二次電子發(fā)射研究進(jìn)展及其空間應(yīng)用

崔萬照，張 娜，封國寶，王 瑞

(中國空間技術(shù)研究院西安分院 空間微波技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710000)

0 引言

二次電子發(fā)射(secondary electron emission, SEE)現(xiàn)象由英國學(xué)者Campbell于1899年首先發(fā)現(xiàn)。自發(fā)現(xiàn)以來該現(xiàn)象一直都是物理電子學(xué)領(lǐng)域研究的基礎(chǔ)和重點(diǎn)問題，這是因?yàn)橛啥坞娮影l(fā)射引發(fā)的二次電子倍增效應(yīng)是制約空間微波部件[1-3]、加速器[4-5]、高功率微波源[6-8]、核聚變等性能和可靠性的重要因素。此外，二次電子發(fā)射也是各類電子倍增管、掃描電子顯微鏡成像與檢測(cè)、電子束探針微分析、俄歇電子能譜儀和其它電子表面分析儀器的核心原理[9-10]。

二次電子發(fā)射由二次電子發(fā)射系數(shù)(也稱二次電子產(chǎn)額，secondary electron yield，SEY)、二次電子能譜(secondary electron spectrum, SES)和出射角分布這些特性表征。在航天領(lǐng)域，由于二次電子發(fā)射是引發(fā)微放電效應(yīng)和充放電效應(yīng)的本質(zhì)，因此，二次電子發(fā)射領(lǐng)域的研究受到了特別的關(guān)注。以衛(wèi)星有效載荷中使用的大功率微波部件，包括多工器、濾波器、開關(guān)、環(huán)形器、天線饋源等為例，一旦發(fā)生微放電問題，將導(dǎo)致諧振類設(shè)備失諧、噪聲電平抬高、輸出功率下降，甚至引發(fā)低氣壓放電，損壞微波部件表面，進(jìn)而縮短微波部件壽命，甚至造成微波部件永久性失效，最終影響通信信道乃至整個(gè)微波傳輸系統(tǒng)徹底失效。隨著我國航天技術(shù)的快速發(fā)展，導(dǎo)航衛(wèi)星、通信衛(wèi)星、遙感衛(wèi)星等航天器的有效載荷朝著大功率、多通道、小型化、高可靠方向發(fā)展，微波部件承受的功率越來越高，體積越來越小，微放電問題已經(jīng)成為制約我國航天器水平的瓶頸之一。因此，不管是對(duì)微放電微觀過程的精確仿真以期獲得準(zhǔn)確的微放電閾值，還是通過調(diào)控表面狀態(tài)以實(shí)現(xiàn)對(duì)微放電的有效抑制，均需要對(duì)二次電子發(fā)射特性開展廣泛而深入的研究。

1 二次電子發(fā)射模型

對(duì)于二次電子發(fā)射的經(jīng)驗(yàn)公式研究，早在上世紀(jì)三四十年代就已經(jīng)開始。在1950年，對(duì)于金屬，Baroody[11]提出存在一條曲線來描述二次電子產(chǎn)額與入射電子能量的關(guān)系。Lye和Dekker[12]根據(jù)實(shí)驗(yàn)擬合結(jié)果最終確定了二次電子發(fā)射系數(shù)的半經(jīng)驗(yàn)公式的具體形式，該公式更加適合高能區(qū)的情形。Bruining[13]提出了在斜入射下二次電子發(fā)射系數(shù)與角度的依賴關(guān)系。對(duì)于入射電子能量較小的低能區(qū)，1989年Vaughan[14]提出了一個(gè)精度很高的經(jīng)驗(yàn)公式來描述二次電子發(fā)射系數(shù)與入射電子能量之間的關(guān)系。1993年，Vaughan[15]根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)自己的模型進(jìn)行了進(jìn)一步的修正，加入了角度和平滑因子，使得模型更加完整、準(zhǔn)確。美國Lawrence Berkeley國家實(shí)驗(yàn)室的Furman等[16]利用概率論的方法對(duì)二次電子發(fā)射特性的解析表達(dá)式進(jìn)行了理論推導(dǎo)，建立了本征二次電子、背散射電子及非彈性散射電子這三類電子的發(fā)射系數(shù)和能量分布。

