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    基于主成分及聚類分析的不同香精香料品質(zhì)綜合評(píng)價(jià)研究

    2022-10-13 03:19:28邵佩劉吟明翠梅劉興樂(lè)謝超
    中國(guó)調(diào)味品 2022年10期
    關(guān)鍵詞:香精香料果糖蔗糖

    邵佩,劉吟,明翠梅,劉興樂(lè),謝超*

    (1.武漢黃鶴樓香精香料有限公司,武漢 430040;2.湖北中煙工業(yè)有限責(zé)任公司,武漢 430040)

    香精香料在日常生活及食品工業(yè)中應(yīng)用廣泛[1],主要作為改善、豐富食品香氣和香味的食品添加劑[2],可被用于食品、酒類、卷煙、日化、醫(yī)藥等工業(yè)中[3],具有較強(qiáng)的食用和藥用價(jià)值[4-5]。此外,部分香精香料因具有抗氧化和抑菌作用,也被作為化妝品的重要原料[6]。香精香料也是卷煙生產(chǎn)過(guò)程中必不可少的原料,添加后可以改善卷煙的口感和味道,提高卷煙的品質(zhì)[7]。目前,主要通過(guò)物理指標(biāo)和化學(xué)成分來(lái)控制香精香料的質(zhì)量,隨著現(xiàn)代分析技術(shù)的應(yīng)用發(fā)展,國(guó)內(nèi)對(duì)香精香料化學(xué)成分分析方面進(jìn)行了大量報(bào)道,主要包括氣相色譜法[8]、高效液相色譜法[9-10]、氣相/液相色譜-質(zhì)譜法[11-12]等。

    糖類是香精香料中的重要成分,有研究表明增加可溶性糖類含量能夠有效改善風(fēng)味,并且在高溫燃燒時(shí),還原糖能夠分解成具有香味的簡(jiǎn)單酮類和醛類物質(zhì)[13]。目前對(duì)糖類的分析方法主要有高效液相色譜法[14]、氣相色譜法[15]、紙層析法[16]等,而高效液相色譜法因具有分析效率高、速度快和操作自動(dòng)化程度高等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛應(yīng)用[17]。目前國(guó)內(nèi)外常用于糖類的檢測(cè)器有紫外檢測(cè)器(UV)[18]、二極管陣列檢測(cè)器(DAD)、示差折光檢測(cè)器(RID)[19]、熒光檢測(cè)器(FLD)[20]和蒸發(fā)光散射檢測(cè)器(ELSD)[21]等,但UV、DAD和FLD需要柱前衍生,操作復(fù)雜;RID和ELSD雖不需要柱前衍生,但RID靈敏度低,組分分析效果不好[22],ELSD穩(wěn)定性較差;CAD檢測(cè)器作為一種新興的通用型檢測(cè)器,可用于檢測(cè)所有非揮發(fā)性和部分半揮發(fā)性化合物,檢測(cè)范圍寬,在化合物無(wú)紫外吸收或較弱紫外吸收時(shí)體現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢(shì),能夠彌補(bǔ)其他檢測(cè)器的不足,操作簡(jiǎn)單,靈敏度和重現(xiàn)性更高。目前關(guān)于香精香料的相關(guān)研究主要集中在香氣成分分析,用HPLC-CAD法分析香精香料中糖類化合物、香精香料品質(zhì)控制與評(píng)價(jià)的相關(guān)報(bào)道較少。

    香精香料的品種繁多,其化學(xué)成分和物理指標(biāo)也有所不同。為了研究不同香精香料的品質(zhì)差異,本研究建立了一種HPLC-CAD法用于測(cè)定香精香料中果糖、葡萄糖和蔗糖含量,并對(duì)18種香精香料包括糖類在內(nèi)的6個(gè)指標(biāo)進(jìn)行測(cè)定,通過(guò)主成分分析、聚類分析和綜合評(píng)價(jià)進(jìn)行品質(zhì)評(píng)價(jià),以期為香精香料品質(zhì)的全面質(zhì)量控制和綜合評(píng)價(jià)利用提供理論依據(jù)。

