利用域排列算法設(shè)計鈮酸鋰晶體實現(xiàn)3 μm中紅外波段頻域純態(tài)單光子源*

張晨濤 石小濤 朱文新 朱金龍 郝向英 金銳博

(武漢工程大學(xué),光學(xué)信息與模式識別湖北省重點實驗室,武漢 430205)

中紅外波段的單光子源對于下一代量子傳感、量子通信和量子成像的研究非常重要.目前常用的產(chǎn)生中紅外單光子源的方法是基于周期極化鈮酸鋰(periodically poled lithium niobate,PPLN)自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換過程.但是,基于普通PPLN 制備的單光子源頻域純度不高,最高值只有0.82 左右,會影響量子信息處理方案的保真度.本文利用域設(shè)計理論對30 mm 長鈮酸鋰晶體的4000 個域進行了定制化排列,消除了相位匹配函數(shù)中的旁瓣,獲得了高斯型的分布.計算得到的單光子源的頻域純度可達0.99,可調(diào)諧范圍為2.7—3.3 μm.該定制極化鈮酸鋰(customized poled lithium niobate,CPLN)有望為中紅外波段量子信息研究提供性能優(yōu)異的單光子光源.

1 引言

近年來,量子信息科學(xué)與技術(shù)發(fā)展突飛猛進,已經(jīng)成為新一輪科技革命和產(chǎn)業(yè)變革的前沿領(lǐng)域[1—3].單光子源是量子信息處理的載體,也是實現(xiàn)量子傳感、量子通信、量子成像等量子技術(shù)的基礎(chǔ)資源.特別是,中紅外波段的單光子光源,對于下一代的量子傳感和量子成像研究非常重要.在生物和醫(yī)學(xué)領(lǐng)域,中紅外波段的單光子源可用于超低光下的氣體傳感、醫(yī)學(xué)成像[4,5]和生物樣本成像[6];在軍事領(lǐng)域,可以在大氣通信窗口實現(xiàn)低損耗的自由空間量子安全通信[7,8]和目標(biāo)定位的量子激光雷達[9,10];在材料研究領(lǐng)域,可在少光子狀態(tài)下檢測化學(xué)樣品[11].

目前產(chǎn)生中紅外波段單光子源的主要方法是自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換(spontaneous parametric down conversion,SPDC).周期極化鈮酸鋰(periodically poled lithium niobate,PPLN)是常用的SPDC 晶體.文獻[12]利用激光脈沖在PPLN 波導(dǎo)中實現(xiàn)了650 nm→780 nm+3950 nm 的SPDC過程,制備了3.9 μm 中紅外單光子源.文獻[13]用1550 nm的連續(xù)光泵浦PPLN 晶體,通過SPDC 過程產(chǎn)生了2890 nm 的信號光和3343 nm 的閑頻光.文獻[14]挑選了包括PPLN 在內(nèi)的6 種非線性晶體,在理論上研究了如何利用它們的SPDC轉(zhuǎn)換過程制備中紅外的單光子源.文獻[15]在實驗上利用1045 nm的飛秒泵浦光激發(fā)PPLN 晶體(0 型相位匹配,長度為1 mm),在2090 nm 處產(chǎn)生了偏振糾纏光子對,并使用超導(dǎo)納米線單光子探測器進行了探測.文獻[16]通過調(diào)控雙光子的頻譜分布研究了PPLN摻雜晶體的SPDC 過程,發(fā)現(xiàn)通過摻雜不同元素、調(diào)節(jié)摻雜濃度,可以調(diào)控中紅外雙光子態(tài)的群速度匹配條件和相位匹配條件.