西安交通大學(xué)的李永東等[17]提出了一種二次電子發(fā)射的復(fù)合唯象模型，東南大學(xué)的游檢衛(wèi)等[18]對(duì)Vaughan模型進(jìn)行了拓展，南京信息工程大學(xué)的謝愛根等[19-20]針對(duì)不同材料及不同入射電子能量建立了二次電子發(fā)射模型。西安交通大學(xué)的曹猛課題組建立二維規(guī)則表面的二次電子發(fā)射系數(shù)解析模型[21]。我們聯(lián)合西安交通大學(xué)建立了實(shí)際微波部件表面的二次電子發(fā)射魯棒模型，并改進(jìn)了微放電中的二次電子發(fā)射能譜模型，應(yīng)用于星載微波部件微放電仿真分析軟件MSAT[22-24]。

2 二次電子發(fā)射過程的數(shù)值模擬

蒙特卡羅方法(Monte Carlo,MC)是一種利用隨機(jī)數(shù)、概率論和統(tǒng)計(jì)學(xué)來評(píng)估多重積分的數(shù)值程序，它可以實(shí)現(xiàn)物理過程的真實(shí)數(shù)值模擬，如電子束與固體的相互作用。入射到材料表面上的電子與材料內(nèi)原子的相互作用可以通過不同物理現(xiàn)象的散射截面來描述。電子和原子核質(zhì)量相差很大，因此原子核使電子發(fā)生偏轉(zhuǎn)，而電子動(dòng)能轉(zhuǎn)移非常少。這一過程由微分彈性散射截面描述。對(duì)于高能電子和低原子序數(shù)的靶原子，其滿足一階玻恩近似條件，可以采用屏蔽盧瑟福公式近似。Mott理論是基于相對(duì)論分波展開法和數(shù)值求解中心勢(shì)場(chǎng)的狄拉克公式。當(dāng)電子能量小于5～10keV時(shí)，Mott散射截面和現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合的更好。

非彈性散射截面作為電子與固體材料相互作用而引誘二次電子信號(hào)發(fā)生的主要因素，國內(nèi)外學(xué)者就此也展開許多研究。Thompson等[25]就原子電離截面的經(jīng)典近似提出了一種非彈性散射，Gryziński[26]根據(jù)經(jīng)典二元碰撞理論得出了一種包含能量損失截面和阻止本領(lǐng)的模型，Bethe描述一套描述原子激發(fā)態(tài)的理論，該理論主要闡述和解析了單位距離上電子的能量損失，稱為Bethe阻止本領(lǐng)，表示了電子在材料內(nèi)部運(yùn)動(dòng)單位距離后能量損失的平均值，用以處理總的非彈性散射截面，該理論具有形式簡(jiǎn)單的特點(diǎn)，并且基于該理論也取得了很多研究成果[27-28]。上述非彈性散射模型都具有形式簡(jiǎn)單，并沒有涉及細(xì)致的激發(fā)過程，在電子能量較低時(shí)，得到的結(jié)果具有精度低的缺點(diǎn)，因此，只適合高能情況，不適合低能區(qū)域。相對(duì)而言，Penn等[29]給出的介電函數(shù)模型能夠更好地處理激發(fā)過程，適用于處理能量較低時(shí)電子非彈性散射問題。該模型在考慮單電子帶內(nèi)躍遷、內(nèi)殼層電離、等離子體等激發(fā)過程的情況下能夠很好地處理電子能量小于10keV的電子非彈性散射截面。Fr?hlich理論描述了當(dāng)電子能量非常低且電子-聲子相互作用概率非常大時(shí)所發(fā)生的準(zhǔn)彈性散射。Ritchie介電理論用于精確地計(jì)算電子-等離激元相互作用引起的電子能量損失。

