二次電子發(fā)射研究進(jìn)展及其空間應(yīng)用

崔萬照，張 娜，封國寶，王 瑞

(中國空間技術(shù)研究院西安分院 空間微波技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710000)

0 引言

二次電子發(fā)射(secondary electron emission, SEE)現(xiàn)象由英國學(xué)者Campbell于1899年首先發(fā)現(xiàn)。自發(fā)現(xiàn)以來該現(xiàn)象一直都是物理電子學(xué)領(lǐng)域研究的基礎(chǔ)和重點(diǎn)問題，這是因?yàn)橛啥坞娮影l(fā)射引發(fā)的二次電子倍增效應(yīng)是制約空間微波部件[1-3]、加速器[4-5]、高功率微波源[6-8]、核聚變等性能和可靠性的重要因素。此外，二次電子發(fā)射也是各類電子倍增管、掃描電子顯微鏡成像與檢測、電子束探針微分析、俄歇電子能譜儀和其它電子表面分析儀器的核心原理[9-10]。

二次電子發(fā)射由二次電子發(fā)射系數(shù)(也稱二次電子產(chǎn)額，secondary electron yield，SEY)、二次電子能譜(secondary electron spectrum, SES)和出射角分布這些特性表征。在航天領(lǐng)域，由于二次電子發(fā)射是引發(fā)微放電效應(yīng)和充放電效應(yīng)的本質(zhì)，因此，二次電子發(fā)射領(lǐng)域的研究受到了特別的關(guān)注。以衛(wèi)星有效載荷中使用的大功率微波部件，包括多工器、濾波器、開關(guān)、環(huán)形器、天線饋源等為例，一旦發(fā)生微放電問題，將導(dǎo)致諧振類設(shè)備失諧、噪聲電平抬高、輸出功率下降，甚至引發(fā)低氣壓放電，損壞微波部件表面，進(jìn)而縮短微波部件壽命，甚至造成微波部件永久性失效，最終影響通信信道乃至整個微波傳輸系統(tǒng)徹底失效。隨著我國航天技術(shù)的快速發(fā)展，導(dǎo)航衛(wèi)星、通信衛(wèi)星、遙感衛(wèi)星等航天器的有效載荷朝著大功率、多通道、小型化、高可靠方向發(fā)展，微波部件承受的功率越來越高，體積越來越小，微放電問題已經(jīng)成為制約我國航天器水平的瓶頸之一。因此，不管是對微放電微觀過程的精確仿真以期獲得準(zhǔn)確的微放電閾值，還是通過調(diào)控表面狀態(tài)以實(shí)現(xiàn)對微放電的有效抑制，均需要對二次電子發(fā)射特性開展廣泛而深入的研究。

1 二次電子發(fā)射模型

對于二次電子發(fā)射的經(jīng)驗(yàn)公式研究，早在上世紀(jì)三四十年代就已經(jīng)開始。在1950年，對于金屬，Baroody[11]提出存在一條曲線來描述二次電子產(chǎn)額與入射電子能量的關(guān)系。Lye和Dekker[12]根據(jù)實(shí)驗(yàn)擬合結(jié)果最終確定了二次電子發(fā)射系數(shù)的半經(jīng)驗(yàn)公式的具體形式，該公式更加適合高能區(qū)的情形。Bruining[13]提出了在斜入射下二次電子發(fā)射系數(shù)與角度的依賴關(guān)系。對于入射電子能量較小的低能區(qū)，1989年Vaughan[14]提出了一個精度很高的經(jīng)驗(yàn)公式來描述二次電子發(fā)射系數(shù)與入射電子能量之間的關(guān)系。1993年，Vaughan[15]根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對自己的模型進(jìn)行了進(jìn)一步的修正，加入了角度和平滑因子，使得模型更加完整、準(zhǔn)確。美國Lawrence Berkeley國家實(shí)驗(yàn)室的Furman等[16]利用概率論的方法對二次電子發(fā)射特性的解析表達(dá)式進(jìn)行了理論推導(dǎo)，建立了本征二次電子、背散射電子及非彈性散射電子這三類電子的發(fā)射系數(shù)和能量分布。