在上述研究工作中,人們普遍使用PPLN 晶體制備中紅外波段的量子光源.但是用普通PPLN晶體獲得的頻域純度不高,最高值只有0.82[16—19].頻域純度是基于SPDC 過程制備的單光子源的重要指標(biāo)[20],這一低純度值會制約獨立光源之間量子干涉的可見度,進而影響量子信息處理方案的保真度[21].要解決這一問題,通常需要添加帶通濾光片來抑制光譜關(guān)聯(lián)特性以提高純度和干涉可見度.但是濾波會導(dǎo)致光源的宣布效率和光源亮度降低[22].為了解決這一問題,一個非常有效的方法是對晶體極化周期進行定制化設(shè)計,通過改變晶體的極化結(jié)構(gòu),消除晶體相位匹配函數(shù)(phase matching function,PMF)中的旁瓣,實現(xiàn)頻率無關(guān)聯(lián)的雙光子態(tài),進而制備頻域高純度的單光子源.前人已經(jīng)在1550 nm 波段的磷酸鈦氧鉀(KTP)晶體中做了大量的極化周期的優(yōu)化工作,總體可以分為3 個方面.1)在極化階數(shù)(poling order)的優(yōu)化方面:2011 年,文獻[23]首次提出對KTP 的極化階數(shù)進行優(yōu)化設(shè)計并進行了實驗驗證;2021 年,文獻[24]也在實驗上對KTP 的極化階數(shù)進行了優(yōu)化,獲得了更高的干涉可見度.2)在占空比(duty cycle)的優(yōu)化方面: 2013 年,文獻[25]提出對KTP 極化周期的占空比進行設(shè)計,并于2017 年在實驗上進行了驗證[26];2019 年,文獻[27]提出使用基于機器學(xué)習(xí)框架的Adam 算法對占空比進行深度優(yōu)化.2022 年,文獻[28]提出使用粒子群算法對占空比進行深度優(yōu)化.3)在域排列順序(domain sequence)的優(yōu)化方面: 2016 年,文獻[29]提出對域的排列順序以雙域塊為單位進行優(yōu)化;同年,文獻[30]提出利用模擬退火算法對單域塊順序進行隨機排列實現(xiàn)優(yōu)化;2017 年,文獻[31]在理論上提出以亞相干長度(如1/10 個域塊長度,注: 一個域塊是一個相干長度)為單位進行優(yōu)化排列,可以實現(xiàn)更高的純度,并隨后在實驗上進行了驗證[32,33].特別值得一提的是,2020 年“九章”量子計算機采用的也是1550 nm 波段定制周期的KTP 晶體,而不是普通的周期極化KTP (PPKTP)[34].

上述優(yōu)化工作極大地提高了光源的頻域純度.但是這些工作大都集中在PPKTP 晶體,且集中在1550 nm 波段.倘若換到中紅外波段,PPKTP晶體則不再適用,因為其不再滿足群速度匹配條件.因此,必須為中紅外波段尋找新的晶體進行重新設(shè)計.本文利用周期極化設(shè)計方法,對鈮酸鋰(LN)晶體域的極化方向進行了定制化設(shè)計,獲得了0.99的單光子頻域純度,本工作有望為中紅外波段的量子信息研究提供性能優(yōu)異的量子光源.

2 理論

在SPDC 過程中,一個頻率較高的泵浦光子(pump photon)入射在非線性光學(xué)晶體上,產(chǎn)生一對頻率較低的光子,這對光子通常被稱為信號光(signal photon)和閑頻光(idler photon),合稱為雙光子(biphoton).下轉(zhuǎn)換光的聯(lián)合光譜振幅(joint spectral amplitude,JSA)由PMF 和泵浦包絡(luò)函數(shù)(pump-envelope function,PEF)的乘積給出[20,35,36],即

其中,PEF 由泵浦光的頻譜分布決定,通常取值為高斯函數(shù).PMF 由晶體的特性決定.對于周期極化晶體而言,PMF 可以表示為

其中,L為晶體長度,相位失配 Δk的定義為

其中,np(s,i)和λp(s,i)分別為泵浦光(信號光,閑頻光)的折射率和波長,Λ為極化周期.值得注意的是,(2)式中的sinc 函數(shù)存在旁瓣(sidelobes),會極大降低單光子態(tài)的純度,嚴重影響其在量子信息中的應(yīng)用[16].為了提高純度,可以對晶體的極化周期進行定制化設(shè)計.設(shè)計的原理如圖1 所示[29].

