• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    抑菌性桑枝低聚糖微膠囊的制備及結(jié)構(gòu)表征

    2022-10-11 07:26:30朱巧玲鄒宇曉廖森泰孫遠(yuǎn)明黎爾納
    食品工業(yè)科技 2022年20期
    關(guān)鍵詞:吸濕性桑枝壁材

    朱巧玲,鄒宇曉,廖森泰,孫遠(yuǎn)明,黎爾納,

    (1.華南農(nóng)業(yè)大學(xué)食品學(xué)院,廣東廣州 510642;2.廣東省農(nóng)業(yè)科學(xué)院蠶業(yè)與農(nóng)產(chǎn)品加工研究所,農(nóng)業(yè)農(nóng)村部功能食品重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東省農(nóng)產(chǎn)品加工重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東廣州 510610)

    桑枝()是桑樹的干燥枝條,富含多糖、黃酮、生物堿和氨基酸等功能性成分,是傳統(tǒng)中藥,同時也被列入可用于保健食品的物品名單中。其中多糖是桑枝的主要活性物質(zhì),具有抗菌、抗炎、降低血糖、保護(hù)肝臟等藥理作用。天然植物多糖降解為低聚糖后,生理活性能夠得到有效提高,Qin 等降解燕麥-葡聚糖得到低聚糖片段,發(fā)現(xiàn)其對金黃色葡萄球菌的抑菌活性得到明顯增強(qiáng);吳婷等利用葫蘆巴多糖酶解得到半乳糖甘露聚糖片段,同樣增強(qiáng)了多糖的抑菌活性。變異鏈球菌是公認(rèn)的主要致齲菌,可以利用蔗糖等碳水化合物產(chǎn)生不溶性葡聚糖,覆蓋在牙齒表面形成齒垢,在齒垢中使糖發(fā)酵產(chǎn)酸,腐蝕牙齒,形成齲齒。抑制變異鏈球菌可以有效防治齲齒。前期課題組發(fā)現(xiàn)經(jīng)-葡聚糖酶酶解制備的桑枝低聚糖對變異鏈球菌的抑制率較桑枝多糖顯著升高,但桑枝低聚糖吸濕性強(qiáng),易結(jié)塊,這限制了其進(jìn)一步應(yīng)用。因此有必要通過微膠囊化包埋桑枝低聚糖,提高抑菌物質(zhì)的穩(wěn)定性,延長儲藏期。

    微膠囊技術(shù)利用高分子化合物的成膜性,將芯材連續(xù)、完全地包覆起來,形成直徑為1~5000 μm 的固體顆粒,可以達(dá)到改善芯材物理性質(zhì)和保護(hù)活性成分的目的。常用的微膠囊化方法有噴霧干燥法、噴霧冷卻法、冷凍干燥法和復(fù)凝聚法等,其中噴霧干燥法可以瞬間完成傳熱和傳質(zhì)的過程,適用于多糖等熱敏性物質(zhì)的微囊化。壁材影響微膠囊的表面形態(tài)和穩(wěn)定性。麥芽糊精溶解性好,被廣泛用于微膠囊壁材,但乳化性和成膜性較差,因此需要將麥芽糊精與其他具有良好乳化性和成膜性的材料結(jié)合使用。Shao 等以麥芽糊精-乳清蛋白為壁材,制備出具有良好形貌和熱力學(xué)穩(wěn)定性的靈芝多糖微膠囊。眾多學(xué)者采用噴霧干燥法制備銀耳多糖微膠囊、菲律賓蛤仔蒸煮多糖微膠囊、仙人掌多糖微膠囊等,改善了多糖吸濕性強(qiáng)、特殊氣味、分散性差等不良物理性質(zhì),促進(jìn)了天然多糖的應(yīng)用。

    將功能活性物質(zhì)制備成微膠囊并添加到食品中,以期得到額外的健康益處成為研究熱點(diǎn),但是對于桑枝多糖及桑枝低聚糖的微膠囊化少有研究。本研究以致齲菌變異鏈球菌的抑菌率為指標(biāo),優(yōu)化噴霧干燥法制備桑枝低聚糖微膠囊工藝,并對微膠囊的結(jié)構(gòu)、形態(tài)、熱力學(xué)性能與貯藏穩(wěn)定性進(jìn)行評價,旨在提高桑枝低聚糖的生物利用度,為桑枝低聚糖微膠囊在功能性食品基料和日化口腔護(hù)理配料中的應(yīng)用提供參考依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    桑枝多糖 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為70%,實(shí)驗(yàn)室自制;-葡聚糖酶(50 U/mg) 廣州市齊云生物技術(shù)有限公司;麥芽糊精 生化試劑,上海源葉生物有限公司;阿拉伯膠、乳清蛋白(純度80%)、大豆蛋白、酪蛋白酸鈉生化試劑,羅恩科技(北京)有限公司;變異鏈球菌(,ATCC25175) 廣東省微生物研究所菌種保藏中心;腦-心浸萃液態(tài)培養(yǎng)基(brain heart infusion,BHI) 廣東環(huán)凱微生物科技有限公司;其他試劑 均為分析純。

    DSC1 型差示掃描量熱儀 瑞士Mettler-Toledo公司;VERTEX 70 型傅里葉變換紅外光譜儀 德國Bruker 公司;3400N 型掃描電子顯微鏡 日本Hitachi公司;D8 Advance 型X 射線多晶衍射儀 德國布魯克AXS 公司;T18 型高速剪切機(jī) 美國IKA 公司;LA-960S 型激光散射粒度分布分析儀 日本HORIBA公司;DHG-9140A 型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱 上海齊欣科學(xué)儀器有限公司;85-2 型數(shù)顯恒溫磁力攪拌器常州朗越儀器制造有限公司;ADL311 型噴霧干燥機(jī) 日本YAMATO 公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 桑枝多糖的制備 參照Yu 等的方法,稱取干燥的桑枝粉末,按料液比1:40 加入去離子水,在80 ℃水浴中超聲處理50 min,離心(4 ℃,10000 r/min,5 min),收集上清液。減壓抽濾,旋蒸濃縮,加入四倍體積的95%乙醇溶液,4 ℃靜置過夜,離心(4 ℃,10000 r/min,5 min),收集沉淀,得到桑枝多糖,經(jīng)苯酚-硫酸法檢測多糖質(zhì)量分?jǐn)?shù)約為70%。

