• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    硫酸鋁、草酸鉀及其共混物對α-半水石膏制備及性能的影響

    2022-10-18 08:58:58江瀚寧李玉平王志云溫慧敏葉寶權(quán)
    無機(jī)鹽工業(yè) 2022年10期
    關(guān)鍵詞:硫酸鋁柱狀抗折

    江瀚寧,李玉平,王志云,溫慧敏,葉寶權(quán)

    (湖南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,湖南長沙410006)

    磷石膏(PG)是磷化工的副產(chǎn)物,其主要成分為CaSO4·2H2O,顏色主要為灰白色,多含水溶性氟、水溶性磷、有機(jī)物等有害物質(zhì)。磷石膏多為板片狀,力學(xué)性能差,難以直接應(yīng)用,目前中國磷石膏堆存量已達(dá)6 億t,2020 年中國磷石膏產(chǎn)量約為8 000 萬t,綜合利用率為40%[1]。因此磷石膏的資源化運(yùn)用迫在眉睫,目前最廣泛的處理方法主要為水泥緩凝劑或通過煅燒等工藝制備建筑石膏,但建筑石膏的附加價(jià)值較低,所以目前磷石膏資源化最有前景的是制備高強(qiáng)石膏。

    高強(qiáng)石膏即α-半水石膏,分子式為CaSO4·0.5H2O,可通過磷石膏按一定工藝流程制備[2-4];目前主要的高強(qiáng)石膏制備方法有蒸壓法、加壓水溶液法[5-6]、常壓鹽(醇)溶液法[7-9];轉(zhuǎn)晶劑種類及其摻入量對半水石膏晶型調(diào)節(jié)起著關(guān)鍵性作用[10-12],而晶體形貌直接影響高強(qiáng)石膏的力學(xué)強(qiáng)度[12-13]。張巨松等[14]通過混合轉(zhuǎn)晶劑在蒸壓法下制得形貌為短柱狀的α-半水石膏,抗壓強(qiáng)度可達(dá)30.2 MPa。DUAN等[15]采用加壓水溶液法,利用混合轉(zhuǎn)晶劑制備出的α-半水石膏,其硬化后的抗折強(qiáng)度和抗壓強(qiáng)度達(dá)到6.7 MPa和25.65 MPa。不同轉(zhuǎn)晶劑制備高強(qiáng)石膏形貌不同,力學(xué)性能也有一定差異。

    無機(jī)鹽類、有機(jī)酸類轉(zhuǎn)晶劑目前種類繁多,多為單一使用,有關(guān)兩者配制混合轉(zhuǎn)晶劑的研究相對較少;硫酸鋁作為轉(zhuǎn)晶劑能為反應(yīng)體系增加SO42-含量加快晶體成核,而草酸鉀相比于有機(jī)酸類轉(zhuǎn)晶劑具有價(jià)格低廉、腐蝕性低、環(huán)境危害小等優(yōu)勢,可作為有機(jī)酸類轉(zhuǎn)晶劑的替代品。

    本文主要研究了草酸鉀、硫酸鋁及其共混物對磷石膏制備出高強(qiáng)石膏的力學(xué)強(qiáng)度的影響,并表征了轉(zhuǎn)晶劑對高強(qiáng)石膏微晶形貌的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 原料

    磷石膏取自貴州某磷化集團(tuán)公司,磷石膏形貌多為板片狀晶體(見圖1),其主要成分見表1;生石灰用來調(diào)節(jié)pH;草酸鉀;硫酸鋁。以上試劑均為分析純。

    圖1 磷石膏的SEM照片F(xiàn)ig.1 SEM image of phosphogypsum

    表1 磷石膏化學(xué)成分Table 1 Chemical composition of phosphogypsum %

    1.2 實(shí)驗(yàn)

    先用磷石膏量3倍的水洗滌磷石膏樣品3次,以去除其表面漂浮雜質(zhì),之后加入一定量生石灰固定磷石膏中剩余的酸與水溶性氟,調(diào)節(jié)其溶液的pH至7;將預(yù)處理后的磷石膏抽濾,再放置在40 ℃鼓風(fēng)干燥箱中烘干至恒重后取出備用。

    轉(zhuǎn)晶劑的加入量分別按磷石膏質(zhì)量的0.1%~0.6%加入,首先進(jìn)行硫酸鋁與草酸鉀的單一轉(zhuǎn)晶劑實(shí)驗(yàn);然后按磷石膏量的0.6%、以m(硫酸鋁)∶m(草酸鉀)分別為1∶5、1∶2、1∶1、2∶1、5∶1 的比例進(jìn)行混合轉(zhuǎn)晶劑實(shí)驗(yàn)。

