朱 江 孫東方 高 才 唐景春 張秀平 楊 磊 劉向農(nóng)
(1 合肥工業(yè)大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院 合肥 230009;2 壓縮機(jī)技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(壓縮機(jī)技術(shù)安徽省實(shí)驗(yàn)室)合肥 230031)
基金項(xiàng)目:國(guó)家自然科學(xué)基金(52006051,51876053)資助項(xiàng)目。(The project was supported by the National Natural Science Foundation of China (No. 52006051 & No. 51876053).)
收稿日期:2021-08-11;修回日期:2021-11-08
近年來(lái),隨著微加工技術(shù)的發(fā)展,微流體器件在細(xì)胞研究、液滴生成及破裂分析和PCR分析中顯示出巨大的優(yōu)勢(shì)[1-2]。在對(duì)微流體的操控過(guò)程中,不僅要準(zhǔn)確地控制流體的成分比,還必須精確地進(jìn)行溫度調(diào)控[3]。目前針對(duì)微流體的升溫控制已有一些成功的探索,如集成電阻絲加熱,微波加熱和紅外加熱等[4-5]。這些方式雖然能滿足室溫以上的單向溫度操控,但對(duì)于微流體芯片內(nèi)的降溫需求仍存在一些局限性,如微流體芯片冰核形成、細(xì)胞分析等。由于微流體芯片的體積非常小,傳統(tǒng)的制冷方法并不能較好地實(shí)現(xiàn)片上的快速、精確控溫。
基于珀?duì)栙N效應(yīng)的熱電制冷技術(shù),在直流電流驅(qū)動(dòng)下實(shí)現(xiàn)能量轉(zhuǎn)換,可提供精確溫控,且具有尺寸可控、易集成、成本低、響應(yīng)快等優(yōu)點(diǎn)[6-7],在微流體的溫度調(diào)控方面優(yōu)勢(shì)顯著,受到國(guó)內(nèi)外相關(guān)行業(yè)的高度關(guān)注[8-9]。A. E.Sgro等[10]使用熱電制冷器(thermoelectric cooler, TEC)對(duì)微流體芯片局部降溫,在微流體通道內(nèi)制作了一個(gè)冰閥,并實(shí)現(xiàn)了包裹在流動(dòng)液滴中單個(gè)細(xì)胞的快速冷凍。C. G. Velve等[11]將TEC冷卻后的液體流經(jīng)酵母細(xì)胞的上方,以實(shí)現(xiàn)對(duì)酵母細(xì)胞溫度的控制,該方式通過(guò)冷卻介質(zhì)間接調(diào)控微流體的溫度變化。Han Chao等[12]設(shè)計(jì)了一種與倒置光學(xué)顯微鏡兼容的TEC控溫設(shè)備,將4個(gè)TEC分布在微流體芯片周圍,并留出中間的透光孔,以觀察中心樣品區(qū)域。
本文以樣品觀測(cè)微流體芯片(用于觀測(cè)液滴或細(xì)胞的生成及保存)為依托,設(shè)計(jì)了基于異型結(jié)構(gòu)TEC的微流體芯片溫度控制系統(tǒng),建立了熱電冷卻微流體芯片的多物理場(chǎng)仿真模型,并根據(jù)實(shí)驗(yàn)測(cè)量獲得TEC的物性參數(shù)。通過(guò)多物理場(chǎng)仿真方法對(duì)TEC的制冷性能進(jìn)行分析,并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比,驗(yàn)證該模型的準(zhǔn)確性。最后,探討該溫度控制系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)響應(yīng)特性,并對(duì)其進(jìn)行優(yōu)化,為熱電制冷技術(shù)在微流體芯片溫度調(diào)控中的應(yīng)用提供指導(dǎo)。
