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    信陽毛尖茶殘次品中茶多酚提取工藝優(yōu)化及抗氧化性研究

    2022-10-26 09:52:58袁佩穎楊瀟劍吳振威榮倩倩任移嶸
    天津農(nóng)業(yè)科學(xué) 2022年10期
    關(guān)鍵詞:殘次品毛尖茶毛尖

    袁佩穎,楊瀟劍,2,吳振威,榮倩倩,張 姝,任移嶸

    (1.信陽學(xué)院 理工學(xué)院,河南 信陽 464000;2.信陽學(xué)院 分析測試中心,河南 信陽 464000)

    信陽毛尖是河南省信陽市著名特產(chǎn),屬于我國十大名茶,營養(yǎng)豐富,富含茶多酚等多種營養(yǎng)成分。相關(guān)研究表明,長期飲用信陽毛尖可以有效起到抗菌消炎、清除體內(nèi)自由基、降低人體膽固醇、抑制細胞癌變等作用。

    據(jù)公開數(shù)據(jù)統(tǒng)計,截至2019年,信陽市茶園面積14.25萬hm,茶葉產(chǎn)量達7.2萬t,預(yù)測到2022年茶葉產(chǎn)量達到8.2萬t。根據(jù)相關(guān)研究及實際走訪,筆者發(fā)現(xiàn)在制茶過程中大約會產(chǎn)生35%的殘次品,一般為大葉、老葉、茶末和梗等。再加上市場對信陽毛尖“一芽一葉”和“嫩芽”2種工藝的追捧,勢必會產(chǎn)生更多的殘次品,原材料浪費嚴(yán)重。信陽毛尖中的殘次品品相較差,茶湯苦澀偏黃,諸多加工作坊便以“口糧茶”的名義對外售賣,價格低廉,甚至是成品茶的百分之一,其經(jīng)濟價值較低。由此可見,信陽毛尖殘次品對深加工的需求更為強烈。因此,從信陽毛尖茶殘次品中提取天然活性物質(zhì)便成為回收利用的有效途徑之一。

    茶多酚是茶葉中重要的生物活性物質(zhì)和色香味的主要成分,是多酚類物質(zhì)的總稱,其含量占茶葉干質(zhì)量的10%~36%。茶多酚能夠控制自由基的產(chǎn)生、阻斷人體內(nèi)過氧化過程、抑制腫瘤生長,以及降低紫外線對人體皮膚的傷害等。因此,茶多酚被廣泛應(yīng)用于食品、保健、醫(yī)療等領(lǐng)域,發(fā)展前景廣闊。經(jīng)相關(guān)研究,信陽毛尖中茶多酚含量明顯高于六安瓜片和碧螺春等其他綠茶,與普洱生茶基本相同。同時,信陽毛尖不同部位的茶多酚含量也不盡相同,茶多酚含量由高到低為第一葉(22.34%~26.39%)>芽>第二葉>梗(15.07%~16.82%)。

    當(dāng)前已有學(xué)者關(guān)注了茶葉殘次品中茶多酚、多糖、總黃酮等活性物質(zhì)的提取。例如,吳金松研究了信陽毛尖茶末中多糖的分離純化以及其抗氧化活性;馮歡歡利用響應(yīng)面優(yōu)化機械化學(xué)法來提取茶末的總黃酮;蘭林等重點關(guān)注了竹葉青茶茶末中茶氨酸的提取工藝的優(yōu)化。目前,針對信陽毛尖殘次品中茶多酚的相關(guān)研究還未見報道。

    本研究選用信陽毛尖殘次品為原料,利用超聲輔助溶劑萃取技術(shù)來提取茶多酚,并用響應(yīng)曲面法進行優(yōu)化,之后對其清除強氧化性自由基的能力進行了探究。該研究主要聚焦在信陽毛尖殘次品中茶多酚的提取上,同時對信陽毛尖中茶多酚的抗氧化性研究進行了補充。

    1 材料和方法

    1.1 材料與儀器

    信陽毛尖茶殘次品(信陽市羅山縣出產(chǎn)的非市售農(nóng)家茶);磷酸二氫鉀、磷酸氫二鈉、硫酸亞鐵、酒石酸鈉(分析純,上海阿拉丁生化科技股份有限公司);無水乙醇(分析純,國藥集團化學(xué)試劑有限公司);沒食子酸—水合物(分析純,上海笛柏生物科技有限公司)。