    1.2.2 桑枝低聚糖的制備 根據(jù)本課題組前期實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及方法,添加485 U·mL-葡聚糖酶到桑枝多糖溶液中,44 ℃水浴3.6 h,沸水浴滅酶10 min,離心(4 ℃,4000 r/min,10 min),收集上清液即為桑枝低聚糖(oligosaccharides,RMOS)。

    1.2.3 桑枝低聚糖微膠囊的制備 參照Shao 等的方法并略加修改??偣绦挝锖繛楸诓呐c芯材所占混合溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。確定總固形物含量為20%,按配方要求的質(zhì)量比稱取壁材、芯材、去離子水。分別將麥芽糊精(maltodextrin,MD)、阿拉伯膠(gum arabic,GA)、大豆蛋白(soy protein isolate,SPI)、乳清蛋白(whey protein isolate,WPI)、酪蛋白酸鈉(sodium caseinate,NaCas)溶于去離子水中形成溶液,攪拌(50 ℃,300 r/min,30 min)。按配方將壁材溶液混合,攪拌(50 ℃,300 r/min,30 min)。然后緩慢在復(fù)合壁材溶液中加入桑枝低聚糖溶液,攪拌(50 ℃,300 r/min,2 h)?;旌先芤航?jīng)10000 r/min 高速剪切5 min,噴霧干燥制得微膠囊。設(shè)置噴霧干燥器工作條件:進(jìn)風(fēng)溫度170 ℃,出風(fēng)溫度60 ℃,噴嘴直徑0.7 mm,泵速3 mL/min,風(fēng)速為473 L/h。以未經(jīng)包埋的桑枝低聚糖與未添加芯材的空膠囊作為對照。

    1.2.4 抑菌率的測定 將噴霧干燥所得粉末樣品溶于BHI 培養(yǎng)基,配制終質(zhì)量濃度為24.00 mg/mL 的桑枝低聚糖BHI 培養(yǎng)基,滅菌后按1%(v:v)接種變異鏈球菌,37 ℃厭氧培養(yǎng)24 h,測定抑菌率,計(jì)算方法見式(1)。變異鏈球菌活菌數(shù)量的測定:稀釋倒平板法,參考GB 4789.2-2016 菌落總數(shù)測定方法。接種1%菌液,37 ℃厭氧培養(yǎng)24 h,以BHI 液體培養(yǎng)基為陰性對照組,將陰性對照組活菌總數(shù)設(shè)置為100%。

    1.2.5 吸濕性的測定 參照Subtil 等的方法,稱取約1 g 粉末樣品于稱量瓶中,25 ℃下開蓋置于底部裝有過飽和NaCl 溶液(RH 75.0%)的干燥器中。24 h 后樣品稱重,吸濕性計(jì)算公式見式(2)。

    1.2.6 桑枝低聚糖微膠囊制備工藝的優(yōu)化

    1.2.6.1 不同壁材對微膠囊抑菌率的測定 在壁材比例為1:1,芯材-壁材質(zhì)量比為1:3 的條件下,分別將麥芽糊精與阿拉伯膠、大豆蛋白、乳清蛋白、酪蛋白酸鈉按質(zhì)量比1:1 混合,噴霧干燥制得微膠囊。考察壁材種類對抑菌率的影響。

    1.2.6.2 壁材比例對微膠囊抑菌率的測定 確定壁材種類為麥芽糊精與乳清蛋白,在芯壁比為1:3 的條件下,分別配制壁材比例為3:1、2:1、1:1、1:2、1:3 的混合溶液,噴霧干燥制得微膠囊。考察壁材比例對抑菌率的影響。

    1.2.6.3 芯壁比對微膠囊抑菌率的測定 確定壁材種類為麥芽糊精與乳清蛋白,在壁材比例為2:1 的條件下,分別配制芯壁比為3:1、2:1、1:1、1:2、1:3、1:4、1:5 的混合溶液,噴霧干燥制得微膠囊??疾煨颈诒葘σ志实挠绊?。

    1.2.6.4 芯壁比對微膠囊吸濕性的測定 確定壁材種類為麥芽糊精與乳清蛋白,在壁材比例為2:1 的條件下,分別配制芯壁比為3:1、2:1、1:1、1:2、1:3、1:4、1:5 的混合溶液,噴霧干燥制得微膠囊??疾煨颈诒葘ξ鼭裥缘挠绊憽?/p>

    1.2.7 桑枝低聚糖微膠囊微觀結(jié)構(gòu)的觀察 通過掃描電鏡觀察微膠囊表面形態(tài)。使用導(dǎo)電膠將桑枝低聚糖微膠囊以及桑枝低聚糖粉末樣品黏在樣品臺上,噴金處理后,使用掃描電鏡在5 kV 加速電壓下觀察粉末樣品形態(tài)。

    1.2.8 桑枝低聚糖微膠囊粒徑的測量 參照Chen等的方法,使用激光粒度儀測定桑枝低聚糖和微膠囊的平均粒徑和粒徑分布。將粉末樣品分散在異丙醇中,測量粒度分布。IPA 的折射率設(shè)置為1.378,固定迭代次數(shù)為15。

    1.2.9 桑枝低聚糖微膠囊紅外光譜的測定 分別稱取1 mg 的桑枝低聚糖、微膠囊和空膠囊粉末樣品,與100 mg 的KBr 混合并壓片,以KBr 空白壓片作參比,在波長為4000~400 cm范圍內(nèi)測定其紅外光譜,分辨率為4 cm。測定過程中累計(jì)16 次掃描信號得到樣品的紅外光譜圖。