    1 材料和方法

    1.1 材料及試劑

    對(duì)照品D-果糖、D-無(wú)水葡萄糖、蔗糖(純度>99%):由中國(guó)食品藥品檢定研究院提供;乙腈:色譜純,美國(guó)Fisher公司;水:超純水;18種香精香料樣品:武漢黃鶴樓香精香料有限公司抽樣,其中S1~S6對(duì)應(yīng)類別為XJ1;S7~S12對(duì)應(yīng)類別為XJ2;S13~S18對(duì)應(yīng)類別為XJ3。

    1.2 主要儀器與設(shè)備

    UltiMate 3000高效液相色譜儀(包括Corona Veo電噴霧檢測(cè)器、Chromeleon 7.2色譜工作站) 美國(guó)ThermoFisher Scientific公司;AL204電子分析天平、T50全自動(dòng)電位滴定儀 梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司;KQ-600DB超聲波清洗器 昆山市超聲儀器有限公司;Corona 1010氮?dú)獍l(fā)生器 畢克氣體儀器貿(mào)易(上海)有限公司;Smart-S15超純水儀 上海和泰儀器有限公司;DMA4500-RXA170全自動(dòng)密度折光儀 奧地利安東帕(中國(guó))有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 對(duì)照品溶液的制備

    精密稱取果糖、D-無(wú)水葡萄糖、蔗糖對(duì)照品適量(精確到0.0001 g),分別置于100 mL容量瓶中,加入超純水5 mL溶解,再加入乙腈并定容,搖勻,制得果糖、D-無(wú)水葡萄糖、蔗糖對(duì)照品儲(chǔ)備溶液的濃度分別為5.074,5.069,5.039 mg/mL,備用。

    1.3.2 供試品溶液的制備

    精密稱量樣品約0.1 g,置于50 mL離心管中,加入25 mL水,渦旋振蕩10 min,離心5 min(轉(zhuǎn)速8000 r/min)后取上層清液過(guò)0.22 μm水相濾膜,即得供試品溶液。

    1.3.3 色譜條件

    采用色譜柱:Agilent ZORBAX Carbohydrate(4.6 mm×250 mm, 5 μm);流動(dòng)相:乙腈-水(80∶20);柱溫30 ℃;流速1.0 mL/min;進(jìn)樣量10 μL。CAD檢測(cè)器:采集頻率10 Hz;濾光片10 s;溫度35 ℃;氣源:氮?dú)狻?/p>

    1.3.4 樣品理化指標(biāo)的測(cè)定

    酸值參照GB 5009.229-2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中酸價(jià)的測(cè)定》,相對(duì)密度參照GB 5009.2-2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品相對(duì)密度的測(cè)定》,折光指數(shù)參照GB/T 14454.4-2008《香料 折光指數(shù)的測(cè)定》。

    1.3.5 數(shù)據(jù)處理與分析

    所有試驗(yàn)樣品均測(cè)定3次,數(shù)值以平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差表示。用SPSS 23.0軟件進(jìn)行差異性分析(P<0.05)、相關(guān)性分析、主成分分析(PCA)和聚類分析,并采用Origin 9.0軟件作圖。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 色譜條件的確定

    2.1.1 流動(dòng)相選擇

    在色譜條件的方法學(xué)研究中,考察了不同比例的流動(dòng)相、流速和柱溫等條件。通過(guò)分別采用乙腈-水為83∶17、80∶20、78∶22、75∶25、70∶30、65∶35這6種流動(dòng)相比例進(jìn)行試驗(yàn),結(jié)果顯示,增加有機(jī)相會(huì)使峰形變寬,分析時(shí)間延長(zhǎng),而提高水相有利于糖類的溶解,縮短分析時(shí)間,但不利于各組分的分離;綜合考慮發(fā)現(xiàn),當(dāng)乙腈-水的比例為80∶20時(shí),分離度合適,峰寬較小,峰高較高,在15 min內(nèi)可達(dá)到良好的分離效果,因此流動(dòng)相選擇乙腈-水為80∶20(體積比)。

    2.1.2 流速及柱溫選擇

    同時(shí),考察了0.8,1.0,1.2 mL/min 3種流速及不同柱溫(25,30,35 ℃)對(duì)色譜峰分離效果的影響。結(jié)果顯示,當(dāng)流速為0.8 mL/min時(shí),分析時(shí)間延長(zhǎng),峰寬較大;而當(dāng)流速增大時(shí),分析時(shí)間縮短,峰寬變小,綜合考慮,選擇流速為1.0 mL/min,此時(shí)保留時(shí)間適宜,分離度好,峰寬較??;而柱溫對(duì)保留時(shí)間、峰寬、峰高及分離度則無(wú)明顯影響,最終選擇與試驗(yàn)環(huán)境接近的30 ℃作為柱溫。

