tài)密度峰值升高.根據(jù)斯通納不穩(wěn)定性,當(dāng)費米能級處的態(tài)密度達(dá)到一定程度時,材料便轉(zhuǎn)換成FM態(tài),即當(dāng)過渡金屬在費米能級處的態(tài)密度達(dá)到一定程度時,巡游電子在同一格點上的庫倫作用會導(dǎo)致FM.當(dāng)考慮自旋極化時,Nb-軌道的自旋簡并解除,使費米面附近的態(tài)密度減小,并隨著應(yīng)變的增大而不斷減小,自旋極化導(dǎo)致費米能級處態(tài)密度減小,這有利于降低系統(tǒng)能量,從而增強(qiáng)體系的穩(wěn)定性.這表明單層NbSi2N4在拉伸應(yīng)變下FM的產(chǎn)生可通過斯托納不穩(wěn)定性來解釋.

    為進(jìn)一步驗證單層NbSi2N4的FM 是否具有巡游電子起源,考慮不同應(yīng)變下磁矩M與總能ΔE間的關(guān)系,如圖4(f)所示,并通過如下公式進(jìn)行擬合[36]:

    圖4 (a) 單層NbSi2N4 分波態(tài)密度;(b)—(e) 單層NbSi2N4 在不同應(yīng)變下的態(tài)密度;(f)鐵磁態(tài)與無磁態(tài)間的能量差隨磁矩變化的DFT 計算曲線,將無磁態(tài)的能量設(shè)為0 meVFig.4.(a) Fractional density of states of monolayer NbSi2N4.(b)—(e) The density of state of monolayer NbSi2N4 under different strains.(f) DFT calculation curve of the energy difference between the FM state and the NM state change with the magnetic moment,the energy of the NM state is set to 0 meV.

    其中,ΔE為單層NbSi2N4單位原胞內(nèi)FM 態(tài)與NM 態(tài)間的能量差,系數(shù)a2與斯托納系數(shù)IS存在對應(yīng)關(guān)系:

    其中,N(EF)為非自旋極化系統(tǒng)費米能級處的態(tài)密度.根據(jù)斯托納理論,自發(fā)磁化的必要條件為[37]

    由(9)式和(10)式可知,若材料具有巡游FM,則有

    如圖4(f)所示,在0%應(yīng)變下,ΔE在M=0時取得最小值,表明單層NbSi2N4的基態(tài)為NM;當(dāng)M=0.4μB時,ΔE達(dá)到局部極小 值,說 明FM 是作為體系的亞穩(wěn)態(tài)而存在,這與自旋極化計算的結(jié)果一致.拉伸應(yīng)變達(dá)到2%時,ΔE在M=0時轉(zhuǎn)變?yōu)榫植繕O小值;而當(dāng)M=0.5μB時,ΔE轉(zhuǎn)變?yōu)槿肿钚≈?表示單層NbSi2N4在2%應(yīng)變附近發(fā)生NM 到FM 轉(zhuǎn)變.當(dāng)應(yīng)變?yōu)?%時,M=0不再是局部最小值,僅FM 在能量上是穩(wěn)定的.此外,隨著應(yīng)變的增加總能的最小值持續(xù)降低,說明增加一定程度的應(yīng)變可以有效增強(qiáng)FM 耦合的穩(wěn)定性.

    通過最小二乘法擬合式(8)式可得到在0%,2%和6%應(yīng)變時,系數(shù)a2分別為4.029,—23.332 和—70.923 meV,對應(yīng)的N(EF)×IS分別為0.99,1.06和1.27.這表明在0%應(yīng)變時不足以誘導(dǎo)出巡游電子磁性;在2%應(yīng)變時,N(EF)×IS略大于1,對應(yīng)FM-NM 轉(zhuǎn)變的臨界點;在6%應(yīng)變時,N(EF)×IS達(dá)到1.27,FM 變得更穩(wěn)定.上述擬合結(jié)果與圖3(a)中第一性原理計算相一致,證實了單層NbSi2N4的FM 具有巡游電子起源.