首先給定一個高斯型的PMF 作為目標(biāo)函數(shù)?target(k),如圖1(a)所示.即

圖1 定制極化晶體的設(shè)計原理圖Fig.1.Principle of designing a customized poling crystal.

其中,σ表示PMF 的寬度,k=kp-ks-ki,k0=2π/Λ.對?target(k) 做傅里葉逆變換(IFT),從頻域轉(zhuǎn)換到空間域,得到晶體在空間的PMFΦtarget(z) :然后對Φtarget(z) 的振幅項先移位再積分得到目標(biāo)光場振幅函數(shù)Atarget(z) :

其中C為比例系數(shù).極化晶體中光場振幅函數(shù)A(z)可以寫為

其中,Lc=Λ/2,g[j] 取1 或—1,表示晶體中第j個域的極化方向.將Atarget(z)和A(z) 進行對比,利用域排列算法(參見附錄),可得出晶體的極化分布g(z).最后根據(jù)g(z),計算出定制極化鈮酸鋰(CPLN)晶體的PMF:

式中,g[j] 表示第j個域的極化方向,Lc=Λ/2 是一個相干長度(coherence length),也是一個域?qū)挾?

對JSA 式(1)做Schmidt 分解得到以下表示式:

其中,χj(ωs)和φ(ωi) 是信號光和閑頻光在頻域上的正交基矢,cj滿足歸一化條件.單光子源頻域純度的定義為

純度p(0＜p≤1) 反映了信號光和閑頻光之間的頻譜關(guān)聯(lián)程度.p=1 時,純度最高,頻譜完全無關(guān)聯(lián).

3 模擬

本節(jié)對晶體的相關(guān)參數(shù)進行數(shù)值模擬,目的是為了獲得一個頻譜無關(guān)聯(lián)的雙光子聯(lián)合頻譜分布.

第一步,計算PPLN 晶體的群速度匹配(group velocity matching,GVM)波長,利用文獻[37]中的Sellmeier 方程,可以得到摩爾比為5%的MgO摻雜的PPLN 晶體在type-II 型(o → e+o)的相位匹配條件下,GVM 波長是3207.6 nm.在此條件下,相位匹配函數(shù)的傾角是45°,這是實現(xiàn)圓形JSA 分布的前提[38].然后在3207.6 nm 波長的基礎(chǔ)上,利用文獻[31,32,39,40]中的方法,對PPLN晶體的極化域(domain)進行設(shè)計.

第二步,優(yōu)化C和σ的值.根據(jù)(6)式畫出了不同σ參數(shù)對應(yīng)的PMF 圖形.如圖2(a)所示,SPDC 輸出光子對的亮度與旁瓣抑制之間存在相互制衡.PMF 圖形太窄將導(dǎo)致兩端出現(xiàn)旁瓣,太寬將降低雙光子亮度.為了充分抑制旁瓣和保障輸出亮度,選擇σ=L/6,如圖2(a)中紅色曲線所示.同樣地,選擇合適的比例系數(shù)以保證獲得最佳PMF:C值較大時,目標(biāo)場振幅增長過快,擬合效果差,而較低的C值會降低晶體的亮度.

第三步,獲得優(yōu)化的域極化分布g(z).在獲得C和σ的值之后,根據(jù)(4)式可以獲得目標(biāo)相位匹配函數(shù)?target(k),對其做傅里葉逆變換可以得到Φtarget(z),然后做平移積分之后,得到目標(biāo)場振幅函數(shù)Atarget(z).最后把Atarget(z) 與A(z) 做對比,利用算法即可得到g(z).圖2(d)是通過模擬得到的沿晶體的域極化方向,晶體的總長度是30 mm,域的個數(shù)為4000.插圖給出了沿晶體7.5—8.0 mm 和14.5—15.0 mm 的極化方向細節(jié),14.5—15.0 mm區(qū)間的域方向翻轉(zhuǎn)頻率相較于7.5—8.0 mm 區(qū)間明顯增加.可見域極化方向在晶體兩端保持一致,越接近晶體中間部位,極化方向翻轉(zhuǎn)越頻繁,這是由目標(biāo)函數(shù)Atarget(z) 數(shù)值增長速度不同導(dǎo)致的.