    將預(yù)處理后的磷石膏加入轉(zhuǎn)晶劑配制成液固質(zhì)量比為1∶2 的溶液進(jìn)行蒸壓實(shí)驗(yàn),在蒸壓溫度為130 ℃、蒸壓保溫時間為6 h 下制備α-半水石膏;蒸壓結(jié)束后快速泄壓于常壓下95 ℃左右取出并放置于100 ℃鼓風(fēng)干燥箱中烘干,最后制得粉體用于測試性能和表征。

    1.3 樣品表征及性能測試

    通過Olympus BX51-P 型透反兩用偏光顯微鏡觀察并拍攝產(chǎn)物的晶體形貌及粒徑分布;采用MIRA4 LMH 型場發(fā)射掃描電子顯微鏡及能譜分析儀(SEM、EDS)觀察樣品的微觀形貌與元素分布,測試加速電壓為20 kV;采用MiniFlex600 型X 射線多晶粉末衍射儀分析所制備材料的物相組成,測試條件為Cu 靶,掃描速度為10(°)/min,2θ為10~80°,電流為15 mA,電壓為40 kV;按照J(rèn)C/T 2038—2010《α型高強(qiáng)石膏》測定了所制備的α-半水石膏試塊2 h抗折強(qiáng)度與2 d絕干抗壓強(qiáng)度。

    2 結(jié)果與討論

    圖2是磷石膏和α-半水石膏XRD譜圖,加入轉(zhuǎn)晶劑后制備的試樣的XRD 譜圖只存在半水石膏衍射峰,說明加入轉(zhuǎn)晶劑之后,磷石膏試樣中的二水石膏已經(jīng)全部轉(zhuǎn)化為半水石膏。

    圖2 磷石膏和半水石膏XRD譜圖Fig.2 XRD patterns of phosphogypsum and hemihydrate gypsum

    圖3 是不同硫酸鋁摻量下所制備的α-半水石膏晶體的光學(xué)顯微鏡照片,轉(zhuǎn)晶劑的摻入量為磷石膏質(zhì)量的0.1%~0.6%。在硫酸鋁摻入量為0.1%時,晶體形貌多為細(xì)長針狀,長徑比為10~30;硫酸鋁摻入量為0.2%時,開始出現(xiàn)尺寸較大的柱狀晶體,針狀晶體占比減少;當(dāng)硫酸鋁摻入量高于0.3%時,α-半水石膏晶體形貌已經(jīng)主要由柱狀晶體組成,晶體形貌隨著轉(zhuǎn)晶劑摻量的增加開始由短柱狀向長柱狀生長,此時長徑比穩(wěn)定在7~10左右。通過對比硫酸鋁不同摻量下α-半水石膏晶體的形貌,發(fā)現(xiàn)隨著硫酸鋁摻入量的增加,晶體尺寸變大,晶體的形貌由細(xì)長針狀向柱狀變化,且晶體尺寸更加均勻。圖4是不同草酸鉀摻量下所制備的α-半水石膏晶體的光學(xué)顯微鏡照片,轉(zhuǎn)晶劑的摻入量為0.1%~0.6%。由圖4可見,整體上晶體的形貌主要由短柱狀組成,且長徑比為3~7,當(dāng)草酸鉀的摻入量較低時,主要為尺寸較小的短柱狀晶體組成,隨著草酸鉀摻入量的增加,試樣中開始出現(xiàn)大尺寸的柱狀晶體,但與硫酸鋁不同,試樣中仍然存在大量小尺寸柱狀晶體。相比于硫酸鋁為轉(zhuǎn)晶劑制備的α-半水石膏晶體,以草酸鉀為轉(zhuǎn)晶劑制備出的晶體多由短柱狀晶體組成。

    圖3 不同硫酸鋁摻量下α-半水石膏的晶體形貌Fig.3 Crystal morphologies of α-hemihydrate gypsum with different aluminum sulfate contents

    圖4 不同草酸鉀摻量下α-半水石膏的晶體形貌Fig.4 Crystal morphologies of α-hemihydrate gypsum with different potassium oxalate contents

