北京市大氣細(xì)顆粒物污染時(shí)空分布特征及其降水清除影響*

向 欣 張立生 楊 琨 楊 楠

(國(guó)家氣象中心,北京 100081)

隨著《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》等實(shí)施,北京市空氣質(zhì)量明顯改善,但由于較大的人口基數(shù)和機(jī)動(dòng)車保有量,加之獨(dú)特的地理環(huán)境,北京市細(xì)顆粒物(PM2.5)濃度與《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)中限值仍有差距,對(duì)人體和大氣能見度等產(chǎn)生較大影響。

濕沉降是大氣污染物去除的重要途徑之一,對(duì)空氣質(zhì)量影響顯著,為此研究學(xué)者們開展了一系列研究。亓靚等[1]研究表明,降水對(duì)青島可吸入顆粒物(PM10)、PM2.5濕清除效果最好,對(duì)O3濕清除效果一般,對(duì)SO2、NO2、CO濕清除效果不明顯。耿天召等[2]研究發(fā)現(xiàn),降水對(duì)江淮地區(qū)PM10濕清除率高于PM2.5,且降水時(shí)長(zhǎng)對(duì)顆粒物濕清除具有明顯的季節(jié)性特征,春、秋季存在降水時(shí)長(zhǎng)閾值。范凡等[3]研究發(fā)現(xiàn),降水對(duì)江浙滬地區(qū)PM2.5濕清除效率存在閾值,當(dāng)降水量為30 mm或降水時(shí)長(zhǎng)為36 h時(shí),濕清除率增幅減緩。然而,先前的研究存在一定時(shí)效性,且對(duì)北京市的研究相對(duì)較少,因此本研究以2017—2019年北京市PM2.5為研究對(duì)象,探討區(qū)域大氣污染特征,并結(jié)合探討降水過(guò)程累積降水量、最大小時(shí)降水量、降水持續(xù)時(shí)間等對(duì)PM2.5濕清除的影響,以期為大氣污染防治提供理論依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)來(lái)源和數(shù)據(jù)處理方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

2017—2019年北京市空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)、CO、NO2、O3、SO2、PM2.5和PM10濃度來(lái)源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站的全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)。35個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)逐小時(shí)PM2.5數(shù)據(jù)從北京市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心網(wǎng)站獲取。氣象資料(溫度、相對(duì)濕度、風(fēng)速、降水)來(lái)源于中國(guó)氣象局國(guó)家氣象業(yè)務(wù)內(nèi)網(wǎng)。

1.2 降水過(guò)程提取方法

在考慮氣象站點(diǎn)和環(huán)境站點(diǎn)數(shù)據(jù)質(zhì)量、降水過(guò)程數(shù)量等因素基礎(chǔ)上,利用k近臨算法獲取環(huán)境站點(diǎn)距離最近的氣象站點(diǎn)數(shù)據(jù)；經(jīng)統(tǒng)計(jì)篩選后,獲得代表城區(qū)、北部郊區(qū)、南部郊區(qū)、對(duì)照點(diǎn)和交通污染監(jiān)控點(diǎn)的站點(diǎn)(見表1)數(shù)據(jù)用于評(píng)價(jià)降水對(duì)污染物的濕清除作用；環(huán)境站點(diǎn)與對(duì)應(yīng)氣象站點(diǎn)的距離均為1～5 km；每個(gè)站點(diǎn)的監(jiān)測(cè)次數(shù)均大于26 000次,每年觀測(cè)天數(shù)大于324 d,滿足GB 3095—2012中對(duì)污染物濃度數(shù)據(jù)有效性的最低要求。

表1 站點(diǎn)名稱Table 1 Station list

有效降水起始時(shí)間主要依據(jù)小時(shí)降水量判斷：若某小時(shí)降水量超過(guò)0.1 mm,記為降水開始；若降水中斷超過(guò)3 h,記為降水結(jié)束。在此基礎(chǔ)上,提取降水持續(xù)時(shí)間超過(guò)1 h的過(guò)程作為有效降水過(guò)程。另外,由于風(fēng)速會(huì)造成顆粒物遷移、擴(kuò)散等,從而影響降水時(shí)顆粒物濃度,本研究對(duì)風(fēng)速大于1.5 m/s的數(shù)值予以剔除；其他氣象因素(如氣壓、云量等)對(duì)顆粒物濃度影響程度遠(yuǎn)小于降水,可忽略。經(jīng)數(shù)據(jù)再篩選后,研究期間共計(jì)出現(xiàn)622場(chǎng)有效降水過(guò)程。

2 結(jié)果與討論

2.1 北京市大氣PM2.5時(shí)間變化特征

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012),將北京市空氣質(zhì)量分為優(yōu)良(0～100)、輕度污染(101～150)、中度污染(151～200)、重度污染(201～300)和嚴(yán)重污染(>300)。2019年北京市空氣質(zhì)量明顯改善,重度污染天氣占比(1.10%)相較于2018年(3.56%)和2017年(4.66%)下降明顯,且未發(fā)生嚴(yán)重污染天氣。從季節(jié)上看,冬、春季更易出現(xiàn)嚴(yán)重污染天氣,其次是秋天,夏季除2017年出現(xiàn)1 d重度污染天氣外,其他年度未出現(xiàn)重度及以上污染天氣(見表2)。