在上述散射模型的基礎(chǔ)上，日本德島大學(xué)的Ohya和Kawata等[30-31]使用蒙特卡羅方法模擬了Al材料正弦波紋表面和Be材料高斯波紋表面形貌對(duì)二次電子發(fā)射系數(shù)、能量分布和出射角分布的影響。美國普渡大學(xué)的Hu和Hassanein[32]采用一種新的方法來構(gòu)造隨機(jī)表面形貌，并將該方法嵌入到MC模擬氬離子轟擊的程序里面，研究了不規(guī)則粗糙表面對(duì)濺射產(chǎn)額和角分布的影響。國內(nèi)的中科大丁澤軍課題組在二次電子數(shù)值模擬方面做了大量的工作，用考慮單電子激發(fā)和等離體激發(fā)的Full-Penn(FPA)模型計(jì)算得到的Al和Cu二次電子發(fā)射系數(shù)與實(shí)驗(yàn)符合較好[33-34]。西安交通大學(xué)的曹猛課題組將理想表面的二次電子發(fā)射模擬拓展到表面形貌下的研究，基于蒙特卡羅模擬研究了隨機(jī)粗糙表面以及規(guī)則表面對(duì)二次電子發(fā)射特性的影響規(guī)律[35-36]。西安交通大學(xué)的賀永寧課題組[37-38]在材料內(nèi)部采用二次電子發(fā)射模型，外部采用電子追蹤的唯像方法模擬了矩形槽、圓柱孔等結(jié)構(gòu)對(duì)SEY的影響規(guī)律。李超[39]研究了電子束照射介質(zhì)材料導(dǎo)致的荷電效應(yīng)下的蒙特卡羅模擬方法。

隨著計(jì)算材料學(xué)的發(fā)展和深入，以第一性原理主導(dǎo)相關(guān)理論如密度泛函理論和含時(shí)密度泛函微擾理論等，為依賴實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的限制提供了有效的解決思路。通過建立原子尺度上的物理模型，根據(jù)微觀電子密度函數(shù)來求解材料宏觀參數(shù)，同時(shí)還可以根據(jù)材料的微觀機(jī)理和規(guī)律去發(fā)現(xiàn)、制備和利用新材料[40-41]。因此，對(duì)于部分周期性晶體結(jié)構(gòu)材料可以采用第一性原理方法獲得材料的光學(xué)數(shù)據(jù)[42]，國內(nèi)外學(xué)者采用第一性原理計(jì)算也取得一定成果[43-45]。

3 二次電子發(fā)射測(cè)試裝置及實(shí)驗(yàn)研究

由于二次電子發(fā)射受表面狀態(tài)影響的復(fù)雜性，通過搭建二次電子發(fā)射測(cè)試裝置開展二次電子發(fā)射特性研究仍然是該方向的研究重點(diǎn)。法國的宇航材料研究局(ONERA)[46]、美國的普林斯頓大學(xué)[47]、猶他州立大學(xué)[48]、日本的九州工業(yè)大學(xué)[49]、高能加速器研究機(jī)構(gòu)(KEK)[50]均搭建了二次電子發(fā)射特性測(cè)試裝置。

國內(nèi)的中國空間技術(shù)研究院蘭州物理研究所在上世紀(jì)八十年代就搭建了測(cè)試設(shè)備[51]、中國科技大學(xué)[52-53]為研究高能物理領(lǐng)域的二次電子發(fā)射研制了測(cè)試裝置、西安交通大學(xué)的電信學(xué)部[54]和電氣學(xué)院分別搭建了各自的二次電子發(fā)射測(cè)試設(shè)備、中國科學(xué)院高能物理研究所[55]等研究機(jī)構(gòu)近年來也搭建了一套新的設(shè)備。西安空間無線電技術(shù)研究所為了解決星載微波部件的微放電效應(yīng)，分別搭建了測(cè)試金屬和介質(zhì)材料的二次電子發(fā)射特性研究平臺(tái)[56-57]。