為在溫度調(diào)控的同時(shí)實(shí)現(xiàn)目標(biāo)區(qū)域的光學(xué)觀察,本文采用定制的帶孔異型結(jié)構(gòu)TEC冷卻微流體芯片,如圖1(a)所示。其中,微流體流道寬度為300 μm,中央樣品池直徑為1 mm,流道的長(zhǎng)度為20 mm,流道的深度為300 μm。該微流體裝置由聚二甲基硅氧烷(PDMS)和載玻片基底組合制成。TEC外徑為25 mm,孔徑為4 mm。
TEC為固態(tài)器件,內(nèi)部由多對(duì)P、N型半導(dǎo)體熱電偶組成,當(dāng)施加直流電到半導(dǎo)體元件陣列時(shí),由于珀?duì)栙N效應(yīng),熱電偶的一端吸熱,產(chǎn)生冷卻效果,另一端向周圍環(huán)境釋放熱量[13]。本文定制的TEC由42對(duì)半導(dǎo)體熱電偶電串聯(lián)且熱并聯(lián)組成。考慮到半導(dǎo)體熱電偶的熱特性和電特性具有周期性,只選取一對(duì)熱電偶元件進(jìn)行分析,如圖1(b)所示。圖中,QC為冷端吸收熱量,QH為熱端釋放熱量,L1為熱電臂的截面邊長(zhǎng),L2為熱電臂的間距,H0、H1和H2分別為陶瓷板、連接器和半導(dǎo)體的厚度,尺寸如表1所示。
圖1 幾何模型Fig.1 The geometric model
表1 熱電偶幾何尺寸Tab.1 Geometry size of thermocouple 單位:mm
建立TEC的熱模型,計(jì)算過(guò)程采用絕對(duì)溫標(biāo),采用如下假設(shè)[14-15]:
1)與TEC制冷量相比,輻射的熱損失很小,因此忽略輻射的熱損失。
2)假定陶瓷基板和金屬連接器的熱物性與溫度無(wú)關(guān)。
3)所有接觸面都考慮接觸熱阻,半導(dǎo)體和連接器之間考慮接觸電阻。
對(duì)于連接器、P型和N型半導(dǎo)體,穩(wěn)態(tài)能量方程可表示為:
(1)
通過(guò)增加一個(gè)瞬態(tài)項(xiàng),可以在穩(wěn)態(tài)的基礎(chǔ)上建立瞬態(tài)模型:
(2)
等式(1)左側(cè)第二項(xiàng)和第三項(xiàng)分別為焦耳熱和湯姆遜熱。β可以表示為:
(3)
值得注意的是,恒定的塞貝克系數(shù)意味著湯姆遜效應(yīng)被忽略。從理論上講,當(dāng)半導(dǎo)體內(nèi)部發(fā)生高溫梯度時(shí),湯姆遜效應(yīng)不可忽視。電勢(shì)是半導(dǎo)體中電子和空穴之間的驅(qū)動(dòng)力,可以通過(guò)求解下式得到:
(4)
φ可以用式(5)計(jì)算出電場(chǎng):
(5)
式(1)和式(2)中電流密度向量的計(jì)算式:
(6)
在實(shí)際情況中,熱電材料的熱物性通常具有溫度依賴性[16-17]。因此,在本模型中,導(dǎo)熱系數(shù)、電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)都被認(rèn)為是溫度的函數(shù):
α(T)=a0+a1T+a3T2
(7)
σ(T)=b0+b1T+b3T2
(8)
λ(T)=c0+c1T+c3T2
(9)
式中:α(T)、σ(T)和λ(T)分別為半導(dǎo)體材料與溫度相關(guān)的塞貝克系數(shù)、、電導(dǎo)率和導(dǎo)熱系數(shù),a0、a1、a2、b0、b1、b2、c0、c1、c2為通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)確定的擬合參數(shù)。
(10)
搭建了基于熱電制冷的微流體芯片溫度調(diào)控實(shí)驗(yàn)測(cè)試系統(tǒng),如圖2(a)所示,實(shí)驗(yàn)采用定制帶有微孔的異形結(jié)構(gòu)TEC冷卻微流體芯片,如圖2(b)所示。溫度控制系統(tǒng)包括循環(huán)水冷卻器、數(shù)據(jù)采集儀、基于Arduino微控制器的比例積分微分(PID)控制器及直流電源等。圖2(c)中紅點(diǎn)表示布置的測(cè)溫點(diǎn),為準(zhǔn)確測(cè)量樣品池中的溫度,加工過(guò)程中在微流體芯片的側(cè)邊預(yù)設(shè)邊長(zhǎng)0.3 mm的孔,埋設(shè)微型T型熱電偶,用于測(cè)量樣品池中的溫度。實(shí)驗(yàn)與仿真結(jié)果均采用攝氏溫標(biāo)。