    2.1.3 CAD檢測(cè)器參數(shù)選擇

    在CAD檢測(cè)器的方法學(xué)研究中,對(duì)檢測(cè)器的采集頻率和濾光片常數(shù)進(jìn)行了考察。通過(guò)選擇采集頻率(5,10,20 Hz)進(jìn)樣分析,結(jié)果顯示,采集頻率對(duì)色譜峰的平滑度無(wú)影響,因此選用采集頻率10 Hz。同時(shí)考察濾光片常數(shù)1.0,2.0,3.6,5,10 s對(duì)色譜峰的影響,結(jié)果顯示,其數(shù)值越大,峰越平滑,因此選用濾光片常數(shù)為10 s。

    2.1.4 專屬性試驗(yàn)

    取對(duì)照品溶液(果糖、葡萄糖和蔗糖溶液)以及空白溶液各10 μL,按1.3.3項(xiàng)下色譜條件進(jìn)行測(cè)定,記錄色譜圖。結(jié)果顯示,果糖、葡萄糖和蔗糖的分離度好,均大于1.5,空白溶劑測(cè)定時(shí)無(wú)干擾,見(jiàn)圖1。

    圖1 高效液相色譜圖

    2.2 線性關(guān)系考察

    取混合對(duì)照品儲(chǔ)備液,逐步定量稀釋成不同的濃度梯度。按1.3.3項(xiàng)下色譜條件測(cè)量,記錄峰面積,以對(duì)照品濃度(X,mg/mL)為橫坐標(biāo)、峰面積(Y)為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,并計(jì)算回歸方程,具體結(jié)果見(jiàn)表1。

    取最小濃度梯度的對(duì)照品溶液稀釋到合適倍數(shù)后進(jìn)樣,按1.3.3項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,分別以信噪比(S/N)為10∶1、3∶1計(jì)算檢測(cè)限和定量限,具體結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 線性關(guān)系考察結(jié)果

    2.3 方法學(xué)考察

    2.3.1 精密度試驗(yàn)

    取一定質(zhì)量濃度的混合對(duì)照品溶液,按1.3.3項(xiàng)下色譜條件連續(xù)進(jìn)樣6次,記錄3種糖的峰面積,測(cè)得果糖、葡萄糖和蔗糖的峰面積RSD分別為1.87%、2.01%、1.34%,表明儀器精密度良好。

    2.3.2 重復(fù)性試驗(yàn)

    取1.3.2項(xiàng)下制備的供試品溶液6份,按1.3.3項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄3種糖的峰面積,測(cè)得果糖、葡萄糖和蔗糖的峰面積RSD分別為1.92%、1.53%、2.06%,表明該方法重復(fù)性良好。

    2.3.3 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    取1.3.2項(xiàng)下供試品溶液,分別放置0,2,4,8,16,24 h后,按1.3.3項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄3種糖的峰面積,測(cè)得果糖、葡萄糖和蔗糖的峰面積RSD分別為2.79%、3.15%、4.01%,表明供試品溶液在24 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.3.4 加樣回收率試驗(yàn)

    稱取適量樣品3份,依次加入適量對(duì)照品,用水稀釋至刻度,搖勻,按1.3.3項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,并計(jì)算回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差,結(jié)果見(jiàn)表2。3種糖的平均回收率在96.2%~99.2%之間。

    表2 加標(biāo)回收率試驗(yàn)結(jié)果(n=3)

    2.4 樣品單糖含量的測(cè)定

    取18種香精香料樣品,按1.3.2項(xiàng)方法制備供試品溶液,按1.3.3項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積并按外標(biāo)法計(jì)算樣品中3種糖的含量,結(jié)果見(jiàn)表3。