    1.2.10 桑枝低聚糖微膠囊X 衍射的測定 分別稱取0.5 g 桑枝低聚糖、微膠囊和空膠囊粉末樣品置于樣品盒內(nèi),將樣品壓片并固定。使用X 射線多晶衍射儀進(jìn)行測定,測定條件:靶材Cu、Ka,測定電流40 mA,測定電壓40 kV,掃描范圍5°~80°(2θ);步寬0.02°;掃描方式連續(xù)。

    1.2.11 桑枝低聚糖微膠囊DSC 的測定 參照楊詩沅等的方法略加修改。用差式熱掃描量熱儀(DSC)分別對桑枝低聚糖、微膠囊和空膠囊進(jìn)行熱穩(wěn)定性測定。稱取粉末樣品約3 mg,壓片,以空坩堝為參比。檢測條件為:溫度范圍30~300 ℃,升溫速率10 ℃/min,N流速20 mL/min。

    1.2.12 桑枝低聚糖微膠囊貯藏穩(wěn)定性的測定 參照鮑杰的方法并略加修改。將桑枝低聚糖和微膠囊裝入透明的聚丙烯塑料袋,密封后分別置于恒溫烘箱(40、60 °C)以及底部盛有過飽和NaCl 溶液(RH 75.0%)和過飽和KNO溶液(RH 92.5%)的干燥器中,每隔一周測定桑枝低聚糖含量,考察溫度與濕度對穩(wěn)定性的影響。桑枝低聚糖含量采用苯酚-硫酸法測定,桑枝低聚糖保留率計(jì)算方法見式(3)。

    1.3 數(shù)據(jù)處理

    試驗(yàn)數(shù)據(jù)均為3 次重復(fù)平均值。采用Graph Pad Prism 7、Origin 2019 和SPSS 22.0 進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)處理。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 桑枝低聚糖微膠囊制備工藝的優(yōu)化

    桑枝低聚糖微膠囊制備過程中,壁材種類、壁材比例、芯材-壁材質(zhì)量比對微膠囊抑菌率與吸濕性的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖1。桑枝低聚糖對變異鏈球菌有抑制作用,抑菌率可以反映抑菌物質(zhì)桑枝低聚糖的裝載效果。壁材種類對微膠囊抑菌率的影響見圖1A,麥芽糊精與乳清蛋白作為壁材制得的桑枝低聚糖微膠囊抑菌率為51.78%±2.29%,顯著高于其他組(0.05)。壁材的選擇直接影響微膠囊的功能特性、工藝條件和成本。麥芽糊精具有良好的溶解性,低粘度,但是成膜性較差,而阿拉伯膠、大豆蛋白、乳清蛋白和酪蛋白酸鈉具有良好的成膜性,廣泛應(yīng)用于食品材料中。本實(shí)驗(yàn)將麥芽糊精與之復(fù)配制備微膠囊,發(fā)現(xiàn)麥芽糊精與乳清蛋白復(fù)配制備的微膠囊抑菌率最高,裝載效果最好。這可能是因?yàn)槿榍宓鞍兹芙庑院茫c麥芽糊精結(jié)合程度高,并且存在親水性和疏水性氨基酸,使得裝載效率大幅提高。所以選擇麥芽糊精和乳清蛋白作為壁材。

    壁材比例對微膠囊抑菌率的影響見圖1B,抑菌率隨著麥芽糊精用量增多呈現(xiàn)出先升高后降低的趨勢。麥芽糊精與乳清蛋白的比例為2:1 時,微膠囊的抑菌率達(dá)到57.50%±4.37%,顯著高于其他組(0.05)。麥芽糊精用量過少,液滴表面的成膜性較差,導(dǎo)致壁材包封能力減弱。而乳清蛋白用量過多,壁材疏水性增加,樣品粘度增大,不利于微膠囊的形成。因此確定壁材比例2:1 進(jìn)行下一步優(yōu)化。

    桑枝低聚糖極易在空氣中吸水受潮,經(jīng)包埋后吸濕性有效降低。黃曉梅等制備的大豆蛋白酶解產(chǎn)物微膠囊較未經(jīng)包埋的酶解產(chǎn)物吸濕性降低了1.60 倍。芯壁比越高,微膠囊裝載的桑枝低聚糖越多,抑菌效果越好,但是有限的壁材無法完全包裹住桑枝低聚糖,導(dǎo)致微膠囊外殼較薄,甚至部分桑枝低聚糖外露,在空氣中吸水結(jié)塊,微膠囊的吸濕性增加,產(chǎn)品穩(wěn)定性降低。芯壁比越低,微膠囊外壁較厚,有效降低吸濕性的同時也降低了微膠囊的抑菌率,微膠囊化效率降低,裝載的低聚糖較少,有效抑菌物質(zhì)較少,使得抑菌效果大打折扣。因此需要綜合考慮微膠囊的抑菌率與吸濕性,確定最佳芯壁比。芯壁比對微膠囊抑菌率和吸濕性的影響見圖1C~圖1D。芯壁比為1:2 時,微膠囊具有較高的抑菌率61.31%±3.34%,較低的吸濕性12.31%±1.28%,與其他組均存在顯著性差異(0.05),芯材和壁材都能得到有效利用,確定此為最佳工藝。

    圖1 壁材種類、壁材比例、芯材-壁材質(zhì)量比對微膠囊抑菌率與吸濕性的影響Fig.1 Effect of wall material type,wall material ratio,core material-wall material mass ratio on the antibacterial rate and hygroscopicity of microcapsule

    綜上結(jié)果,桑枝低聚糖的最佳制備工藝為:麥芽糊精與乳清蛋白作為壁材,質(zhì)量比為2:1,芯壁比為1:2。后續(xù)進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征的微膠囊均在為此條件下制備得到。