復(fù)雜表面狀態(tài)下的二次電子發(fā)射特性實(shí)驗(yàn)研究是當(dāng)前研究的重點(diǎn)。歐洲核子中心(CERN)的Baglin等[58]在總結(jié)銅樣品的二次電子發(fā)射特性時(shí)，發(fā)現(xiàn)不同劑量的電子入射對(duì)SEY和表面吸附都有不同的影響。在同一年，該中心的J.Bojko課題組[59]也開展了無氧銅樣品表面水分子層對(duì)SEY的影響研究，銅樣品先經(jīng)過烘烤處理后，在液氮環(huán)境溫度下控制銅表面水分子層的厚度，發(fā)現(xiàn)水分子層越厚SEY越低。CERN的N.Hilleret等[60]研究了加熱對(duì)SEY影響，實(shí)驗(yàn)使用磁控濺射法在無氧銅鍍上1.5μm的Nb薄膜樣品，發(fā)現(xiàn)清潔的樣品暴露空氣后SEY會(huì)變大，相反加熱脫附后其SEY會(huì)減小。實(shí)驗(yàn)中還指出吸附可以改變材料SEY是因?yàn)楦淖兞藰悠繁砻娴墓瘮?shù)，從而導(dǎo)致二次電子的溢出幾率增大。Zameroski等[61]在研究高功率微波部件材料的電子束照射效應(yīng)時(shí)，發(fā)現(xiàn)烘烤樣品可以去除表面碳?xì)湮廴疚飶亩绊慡EY，而且低電子能量(<6keV)比高電子能量(>10keV)的SEY變化更加明顯。日本原子能研究所(JAERI)和KEK研究了TiN和類金剛石碳(DLC)薄膜樣品的二次電子發(fā)射特性，發(fā)現(xiàn)樣品在加入氧氣或者水蒸氣后其SEY都會(huì)增加[62]。CERN的Kuzucan等[60]在研究大型強(qiáng)子碰撞型加速裝置(LHC)時(shí)發(fā)現(xiàn)在液氦溫度下，銅、鋁和電鍍銅等樣品在吸附CO、H2、O2、CO、CH4、Kr、C2H6等氣體時(shí)，其SEY都會(huì)隨通入的氣體量增加而變小，但是通入CO2和N2時(shí)，有少量氣體吸附時(shí)SEY下降的非常明顯，隨后隨著吸附氣體量的增加SEY又逐漸變大[63]。Riccardi等[64]測(cè)試了Ni(111)上吸附石墨烯的SEY和SES，石墨烯的吸附導(dǎo)致了SEY不變而SES發(fā)生顯著變化。李楊威等[65]對(duì)比了絕緣與金屬材料在二次電子產(chǎn)生、輸運(yùn)和發(fā)射過程的差異，總結(jié)了現(xiàn)有的絕緣材料二次電子發(fā)射系數(shù)測(cè)量手段，分析了初級(jí)電子能量、束流、入射角度、材料表面狀態(tài)及樣品表面電荷積累對(duì)二次電子發(fā)射特性的影響。我們聯(lián)合西安交通大學(xué)在銅、鍍銀、鍍金等金屬表面開展了氣體吸附、氬離子清洗、熱脫附等表面狀態(tài)下的二次電子發(fā)射特性研究[66-68]，并且給出了電子輻照介質(zhì)材料的二次電子發(fā)射系數(shù)與能譜數(shù)據(jù)庫[69]。