西安交通大學(xué)的李永東等[17]提出了一種二次電子發(fā)射的復(fù)合唯象模型，東南大學(xué)的游檢衛(wèi)等[18]對Vaughan模型進(jìn)行了拓展，南京信息工程大學(xué)的謝愛根等[19-20]針對不同材料及不同入射電子能量建立了二次電子發(fā)射模型。西安交通大學(xué)的曹猛課題組建立二維規(guī)則表面的二次電子發(fā)射系數(shù)解析模型[21]。我們聯(lián)合西安交通大學(xué)建立了實(shí)際微波部件表面的二次電子發(fā)射魯棒模型，并改進(jìn)了微放電中的二次電子發(fā)射能譜模型，應(yīng)用于星載微波部件微放電仿真分析軟件MSAT[22-24]。

2 二次電子發(fā)射過程的數(shù)值模擬

蒙特卡羅方法(Monte Carlo,MC)是一種利用隨機(jī)數(shù)、概率論和統(tǒng)計(jì)學(xué)來評估多重積分的數(shù)值程序，它可以實(shí)現(xiàn)物理過程的真實(shí)數(shù)值模擬，如電子束與固體的相互作用。入射到材料表面上的電子與材料內(nèi)原子的相互作用可以通過不同物理現(xiàn)象的散射截面來描述。電子和原子核質(zhì)量相差很大，因此原子核使電子發(fā)生偏轉(zhuǎn)，而電子動能轉(zhuǎn)移非常少。這一過程由微分彈性散射截面描述。對于高能電子和低原子序數(shù)的靶原子，其滿足一階玻恩近似條件，可以采用屏蔽盧瑟福公式近似。Mott理論是基于相對論分波展開法和數(shù)值求解中心勢場的狄拉克公式。當(dāng)電子能量小于5～10keV時，Mott散射截面和現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合的更好。

非彈性散射截面作為電子與固體材料相互作用而引誘二次電子信號發(fā)生的主要因素，國內(nèi)外學(xué)者就此也展開許多研究。Thompson等[25]就原子電離截面的經(jīng)典近似提出了一種非彈性散射，Gryziński[26]根據(jù)經(jīng)典二元碰撞理論得出了一種包含能量損失截面和阻止本領(lǐng)的模型，Bethe描述一套描述原子激發(fā)態(tài)的理論，該理論主要闡述和解析了單位距離上電子的能量損失，稱為Bethe阻止本領(lǐng)，表示了電子在材料內(nèi)部運(yùn)動單位距離后能量損失的平均值，用以處理總的非彈性散射截面，該理論具有形式簡單的特點(diǎn)，并且基于該理論也取得了很多研究成果[27-28]。上述非彈性散射模型都具有形式簡單，并沒有涉及細(xì)致的激發(fā)過程，在電子能量較低時，得到的結(jié)果具有精度低的缺點(diǎn)，因此，只適合高能情況，不適合低能區(qū)域。相對而言，Penn等[29]給出的介電函數(shù)模型能夠更好地處理激發(fā)過程，適用于處理能量較低時電子非彈性散射問題。該模型在考慮單電子帶內(nèi)躍遷、內(nèi)殼層電離、等離子體等激發(fā)過程的情況下能夠很好地處理電子能量小于10keV的電子非彈性散射截面。Fr?hlich理論描述了當(dāng)電子能量非常低且電子-聲子相互作用概率非常大時所發(fā)生的準(zhǔn)彈性散射。Ritchie介電理論用于精確地計(jì)算電子-等離激元相互作用引起的電子能量損失。

在上述散射模型的基礎(chǔ)上，日本德島大學(xué)的Ohya和Kawata等[30-31]使用蒙特卡羅方法模擬了Al材料正弦波紋表面和Be材料高斯波紋表面形貌對二次電子發(fā)射系數(shù)、能量分布和出射角分布的影響。美國普渡大學(xué)的Hu和Hassanein[32]采用一種新的方法來構(gòu)造隨機(jī)表面形貌，并將該方法嵌入到MC模擬氬離子轟擊的程序里面，研究了不規(guī)則粗糙表面對濺射產(chǎn)額和角分布的影響。國內(nèi)的中科大丁澤軍課題組在二次電子數(shù)值模擬方面做了大量的工作，用考慮單電子激發(fā)和等離體激發(fā)的Full-Penn(FPA)模型計(jì)算得到的Al和Cu二次電子發(fā)射系數(shù)與實(shí)驗(yàn)符合較好[33-34]。西安交通大學(xué)的曹猛課題組將理想表面的二次電子發(fā)射模擬拓展到表面形貌下的研究，基于蒙特卡羅模擬研究了隨機(jī)粗糙表面以及規(guī)則表面對二次電子發(fā)射特性的影響規(guī)律[35-36]。西安交通大學(xué)的賀永寧課題組[37-38]在材料內(nèi)部采用二次電子發(fā)射模型，外部采用電子追蹤的唯像方法模擬了矩形槽、圓柱孔等結(jié)構(gòu)對SEY的影響規(guī)律。李超[39]研究了電子束照射介質(zhì)材料導(dǎo)致的荷電效應(yīng)下的蒙特卡羅模擬方法。