    表3 HPLC-CAD方法測(cè)定香精香料中3種糖類的含量

    續(xù) 表

    由表3和圖2可知,不同種類香精香料中果糖、葡萄糖含量存在顯著性差異(P<0.05),果糖含量為0.96%~3.25%,其中S9含量最高,S14含量最低;葡萄糖含量為3.92%~11.27%,其中S10含量最高,S16含量最低;蔗糖含量為0.81%~1.47%,其中S18含量最高,S6含量最低。18種香精香料中糖類成分的含量從高到低為D-無(wú)水葡萄糖>果糖>蔗糖,其中D-無(wú)水葡萄糖含量從高到低依次為XJ2>XJ1>XJ3,果糖含量從高到低依次為XJ2>XJ1>XJ3,而不同種類蔗糖含量XJ3中最多。

    圖2 樣品高效液相色譜圖

    2.5 樣品理化指標(biāo)的測(cè)定

    相對(duì)密度、折光指數(shù)和酸值影響著香精香料的品質(zhì)和風(fēng)味。由表4可知,不同種類香精香料中理化指標(biāo)存在顯著性差異(P<0.05),相對(duì)密度在0.9815~1.1431 g/cm3,其中S10含量最高,S17含量最低;折光指數(shù)在1.3779~1.3994,其中S10含量最高,S5含量最低;酸值在7.47~22.56 mg/g,其中S11含量最高,S15含量最低??傮w而言,理化指標(biāo)最高的香精香料為XJ2。

    表4 不同香精香料理化性質(zhì)對(duì)比

    2.6 不同香精香料綜合品質(zhì)指標(biāo)的相關(guān)性分析

    對(duì)18種香精香料的綜合品質(zhì)進(jìn)行相關(guān)性分析后,由表5可知,6種品質(zhì)指標(biāo)之間存在不同程度的相關(guān)性,其中折光指數(shù)和蔗糖含量、酸值和折光指數(shù)之間沒(méi)有相關(guān)性,果糖與葡萄糖含量、相對(duì)密度、折光指數(shù)和酸值呈極顯著正相關(guān),與蔗糖呈極顯著負(fù)相關(guān);葡萄糖與相對(duì)密度、折光指數(shù)和酸值呈極顯著正相關(guān),與蔗糖呈極顯著負(fù)相關(guān);蔗糖與相對(duì)密度和酸值呈極顯著負(fù)相關(guān);相對(duì)密度和酸值呈顯著正相關(guān),折光指數(shù)與酸值不存在顯著相關(guān)性。因此,由于18種香精香料含量差異不同,各品質(zhì)指標(biāo)之間均存在不同程度的相關(guān)性,僅用某一個(gè)指標(biāo)來(lái)評(píng)價(jià)不同香精香料的品質(zhì)是不合理的。

    表5 不同香精香料品質(zhì)指標(biāo)之間的相關(guān)性分析

    續(xù) 表

    2.7 不同香精香料綜合品質(zhì)指標(biāo)的主成分分析

    2.7.1 主成分提取

    以18種香精香料中糖類水解產(chǎn)物的葡萄糖、果糖、蔗糖及折光指數(shù)、相對(duì)密度和酸值為提取特征,導(dǎo)入SPSS 23.0統(tǒng)計(jì)軟件中進(jìn)行主成分分析,對(duì)18種香精香料的6種指標(biāo)結(jié)果進(jìn)行KMO和Bartlett檢驗(yàn),結(jié)果表明顯著性值P<0.01,說(shuō)明此研究可以采用主成分分析法[23]。香精香料主成分的特征值、累計(jì)貢獻(xiàn)率和成分載荷矩陣分析結(jié)果見(jiàn)表6、表7和圖3。以特征值大于1的前兩個(gè)主成分累計(jì)方差貢獻(xiàn)率為97.297%,綜合了18種香精香料的6個(gè)品質(zhì)指標(biāo)的大部分信息,主成分1主要反映果糖、葡萄糖、相對(duì)密度和酸值,主成分2主要反映折光指數(shù),可以用這兩個(gè)主成分代替上述的6個(gè)品質(zhì)指標(biāo)對(duì)18種不同的香精香料進(jìn)行品質(zhì)綜合評(píng)價(jià)[24-25]。PCA結(jié)果圖顯示[26],18種樣品大致分為3類,其中S1~S6為一類,S7~S12為一類,其他樣品為一類。

    表6 特征值及累計(jì)方差貢獻(xiàn)率

    表7 主成分載荷矩陣

    圖3 18種香精香料主成分得分圖

    2.7.2 綜合評(píng)價(jià)

    設(shè)提取的主成分1和主成分2得分分別為Y1、Y2,根據(jù)表6建立各成分得分模型:

    Y1=0.449ZX1+0.444ZX2-0.370ZX3+0.459ZX4+0.246ZX5+0.439ZX6。

    Y2=0.150ZX1+0.200ZX2+0.516ZX3-0.067ZX4+0.766ZX5-0.281ZX6。

    再根據(jù)表6中提取的兩個(gè)主成分所對(duì)應(yīng)的方差貢獻(xiàn)率和累計(jì)貢獻(xiàn)率,以它們的比值為權(quán)重建立綜合得分模型:

    Y綜合=0.806Y1+0.194Y2。

    將Y1、Y2得分代入綜合得分模型中,計(jì)算出不同香精香料綜合品質(zhì)的綜合評(píng)分,并進(jìn)行排名。得分越高,證明其品質(zhì)越好,結(jié)果見(jiàn)表8。

    表8 不同香精香料品質(zhì)綜合得分排名

    續(xù) 表

    由表8可知,以18個(gè)不同香精香料品種綜合品質(zhì)指標(biāo)來(lái)說(shuō),按照綜合得分排名為:S10>S9>S12>S8>S7>S11>S6>S2>S4>S3>S1>S5>S16>S18>S13>S17>S15>S14。其中XJ2類別中的6種產(chǎn)品得分較高,說(shuō)明本研究中這類產(chǎn)品的綜合品質(zhì)較好。XJ1和XJ3的得分較低,說(shuō)明其綜合品質(zhì)較差。

    2.8 不同香精香料綜合品質(zhì)指標(biāo)的聚類分析

    香精香料品質(zhì)指標(biāo)的原始數(shù)據(jù)較為離散,不易對(duì)香精香料各類品質(zhì)指標(biāo)進(jìn)行直觀評(píng)價(jià)[27-28]。因此,將指標(biāo)數(shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理后,采用組間聯(lián)接法對(duì)18種香精香料綜合品質(zhì)進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析,結(jié)果見(jiàn)圖4。

    圖4 18種香精香料品質(zhì)綜合評(píng)價(jià)聚類樹(shù)狀圖

    由圖4可知,在歐氏距離為7.5時(shí),18種產(chǎn)品可以聚為三類,S1~S6聚為一類,S7~S12聚為一類,S13~S18聚為一類[29-30]。主成分和聚類分析結(jié)果與樣品的實(shí)際情況基本一致,所選成分可以完全反映不同香精香料之間的差異。

    3 結(jié)論

    本研究建立了HPLC-CAD法同時(shí)測(cè)定香精香料中糖類的檢測(cè)方法,能在20 min內(nèi)完成果糖、葡萄糖和蔗糖的分離。該方法檢出限低,回收率、精密度和穩(wěn)定性均能滿足實(shí)際分析的需求,與DAD、ESLD檢測(cè)法等相比,該方法具有靈敏度高、操作簡(jiǎn)單、不需要衍生化處理等優(yōu)點(diǎn),能為香精香料的全面質(zhì)量控制提供參考依據(jù)。此外,本研究選取了有代表性的3個(gè)理化品質(zhì)指標(biāo),使用相關(guān)性分析、主成分分析和聚類分析對(duì)不同香精香料的品質(zhì)進(jìn)行綜合評(píng)分和排名。通過(guò)測(cè)定各指標(biāo)發(fā)現(xiàn),不同香精香料綜合品質(zhì)指標(biāo)之間存在顯著性差異,各有優(yōu)劣,很難判別總體品質(zhì)水平。對(duì)不同種類香精香料綜合品質(zhì)進(jìn)行相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn),大部分指標(biāo)之間存在顯著相關(guān)性;再運(yùn)用主成分分析,提取出兩個(gè)主成分(特征值>1),計(jì)算各成分得分,通過(guò)建立綜合得分模型排序和聚類分析得到,XJ1類別香精香料的綜合品質(zhì)較好,XJ3類別綜合品質(zhì)較差,其他樣品綜合品質(zhì)居中。進(jìn)一步對(duì)兩大主成分因子分別進(jìn)行品種的聚類分析,可按照不同需求選擇樣品。因此,本研究可以為之后不同香精香料品種的分析提供理論依據(jù),為香精香料質(zhì)量控制和綜合評(píng)價(jià)奠定基礎(chǔ)。

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