圖2 (a) 不同σ 參數(shù)值對應(yīng)的歸一化的PMF,?0 表示 ?(k) 的最大值;(b) 場振幅函數(shù) A(z) 與目標(biāo)場振幅函數(shù) Atarget(z);(c) PMF與目標(biāo)PMF;(d) 極化域分布g(z);(e)—(g) 泵浦包絡(luò)函數(shù),相位匹配函數(shù),聯(lián)合頻譜分布,對應(yīng)純度為99.99%Fig.2.(a) The normalized PMF with different σ values,where ?0 is the maximal value of ?(k);(b) field amplitude functionA(z)and the amplitude of the target field Atarget(z);(c) PMF and the PMF of the target;(d) poled domain distribution g(z);(e)—(g) pump-envelope function,phase matching function and joint spectral amplitude,purity=99.99%.

圖2(b)是基于g(z) 計算的函數(shù)A(z) 與目標(biāo)場函數(shù)Atarget(z) 的對比結(jié)果.可以看出,利用本文算法所獲得的A(z) 函數(shù)與目標(biāo)函數(shù)貼合得很好.進一步,對基于g(z)計算的相位匹配函數(shù)?(k) 和目標(biāo)PMF?target(k) 進行比較,結(jié)果如圖2(c)所示,可以看出,二者十分貼合.

最后把泵浦包絡(luò)函數(shù)(圖2(e))與PMF (圖2(f))相乘,得到JSA (圖2(g)).在這里,泵浦包絡(luò)函數(shù)為高斯分布,中心波長為3207.6 nm,半高全寬(full-width at half-maximum,FWHM)為3.0 nm.利用(8)—(10)式,在3207.6 nm為中心波長的200 nm 范圍內(nèi)進行采樣,得到一個500 × 500 的JSA 矩陣,對JSA 矩陣進行Schmidt 分解,可以計算出純度為99.99%,實現(xiàn)了研究目標(biāo).

4 討論

圖2(c)給出了晶體在最外端的PMF圖,為了更深刻理解相位匹配條件的演化過程,圖3(a)給出了PMF 在晶體不同位置處的分布.從這個三維分布圖可以看出,高斯型PMF 的寬度逐漸變窄,高度逐漸變大.

圖3 (a) 在晶體不同位置處歸一化的PMF,?0 表示 ?(k) 的最大值;(b) 相鄰?fù)瑯O向域合并后,新的域位置與域?qū)挾确植?(c) 不同泵浦光中心波長2 倍對應(yīng)的純度分布Fig.3.(a) Normalized PMF at different positions of the crystal,where ?0 is the maximal value of ?(k);(b) new location and width distribution after the same polarized domains are combined;(c) purity distribution at different pump central wavelengths(two times).

在制備晶體時,需要在每個域上外加高電壓來控制其極化方向.為了制作方便,可以將極化方向相同的相鄰域塊進行合并,得到新的更寬的域.圖3(b)所示為合并了連續(xù)的相同極化方向域之后的新極化域分布.可以看出,原來的4000 個域經(jīng)過合并之后,變成了1667 個域.最小的域?qū)挾仁?.499 μm,也就是一個Lc的長度.注意標(biāo)準(zhǔn)PPLN的極化周期是 2Lc.最大的域?qū)挾仁?62.425 μm,為7 5Lc.