隨著計(jì)算材料學(xué)的發(fā)展和深入，以第一性原理主導(dǎo)相關(guān)理論如密度泛函理論和含時密度泛函微擾理論等，為依賴實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的限制提供了有效的解決思路。通過建立原子尺度上的物理模型，根據(jù)微觀電子密度函數(shù)來求解材料宏觀參數(shù)，同時還可以根據(jù)材料的微觀機(jī)理和規(guī)律去發(fā)現(xiàn)、制備和利用新材料[40-41]。因此，對于部分周期性晶體結(jié)構(gòu)材料可以采用第一性原理方法獲得材料的光學(xué)數(shù)據(jù)[42]，國內(nèi)外學(xué)者采用第一性原理計(jì)算也取得一定成果[43-45]。

3 二次電子發(fā)射測試裝置及實(shí)驗(yàn)研究

由于二次電子發(fā)射受表面狀態(tài)影響的復(fù)雜性，通過搭建二次電子發(fā)射測試裝置開展二次電子發(fā)射特性研究仍然是該方向的研究重點(diǎn)。法國的宇航材料研究局(ONERA)[46]、美國的普林斯頓大學(xué)[47]、猶他州立大學(xué)[48]、日本的九州工業(yè)大學(xué)[49]、高能加速器研究機(jī)構(gòu)(KEK)[50]均搭建了二次電子發(fā)射特性測試裝置。

國內(nèi)的中國空間技術(shù)研究院蘭州物理研究所在上世紀(jì)八十年代就搭建了測試設(shè)備[51]、中國科技大學(xué)[52-53]為研究高能物理領(lǐng)域的二次電子發(fā)射研制了測試裝置、西安交通大學(xué)的電信學(xué)部[54]和電氣學(xué)院分別搭建了各自的二次電子發(fā)射測試設(shè)備、中國科學(xué)院高能物理研究所[55]等研究機(jī)構(gòu)近年來也搭建了一套新的設(shè)備。西安空間無線電技術(shù)研究所為了解決星載微波部件的微放電效應(yīng)，分別搭建了測試金屬和介質(zhì)材料的二次電子發(fā)射特性研究平臺[56-57]。

復(fù)雜表面狀態(tài)下的二次電子發(fā)射特性實(shí)驗(yàn)研究是當(dāng)前研究的重點(diǎn)。歐洲核子中心(CERN)的Baglin等[58]在總結(jié)銅樣品的二次電子發(fā)射特性時，發(fā)現(xiàn)不同劑量的電子入射對SEY和表面吸附都有不同的影響。在同一年，該中心的J.Bojko課題組[59]也開展了無氧銅樣品表面水分子層對SEY的影響研究，銅樣品先經(jīng)過烘烤處理后，在液氮環(huán)境溫度下控制銅表面水分子層的厚度，發(fā)現(xiàn)水分子層越厚SEY越低。CERN的N.Hilleret等[60]研究了加熱對SEY影響，實(shí)驗(yàn)使用磁控濺射法在無氧銅鍍上1.5μm的Nb薄膜樣品，發(fā)現(xiàn)清潔的樣品暴露空氣后SEY會變大，相反加熱脫附后其SEY會減小。實(shí)驗(yàn)中還指出吸附可以改變材料SEY是因?yàn)楦淖兞藰悠繁砻娴墓瘮?shù)，從而導(dǎo)致二次電子的溢出幾率增大。Zameroski等[61]在研究高功率微波部件材料的電子束照射效應(yīng)時，發(fā)現(xiàn)烘烤樣品可以去除表面碳?xì)湮廴疚飶亩绊慡EY，而且低電子能量(<6keV)比高電子能量(>10keV)的SEY變化更加明顯。日本原子能研究所(JAERI)和KEK研究了TiN和類金剛石碳(DLC)薄膜樣品的二次電子發(fā)射特性，發(fā)現(xiàn)樣品在加入氧氣或者水蒸氣后其SEY都會增加[62]。CERN的Kuzucan等[60]在研究大型強(qiáng)子碰撞型加速裝置(LHC)時發(fā)現(xiàn)在液氦溫度下，銅、鋁和電鍍銅等樣品在吸附CO、H2、O2、CO、CH4、Kr、C2H6等氣體時，其SEY都會隨通入的氣體量增加而變小，但是通入CO2和N2時，有少量氣體吸附時SEY下降的非常明顯，隨后隨著吸附氣體量的增加SEY又逐漸變大[63]。Riccardi等[64]測試了Ni(111)上吸附石墨烯的SEY和SES，石墨烯的吸附導(dǎo)致了SEY不變而SES發(fā)生顯著變化。李楊威等[65]對比了絕緣與金屬材料在二次電子產(chǎn)生、輸運(yùn)和發(fā)射過程的差異，總結(jié)了現(xiàn)有的絕緣材料二次電子發(fā)射系數(shù)測量手段，分析了初級電子能量、束流、入射角度、材料表面狀態(tài)及樣品表面電荷積累對二次電子發(fā)射特性的影響。我們聯(lián)合西安交通大學(xué)在銅、鍍銀、鍍金等金屬表面開展了氣體吸附、氬離子清洗、熱脫附等表面狀態(tài)下的二次電子發(fā)射特性研究[66-68]，并且給出了電子輻照介質(zhì)材料的二次電子發(fā)射系數(shù)與能譜數(shù)據(jù)庫[69]。