圖2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)圖Fig.2 Experimental system
實(shí)驗(yàn)誤差主要包含兩個(gè)方面:一方面是由實(shí)驗(yàn)設(shè)備的精度導(dǎo)致,屬于系統(tǒng)誤差,無(wú)法避免,需要對(duì)實(shí)驗(yàn)設(shè)備的參數(shù)進(jìn)行誤差分析。本實(shí)驗(yàn)的儀器精度如表2所示,微流控芯片溫控系統(tǒng)溫度測(cè)量的誤差分析如下:
TEC和微流控芯片的溫度均通過(guò)T型熱電偶測(cè)得,通過(guò)數(shù)據(jù)采集儀在電腦中進(jìn)行收集并分析,根據(jù)該熱電偶的性能參數(shù),查得測(cè)溫范圍為-200~200 ℃,不確定度為0.5 ℃,同時(shí)數(shù)據(jù)采集儀有1 ℃的不確定度,因此實(shí)驗(yàn)設(shè)備的相對(duì)誤差η1為:
表2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備誤差Tab.2 Experimental instruments uncertainty
(11)
式中:x1、x2分別為熱電偶和數(shù)據(jù)采集儀的不確定度,℃;m1為熱電偶量程,℃。
實(shí)驗(yàn)中,系統(tǒng)測(cè)量范圍為-30~40 ℃,測(cè)量的最大誤差值κ為0.15 ℃,相對(duì)于實(shí)驗(yàn)量程的誤差η2為:
(12)
式中:m2為實(shí)驗(yàn)所需量程,℃。計(jì)算可得,η1為0.375%,η2為0.214%,均在實(shí)驗(yàn)允許的范圍內(nèi)。
另一方面是實(shí)驗(yàn)操作者導(dǎo)致的隨機(jī)性誤差,實(shí)驗(yàn)中進(jìn)行多次重復(fù)實(shí)驗(yàn),減少隨機(jī)誤差對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果帶來(lái)的影響。
PID控制器在TEC中得到廣泛應(yīng)用,依據(jù)L. L. Josephson等[18]的測(cè)試條件,用PID控制器將TEC的冷端溫度tC設(shè)定在5 ℃。熱電冷卻微流體芯片的溫度響應(yīng)曲線如圖3所示。由圖3可知,TEC冷端在70 s內(nèi)從室溫達(dá)到穩(wěn)定溫度。TEC熱端的熱量由循環(huán)冷卻水帶走,使熱端溫度迅速穩(wěn)定。但由于PDMS的低導(dǎo)熱特性,微流體芯片熱響應(yīng)較慢,微流體芯片的樣品池需要超過(guò)160 s的時(shí)間才能達(dá)到7.5 ℃的穩(wěn)定溫度,遠(yuǎn)低于TEC冷端降溫速率。在基于熱電制冷的溫度控制中,TEC的制冷溫度及降溫速率至關(guān)重要,因此,本文進(jìn)一步分析穩(wěn)態(tài)電流下TEC及微流體芯片的降溫特性。
為了分析TEC及微流體芯片的溫度響應(yīng)特性,并對(duì)該溫控系統(tǒng)進(jìn)行優(yōu)化,建立了熱電冷卻微流體芯片的多物理場(chǎng)仿真模型。
根據(jù)聶山鈞等[19]的方法,利用非線性最小二乘法提取材料參數(shù),該方法可以提取出TEC的3個(gè)重要參數(shù)(240~310 K):
α=3.73×10-4-1.70×10-6T+3.43×10-9T2
(13)
σ=5.39×10-5-3.55×10-7T+6.58×10-10T2
(14)
λ=2.583+2.97×10-3T-1.56×10-5T2
(15)