    圖5 是轉(zhuǎn)晶劑總摻入量為0.6%、硫酸鋁與草酸鉀不同配比下所制備的α-半水石膏形貌的光學(xué)顯微鏡照片。由圖5 可見,在m(硫酸鋁)∶m(草酸鉀)為1∶5時,晶體形貌多為短柱狀,晶體長徑比集中在3~5;當(dāng)m(硫酸鋁)∶m(草酸鉀)達(dá)到1∶1時試樣中尺寸較小的晶體逐漸消失,晶體形貌主要為短柱狀,且開始出現(xiàn)長柱狀晶體;當(dāng)m(硫酸鋁)∶m(草酸鉀)為2∶1 和5∶1 時,α-半水石膏晶體的形貌主要由尺寸均勻的長柱狀晶體組成,且在光學(xué)顯微鏡下可以觀察到類六方柱狀晶體出現(xiàn),說明按一定比例配制的混合轉(zhuǎn)晶劑能有效改善所制備的α-半水石膏的形貌。隨著混合轉(zhuǎn)晶劑中硫酸鋁摻入量的增加以及草酸鉀摻入量的減少,試樣中α-半水石膏細(xì)小的晶粒逐漸減少,晶體形貌由針狀向短柱狀變化,短柱狀向長柱狀發(fā)展,這與之前分別以硫酸鋁與草酸鉀為轉(zhuǎn)晶劑的單摻實(shí)驗(yàn)結(jié)果有一定的吻合。

    圖5 硫酸鋁、草酸鉀不同質(zhì)量比下α-半水石膏的晶體形貌Fig.5 Crystal morphologies of α-hemihydrate gypsum with different ratios of aluminum sulfate and potassium oxalate

    不同轉(zhuǎn)晶劑下α-半水石膏的SEM 照片見圖6。表2與表3分別為以硫酸鋁與草酸鉀為轉(zhuǎn)晶劑所制備的α-半水石膏晶體不同晶面的EDS 元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)。由表2可知,以硫酸鋁作為轉(zhuǎn)晶劑時,不同晶面上Al元素含量都極低,說明在α-半水石膏的生長過程中,Al3+并不會直接作用到晶體的表面,參與晶體長大過程,作為轉(zhuǎn)晶劑其主要作用可能在于提高溶液中SO42-濃度,這有助于α-半水石膏成核與長大。由表3可知,以草酸鉀作為轉(zhuǎn)晶劑時,可以看到K元素在不同晶面的含量極低,說明K+對晶體生長沒有起到直接作用,但其柱狀體的上表面其C、O含量明顯高于側(cè)面,且O 元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于硫酸鋁為轉(zhuǎn)晶劑時占比,說明草酸鉀的調(diào)晶機(jī)制與硫酸鋁不同,這可能是因?yàn)棣?半水石膏晶體的生長過程中,草酸鉀中電離出的羧酸根(COO—)容易與(111)晶面上的Ca2+結(jié)合形成穩(wěn)定的絡(luò)合物,COO—基團(tuán)吸附在晶體的(111)晶面上,抑制了該方向的生長,使晶體形貌多為短柱狀。

    圖6 不同轉(zhuǎn)晶劑下α-半水石膏的晶體形貌Fig.6 Crystal morphologies of α-hemihydrate gypsum with different crystal modifier contents

    表2 硫酸鋁摻入量為0.6%時α-半水石膏不同位置元素成分Table 2 Element composition of different positions of α-hemihydrate gypsum with 0.6%aluminum sulfate %

    表3 草酸鉀摻入量為0.6%時α-半水石膏不同位置元素成分Table 3 Elemental composition of different positions of α-hemihydrate gypsum with 0.6%potassium oxalate %

    由圖6 可見,在轉(zhuǎn)晶劑總摻量為0.6%時,所制備的α-半水石膏晶體的形貌主要為六方柱狀,以硫酸鋁為轉(zhuǎn)晶劑所制備的α-半水石膏晶體尺寸均勻,但六方柱狀體形貌不規(guī)整,存在很多缺陷;以草酸鉀為轉(zhuǎn)晶劑所制備的α-半水石膏晶體則是由尺寸較大的六方柱狀體與很多細(xì)小柱狀體組成,其中尺寸較大的六方柱狀體形貌規(guī)整,缺陷較少;分別以兩者為轉(zhuǎn)晶劑所制備出的α-半水石膏的晶體形貌都存在一定的不足。對光學(xué)顯微鏡下能觀察到類六方柱狀體的混合轉(zhuǎn)晶劑所制備的α-半水石膏試樣進(jìn)行SEM 表征,可以看出m(硫酸鋁)∶m(草酸鉀)為5∶1時,制備出的晶體為六方柱狀體,表面光滑,缺陷較少,且晶體尺寸均勻;這可能是因?yàn)榱蛩徜X作為轉(zhuǎn)晶劑在高濃度下制備α-半水石膏可以使其晶體尺寸均勻,而以草酸鉀為轉(zhuǎn)晶劑時因其對(111)晶面的吸附作用,能有效調(diào)節(jié)α-半水石膏晶體的生長速率,α-半水石膏晶體在混合轉(zhuǎn)晶劑作用下,各個晶面的生長速率較為一致,減少了晶體在生長過程中因?yàn)椴煌嫔L速率不同而導(dǎo)致的缺陷;說明所配制的混合轉(zhuǎn)晶劑能有效調(diào)節(jié)α-半水石膏晶體的形貌,使其晶體尺寸均勻、形貌規(guī)整光滑。