    2.2 桑枝低聚糖微膠囊的微觀形貌分析

    桑枝低聚糖及微膠囊不同倍數(shù)下的掃描電鏡圖見圖2。噴霧干燥后,樣品整體呈球形,表面存在凹陷,有大量微粒附聚。桑枝低聚糖的表面凹陷嚴(yán)重,發(fā)生黏連,部分微粒出現(xiàn)孔洞;而微膠囊的表面光滑平整,結(jié)構(gòu)較為飽滿充實(shí),少量表面有凹陷,較為疏松、分散。

    圖2 桑枝低聚糖、微膠囊的掃描電鏡圖Fig.2 SEM micrographs of Ramulus mori oligosaccharides and microcapsules

    在噴霧干燥過程中,樣品因?yàn)樗挚焖僬舭l(fā)而發(fā)生縮聚,導(dǎo)致表面出現(xiàn)皺褶。桑枝低聚糖由于高吸濕性而呈現(xiàn)附聚,表面成膜性差而導(dǎo)致孔洞。微膠囊的壁材具有較強(qiáng)的界面吸附能力,起到較好的支撐作用,減弱了表面凹陷,并且使得液滴粘度下降,有助于形成均勻度高的微膠囊。微膠囊表面附聚著的小顆粒,可能是尚未被完全包封的芯材。掃描電鏡觀察結(jié)果表明,微膠囊具有較好的表面形態(tài)和品質(zhì),可以實(shí)現(xiàn)對桑枝低聚糖的有效包埋。本實(shí)驗(yàn)制備的微膠囊表面形貌與Karrar 等采用麥芽糊精、阿拉伯膠和乳清分離蛋白作為壁材經(jīng)噴霧干燥制備的西瓜籽油微膠囊相似,具有噴霧干燥粉末的典型特征。

    2.3 桑枝低聚糖微膠囊粒徑分析

    粒徑及其分布狀態(tài)是評價微膠囊品質(zhì)的重要參數(shù),較大的粒徑會影響微膠囊的外觀、分散性、流動性,并且延長活性物質(zhì)的釋放時間。桑枝低聚糖與微膠囊的粒徑分布見圖3。如圖3 所示,低聚糖的平均粒徑為8.86±2.24 μm,粒徑分布在6.12~17.34 μm之間;微膠囊的平均粒徑為6.58±1.76 μm,粒徑分布在4.45~13.22 μm 之間。形成微膠囊后,粒徑減小,大小均勻??赡苁且?yàn)樯VΦ途厶亲陨砣菀装l(fā)生團(tuán)聚,與壁材作用形成微膠囊后,減弱了自身團(tuán)聚作用,從而有效降低顆粒的平均粒徑大小,使得粒徑分布相對集中。本實(shí)驗(yàn)制備的微膠囊粒徑小于銳孔法制備的洋蔥黃酮微膠囊0.6 mm、復(fù)凝聚法制備的西番蓮果皮花色苷微膠囊12.15 μm和噴霧干燥制備的佛手提取物微膠囊14.34 μm。

    圖3 桑枝低聚糖、微膠囊的粒徑分布圖Fig.3 Particle size distributions of Ramulus mori oligosaccharides and microcapsules

    2.4 桑枝低聚糖微膠囊結(jié)構(gòu)分析

    2.4.1 桑枝低聚糖微膠囊紅外光譜分析 傅里葉變換紅外光譜可以顯示物質(zhì)的分子結(jié)構(gòu)和特征化學(xué)鍵,從而證明微膠囊的組成物質(zhì)之間是否存在相互作用。桑枝低聚糖微膠囊及組成成分的紅外光譜見圖4。由圖4 可以看出,與桑枝低聚糖相比,微膠囊在3378.01 cm附近由于O-H 鍵拉伸振動形成的吸收峰、在1649.77 cm附近由于C=O 不對稱拉伸振動形成的吸收峰、在1414.11 cm附近由于CH和C-H 拉伸振動引起的吸收峰以及1025.93 cm處CO-O 鍵的不對稱拉伸振動引起的吸收峰均呈現(xiàn)出明顯減弱,這可能是由于桑枝低聚糖進(jìn)入微膠囊內(nèi)部后振動受限所引起的。微膠囊在2928.97 cm附近的吸收峰加強(qiáng),證明了內(nèi)部氫鍵的存在。與空膠囊對比,微膠囊沒有出現(xiàn)新的特征峰,充分說明包埋是通過靜電相互作用形成的,而非通過化學(xué)相互作用聯(lián)接,壁材與芯材沒有發(fā)生化學(xué)反應(yīng),保證了芯材的天然性與完整性。孫亞利等對苦蕎黃酮的包埋也發(fā)現(xiàn)類似的結(jié)果,苦蕎黃酮微膠囊的紅外光譜圖中未出現(xiàn)壁材和芯材中沒有的特征峰,包埋過程中未出現(xiàn)新的化學(xué)鍵。

    圖4 桑枝低聚糖、空膠囊及微膠囊的紅外光譜圖Fig.4 FTIR spectra of Ramulus mori oligosaccharides,empty microcapsules and microcapsules

    2.4.2 桑枝低聚糖微膠囊X 衍射分析 微膠囊結(jié)晶度與穩(wěn)定性有關(guān),通過X 衍射可以確定物質(zhì)的晶型結(jié)構(gòu)。桑枝低聚糖、空膠囊與微膠囊的X 衍射圖見圖5。桑枝低聚糖在衍射角(2θ)28.36°、31.69°、40.56°和45.41°處有較為尖銳的衍射峰,證明其以結(jié)晶形式存在;空膠囊在18.31°處有彌散的寬峰,桑枝低聚糖微膠囊在19.27°處有強(qiáng)度較高的彌散寬峰,證明空膠囊與微膠囊均為非晶型結(jié)構(gòu)。未觀測到桑枝低聚糖的特征衍射峰,表明桑枝低聚糖被完全包埋在微膠囊內(nèi)部,并非簡單物理混合,證明桑枝低聚糖微膠囊成功制備。廖霞等采用殼聚糖和海藻酸鈉作為壁材,包埋槲皮素制備微膠囊,同樣通過XRD 分析證明壁材的靜電相互作用對槲皮素的結(jié)晶性質(zhì)、結(jié)晶能力產(chǎn)生了影響,使得槲皮素由結(jié)晶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)闊o定形結(jié)構(gòu)。