在仿真分析前,首先在最佳工作電流4.4 A下,對(duì)模型進(jìn)行網(wǎng)格獨(dú)立性驗(yàn)證。采用M1(12 804個(gè)網(wǎng)格)、M2(23 842個(gè)網(wǎng)格)、M3(37 907個(gè)網(wǎng)格)、M4(64 027個(gè)網(wǎng)格)、M5(86 892個(gè)網(wǎng)格)、M6(229 797個(gè)網(wǎng)格)和M7(397 398個(gè)網(wǎng)格)7個(gè)網(wǎng)格系統(tǒng)進(jìn)行網(wǎng)格獨(dú)立性驗(yàn)證。圖4所示為在7種不同網(wǎng)格系統(tǒng)下TEC的冷熱端溫差Δt和熱端的溫度tH,其中Δt=tH-tC。由圖4可知,當(dāng)網(wǎng)格數(shù)超過(guò)M4之后,計(jì)算結(jié)果幾乎不變,表明所使用的數(shù)值結(jié)果與網(wǎng)格無(wú)關(guān)。因此,在不損失精度的情況下節(jié)省計(jì)算時(shí)間,本研究采用M5網(wǎng)格系統(tǒng)。
圖4 網(wǎng)格獨(dú)立性檢驗(yàn)結(jié)果Fig.4 Grid independence test results
樣品池溫度tsample變化和TEC的Δt仿真分析結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)比如圖5所示,隨著TEC的驅(qū)動(dòng)電流逐漸增大,tsample隨驅(qū)動(dòng)電流的增加先降低后升高,當(dāng)電流為4.4 A時(shí)tsample最低,此時(shí)為TEC最佳工作電流,TEC的冷端也達(dá)到最低溫度。在最佳工作電流4.4 A下,對(duì)比仿真計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),tsample測(cè)量值與仿真所得結(jié)果的回歸分析決定系數(shù)R2為0.997 5,TEC的Δt測(cè)量值和仿真值的回歸分析決定系數(shù)R2為0.995 9,說(shuō)明建立的多物理場(chǎng)模型預(yù)測(cè)精度較高。
圖5 數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比Fig.5 Comparison of numerical simulation and experiment results
由于PID控制對(duì)tsample的反饋信號(hào)響應(yīng)時(shí)間有很高的需求,為分析該TEC對(duì)tsample的冷卻特性,本文從瞬態(tài)過(guò)程進(jìn)行分析。
在施加恒定的4.4 A電流情況下,TEC工作穩(wěn)定后的溫度分布云圖如圖6所示,此時(shí)TEC的tC可達(dá)到-27.9 ℃,tsample可達(dá)到-24 ℃。圖7所示為TEC的tC和微流體芯片tsample響應(yīng)情況。由圖7可知,TEC的冷端溫度在第50 s時(shí)達(dá)到-20 ℃的期望目標(biāo)溫度,這一段的降溫特性決定了控制系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)時(shí)間。而微流體芯片tsample直至第200 s才達(dá)到該溫度,這是由于PDMS的低導(dǎo)熱系數(shù)(0.15 W/(m·℃))[20],冷量傳導(dǎo)至樣品池的時(shí)間很長(zhǎng),過(guò)長(zhǎng)的溫度響應(yīng)遲滯時(shí)間會(huì)顯著影響PID控制達(dá)到穩(wěn)定時(shí)間。
圖6 恒定電流下溫度分布云圖Fig.6 Temperature distribution under constant current
圖7 恒定電流下的溫度響應(yīng)曲線Fig.7 Temperature response under constant current
由圖7可知,TEC冷卻微流體芯片時(shí),微流體芯片內(nèi)部樣品池的熱響應(yīng)速率明顯低于TEC冷端,而這也會(huì)影響溫度調(diào)控的速率和精度。因此,本文提出一種帶有聚冷結(jié)構(gòu)的微流體芯片熱電冷卻系統(tǒng),旨在將TEC的冷量集中在微流體芯片樣品池目標(biāo)區(qū)域。圖8(a)和圖8(b)分別為配備了T型聚冷結(jié)構(gòu)和圓臺(tái)型聚冷結(jié)構(gòu)的熱電冷卻系統(tǒng)的溫度場(chǎng)分布云圖。T型聚冷結(jié)構(gòu)上部直徑為25 mm,高度為1 mm;下部直徑為14 mm,高度為4 mm;總高度為5 mm。圓臺(tái)型聚冷結(jié)構(gòu)的上底為25 mm,下底為14 mm,高度為5 mm。此外,基于透光觀察的前提,聚冷結(jié)構(gòu)的材料必須為透明,且要有較好的導(dǎo)熱性,本文采用透明的氧化鋁作為聚冷結(jié)構(gòu)材料,其基本物性參數(shù)[21]如表3所示。