    圖7a、b 分別是以硫酸鋁、草酸鉀為轉(zhuǎn)晶劑時,不同摻量下所制備的α-半水石膏試塊的2 h抗折強(qiáng)度與2 d絕干抗壓強(qiáng)度對比圖。由圖7a可見,隨著硫酸鋁摻入量的增加,α-半水石膏所制備試塊的2 h抗折強(qiáng)度不斷增加,而2 d絕干抗壓強(qiáng)度則是在轉(zhuǎn)晶劑摻入量為0.1%~0.5%時,隨著硫酸鋁的摻量增加不斷增加,之后開始減少,在摻入量為0.5%時,2 h 抗折強(qiáng)度為4.35 MPa、2 d絕干抗壓強(qiáng)度為25.70 MPa,說明硫酸鋁的摻入量在一定范圍內(nèi)可以提高α-半水石膏的力學(xué)性能。由圖7b可見,以草酸鉀為轉(zhuǎn)晶劑所制備的α-半水石膏試塊其2 h抗折強(qiáng)度總體在4 MPa 以上,2 d 絕干抗壓強(qiáng)度在摻入量為0.1%~0.3%時上升,0.3%~0.6%時不斷下降,抗壓強(qiáng)度在摻入量為0.3%時達(dá)到最大值28.00 MPa,此時2 h抗折強(qiáng)度為4.70 MPa,說明草酸鉀作為轉(zhuǎn)晶劑時α-半水石膏的力學(xué)性能呈先上升后下降的趨勢。當(dāng)硫酸鋁摻量為0.5%、草酸鉀摻量為0.3%時,α-半水石膏力學(xué)性能達(dá)到JC/T 2038—2010《α型高強(qiáng)石膏》規(guī)定的α25二等品要求。

    圖7 硫酸鋁與草酸鉀不同摻量下α-半水石膏試塊的力學(xué)強(qiáng)度Fig.7 Mechanical strength of α-hemihydrate gypsum samples with different contents of aluminum sulfate and potassium oxalate

    圖8 是轉(zhuǎn)晶劑總摻入量為0.6%、混合轉(zhuǎn)晶劑不同配比下的力學(xué)強(qiáng)度圖。由圖8 可以看出,混合轉(zhuǎn)晶劑所制備的α-半水石膏試塊的2 h抗折強(qiáng)度基本保持在5 MPa左右,2 d絕干抗壓強(qiáng)度則隨著硫酸鋁摻入量的增加以及草酸鉀摻入量的減少而不斷上漲,這與之前轉(zhuǎn)晶劑單摻實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本吻合,當(dāng)m(硫酸鋁)∶m(草酸鉀)為5∶1 時,此時力學(xué)性能達(dá)到最佳值,2 h抗折強(qiáng)度為5.88 MPa、2 d絕干抗壓強(qiáng)度為36.90 MPa;達(dá)到了JC/T 2038—2010《α型高強(qiáng)石膏》規(guī)定α30 一等品要求。相比于單一轉(zhuǎn)晶劑的最優(yōu)力學(xué)性能,2 h 抗折強(qiáng)度提高了25.1%,2 d 絕干抗壓強(qiáng)度提高了31.8%,說明混合轉(zhuǎn)晶劑對于磷石膏制備α-半水石膏力學(xué)性能有著明顯的提升作用。由以上結(jié)果可以看出,晶體尺寸越均勻、形貌越統(tǒng)一,所制備的試塊力學(xué)性能越好,這是因?yàn)椴牧显谒瘯r可以更充分,硬化時結(jié)構(gòu)更加緊密。

    圖8 混合轉(zhuǎn)晶劑不同配比下α-半水石膏的力學(xué)強(qiáng)度Fig.8 Mechanical strength of α-hemihydrate gypsum with different proportions