    圖5 桑枝低聚糖、空膠囊及微膠囊的XRD 圖Fig.5 X-ray diffraction spectra of Ramulus mori oligosaccharides,empty microcapsules and microcapsules

    2.4.3 桑枝低聚糖微膠囊DSC 分析 玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變溫度是產(chǎn)品長期儲存期間穩(wěn)定性的指標(biāo),產(chǎn)品貯藏溫度必須低于玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變溫度。桑枝低聚糖、空膠囊和微膠囊的DSC 結(jié)果如圖6 所示,從圖6 中可以看出,制備為微膠囊后,桑枝低聚糖的玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變溫度從79.30 ℃提高到96.10 ℃,熱穩(wěn)定性得到提升,在室溫下可保持在穩(wěn)定的玻璃態(tài)。麥芽糊精與乳清蛋白形成了具有強(qiáng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的凝聚體,使得微膠囊外壁結(jié)構(gòu)致密,通透性較小,有效保護(hù)芯材穩(wěn)定。這與田媛研究發(fā)現(xiàn)姜粉經(jīng)包埋后玻璃化轉(zhuǎn)變溫度升高,貯藏穩(wěn)定性提高的結(jié)果一致。

    圖6 桑枝低聚糖、空膠囊及微膠囊的DSC 曲線Fig.6 DSC curves of Ramulus mori oligosaccharides,empty microcapsules and microcapsules

    2.5 桑枝低聚糖微膠囊貯藏穩(wěn)定性分析

    2.5.1 溫度對桑枝低聚糖微膠囊穩(wěn)定性的影響 溫度對桑枝低聚糖及微膠囊穩(wěn)定性的影響結(jié)果見圖7。桑枝低聚糖及微膠囊在40.0 ℃環(huán)境中貯藏的保留率見圖7A,貯藏5 周后,微膠囊和桑枝低聚糖的保留率較高;在60.0 ℃環(huán)境中的保留率見圖7B,高溫下微膠囊和桑枝低聚糖損失較多,保留率分別為66.65%±5.84%和42.75%±3.46%;相同的熱環(huán)境下,微膠囊化產(chǎn)品的保留率明顯高于桑枝低聚糖,因?yàn)槲⒛z囊化的桑枝低聚糖受壁材的保護(hù),有效避免了高溫降解。這與張亞杰等通過微膠囊化提高柚皮苷和檸檬苦素穩(wěn)定性的結(jié)果一致,在高溫條件下微膠囊化對桑枝低聚糖具有較好的保護(hù)效果。

    圖7 溫度對桑枝低聚糖、微膠囊穩(wěn)定性的影響Fig.7 Effect of temperature on the stability of Ramulus mori oligosaccharides and microcapsules

    2.5.2 濕度對桑枝低聚糖微膠囊穩(wěn)定性的影響 濕度對桑枝低聚糖及微膠囊穩(wěn)定性的影響見圖8。由圖8A~圖8B 可知,桑枝低聚糖及微膠囊在RH 75.0%和RH 92.5%環(huán)境中的保留率均隨著時間的增加而顯著降低。桑枝低聚糖在RH 92.5%的條件下貯藏5 周后保留率最低,僅為33.45%±2.86%,穩(wěn)定性最差。相同條件下桑枝低聚糖微膠囊的保留率明顯提高,達(dá)到62.90%±7.94%。壁材的存在有效隔絕了桑枝低聚糖與空氣中的水接觸,從而防止桑枝低聚糖氧化降解。舒予發(fā)現(xiàn)五味子多糖在25 ℃、RH 75%的環(huán)境下儲藏1 d,吸濕性為14.62%,經(jīng)殼聚糖包埋成五味子多糖微囊后,吸濕性降低為9.59%,有效降低了五味子多糖的吸濕性,與本實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。結(jié)果表明微膠囊化可以有效提高桑枝低聚糖在高濕環(huán)境下的穩(wěn)定性,延長桑枝低聚糖的貨架期。

    圖8 濕度對桑枝低聚糖、微膠囊穩(wěn)定性的影響Fig.8 Effects of relative hurnidity on the stability of Ramulus mori oligosaccharides and microcapsules

    3 結(jié)論

    桑枝低聚糖具有抑制致齲菌變異鏈球菌的特殊作用,可有效防治齲齒,但是具有較高的吸濕性和較差的穩(wěn)定性等缺點(diǎn),通過微膠囊技術(shù)包埋桑枝低聚糖可改善此缺點(diǎn)。本研究以麥芽糊精與乳清蛋白為壁材,采用噴霧干燥法制備桑枝低聚糖微膠囊,通過單因素法確定最佳制備工藝為麥芽糊精與乳清蛋白質(zhì)量比2:1,壁材與芯材質(zhì)量比2:1,在此制備工藝下,微膠囊對變異鏈球菌的抑菌率為61.31%±3.34%,吸濕性為12.31%±1.47%,平均粒徑為6.58±1.76 μm,分布均勻;通過SEM、FTIR 和XRD 驗(yàn)證了微膠囊的形成,桑枝低聚糖被包埋在麥芽糊精與乳清蛋白形成的復(fù)合結(jié)構(gòu)中,壁材與芯材之間無化學(xué)反應(yīng),確保了桑枝低聚糖的天然性與完整性。此外,微膠囊化提高了桑枝低聚糖的熱穩(wěn)定性和貯藏穩(wěn)定性。本研究為桑枝低聚糖微膠囊應(yīng)用于口腔護(hù)理類日化用品及防齲保健食品提供理論基礎(chǔ),然而尚未探討體外釋藥等其他特性,后續(xù)可進(jìn)一步開展深入研究。