表3 物性參數(shù)Tab.3 Material parameters
圖8 引入聚冷結(jié)構(gòu)后的溫度分布Fig.8 Temperature distribution with concentrated cooling structure
圖9所示為引入聚冷結(jié)構(gòu)后,樣品池的溫度響應(yīng)特性曲線。其中,T型和圓臺(tái)型的聚冷結(jié)構(gòu)的下底直徑均為10 mm。由圖9可知,引入聚冷結(jié)構(gòu)后,微流體芯片中樣品池的降溫速率顯著提高,圓臺(tái)型和T型聚冷結(jié)構(gòu)均可減少TEC對(duì)微流體芯片樣品池的冷卻時(shí)間。T型和圓臺(tái)型聚冷結(jié)構(gòu)均在10 s達(dá)到最快的冷卻速率,此時(shí)T型聚冷結(jié)構(gòu)的降溫速率為0.88 ℃/s,圓臺(tái)型聚冷結(jié)構(gòu)降溫速率為0.74 ℃/s,隨后樣品池的冷卻速率變緩。在第140 s之后,T型聚冷結(jié)構(gòu)和圓臺(tái)型的聚冷結(jié)構(gòu)對(duì)于樣品池的降溫表現(xiàn)幾乎相同。圓臺(tái)型的聚冷結(jié)構(gòu)的體積(1.276 cm3)大于T型聚冷結(jié)構(gòu)(0.805 cm3),這帶來(lái)更大的熱容,導(dǎo)致在施加了恒定電流的前140 s內(nèi),T型聚冷結(jié)構(gòu)的降溫速率明顯快于圓臺(tái)型聚冷結(jié)構(gòu),可以顯著縮小tsample的穩(wěn)定所需時(shí)間,這在控制系統(tǒng)中,可以顯著減少溫度反饋的遲滯性,帶來(lái)更好的控溫動(dòng)態(tài)響應(yīng)效果。
圖9 聚冷結(jié)構(gòu)對(duì)降溫速率的影響Fig.9 Effect of concentrated cooling structure on cooling rate
此外,由于引入聚冷結(jié)構(gòu)會(huì)給系統(tǒng)帶來(lái)額外熱阻,導(dǎo)致tsample略高于未引入聚冷結(jié)構(gòu)時(shí)的tsample。在第400 s時(shí),帶有T型聚冷結(jié)構(gòu)的tsample比無(wú)聚冷結(jié)構(gòu)高2.47 ℃,帶有圓臺(tái)型聚冷結(jié)構(gòu)的tsample比無(wú)聚冷結(jié)構(gòu)的tsample高2.32 ℃。T型結(jié)構(gòu)和圓臺(tái)型結(jié)構(gòu)兩者所能達(dá)到的最低溫度幾乎一致。
通過(guò)分析可知,與圓臺(tái)型相比,具有相同下底面積且體積更小的T型聚冷結(jié)構(gòu)在提升降溫速率的同時(shí),對(duì)最低溫度值的負(fù)面影響較小。因此,本文重點(diǎn)對(duì)T型聚冷結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化研究。
圖10所示為不同下底直徑的T型聚冷結(jié)構(gòu)對(duì)微流體芯片中樣品池降溫速率的影響。由圖10可知,T型聚冷結(jié)構(gòu)的下底直徑越小,樣品池中央的降溫速率越快,達(dá)到穩(wěn)定的時(shí)間越短。這是由于聚冷結(jié)構(gòu)的上底面積不變,下底面積較小,因此下底的熱流密度顯著增大。此外,由于聚冷結(jié)構(gòu)也具有熱容,過(guò)大的聚冷結(jié)構(gòu),例如下底直徑為20 mm和25 mm時(shí),反而會(huì)給降溫速率帶來(lái)負(fù)面影響,使降溫速率下降。