表2 2017—2019年不同季節(jié)空氣質(zhì)量變化Table 2 The variation of air quality in different seasons between 2017 and 2019 d

與AQI相似,2017—2019年北京市PM2.5也逐年下降,2019年(41.79 μg/m3)達(dá)到最低(見圖1),較2017年下降27.16%,但與PM2.5年均標(biāo)準(zhǔn)限值(35 μg/m3)相比還存在差距。不同年份PM2.5/PM10季節(jié)變化特征均呈現(xiàn)出冬季(67.92%～81.56%)>夏季(66.74%～73.91%)>秋季(59.16%～68.48%)>春季(54.88%～62.53%)的季節(jié)變化,這表明冬夏季易發(fā)生PM2.5污染,冬季PM2.5/PM10較高主要是受采暖季煤炭燃燒排放及不利的氣象條件影響[4],夏季較高則是由于太陽(yáng)輻射強(qiáng)、氣溫高(26.97 ℃)、相對(duì)濕度大(61.70%),有利于SO2、NO2等氣態(tài)污染物發(fā)生二次反應(yīng),其反應(yīng)產(chǎn)物硫酸鹽、硝酸鹽粒子粒徑多分布在0.32～0.56 μm[5]。相比于冬、夏季,春季更易發(fā)生PM10污染,其中以2018年春季PM10最高,有25.81%天數(shù)的PM10超過(guò)150 μg/m3,3月28日北京市PM10日均質(zhì)量濃度更是超過(guò)900 μg/m3,最大小時(shí)質(zhì)量濃度接近2 000 μg/m3。春季PM10濃度較高主要與該季節(jié)降水少、相對(duì)濕度低、溫度升高、風(fēng)力大(見表3)有關(guān),氣象條件總體有利于沙塵天氣的形成。

表3 不同季節(jié)氣象條件情況Table 3 Meteorological conditions in different seasons

2.2 北京市大氣PM2.5空間變化特征

為了解北京市大氣PM2.5空間分布特征,本研究對(duì)35個(gè)站點(diǎn)PM2.5濃度進(jìn)行插值,具體空間插值算法見劉杰等[6]研究,利用ArcGIS進(jìn)行可視化,結(jié)果見圖2。各年北京市PM2.5均呈現(xiàn)南部>北部的分布特征,與王占山等[7]研究結(jié)果一致。不同類型站點(diǎn)PM2.5呈現(xiàn)出南部郊區(qū)>交通污染監(jiān)控點(diǎn)>城區(qū)>北部郊區(qū)>對(duì)照點(diǎn)的分布特征。南部郊區(qū)站點(diǎn)PM2.5濃度最高,可能與污染物區(qū)域傳輸有關(guān)；交通污染監(jiān)控點(diǎn)附近人類活動(dòng)頻繁,機(jī)動(dòng)車流量較大,氣態(tài)污染物排放量大,造成該站點(diǎn)PM2.5濃度僅次于南部郊區(qū)站點(diǎn)；對(duì)照點(diǎn)PM2.5濃度最低,與其遠(yuǎn)離城區(qū)、受人類活動(dòng)和區(qū)域傳輸?shù)纫蛩赜绊戄^小。

2.3 降水對(duì)大氣污染物的濕清除率

降水是影響大氣污染物濃度的重要因素之一[8]。為定量計(jì)算降水過(guò)程對(duì)污染物的濕清除率(Δρ,%),本研究根據(jù)式(1)進(jìn)行計(jì)算。Δρ>0,降水發(fā)生后污染物濃度下降,空氣質(zhì)量改善；Δρ<0,降水發(fā)生后污染物濃度增加,空氣質(zhì)量惡化。

Δρ=(C-3-C+3)/C-3×100%

(1)

式中：C-3、C+3分別為降水發(fā)生前3 h、降水過(guò)程后3 h污染物平均質(zhì)量濃度,μg/m3。

研究期間降水對(duì)污染物均存在濕清除作用,但不同污染物的濕清除率存在差異,表現(xiàn)為PM10>SO2>PM2.5>O3>NO2>CO的特征(見表4)。對(duì)氣態(tài)污染物而言,降水對(duì)SO2的濕清除效率最佳(27.23%),可能是因?yàn)樵谙鄬?duì)濕度較大時(shí),SO2更易發(fā)生非均相反應(yīng),這與降水中硫酸鹽濃度處于較高水平相一致[9-10],相比之下,CO受降水影響較小(10.27%),可能與CO的水溶性低有關(guān)。顆粒物方面,研究期間降水過(guò)程對(duì)PM10濕清除效果更好(30.65%),而對(duì)PM2.5的濕清除率較低(20.69%),這與周彬等[11]的研究結(jié)果相一致。

表 4 降水前、后大氣污染物質(zhì)量濃度變化Table 4 Change of air pollutant mass concentration before and after precipitation