    猜你喜歡
    吸濕性桑枝壁材
    大型桑枝粉碎機(jī)推廣應(yīng)用成效顯著
    桑枝栽培大球蓋菇試驗(yàn)示范取得成功
    桑枝屑香菇種植基料配方的篩選試驗(yàn)
    基于沸石在室內(nèi)健康型壁材中的應(yīng)用及發(fā)展趨勢分析
    天津化工(2021年1期)2021-01-05 16:42:05
    益生菌微膠囊在非乳制品中的應(yīng)用現(xiàn)狀
    高效液相色譜法同時測定爆珠壁材中8種水溶性著色劑
    中國測試(2018年3期)2018-05-14 15:33:29
    添加不同輔料牛膝浸膏粉體表面特征與吸濕性的相關(guān)性
    中成藥(2018年2期)2018-05-09 07:19:44
    桑枝化學(xué)成分的研究
    中成藥(2017年9期)2017-12-19 13:34:35
    中藥浸膏粉吸濕性的評價方法
    中成藥(2017年5期)2017-06-13 13:01:12
    黃芪多糖防潮樹脂復(fù)合物的制備及其吸濕性
    中成藥(2017年3期)2017-05-17 06:08:53
    9191精品国产免费久久| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 亚洲国产精品成人久久小说| 好男人电影高清在线观看| 国产精品二区激情视频| 两性夫妻黄色片| 少妇的丰满在线观看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 丁香六月欧美| 一区二区三区乱码不卡18| 久久久精品区二区三区| 国产精品国产av在线观看| 波野结衣二区三区在线| 日本一区二区免费在线视频| 国产一区二区 视频在线| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | a级片在线免费高清观看视频| 90打野战视频偷拍视频| 69精品国产乱码久久久| 中文字幕最新亚洲高清| 精品第一国产精品| 免费av中文字幕在线| av福利片在线| 国产精品一区二区在线不卡| 欧美日韩av久久| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 亚洲免费av在线视频| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产精品久久久久久精品电影小说| 18禁观看日本| 亚洲视频免费观看视频| 久久精品成人免费网站| 男女边吃奶边做爰视频| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲精品一区蜜桃| 成人亚洲精品一区在线观看| 中文字幕人妻熟女乱码| 青春草亚洲视频在线观看| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 美女视频免费永久观看网站| av在线老鸭窝| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产熟女午夜一区二区三区| 99精品久久久久人妻精品| 十八禁人妻一区二区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 午夜影院在线不卡| 午夜福利,免费看| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 在线观看免费日韩欧美大片| 成人国语在线视频| 777米奇影视久久| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 国产精品久久久久成人av| 男人舔女人的私密视频| 一二三四社区在线视频社区8| 美女大奶头黄色视频| 亚洲精品乱久久久久久| 精品久久久精品久久久| 国产精品99久久99久久久不卡| 欧美成人午夜精品| 久久久久国产精品人妻一区二区| 一级黄色大片毛片| 韩国精品一区二区三区| 国产xxxxx性猛交| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产一区二区激情短视频 | 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲国产欧美在线一区| 久久精品成人免费网站| 99国产精品免费福利视频| 美国免费a级毛片| videosex国产| videos熟女内射| 在线 av 中文字幕| 99国产精品一区二区三区| 男男h啪啪无遮挡| 热99国产精品久久久久久7| 一级黄片播放器| 久热爱精品视频在线9| 九色亚洲精品在线播放| 久久人人97超碰香蕉20202| 国产在线一区二区三区精| a级片在线免费高清观看视频| 超色免费av| 欧美大码av| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 在线 av 中文字幕| 亚洲欧美色中文字幕在线| 亚洲精品美女久久av网站| 男的添女的下面高潮视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 欧美久久黑人一区二区| 国产精品一二三区在线看| 91成人精品电影| 国产在线视频一区二区| 成人手机av| 色综合欧美亚洲国产小说| 精品第一国产精品| 国产亚洲一区二区精品| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久av网站| 欧美在线一区亚洲| 日本wwww免费看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲一区中文字幕在线| 国产精品久久久av美女十八| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| av福利片在线| 美女扒开内裤让男人捅视频| 无限看片的www在线观看| 999精品在线视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 国产高清不卡午夜福利| 十八禁人妻一区二区| 国产男人的电影天堂91| 高清不卡的av网站| 欧美国产精品va在线观看不卡| 男人舔女人的私密视频| 亚洲人成网站在线观看播放| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 一边摸一边做爽爽视频免费| 美女午夜性视频免费| 国产亚洲欧美在线一区二区| 欧美日韩成人在线一区二区| av天堂久久9| 亚洲一区中文字幕在线| 国产黄色视频一区二区在线观看| 婷婷色av中文字幕| 久久亚洲国产成人精品v| 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久国产精品大桥未久av| 成年人黄色毛片网站| 国产人伦9x9x在线观看| 9热在线视频观看99| av在线app专区| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 久久久亚洲精品成人影院| 亚洲国产欧美在线一区| 亚洲精品国产av成人精品| 国产亚洲一区二区精品| 欧美人与善性xxx| 亚洲黑人精品在线| 国产精品免费大片| 超碰成人久久| 亚洲av在线观看美女高潮| 蜜桃在线观看..