4 微波射頻器件的二次電子發(fā)射抑制研究

二次電子發(fā)射涉及電子與物質(zhì)相互作用的許多復(fù)雜機(jī)制，尤其與材料表面的各種物理、化學(xué)性質(zhì)關(guān)系密切。這也為通過改變表面狀態(tài)抑制二次電子發(fā)射提供了基礎(chǔ)。在通過降低表面二次電子發(fā)射抑制微放電的研究方面，存在兩種研究思路：一是在表面鍍覆低SEY的材料，如Ruiz等[70]報(bào)道了超高真空反應(yīng)蒸發(fā)法制備的TiO薄膜具有很好的微放電抑制效果，Montero等[71]發(fā)現(xiàn)在光滑平面上鍍石墨烯納米薄層可以使SEY降低60%，Nguyen等[72]通過分析和實(shí)驗(yàn)證實(shí)Ep<125eV時(shí)，相對(duì)于Cu材料，石墨烯鍍層對(duì)SEY的抑制可達(dá)50%，西安空間無線電技術(shù)研究所的謝貴柏采用化學(xué)氣相沉積的加工方法，將石墨烯沉積在鍍銀樣品上，二次電子發(fā)射系數(shù)最大值從2.12降低至1.09[73]。二是通過人工加工出特定的形貌來調(diào)控材料的SEY。在利用表面形貌抑制微放電的過程中，不僅需要滿足能夠抑制二次電子發(fā)射的要求，同時(shí)還要符合微波部件的電性能要求和抗表面氧化等航天工藝規(guī)范，即微波部件表面特性需要滿足如下綜合要求[74]：1)低SEY和高的第一交叉點(diǎn)值；2)低的射頻表面電阻；3)在大氣環(huán)境中穩(wěn)定。上述要求使得航天器大功率微波部件抑制微放電的方法與其它領(lǐng)域具有顯著的區(qū)別。空間微波部件更加關(guān)注第一交叉點(diǎn)之前的SEY，現(xiàn)有研究結(jié)果也表明：第一交叉點(diǎn)的值改變5eV，典型微波部件的微放電閾值將改變一倍[75]。2017年歐空局主辦的第八屆MULCOPIM國際會(huì)議中，俄羅斯科學(xué)院普羅霍羅夫物理研究所[76]、西班牙馬德里大學(xué)[77]、美國空軍技術(shù)研究所[78]、中國空間技術(shù)研究院西安分院[79]等多家研究機(jī)構(gòu)均公布了用于抑制微放電的低SEY制備方法，這些方法的中心思想均是增加表面粗糙度或者在表面制備微孔結(jié)構(gòu)。國內(nèi)在星載微波部件微放電抑制需求的導(dǎo)向下，開展了大量的通過降低SEY抑制微放電的研究工作。西安交通大學(xué)的賀永寧團(tuán)隊(duì)[80]提出了一種多孔波導(dǎo)技術(shù)用于抑制微放電，仿真表明在可接受的插損范圍內(nèi)，S和X頻段的阻抗變換器閾值提高至少8dB。常超等[81]提出了在微波系統(tǒng)金屬表面形成遠(yuǎn)小于微波波長(zhǎng)的三維周期性波紋形貌，可以有效的抑制微放電。陜西科技大學(xué)馬建中團(tuán)隊(duì)和西安空間無線電技術(shù)研究所崔萬照?qǐng)F(tuán)隊(duì)[82]共同提出了一種微放電抑制技術(shù)，通過兩步濕法刻蝕形成多孔Ag，在其表面上化學(xué)沉積TiO2、Au形成的多孔Ag/TiO2/Au鍍層的SEY低于1.23，并且具有良好的環(huán)境穩(wěn)定性。我們課題組提出了通過光刻加工微孔陣列和直接化學(xué)刻蝕形成不規(guī)則微孔兩種抑制微放電的技術(shù)，直接化學(xué)刻蝕的鍍銀部件表面SEY最大值從2.17下降到1.58，應(yīng)用于C頻段阻抗變換器，光刻微孔陣列技術(shù)使微放電閾值從2100W增加到5500W，直接化學(xué)刻蝕技術(shù)微放電閾值增加到7200W，兩種處理方法的插損從0.13dB增加到0.15dB[83]。

5 空間電子輻照充放電效應(yīng)