    3 結(jié)論

    1)硫酸鋁、草酸鉀是用磷石膏制備α-半水石膏的重要轉(zhuǎn)晶劑。2)硫酸鋁和草酸鉀作為轉(zhuǎn)晶劑對α-半水石膏晶體生長的作用機(jī)理不同,硫酸鋁作為轉(zhuǎn)晶劑不會直接作用于晶體的生長過程,所制備試樣的晶體形貌隨摻入量增加表現(xiàn)為由針狀向長柱狀、小晶粒向大晶粒發(fā)展;而草酸鉀作為轉(zhuǎn)晶劑其電離出的羧酸根可以與α-半水石膏(Ⅲ)晶面上Ca2+產(chǎn)生絡(luò)合作用,所制備試樣晶體形貌偏向于短柱狀,晶粒大小不一。3)硫酸鋁與草酸鉀按一定比例配制的混合轉(zhuǎn)晶劑能有效地調(diào)控α-半水石膏的晶體形貌,在轉(zhuǎn)晶劑總摻量為0.6%、m(硫酸鋁)∶m(草酸鉀)為5∶1 時,所制備試樣的晶體形貌為六方柱狀體,尺寸均勻、表面光滑、缺陷少。4)力學(xué)性能測試結(jié)果表明,混合轉(zhuǎn)晶劑比單個轉(zhuǎn)晶劑效果好,當(dāng)轉(zhuǎn)晶劑的摻量為磷石膏質(zhì)量的0.6%、硫酸鋁與草酸鉀摻量質(zhì)量比為5∶1 時,所制備出的α-半水石膏的力學(xué)性能最好,試樣的2 h 抗折強(qiáng)度為5.88 MPa、2 d絕干抗壓強(qiáng)度為36.90 MPa,達(dá)到了JC/T 2038—2010《α型高強(qiáng)石膏》規(guī)定的α30 高強(qiáng)石膏的要求。