| 亚洲成色77777| 丝袜人妻中文字幕| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产一级毛片在线| 午夜免费成人在线视频| 叶爱在线成人免费视频播放| 精品熟女少妇八av免费久了| 91麻豆av在线| av在线播放精品| 无限看片的www在线观看| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 不卡av一区二区三区| 久久久久网色| 亚洲专区中文字幕在线| 国产一区有黄有色的免费视频| 日本欧美视频一区| 新久久久久国产一级毛片| 三上悠亚av全集在线观看| 一区二区三区乱码不卡18| 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 色播在线永久视频| 精品一区二区三区av网在线观看 | 午夜福利视频在线观看免费| 成人亚洲精品一区在线观看| 人人妻人人澡人人看| 国产一区二区 视频在线| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产精品国产av在线观看| 亚洲av欧美aⅴ国产| 各种免费的搞黄视频| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 超碰97精品在线观看| 午夜福利乱码中文字幕| 黄色视频不卡| 女人精品久久久久毛片| 免费日韩欧美在线观看| 亚洲精品在线美女| 午夜福利在线免费观看网站| 90打野战视频偷拍视频| 精品一区二区三区四区五区乱码 | videos熟女内射| 亚洲av国产av综合av卡| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 欧美激情极品国产一区二区三区| 一级毛片电影观看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 日韩大码丰满熟妇| 国产片特级美女逼逼视频| 国产精品二区激情视频| 啦啦啦在线观看免费高清www| 国产亚洲一区二区精品| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 久久久久久久精品精品| 国产又色又爽无遮挡免| 国产精品亚洲av一区麻豆| 欧美成人午夜精品| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲 欧美一区二区三区| 欧美97在线视频| 亚洲天堂av无毛| www日本在线高清视频| 人妻一区二区av| 久久久久视频综合| 丝袜在线中文字幕| 在线看a的网站| 看免费av毛片| 精品一区二区三卡| 七月丁香在线播放| 狠狠精品人妻久久久久久综合| cao死你这个sao货| 亚洲国产最新在线播放| 午夜福利,免费看| 国产一区亚洲一区在线观看| 亚洲伊人色综图| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲国产最新在线播放| 欧美人与善性xxx| 啦啦啦在线观看免费高清www| 久久久久久人人人人人| 亚洲五月婷婷丁香| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 久久av网站| 中文字幕亚洲精品专区| 麻豆av在线久日| 好男人视频免费观看在线| kizo精华| 女人精品久久久久毛片| 久久人人97超碰香蕉20202| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 人成视频在线观看免费观看| 91精品国产国语对白视频| 另类亚洲欧美激情| 爱豆传媒免费全集在线观看| 久久人人97超碰香蕉20202| 久久精品成人免费网站| 婷婷色综合www| 欧美日本中文国产一区发布| 中文字幕最新亚洲高清| 丁香六月天网| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 久久人妻熟女aⅴ| 免费在线观看日本一区| 亚洲成人国产一区在线观看 | 1024香蕉在线观看| 国产精品 欧美亚洲| 丁香六月天网| 国产熟女午夜一区二区三区| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 国产亚洲一区二区精品| 视频在线观看一区二区三区| 欧美人与性动交α欧美软件| 最近中文字幕2019免费版| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 蜜桃在线观看..| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 欧美亚洲日本最大视频资源| 男的添女的下面高潮视频| 9191精品国产免费久久| 国产免费现黄频在线看| 制服人妻中文乱码| 精品一区二区三卡| 亚洲伊人久久精品综合| 午夜精品国产一区二区电影| 亚洲人成电影观看| 久久久久网色| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 高清欧美精品videossex| 国产三级黄色录像| 高清不卡的av网站| 久久久久精品人妻al黑| 午夜免费鲁丝| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲国产精品成人久久小说| 99精国产麻豆久久婷婷| 啦啦啦在线免费观看视频4| 国产又色又爽无遮挡免| 亚洲国产中文字幕在线视频| 日韩电影二区| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 成人免费观看视频高清| av在线播放精品| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 蜜桃在线观看..| 国产亚洲欧美精品永久| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 91字幕亚洲| 亚洲熟女精品中文字幕| 婷婷成人精品国产| 男人操女人黄网站| 一级a爱视频在线免费观看| 免费观看av网站的网址| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 最近中文字幕2019免费版| 日日爽夜夜爽网站| 大香蕉久久网| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 1024香蕉在线观看| 青春草亚洲视频在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| 免费少妇av软件| 青春草亚洲视频在线观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 大香蕉久久成人网| 亚洲成人免费电影在线观看 | 另类精品久久| 只有这里有精品99| 久久久久久免费高清国产稀缺| 中国美女看黄片| 在现免费观看毛片| 亚洲七黄色美女视频| 久久 成人 亚洲| 久久精品国产亚洲av涩爱| 丰满迷人的少妇在线观看| 一区福利在线观看| 午夜久久久在线观看| 美女午夜性视频免费| 首页视频小说图片口味搜索 | 伦理电影免费视频| 亚洲成人国产一区在线观看 | 色94色欧美一区二区| 国精品久久久久久国模美| 在线精品无人区一区二区三| 国产99久久九九免费精品| 蜜桃在线观看..| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| tube8黄色片| 最新在线观看一区二区三区 | 成人黄色视频免费在线看| 久久人人爽人人片av| 视频区欧美日本亚洲| 免费一级毛片在线播放高清视频 | tube8黄色片| 国产97色在线日韩免费| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产欧美亚洲国产| 91精品伊人久久大香线蕉| 五月开心婷婷网| 日日摸夜夜添夜夜爱| 91精品三级在线观看| 黄色a级毛片大全视频| 亚洲精品一二三| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲国产精品999| 精品第一国产精品| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产1区2区3区精品| 亚洲精品美女久久av网站| 免费在线观看日本一区| 久久久国产精品麻豆| 男男h啪啪无遮挡| 看十八女毛片水多多多| 精品久久久精品久久久| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 午夜激情av网站| 久久久亚洲精品成人影院| 狂野欧美激情性bbbbbb| 亚洲五月婷婷丁香| 久久久久久久大尺度免费视频| 欧美日韩一级在线毛片| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 桃花免费在线播放| 精品国产一区二区三区四区第35| √禁漫天堂资源中文www| 青春草视频在线免费观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 久久99一区二区三区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 大型av网站在线播放| a 毛片基地| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲欧美激情在线| 欧美精品一区二区免费开放| 18禁观看日本| 十分钟在线观看高清视频www| 无遮挡黄片免费观看| 中国国产av一级| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 欧美少妇被猛烈插入视频| 考比视频在线观看| 在线观看国产h片| 国产一卡二卡三卡精品| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 亚洲,欧美精品.