2.4 影響PM2.5濕清除的特征因子

參考李凱飛等[12]研究,選取降水前3 h PM2.5質(zhì)量濃度、過(guò)程累積降水量、最大小時(shí)降水量和降水持續(xù)時(shí)間作為特征因子,將特征因子歸一化處理后分別記為C、R、Rmax、t，建立回歸分析模型,討論各特征因子對(duì)PM2.5濕清除的影響,擬合得到式(2)?？梢钥闯?研究期間影響PM2.5濕清除的首要因素是降水前3 h PM2.5濃度,其次是過(guò)程累積降水量和最大小時(shí)降水量,隨著三者的增加,PM2.5濕清除率均上升,降水持續(xù)時(shí)間對(duì)PM2.5濕清除的影響相對(duì)最低且為負(fù)影響。

Δρ=1.165R+0.75Rmax-0.22t+2.17C

(2)

2.4.1 降水前3 h PM2.5濃度

將研究期間濕清除過(guò)程按照降水前3 h PM2.5濃度進(jìn)行分級(jí),可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)不超過(guò)35 μg/m3時(shí),平均濕清除率為-39.64%(見圖3),正清除過(guò)程樣本僅占39.78%,說(shuō)明此時(shí)大部分降水過(guò)程促進(jìn)了PM2.5濃度的升高；當(dāng)超過(guò)35 μg/m3時(shí),降水開始有濕清除效果,其中>75～115 μg/m3時(shí)濕清除率最大。

2.4.2 過(guò)程累積降水量

由圖4可看出,相比PM10,PM2.5對(duì)降水的響應(yīng)較慢。當(dāng)過(guò)程累積降水量為1 mm以下,PM2.5、PM10平均濕清除率分別為-19.03%、-10.28%,此時(shí)大部分降水過(guò)程不能抑制顆粒物形成；當(dāng)>1～10 mm時(shí),降水對(duì)PM10表現(xiàn)出一定濕清除效果,對(duì)PM2.5的濕清除率仍為負(fù)值,但此時(shí)PM2.5正清除過(guò)程樣本比例(52.86%)上升；直至>10 mm時(shí),PM2.5濕清除率出現(xiàn)轉(zhuǎn)折點(diǎn),平均濕清除率大于0；當(dāng)>25～50 mm時(shí),降水對(duì)PM2.5濕清除率達(dá)到峰值(37.02%)；當(dāng)>50 mm時(shí),PM2.5濕清除率下降,可能與降水發(fā)生前PM2.5不足35 μg/m3有關(guān)。

2.4.3 最大小時(shí)降水量

如圖5所示,PM2.5正清除過(guò)程樣本比例隨最大小時(shí)降水量增大而增大。當(dāng)最大小時(shí)降水量不足5 mm時(shí),正清除出現(xiàn)次數(shù)與負(fù)清除基本相當(dāng),PM2.5濕清除效果不明顯,尤其是最大小時(shí)降水量不足1 mm時(shí),降水的發(fā)生反而促進(jìn)PM2.5生成；當(dāng)最大小時(shí)降水量>5 mm時(shí),濕清除效果逐漸明顯,其中>10～25 mm對(duì)PM2.5的濕清除效果最佳(33.35%)。

2.4.4 降水持續(xù)時(shí)間

總體上,降水時(shí)長(zhǎng)對(duì)PM2.5的濕清除效果也有一定影響,但并不是過(guò)程持續(xù)時(shí)間越長(zhǎng),濕清除率越高,據(jù)統(tǒng)計(jì),當(dāng)降水持續(xù)時(shí)間為>1～3、>3～5、>5～10 h時(shí),濕清除率分別為-4.47%、-4.50%、-5.72%。研究期間有超過(guò)85%降水過(guò)程持續(xù)時(shí)間在10 h內(nèi),而在此范圍內(nèi),降水持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)的降水過(guò)程PM2.5濕清除率反而較低。

3 結(jié) 論

(1) 2017—2019年北京市PM2.5逐年下降,2019年(41.79 μg/m3)達(dá)到最低,但與PM2.5年均標(biāo)準(zhǔn)限值相比還存在差距。研究期間,冬、春季更易出現(xiàn)嚴(yán)重污染天氣,其中冬季更易發(fā)生PM2.5污染。

(2) 2017—2019年不同類型站點(diǎn)PM2.5呈現(xiàn)出南部郊區(qū)>交通污染監(jiān)控點(diǎn)>城區(qū)>北部郊區(qū)>對(duì)照點(diǎn)的分布特征。

(3) 降水對(duì)污染物的濕清除能力表現(xiàn)為PM10>SO2>PM2.5>O3>NO2>CO的特征。影響PM2.5濕清除的首要因素是降水前3 h PM2.5濃度,其次是過(guò)程累積降水量和最大小時(shí)降水量。降水前3 h PM2.5質(zhì)量濃度為>75～115 μg/m3、過(guò)程累積降水量為>25～50 mm、最大小時(shí)降水量為>10～25 mm時(shí)的降水過(guò)程對(duì)PM2.5濕清除效果最佳。降水持續(xù)時(shí)間對(duì)PM2.5濕清除的影響相對(duì)最低且為負(fù)影響。