    猜你喜歡
    硫酸鋁柱狀抗折
    硅片上集成高介電調(diào)諧率的柱狀納米晶BaTiO3鐵電薄膜
    硫酸鋁溶解工藝及改進(jìn)
    化工管理(2020年35期)2020-12-23 08:44:08
    熟料中礦物含量與抗折強(qiáng)度相關(guān)性分析
    江西建材(2018年2期)2018-04-14 08:00:08
    Vortex Rossby Waves in Asymmetric Basic Flow of Typhoons
    在K2O—Al2O3—SiO2系致密瓷中原位合成莫來石
    江蘇陶瓷(2017年2期)2017-05-30 10:48:04
    一種柱狀金屬物質(zhì)量檢測器的研究
    電子制作(2017年10期)2017-04-18 07:23:14
    結(jié)晶硫酸鋁脫水過程中晶型與形貌的轉(zhuǎn)變*
    根管治療術(shù)后不同修復(fù)方式對牙根抗折性能的影響
    分子篩聯(lián)合硫酸鋁處理生活污水技術(shù)初探
    南海北部柱狀沉積物中黃鐵礦的分布特征和形貌研究
    悠悠久久av| 国产一区二区 视频在线| 精品亚洲成a人片在线观看| 伦理电影免费视频| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 天天影视国产精品| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 久久久精品区二区三区| 99久国产av精品国产电影| 秋霞在线观看毛片| 国产淫语在线视频| 成人毛片60女人毛片免费| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 少妇的丰满在线观看| 美女福利国产在线| 亚洲精品国产av蜜桃| av视频免费观看在线观看| 免费观看av网站的网址| 成人国产av品久久久| 欧美精品亚洲一区二区| 男人添女人高潮全过程视频| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲美女视频黄频| 9191精品国产免费久久| 高清在线视频一区二区三区| 最近中文字幕2019免费版| 99精品久久久久人妻精品| 久久久久人妻精品一区果冻| 国产乱来视频区| 一区福利在线观看| 日韩av不卡免费在线播放| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 看免费av毛片| 中文字幕亚洲精品专区| 成人免费观看视频高清| 成人国产麻豆网| 午夜免费鲁丝| 晚上一个人看的免费电影| av视频免费观看在线观看| av网站免费在线观看视频| 日日撸夜夜添| 超碰成人久久| 国产成人系列免费观看| 亚洲av日韩在线播放| 操美女的视频在线观看| 欧美人与性动交α欧美软件| 国产xxxxx性猛交| 九草在线视频观看| 国产国语露脸激情在线看| 久久综合国产亚洲精品| 悠悠久久av| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| svipshipincom国产片| 丰满少妇做爰视频| 97人妻天天添夜夜摸| 不卡av一区二区三区| 无限看片的www在线观看| 欧美日韩精品网址| 水蜜桃什么品种好| 男男h啪啪无遮挡| 久久 成人 亚洲| 美女福利国产在线| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲综合精品二区| 女性被躁到高潮视频| 一级毛片我不卡| 欧美国产精品va在线观看不卡| 在线 av 中文字幕| 久热爱精品视频在线9| 另类精品久久| 性色av一级| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 蜜桃在线观看..| 美女大奶头黄色视频| 成人三级做爰电影| 日韩一区二区三区影片| 亚洲精品美女久久av网站| 观看av在线不卡| 高清不卡的av网站| 丁香六月天网| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 哪个播放器可以免费观看大片| 亚洲综合色网址| 国产一区二区 视频在线| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美国产精品一级二级三级| 色视频在线一区二区三区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产成人免费无遮挡视频| 日本爱情动作片www.在线观看| 午夜激情av网站| 男人添女人高潮全过程视频| 国产av码专区亚洲av| 日韩制服骚丝袜av| 国产精品熟女久久久久浪| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| www.av在线官网国产| 成人黄色视频免费在线看| 中国国产av一级| 久热爱精品视频在线9| 秋霞伦理黄片| 视频在线观看一区二区三区| 一级毛片电影观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 亚洲第一青青草原| 波多野结衣一区麻豆| 久久久久人妻精品一区果冻| 黄色视频在线播放观看不卡| 免费看av在线观看网站| 欧美激情极品国产一区二区三区| 桃花免费在线播放| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲av电影在线进入| 国产麻豆69| 丝袜美足系列| 波多野结衣av一区二区av| 天天添夜夜摸| 激情五月婷婷亚洲| 999精品在线视频| 亚洲久久久国产精品| 街头女战士在线观看网站| 久久ye,这里只有精品| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 深夜精品福利| 国产一区二区在线观看av| 最近手机中文字幕大全| 1024香蕉在线观看| 久久久久精品久久久久真实原创| 国产片特级美女逼逼视频| 一区二区日韩欧美中文字幕| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 久久精品久久精品一区二区三区| 少妇精品久久久久久久| 久久99精品国语久久久| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 一个人免费看片子| 只有这里有精品99| 日日爽夜夜爽网站| 精品视频人人做人人爽| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 国产精品久久久久成人av| 秋霞伦理黄片| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 制服丝袜香蕉在线| 精品一区二区三区av网在线观看 | 日韩av在线免费看完整版不卡| 国产高清国产精品国产三级| 亚洲国产成人一精品久久久| 男女之事视频高清在线观看 | 亚洲情色 制服丝袜| 国产一级毛片在线| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产激情久久老熟女| 亚洲精品第二区| 美女高潮到喷水免费观看| 一级毛片 在线播放| 在现免费观看毛片| 国产精品二区激情视频| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 一级毛片我不卡| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲精品久久午夜乱码| 丁香六月天网| 亚洲av中文av极速乱| 国产精品一区二区在线不卡| 久久久久久久大尺度免费视频| 看免费成人av毛片| 人人妻人人澡人人看| 无限看片的www在线观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 精品福利永久在线观看| 国产亚洲最大av| 亚洲欧美激情在线| 国产在线免费精品| 精品久久久久久电影网| 国产av国产精品国产| 免费黄网站久久成人精品| videosex国产| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 18禁观看日本| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 久久久久久久国产电影| 女人久久www免费人成看片| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 色播在线永久视频| 久热这里只有精品99| 免费人妻精品一区二区三区视频| 久久韩国三级中文字幕| 天天影视国产精品| 亚洲av国产av综合av卡| 91精品国产国语对白视频| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 电影成人av| 日本爱情动作片www.