電子輻照所導(dǎo)致的介質(zhì)材料的帶電同樣對(duì)空間航天器件產(chǎn)生很大影響。器件材料的帶電會(huì)帶來信號(hào)傳遞過程中的非線性干擾，使得傳播信號(hào)失真，并且會(huì)降低設(shè)備的可靠性和使用壽命[84]。此外，電子輻照引起介質(zhì)材料積累電荷的靜電放電會(huì)對(duì)器件性能產(chǎn)生致命性損傷。根據(jù)美國空間和環(huán)境技術(shù)中心在第16屆SCTC會(huì)議報(bào)告表明，調(diào)查的逾三百件衛(wèi)星非正常事故中，有54.2%的故障是由于航天器材料的靜電放電引起的[85]。美國加利福尼亞宇航局在調(diào)查國防氣象衛(wèi)星故障時(shí)，發(fā)現(xiàn)衛(wèi)星上的微波成像儀由于帶電而被鎖定，嚴(yán)重影響成像儀的性能[86-87]。美國空軍飛利浦實(shí)驗(yàn)室通過建立地面實(shí)驗(yàn)環(huán)境研究發(fā)現(xiàn)這種電子輻射會(huì)產(chǎn)生的帶電影響呈現(xiàn)多重性和多樣性[88-90]。NASA噴氣推進(jìn)實(shí)驗(yàn)室H.Garrett博士是充放電領(lǐng)域的權(quán)威專家，其通過分析應(yīng)用技術(shù)衛(wèi)星(ATS-5/ATS-6)、伽利略探測(cè)器和卡西尼號(hào)太空船分別在地球、木星和土星環(huán)繞軌道上的航天器表面帶電情況，發(fā)現(xiàn)地球附近的衛(wèi)星表面帶電最強(qiáng)[91-93]。在國內(nèi)，北京衛(wèi)星環(huán)境工程研究所黃建國終身致力于研究航天器空間電子輻照效應(yīng)，對(duì)我國空間輻射環(huán)境領(lǐng)域做出了很多工作。其在研究衛(wèi)星介質(zhì)材料深層充電特性時(shí)，通過采用數(shù)值模擬的方法發(fā)現(xiàn)，對(duì)于正面接地的材料，最大電場(chǎng)出現(xiàn)在接地側(cè)[94-96]。此外，針對(duì)ISS在出地影瞬間產(chǎn)生的“快速帶電”事件認(rèn)為主要是由于在空間站出地影的瞬間，太陽帆板收集的空間電子電流來不及被玻璃蓋片的表面電勢(shì)堵塞，從而結(jié)構(gòu)體須瞬間懸浮于較大的負(fù)電位以滿足電流平衡[97]。西安交通大學(xué)的鄭曉泉教授和中國空間技術(shù)研究院王立研究員是國內(nèi)最早開展空間充放電效應(yīng)研究的一批學(xué)者，其團(tuán)隊(duì)在改進(jìn)航天器內(nèi)聚合物帶電時(shí)，采用非線性電導(dǎo)的方法消除或削弱材料的內(nèi)帶電現(xiàn)象[98-100]。采用非線性電導(dǎo)率的添加劑顯著的降低了聚合物非線性電導(dǎo)閾值[101-102]。并對(duì)高能電子輻照PTFE的深層帶電進(jìn)行了數(shù)值模擬研究[103]。蘭州空間技術(shù)物理研究所的秦曉剛團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事空間充放電效應(yīng)的研究，其制定了國內(nèi)充放電相關(guān)國內(nèi)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)，搭建了國內(nèi)主要的充放電實(shí)驗(yàn)場(chǎng)地，并開展了一系列空間電子輻照充放電效應(yīng)實(shí)驗(yàn)和理論研究[104-105]。

6 結(jié)論

本文針對(duì)二次電子發(fā)射在模型、仿真、實(shí)驗(yàn)以及航天領(lǐng)域的抑制應(yīng)用的研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述，由于星載微波部件、加速器、介質(zhì)窗、倍增管等部件進(jìn)一步性能提升的需求，仍然需要在以下幾個(gè)方面開展更深入的研究：

1) 介質(zhì)材料由于表面電荷的積累作用具有復(fù)雜的動(dòng)態(tài)特性，后續(xù)應(yīng)加強(qiáng)對(duì)二次電子發(fā)射動(dòng)態(tài)過程的測(cè)試研究；

2) 表面狀態(tài)是影響二次電子發(fā)射特性的關(guān)鍵，需要持續(xù)補(bǔ)充相關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究以進(jìn)一步揭示其物理機(jī)理；

3) 應(yīng)用于星載微波部件微放電的抑制新技術(shù)，應(yīng)進(jìn)一步探索二次電子發(fā)射導(dǎo)致的微放電敏感區(qū)域的時(shí)空演化規(guī)律。