    3.4 單層NbSi2N4 的居里溫度

    居里溫度TC是二維磁性材料的關(guān)鍵性質(zhì)之一.由于平均場理論容易高估TC[38],本文使用基于海森伯模型的MC 方法來計算不同應(yīng)變下單層NbSi2N4的TC.MC 算法通過開源項目Mc_solver實現(xiàn),該軟件已成功應(yīng)用于其他二維材料TC的預(yù)測,如單層FeTe2、單層FeSi2,Fe 與Co 摻雜的WS2單層等[33,39,40].海森伯哈密頓量可表示為

    其中,Si為格點i處Nb 離子的自旋,J代表最近鄰Nb 離子間的磁交換作用常數(shù),D是單離子磁各向異性能參數(shù).(10)式中的計算參數(shù)均可通過第一性原理方法得到.對于單層NbSi2N4,取S=1/2,J=(EFM-EAFM)/(4S2),D=MAE/S2.不同應(yīng)變下對應(yīng)的J和D如表1 所示,不考慮沒有磁性的情況.

    表1 在不同應(yīng)變下的交換常數(shù)J 和各向異性參數(shù)DTable 1.Exchange constant J and anisotropy parameter D under different strains.

    從圖5 可以看出,在2%臨界應(yīng)變下,NbSi2N4的磁矩與磁化率在18 K 處同時達(dá)到峰值,所對應(yīng)的溫度即為單層NbSi2N4的TC;TC隨著應(yīng)變的增大而增大,當(dāng)應(yīng)變達(dá)到6%時,TC增加到87.5 K,相對于2%應(yīng)變時增大了386%.這些結(jié)果表明,單層NbSi2N4的TC受應(yīng)變顯著調(diào)控,這一特點可作為磁熱工質(zhì)應(yīng)用于低溫磁制冷領(lǐng)域中,應(yīng)變或可有效降低所需的磁場強(qiáng)度.

    圖5 (a)不同應(yīng)變下居里溫度的變化;(b),(c)在2%和6%應(yīng)變下磁矩與磁化率隨居里溫度的變化Fig.5.(a) Variation of Curie temperature under different strains;(b),(c) variation of magnetic moment and susceptibility with Curie temperature under 2% and 6% strain.

    4 結(jié)論

    本文通過基于密度泛函理論的第一性原理計算和海森伯模型下的MC 模擬研究面內(nèi)雙軸拉伸應(yīng)變對單層NbSi2N4電子結(jié)構(gòu)、磁特性和TC的影響.單層NbSi2N4動力學(xué)穩(wěn)定性以及熱力學(xué)穩(wěn)定性通過聲子譜分析與分子動力學(xué)模擬得到證實.無外加應(yīng)變時,理論預(yù)測單層NbSi2N4的基態(tài)為NM,FM 作為其亞穩(wěn)態(tài)存在.在施加1.5%應(yīng)變時,單層NbSi2N4由NM 向FM 轉(zhuǎn)變,MAE 表現(xiàn)為PMA.隨著應(yīng)變的增大,MAE 發(fā)生PMA-IMA-PMA 翻轉(zhuǎn).當(dāng)無外加應(yīng)變時,單層NbSi2N4費米能級處存在一條由Nb 原子的dz2軌道貢獻(xiàn)的自旋簡并的半滿能帶,拉伸應(yīng)變可使該能帶更加局域化,引起斯通納不穩(wěn)定性,導(dǎo)致單層NbSi2N4巡游電子呈現(xiàn)FM 有序.增大一定程度的應(yīng)變,可以有效增強(qiáng)FM耦合的穩(wěn)定性.同時,在2%—6%應(yīng)變范圍內(nèi),TC由18 K 變至87.5 K.應(yīng)變工程可有效調(diào)控單層NbSi2N4的磁基態(tài)和TC,研究結(jié)果有望促進(jìn)MA2Z4材料在力學(xué)傳感器件設(shè)計和低溫磁制冷領(lǐng)域的發(fā)展.

    感謝中南大學(xué)高性能計算中心.

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