在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 99国产综合亚洲精品| 狂野欧美激情性xxxx| 少妇人妻精品综合一区二区| 女人久久www免费人成看片| 99久久精品国产亚洲精品| 99久国产av精品国产电影| 日韩欧美一区视频在线观看| bbb黄色大片| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲男人天堂网一区| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 午夜91福利影院| 亚洲第一av免费看| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 我的亚洲天堂| av不卡在线播放| 久久久久精品性色| 免费黄色在线免费观看| videosex国产| 男女国产视频网站| 伊人久久国产一区二区| 老鸭窝网址在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 日本91视频免费播放| 亚洲精品视频女| 日韩欧美精品免费久久| 国产精品二区激情视频| 亚洲国产中文字幕在线视频| 熟妇人妻不卡中文字幕| 久久精品亚洲av国产电影网| 在现免费观看毛片| 国产精品av久久久久免费| 丰满乱子伦码专区| 日本91视频免费播放| 91aial.com中文字幕在线观看| 亚洲综合精品二区| 国产乱人偷精品视频| 国产av码专区亚洲av| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 极品少妇高潮喷水抽搐| 婷婷色综合大香蕉| 少妇 在线观看| 黄色一级大片看看| 两个人看的免费小视频| 在线观看一区二区三区激情| 一级a爱视频在线免费观看| 午夜福利,免费看| 女人精品久久久久毛片| 国产精品久久久久久久久免| 一区二区三区精品91| 中文字幕精品免费在线观看视频| 久久鲁丝午夜福利片| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 成年av动漫网址| 精品福利永久在线观看| 我要看黄色一级片免费的| 亚洲,欧美精品.| 最新在线观看一区二区三区 | 嫩草影视91久久| 一级片免费观看大全| 国产免费视频播放在线视频| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 欧美另类一区| 日韩视频在线欧美| 亚洲欧洲国产日韩| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 大陆偷拍与自拍| 亚洲国产欧美在线一区| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 超碰成人久久| 欧美激情高清一区二区三区 | 国产伦人伦偷精品视频| 国产免费视频播放在线视频| 亚洲国产日韩一区二区| 国产人伦9x9x在线观看| 午夜福利乱码中文字幕| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲精品一区蜜桃| 久久99精品国语久久久| 一级毛片我不卡| 久久av网站| 成年女人毛片免费观看观看9 | 国产在线一区二区三区精| 大香蕉久久成人网| www日本在线高清视频| 久久久久精品人妻al黑| av天堂久久9| 日本91视频免费播放| a级毛片在线看网站| 国产成人a∨麻豆精品| 午夜福利一区二区在线看| 亚洲国产av影院在线观看| 国产亚洲av高清不卡| 叶爱在线成人免费视频播放| av卡一久久| 少妇被粗大的猛进出69影院| 各种免费的搞黄视频| 超碰97精品在线观看| 大陆偷拍与自拍| 免费观看性生交大片5| 秋霞伦理黄片| 男女边吃奶边做爰视频| 波多野结衣av一区二区av| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产精品99久久99久久久不卡 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 99国产综合亚洲精品| 最近中文字幕高清免费大全6| 丁香六月天网| 99热网站在线观看| 老熟女久久久| 一区二区av电影网| 成年av动漫网址| 制服诱惑二区| 久久久久久免费高清国产稀缺| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 丁香六月天网| 免费不卡黄色视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 人人妻人人澡人人看| 亚洲三区欧美一区| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲欧美清纯卡通| 国产成人精品福利久久| 黑人欧美特级aaaaaa片| 男人添女人高潮全过程视频| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲精品国产区一区二| 视频在线观看一区二区三区| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 久久韩国三级中文字幕| 捣出白浆h1v1| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲美女视频黄频| 久久久久久久国产电影| 哪个播放器可以免费观看大片| 欧美精品亚洲一区二区| 一级片免费观看大全| 中文字幕精品免费在线观看视频| 国产免费现黄频在线看| 免费观看性生交大片5| 国产精品二区激情视频| 人人澡人人妻人| 精品一品国产午夜福利视频| 国产激情久久老熟女| 伊人久久国产一区二区| 色婷婷av一区二区三区视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 七月丁香在线播放| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产成人免费观看mmmm| 亚洲av在线观看美女高潮| 香蕉国产在线看| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产成人精品久久久久久| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 天天添夜夜摸| 国产精品久久久久成人av| 大陆偷拍与自拍| 色播在线永久视频| 天天添夜夜摸| 99久国产av精品国产电影| 中文字幕人妻丝袜制服| 最近手机中文字幕大全| 国产成人精品久久二区二区91 | 黄色一级大片看看| 国产99久久九九免费精品| 久久久精品免费免费高清| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲av在线观看美女高潮| 日韩伦理黄色片| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 香蕉国产在线看| 日韩一区二区三区影片| 国产高清不卡午夜福利| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲久久久国产精品| av片东京热男人的天堂| 欧美精品亚洲一区二区| 精品少妇黑人巨大在线播放| 日本vs欧美在线观看视频| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产在线免费精品| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲专区中文字幕在线 | 国产精品熟女久久久久浪| 亚洲,欧美,日韩| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 蜜桃国产av成人99| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 免费观看性生交大片5| 亚洲第一青青草原| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产一区二区激情短视频 | 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 