當(dāng)下底直徑為14 mm時(shí),T型聚冷結(jié)構(gòu)在樣品池達(dá)到-21 ℃之前均快于未配備聚冷結(jié)構(gòu)的TEC冷卻系統(tǒng),且最快可以減少45 s的溫度響應(yīng)時(shí)間,節(jié)約30%的響應(yīng)時(shí)間。同樣,下底直徑為10 mm時(shí),可針對(duì)于-20 ℃以上情況,且最快可以減少55 s(40.7%)的溫度響應(yīng)時(shí)間。雖然更小的聚冷結(jié)構(gòu)的下底直徑(6 mm)可以在90 s時(shí)達(dá)到較為穩(wěn)定的溫度表現(xiàn),但其過(guò)小的下底直徑帶來(lái)了更大的熱阻,導(dǎo)致在相同的TEC工作電流下,樣品池所能達(dá)到的最低溫度略有升高。因此,下底直徑為10 mm和14 mm的T型聚冷結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出較好的兼容性。
圖10 不同下底直徑的T型聚冷結(jié)構(gòu)的冷卻效果Fig.10 Cooling effect of T-shaped concentrated cooling structure with different bottom diameters
本文設(shè)計(jì)了基于熱電制冷的微流體芯片溫度控制系統(tǒng),研究了該溫度控制系統(tǒng)的溫度響應(yīng)特性;并針對(duì)樣品池溫度響應(yīng)遲滯問(wèn)題,提出聚冷結(jié)構(gòu),顯著提升該溫控系統(tǒng)的溫度響應(yīng)速率,有效減少了溫度控制系統(tǒng)的響應(yīng)時(shí)間,得到結(jié)論如下:
1)引入聚冷結(jié)構(gòu)之前,TEC冷端和樣品池溫度最低可達(dá)到-27.9 ℃和-24 ℃,且分別在第50 s和200 s達(dá)到控制調(diào)節(jié)期望溫度,但微流體樣品池的降溫速率遠(yuǎn)小于TEC冷端的降溫速率。
2)引入聚冷結(jié)構(gòu),可以顯著提升微流體芯片樣品池的降溫速率;T型聚冷結(jié)構(gòu)相比于圓臺(tái)型聚冷結(jié)構(gòu),具有更好的降溫效果,在控制系統(tǒng)中,可以顯著減少溫度反饋的遲滯性,帶來(lái)更好的控溫動(dòng)態(tài)響應(yīng)效果。
3)對(duì)于T型聚冷結(jié)構(gòu),下底直徑越小,降溫速率越大,但冷量損失也越大。下底直徑為14 mm和10 mm的T型聚冷結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出較好的兼容性,可分別將溫度響應(yīng)時(shí)間減少30%和40.7%,冷量損失樣品池最低溫度分別提高了3 ℃和4℃。
符號(hào)說(shuō)明
tC——TEC冷端溫度,℃
tH——TEC熱端溫度,℃
Δt——TEC冷熱端溫差,℃
tsample——樣品池溫度,℃
T——溫度,K
λ——導(dǎo)熱系數(shù),W/(m·℃)
σ——電導(dǎo)率,S/m
J——局部電流密度,A/m2
β——湯姆遜系數(shù),W/(A·K)
α——塞貝克系數(shù),V/K
φ——塞貝克電勢(shì),V
E——電場(chǎng),V/m
本文受中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金(JZ2021HGTB0093)和壓縮機(jī)技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(壓縮機(jī)技術(shù)安徽省實(shí)驗(yàn)室)開放基金(SKL-YSJ201914)資助。(The project was supported by the Fundamental Research Funds for the Central Universities (No. JZ2021HGTB0093) and the State Key Laboratory of Compressor Technology (Anhui Laboratory of Compressor Technology) (No. SKL-YSJ201914).)