| 黄色 视频免费看| 国产一区二区三区av在线| 婷婷成人精品国产| 国产一区二区在线观看av| 91成人精品电影| av又黄又爽大尺度在线免费看| 日韩电影二区| 丰满迷人的少妇在线观看| 十八禁网站网址无遮挡| 9191精品国产免费久久| 在线看a的网站| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产黄频视频在线观看| 男人舔女人的私密视频| 国产成人欧美在线观看 | 天堂8中文在线网| 久久久久精品人妻al黑| 午夜91福利影院| 国产伦人伦偷精品视频| 国产精品熟女久久久久浪| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产精品国产三级国产专区5o| 日韩av不卡免费在线播放| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产成人影院久久av| 一区二区三区激情视频| 麻豆国产av国片精品| www.自偷自拍.com| 日韩制服骚丝袜av| 男女无遮挡免费网站观看| 夫妻午夜视频| 欧美人与善性xxx| 真人做人爱边吃奶动态| 国产成人精品久久久久久| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲一区二区三区欧美精品| 亚洲精品中文字幕在线视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| av在线老鸭窝| av一本久久久久| 精品少妇黑人巨大在线播放| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久人妻福利社区极品人妻图片 | 久久性视频一级片| 99久久人妻综合| 大码成人一级视频| 亚洲第一青青草原| 热re99久久国产66热| 精品免费久久久久久久清纯 | 日本av免费视频播放| 自线自在国产av| 两人在一起打扑克的视频| 搡老岳熟女国产| 久久久久精品国产欧美久久久 | 老司机影院毛片| 五月天丁香电影| 男女边摸边吃奶| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲天堂av无毛| 极品少妇高潮喷水抽搐| 黑人猛操日本美女一级片| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 欧美xxⅹ黑人| 国产精品免费视频内射| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产一区有黄有色的免费视频| 一级毛片电影观看| 国产精品九九99| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 视频在线观看一区二区三区| 国产高清视频在线播放一区 | 一区二区三区四区激情视频| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲精品第二区| 免费观看a级毛片全部| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 又黄又粗又硬又大视频| 十八禁人妻一区二区| 久久人人爽人人片av| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 涩涩av久久男人的天堂| 男女边吃奶边做爰视频| 国产精品九九99| 日本欧美国产在线视频| 嫁个100分男人电影在线观看 | 操出白浆在线播放| 青春草视频在线免费观看| 国产高清videossex| 国产又色又爽无遮挡免| 丝袜美足系列| 日本a在线网址| 秋霞在线观看毛片| 国产一区二区在线观看av| 精品一区二区三卡| 免费在线观看日本一区| 亚洲七黄色美女视频| 性色av一级| e午夜精品久久久久久久| 赤兔流量卡办理| 日日夜夜操网爽| 男女之事视频高清在线观看 | 美女大奶头黄色视频| 丝袜在线中文字幕| 久久久久国产一级毛片高清牌| 免费在线观看完整版高清| 久久精品国产综合久久久| 久久免费观看电影| www.自偷自拍.com| 欧美另类一区| 亚洲中文av在线| 手机成人av网站| 99精品久久久久人妻精品| 国产成人系列免费观看| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 叶爱在线成人免费视频播放| 一本综合久久免费| 男女之事视频高清在线观看 | 无遮挡黄片免费观看| 操美女的视频在线观看| 午夜免费成人在线视频| 桃花免费在线播放| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲av男天堂| 亚洲伊人色综图| 777米奇影视久久| 成年动漫av网址| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久狼人影院| 免费av中文字幕在线| 国产一卡二卡三卡精品| 9色porny在线观看| 久久鲁丝午夜福利片| 中文字幕av电影在线播放| 在线天堂中文资源库| 精品国产国语对白av| 色网站视频免费| 国产精品久久久久成人av| 亚洲av日韩在线播放| 国产精品99久久99久久久不卡| 视频在线观看一区二区三区| 久久久久久免费高清国产稀缺| 免费观看a级毛片全部| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲精品自拍成人| 久久精品久久久久久久性| 麻豆国产av国片精品| 悠悠久久av| 日韩制服骚丝袜av| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| av网站在线播放免费| 热99久久久久精品小说推荐| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲国产日韩一区二区| 真人做人爱边吃奶动态| 丝袜美腿诱惑在线| 欧美性长视频在线观看| 久久免费观看电影| 超碰97精品在线观看| 精品熟女少妇八av免费久了| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 爱豆传媒免费全集在线观看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产视频首页在线观看| 91精品三级在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 51午夜福利影视在线观看| 美女国产高潮福利片在线看| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 丰满饥渴人妻一区二区三| 欧美日韩一级在线毛片| 精品亚洲成a人片在线观看| 亚洲综合色网址| 久久天堂一区二区三区四区| 黄色a级毛片大全视频| 国产免费现黄频在线看| 国产精品久久久久成人av| a级毛片在线看网站| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产一区二区在线观看av| 精品国产一区二区三区四区第35| 国产视频首页在线观看| 亚洲国产日韩一区二区| 人妻人人澡人人爽人人| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 性色av一级| 日本wwww免费看| 亚洲国产看品久久| 伦理电影免费视频| 久久久久久久国产电影| 女警被强在线播放| 丁香六月天网| 男女国产视频网站| 成年人免费黄色播放视频| 精品久久久精品久久久| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产黄色视频一区二区在线观看| 成年人黄色毛片网站| 亚洲伊人色综图| www.精华液| 男女床上黄色一级片免费看| 好男人视频免费观看在线| 久久99一区二区三区| 一区二区三区激情视频| 少妇人妻 视频| 男人添女人高潮全过程视频| 搡老乐熟女国产| 国产一区二区激情短视频 | 97人妻天天添夜夜摸| 日本色播在线视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 欧美大码av|