大话2 男鬼变身卡| 女性被躁到高潮视频| 高清黄色对白视频在线免费看| 久久久久精品性色| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲五月色婷婷综合| 久久久亚洲精品成人影院| 欧美日韩精品网址| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 另类精品久久| 自线自在国产av| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产一级毛片在线| 日韩制服骚丝袜av| 少妇精品久久久久久久| 欧美另类一区| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 国产成人av激情在线播放| 高清视频免费观看一区二区| 久久青草综合色| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产99久久九九免费精品| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 操出白浆在线播放| av线在线观看网站| 亚洲美女黄色视频免费看| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 国产伦人伦偷精品视频| 免费黄色在线免费观看| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 国产人伦9x9x在线观看| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 丁香六月欧美| 黑丝袜美女国产一区| 热99国产精品久久久久久7| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 亚洲,欧美精品.| 色视频在线一区二区三区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 久久久久久久精品精品| 90打野战视频偷拍视频| 一本久久精品| 男女之事视频高清在线观看 | 蜜桃国产av成人99| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 亚洲专区中文字幕在线 | 日韩电影二区| 久久久精品区二区三区| 国产精品无大码| 热re99久久精品国产66热6| 十八禁人妻一区二区| 蜜桃国产av成人99| 视频区图区小说| 久久人人97超碰香蕉20202| 久久久久精品久久久久真实原创| 日日啪夜夜爽| 男女边吃奶边做爰视频| 国产伦理片在线播放av一区| av国产精品久久久久影院| 性高湖久久久久久久久免费观看| 精品少妇内射三级| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 欧美人与性动交α欧美软件| 又大又爽又粗| 婷婷成人精品国产| 一区二区av电影网| 亚洲国产毛片av蜜桃av| √禁漫天堂资源中文www| 精品人妻在线不人妻| 久久ye,这里只有精品| www.av在线官网国产| 99久久综合免费| 大陆偷拍与自拍| 2021少妇久久久久久久久久久| 制服丝袜香蕉在线| 久热爱精品视频在线9| 日本av免费视频播放| 97在线人人人人妻| 成人三级做爰电影| 在线精品无人区一区二区三| 午夜91福利影院| 老鸭窝网址在线观看| 性色av一级| 少妇人妻久久综合中文| 午夜福利乱码中文字幕| 一区二区三区四区激情视频| 国产av精品麻豆| 国产精品久久久久久精品电影小说| 青草久久国产| 十八禁高潮呻吟视频| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产精品二区激情视频| 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲精品视频女| 飞空精品影院首页| 操美女的视频在线观看| 久久天堂一区二区三区四区| 卡戴珊不雅视频在线播放| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| av在线老鸭窝| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 午夜福利免费观看在线| 狂野欧美激情性bbbbbb| 免费在线观看黄色视频的| 欧美精品高潮呻吟av久久| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久久久精品人妻al黑| 亚洲精品国产av成人精品| 这个男人来自地球电影免费观看 | 精品久久蜜臀av无| 亚洲成人国产一区在线观看 | 18禁动态无遮挡网站| 亚洲精品乱久久久久久| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 99久久综合免费| 久久99一区二区三区| 亚洲熟女毛片儿| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲欧美色中文字幕在线| 制服人妻中文乱码| 国产精品.久久久| 2021少妇久久久久久久久久久| 日韩av在线免费看完整版不卡| 久久久久久久大尺度免费视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 午夜福利,免费看| 亚洲欧美清纯卡通| 国产黄色免费在线视频| 久久精品国产a三级三级三级| 欧美另类一区| 久久精品人人爽人人爽视色| 少妇 在线观看| av福利片在线| 天天影视国产精品| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产av码专区亚洲av| 欧美精品亚洲一区二区| av免费观看日本| 午夜精品国产一区二区电影| 成人国语在线视频| 免费在线观看完整版高清| 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 婷婷色av中文字幕| 十分钟在线观看高清视频www| 免费在线观看完整版高清| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 亚洲av中文av极速乱| av线在线观看网站| 制服人妻中文乱码| 国产av码专区亚洲av| 久久久久久免费高清国产稀缺| 最近最新中文字幕免费大全7| 亚洲人成网站在线观看播放| 毛片一级片免费看久久久久| 交换朋友夫妻互换小说| 18禁观看日本| 国产亚洲最大av| 久久久精品免费免费高清| 多毛熟女@视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 啦啦啦在线观看免费高清www| 一个人免费看片子| 日本vs欧美在线观看视频| 国产精品久久久av美女十八| 两个人看的免费小视频| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 秋霞在线观看毛片| 亚洲国产av新网站| 午夜福利一区二区在线看| 毛片一级片免费看久久久久| 视频在线观看一区二区三区| www.自偷自拍.com| 国产亚洲欧美精品永久| 日本黄色日本黄色录像| 99久国产av精品国产电影| 国产熟女午夜一区二区三区| 男女无遮挡免费网站观看| 国产1区2区3区精品| 永久免费av网站大全| 中文字幕亚洲精品专区| av一本久久久久| 美女高潮到喷水免费观看| av女优亚洲男人天堂| 99精品久久久久人妻精品| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲成人手机| 免费高清在线观看视频在线观看| 日日啪夜夜爽| 中文字幕最新亚洲高清| 香蕉丝袜av| 久久精品久久久久久久性| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 老司机亚洲免费影院| 免费在线观看黄色视频的| 午夜福利一区二区在线看| 亚洲欧美清纯卡通| 精品国产乱码久久久久久小说| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 99久久99久久久精品蜜桃| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 美女午夜性视频免费| 久久韩国三级中文字幕| 18在线观看网站| 日韩视频在线欧美| 午夜福利视频精品| av在线观看视频网站免费| 日韩视频在线欧美| 美女福利国产在线| 两性夫妻黄色片| 成年动漫av网址|