環(huán)境陰離子與胡敏酸對鈾在氧化石墨烯上的吸附影響研究

譚小麗，李建新，蔡雅文，方 明

(華北電力大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，北京 102206)

0 引言

1 材料與實驗方法

GOs通過hummer方法制的[10,11]。吸附批實驗在10 mL聚四氟乙烯離心管中進行，對于鈾的吸附具體操作如下：移取一定量GOs分散懸濁液于離心管中，保持吸附劑GO溶液濃度為0.15 g/L，然后加入無機鹽作為吸附體系的背景電解質(zhì)離子溶液，并加入配制好的鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液為吸附質(zhì)，最后用少量的1 mol/L NaOH或HNO3溶液調(diào)至所需pH值，將離心管放于恒溫振蕩器中調(diào)至所需溫度振蕩24 h并達(dá)到吸附平衡。為模擬實際環(huán)境，試管上空中少量的CO2參與反應(yīng)。將吸附平衡后的離心管在8000 r/min的離心機中離心10 min，取出上層清液并使用濾膜過濾出上清液待用。使用紫外可見分光光度計，通過偶氮砷Ⅲ顯色在波長650 nm下測量U(Ⅵ)溶液的吸光度，并根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線得到對應(yīng)鈾離子的濃度[8]。

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 pH對U(Ⅵ)在GOs吸附的影響

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, C(NaNO3)=0.1 mol/L，T=25 ℃。圖1 (a) pH對U(Ⅵ)在GOs上吸附的影響; (b) 標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下，U(Ⅵ)在不同pH下的存在形態(tài)

注：C(U)initial=10 mg/L, t =24 h, T=25 ℃。圖濃度與pH對U(Ⅵ)在GOs上吸附的影響

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, T=25 ℃。圖3 (a) pH與濃度對U(Ⅵ)在GOs上吸附的影響; (b) U(Ⅵ)和共同存在時形態(tài)分布

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, T=25 ℃。圖4 (a) pH與濃度對U(Ⅵ)在GOs上吸附的影響圖；(b) 不同pH條件下U(Ⅵ)和共同存在時形態(tài)分布

(1)

(2)

(3)

2.5 Cl-對U(Ⅵ)離子吸附的影響

(4)

UO2Cl++Cl-→UO2Cl2。

(5)

但是反應(yīng)產(chǎn)物濃度非常小，可以忽略不計，所以Cl-濃度與pH值的變化均不對吸附體系產(chǎn)生影響。

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, T=25 ℃。圖5 pH與Cl-濃度對U(Ⅵ)在GOs上吸附的影響

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, T=25 ℃。圖6 pH與HA濃度對U(Ⅵ)在GOs吸附的影響

2.6 腐殖酸與pH對U(Ⅵ)離子吸附的影響

(6)

注：圖7 GOs吸附U(Ⅵ)前GO(a)與吸附后后(b)的透射電子顯微鏡(TEM)圖

注：圖8 GOs吸附U(Ⅵ)后的TEM-EDS元素面分布圖

注：C(U)initial=20 mg/L, mol/L, pH=4.50, t=24 h, T=25 ℃。圖9 GOs吸附前后的傅里葉變換紅外(FTIR)譜圖

2.7 GOs吸附U(Ⅵ)前后TEM與紅外分析

3 結(jié)語

GOs對U(Ⅵ)具有較好的吸附，環(huán)境中存在各種陰離子與腐殖酸對U(Ⅵ)在GOs的吸附有不同程度的影響?？偟膩碚f，U(Ⅵ)與環(huán)境離子之間的絡(luò)合程度，以及環(huán)境離子在GOs表面的吸附能力會影響U(Ⅵ)在GOs表面的吸附分配行為。實際的環(huán)境體系較為復(fù)雜，多種離子共存時，U(Ⅵ)在GOs上的吸附與體系的成分密切相關(guān)，從單個的陰離子或HA反應(yīng)體系來看，不同的離子對U(Ⅵ)在GOs上的吸附影響與反應(yīng)機理不同。多種離子存在應(yīng)考慮單個離子與GOs和U(Ⅵ)之間的作用，并且要考慮離子與離子之間的相關(guān)作用，共存離子與U(Ⅵ)或GOs的作用。研究結(jié)果對環(huán)境中其他吸附劑對U(Ⅵ)吸附行為，以及U(Ⅵ)在環(huán)境中的吸附擴散行為具有指導(dǎo)和理論意義。