    DHG-9240A電熱鼓風(fēng)干燥箱(上海一恒科學(xué)儀器有限公司);KQ-500DE超聲波清洗器(昆山市舒美超聲儀器有限公司);BSA124S電子天平(賽多利斯科學(xué)儀器有限公司);TU-1901紫外可見分光光度計(北京普析通用儀器有限責(zé)任公司);GWB-1SUPER超純水機(北京普析通用儀器有限責(zé)任公司)。

    1.2 試驗方法

    1.2.1 茶葉預(yù)處理 信陽市羅山縣出產(chǎn)的非市售信陽毛尖殘次品,其特點是葉大梗大。將茶葉散置于表面皿中,放入烘箱中80℃烘干12 h,去除多余水分,取出烘干的茶葉均勻放入粉碎機中,粉碎至粉末,并過40目篩,以便與溶劑接觸均勻,然后將粉末放入保鮮袋冷藏。

    1.2.2 茶多酚的檢測及計算 根據(jù)鄧祥等對酒石酸亞鐵比色法和福林酚比色法進行的對比研究,得出酒石酸亞鐵標(biāo)準(zhǔn)曲線法相比福林酚比色法,具有更寬的線性范圍;同時,酒石酸亞鐵比色法測定茶葉提取物中茶多酚含量具有較高的可信度。因此,本試驗中將使用酒石酸亞鐵比色法進行茶多酚的測定。

    離心后立即用移液器取提取后的上清液1 mL并稀釋25倍,吸取稀釋后的茶多酚提取液2 mL注入50 mL容量瓶中,加去離子水8 mL和酒石酸亞鐵溶液10 mL,充分混合均勻,再加pH值為7.5的磷酸緩沖液30 mL至刻度線。用空白溶液作參比,使用10 nm比色皿,在540 nm處測吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線得出茶多酚提取率。

    1.2.3 單因素影響試驗方法 取粉碎好的茶粉1.0 g于50 mL試管中,加入一定量的乙醇水溶液,然后在試管口蓋上保鮮膜,防止乙醇揮發(fā),混勻后投入到超聲波清洗器中,接著在不同乙醇濃度、超聲時間、料液比的條件下開始進行單因素超聲提取試驗,分別考察其對茶多酚提取率的影響。

    1.2.4 響應(yīng)曲面設(shè)計方法 通過3組單因素試驗,以乙醇濃度(A)、超聲時間(B)、料液比(C)為響應(yīng)因子,分別以最高點作為編碼水平0,最高點的左邊作為編碼水平-1,最高點的右邊作為編碼水平1,并且以提取率為響應(yīng)值做響應(yīng)曲面設(shè)計,最后采用Design Expert中的Box-Benhnken中心組合設(shè)計原理來分析處理。

    1.2.5 抗氧化性測試方法 取優(yōu)化后提取的茶多酚原溶液1 mL稀釋100倍,并配制相同質(zhì)量分?jǐn)?shù)濃度的維生素C溶液,再分別取0.5、1、1.5、2、2.5、3 mL稀釋后的溶液加入到6支比色管中,加水稀釋到5 mL,再加入5 mmol·L的水楊酸溶液和5 mmol·L的FeSO溶液各5 mL,混勻后加入5 mL的稀HO,在35℃下水浴反應(yīng)30 min,于510 nm處測其吸光度值記為,用蒸餾水代替水楊酸的吸光度記為,以蒸餾水代替茶多酚稀釋液的吸光度記為。按照下式計算茶多酚對·OH的清除率。

    1.3 數(shù)據(jù)分析

    試驗均重復(fù)3次,采用Origin 8.0軟件進行圖表繪制,采用Design-Expert 8.0.6統(tǒng)計軟件進行響應(yīng)面優(yōu)化分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 單因素試驗

    2.1.1 乙醇濃度的影響 準(zhǔn)確稱取信陽毛尖殘次品粉末1.0 g于50 mL試管中,采用料液比為1∶16 g·mL,超聲時間為30 min,乙醇濃度分別為50%、60%、70%、80%、90%進行試驗。從圖1-A可以看出,在乙醇濃度在50%~70%時,提取率逐步上升;當(dāng)乙醇濃度為70%時,提取率達到最高值;乙醇濃度為70%~90%時,提取率開始下降。這表明提取率不會隨乙醇的濃度增加而一直增加。原因可能是乙醇濃度不斷增加會使脂溶性雜質(zhì)和色素等雜質(zhì)大量溶解出來,進而影響茶多酚的溶出,使茶多酚提取率降低。因此,選擇乙醇濃度60%、70%、80%為響應(yīng)面優(yōu)化的3個水平。