另外,考慮到實際應(yīng)用當(dāng)中有波長調(diào)諧的需要,計算了2.6—3.5 μm 范圍內(nèi)不同泵浦光波長條件下純度的可調(diào)諧特性,如圖3(c)所示.在該模擬中,采用圖2(d)所示的晶體極化方案,采用的泵浦光波長為1310—1715 nm,泵浦光的帶寬固定為3.0 nm.可以看到,在下轉(zhuǎn)換光中心波長為2730—3381 nm 的范圍內(nèi),純度是0.99 以上;在2691—3434 nm 的范圍內(nèi),純度是0.98 以上;在2627—3521 nm 的范圍內(nèi),純度是0.95 以上,可見該方法設(shè)計的晶體有良好的波長可調(diào)諧特性.本文的設(shè)計方法,不僅適用于LN 晶體,也可以應(yīng)用于LN 薄膜,實現(xiàn)定制極化的LN 薄膜(CPLN-TF).

展望未來,本文設(shè)計的調(diào)諧范圍在2.7—3.3 μm的高純度單光子源有望在量子傳感、量子通信、量子成像等領(lǐng)域獲得廣泛的應(yīng)用[41].在通信上,3 μm 處于大氣窗口,擁有空氣散射小、傳播距離遠的特點[42].在醫(yī)學(xué)上,3 μm 是水、血液、骨組織、蛋白質(zhì)、DNA等重要生物組織成分的吸收波段[43].在軍事上,3 μm波段是大多數(shù)天基偵察、監(jiān)視、預(yù)警衛(wèi)星等系統(tǒng)的工作波段[42,44].未來,這些3 μm 強光方面的應(yīng)用有望拓展至量子信息領(lǐng)域.

5 結(jié)論

本文利用域排列算法對II 型匹配的LN 晶體進行了定制化設(shè)計,獲得了3 μm 波段的純態(tài)單光子源,有效解決了傳統(tǒng)PPLN 晶體存在的頻域純度不高的問題.設(shè)計晶體的長度為30 mm,每個域塊的長度為7.499 μm,極化域個數(shù)為4000 個.利用此CPLN晶體,可以消除相位匹配函數(shù)中的旁瓣,可以在2730—3381 nm 的范圍得到純度高于0.99 的單光子源.本研究有望為中紅外波段的量子傳感、量子通信和量子成像研究提供性能優(yōu)異的量子光源.

附錄域極化函數(shù)g(z) 的設(shè)計算法

g(z)表示晶體在位置z處的極化方向,極化方向朝上記為1,朝下記為—1.根據(jù)文獻[31],由g(z) 可計算得到晶體中任意位置歸一化場振幅函數(shù)A(z),其定義為

式中,k0=π/Lc.為加快計算速度,可將(A1)式以域為單位,進行分段積分,然后再求和:

式中,Lc=Λ/2=w是一個域長,g[j] 取1 或—1,表示晶體中第j個域的極化方向.

晶體中任意點z處的極化方向相較于前一個域翻轉(zhuǎn)與否,取決于A(z-w),A(z)和Atarget(z+w) 三個函數(shù)值的對比,如圖A1 所示,可以分成4 種情況進行判斷: (a)如果A(z-w)≥A(z)≤Atarget(z+w),則z處的極化方向與前一個域相同;(b)如果A(z-w)≤A(z)≥Atarget(z+w),則z處的極化方向與前一個域相同;(c)如果A(z-w)≤A(z)≤Atarget(z+w),則z的處極化方向相較于前一個域方向相反;(d)如果A(z-w)≥A≥Atarget(z+w),則z處的極化方向相較于前一個域方向相反.紅色線表示已經(jīng)完成的步驟,藍色點表示目標(biāo)點,綠色線表示將要完成的步驟,綠色線的終點將會靠近藍色點.開始設(shè)計的時候,晶體的第一個和第二個域的極化方向可設(shè)計為1 和1.從第三個域開始,根據(jù)上述4 種情況,對CPLN 晶體中每個域塊的極化方向進行判斷、賦值,即可得到全部的域極化分布.

圖A1 域排列算法中的4 種情況Fig.A1.Four cases in the domain sequence algorithm.