    2.1.2 超聲時間的影響 準(zhǔn)確稱取信陽毛尖粉末1.0 g于50 mL試管中,采用料液比為1∶16 g·mL,乙醇濃度為70%,超聲時間分別設(shè)定為30、40、50、60、70 min進行試驗。從圖1-B可以看出,在30~50 min內(nèi),隨著超聲時間的增加,提取率逐步上升;在50 min時,提取率上升到16.22%,達到最高;超過50 min后,提取率又開始下降。這表明提取率不會隨超聲時間的增加而一直增加。時間較短時,乙醇對信陽毛尖茶粉溶解不夠充分,提取率偏低;但時間過長時,可能會引起超聲波的空化效應(yīng)和熱效應(yīng),致使局部溫度過高,使得茶多酚氧化或分解,降低提取率。因此,選擇超聲時間40、50、60 min為響應(yīng)面優(yōu)化的3個水平。

    2.1.3 液料比的影響 準(zhǔn)確稱取信陽毛尖粉末1.0 g于50 mL試管中,采用超聲時間為50 min,乙醇濃度配制成70%,分別把料液比設(shè)定為1∶4、1∶8、1∶12、1∶16、1∶20、1∶24 g·mL進行試驗。從圖1-C可以看出,在料液比為1∶8、1∶12、1∶16 g·mL時,茶多酚的提取率逐步上升,在料液比為1∶16 g·mL時,提取率上升到14.40%,隨后提取率開始下降。這表明茶多酚的提取率不會隨著乙醇體積的增加相應(yīng)增加。乙醇體積較小的原因可能是信陽毛尖茶粉與溶劑接觸不充分,不利于茶多酚的提?。灰掖俭w積較大時,信陽毛尖茶粉與溶劑充分接觸,但較多的溶劑會吸收一定量的超聲波轉(zhuǎn)化為熱能,這可能會降低了超聲波對細胞壁的破碎能力,導(dǎo)致細胞內(nèi)的茶多酚溶出減少,提取率下降;也有可能是茶多酚分子上的羥基與乙醇形成氫鍵作用,乙醇體積越大氫鍵作用逐漸增強,從而導(dǎo)致茶多酚的提取率降低。因此,選擇超聲時間1∶12、1∶16、1∶20 g·mL為響應(yīng)面優(yōu)化的3個水平。

    圖1 3種因素對茶多酚提取含量的影響

    2.2 響應(yīng)曲面法的優(yōu)化

    2.2.1 試驗結(jié)果分析 根據(jù)單因素試驗的結(jié)果,列出響應(yīng)曲面法設(shè)計因素與水平如表1所示。通過Box-Benhnken中心組合設(shè)計對單因素結(jié)果分析,得到17組試驗,按照上述方法分別進行這17組試驗,并得出茶多酚提取率,結(jié)果見表2。

    表1 響應(yīng)曲面法設(shè)計因素與水平

    表2 響應(yīng)面實驗設(shè)計方案與結(jié)果

    對表2數(shù)據(jù)進行多元回歸擬合,得到以茶多酚提取率()為應(yīng)變量,以乙醇濃度(),超聲時間()和料液比()這3個單因素為自變量的編碼多元二次回歸方程如下所示,并對該回歸方程進行方差分析。

    由表3可知,=31.82,<0.000 1,表示回歸方程極其顯著,=0.9761表示模型可信度高,模型擬合較好,=0.945 5表示單個變量占引起茶多酚提取率變化的94.55%。失擬項的=2.33,=0.2162(>0.05),可見失擬項表現(xiàn)為不顯著,這表明未知因素對試驗結(jié)果的影響比較小,該回歸方程模型能夠較為客觀地反映試驗內(nèi)容,可以用于對試驗結(jié)果進行替代分析。

    同時由表3回歸模型系數(shù)顯著性檢驗表明,模型一次項極顯著,不顯著;交互項顯著,不顯著,因此在本試驗中對茶多酚提取率的影響因子的大小順序為:乙醇濃度因子作用效果顯著,料液比因子作用效果次之,超聲時間因子作用效果最不顯著,即>>。同時,利用Design-Expert 8.0.6統(tǒng)計軟件做出3D曲面圖,結(jié)果如圖2所示。

    表3 回歸方程方差分析表

    3D響應(yīng)曲面卷曲程度越明顯,則說明2因素間交互作用越明顯,對提取率造成的影響越大,反之亦然。由圖2可知,乙醇濃度()和料液比()、超聲時間()和料液比()的曲面圖卷曲程度相對明顯,說明乙醇濃度和料液比、超聲時間和料液比兩兩因素間有比較好的交互作用;而乙醇濃度()和超聲時間()的響應(yīng)曲面卷曲程度不是很明顯,說明乙醇濃度和超聲時間這2個因素的交互作用對茶多酚的提取最不顯著,這與表3回歸方程方差分析結(jié)果一致。

    圖2 交互作用曲面圖

    2.2.2 響應(yīng)曲面分析與優(yōu)化 根據(jù)軟件預(yù)測得出的最佳條件和提取率即乙醇濃度配制為74.3%、超聲時間設(shè)定為48.2 min、料液比為1∶18.8 g·mL,此時提取率最高為19.47%。

    為了驗證這一結(jié)論可靠性,在得到的最優(yōu)條件下重復(fù)3次試驗,得到平均提取率為19.34%,理論值比較偏差為0.13%,即模型預(yù)測的結(jié)果與實際實驗的情況很符合,說明此模型可行。

    2.3 抗氧化性試驗結(jié)果

    ·OH是氧化性極強的自由基,可以與細胞中的許多分子發(fā)生反應(yīng),從而引起各種病變,引發(fā)疾病和衰老。由圖3可見,在茶多酚溶液0.5~2.5 mL的投加量范圍內(nèi),即含量在51.45~308.7 μg范圍內(nèi),隨著信陽毛尖殘次品中提取的茶多酚溶液投加量的增加,其對·OH清除能力逐漸提升,基本呈線性關(guān)系,展示出非常好的量效對應(yīng)關(guān)系;在投加量達到2.5 mL,其對·OH清除率達到97.3%,當(dāng)投加量超過2.5 mL時,其對·OH清除能力基本不變,投加量在3 mL時,清除率為97.9%。由此可見,稀釋過后的茶多酚溶液在投加量為2.5 mL時,其清除·OH的能力已達到最優(yōu),此時茶多酚含量為257.25 μg,根據(jù)清除率擬合曲線=(33.827+13.05)×100%(表示清除率,表示茶多酚溶液投加量,0.5≤≤2.5),得到信陽毛尖殘次品茶多酚對羥基自由基的ID50為1.09 mL,即112.40 μg,維生素C清除羥基自由基的ID50為147.20 μg。由此可見,該型信陽毛尖殘次品中茶多酚相對于維生素C而言,其對·OH清除能力更強。

    圖3 茶多酚溶液投加量對·OH清除的影響

    3 結(jié)論與討論

    (1)使用響應(yīng)曲面法對超聲輔助下信陽毛尖茶殘次品中茶多酚的提取進行優(yōu)化,其在乙醇濃度為74.3%、超聲時間48.2 min、料液比為1∶18.8 g·mL的最佳工藝條件下所提取的茶多酚為19.34%。

    (2)該提取率與其他研究得出的信陽毛尖成品茶中茶多酚提取率(36.2%)還有不小的差距。究其原因,本試驗采用的茶葉為信陽毛尖中的殘次品,大葉、老葉和梗比較多,茶多酚含量相對較低,這一結(jié)果也與相關(guān)針對茶葉不同部位茶多酚含量的研究結(jié)果類似。

    (3)抗氧化性試驗結(jié)果表明,信陽毛尖殘次品中的茶多酚具有較強的·OH清除能力,可應(yīng)用到食品保健等前述領(lǐng)域,發(fā)展前景廣闊。

    (4)當(dāng)前,對信陽毛尖茶殘次品的深入加工研究和應(yīng)用還是比較少的,使得次等茶葉原材料產(chǎn)生了極大浪費,本試驗采用的工藝流程簡單,設(shè)備易得操作要求較低,為信陽毛尖殘次品的回收利用提供解決問題的路徑。

    (5)同時本研究與其他科研人員所做的工作都是在為信陽當(dāng)?shù)夭璁a(chǎn)業(yè)的發(fā)展找尋其他途徑,關(guān)注茶葉尤其是品級較低、量大的殘次品中各種天然活性營養(yǎng)物質(zhì)的深度加工利用,這對于發(fā)展本地食品、醫(yī)藥、保健等高端產(chǎn)業(yè)工業(yè)都是有非常大的促進作用。

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