4 微波射頻器件的二次電子發(fā)射抑制研究

二次電子發(fā)射涉及電子與物質(zhì)相互作用的許多復(fù)雜機(jī)制，尤其與材料表面的各種物理、化學(xué)性質(zhì)關(guān)系密切。這也為通過改變表面狀態(tài)抑制二次電子發(fā)射提供了基礎(chǔ)。在通過降低表面二次電子發(fā)射抑制微放電的研究方面，存在兩種研究思路：一是在表面鍍覆低SEY的材料，如Ruiz等[70]報(bào)道了超高真空反應(yīng)蒸發(fā)法制備的TiO薄膜具有很好的微放電抑制效果，Montero等[71]發(fā)現(xiàn)在光滑平面上鍍石墨烯納米薄層可以使SEY降低60%，Nguyen等[72]通過分析和實(shí)驗(yàn)證實(shí)Ep<125eV時，相對于Cu材料，石墨烯鍍層對SEY的抑制可達(dá)50%，西安空間無線電技術(shù)研究所的謝貴柏采用化學(xué)氣相沉積的加工方法，將石墨烯沉積在鍍銀樣品上，二次電子發(fā)射系數(shù)最大值從2.12降低至1.09[73]。二是通過人工加工出特定的形貌來調(diào)控材料的SEY。在利用表面形貌抑制微放電的過程中，不僅需要滿足能夠抑制二次電子發(fā)射的要求，同時還要符合微波部件的電性能要求和抗表面氧化等航天工藝規(guī)范，即微波部件表面特性需要滿足如下綜合要求[74]：1)低SEY和高的第一交叉點(diǎn)值；2)低的射頻表面電阻；3)在大氣環(huán)境中穩(wěn)定。上述要求使得航天器大功率微波部件抑制微放電的方法與其它領(lǐng)域具有顯著的區(qū)別?？臻g微波部件更加關(guān)注第一交叉點(diǎn)之前的SEY，現(xiàn)有研究結(jié)果也表明：第一交叉點(diǎn)的值改變5eV，典型微波部件的微放電閾值將改變一倍[75]。2017年歐空局主辦的第八屆MULCOPIM國際會議中，俄羅斯科學(xué)院普羅霍羅夫物理研究所[76]、西班牙馬德里大學(xué)[77]、美國空軍技術(shù)研究所[78]、中國空間技術(shù)研究院西安分院[79]等多家研究機(jī)構(gòu)均公布了用于抑制微放電的低SEY制備方法，這些方法的中心思想均是增加表面粗糙度或者在表面制備微孔結(jié)構(gòu)。國內(nèi)在星載微波部件微放電抑制需求的導(dǎo)向下，開展了大量的通過降低SEY抑制微放電的研究工作。西安交通大學(xué)的賀永寧團(tuán)隊(duì)[80]提出了一種多孔波導(dǎo)技術(shù)用于抑制微放電，仿真表明在可接受的插損范圍內(nèi)，S和X頻段的阻抗變換器閾值提高至少8dB。常超等[81]提出了在微波系統(tǒng)金屬表面形成遠(yuǎn)小于微波波長的三維周期性波紋形貌，可以有效的抑制微放電。陜西科技大學(xué)馬建中團(tuán)隊(duì)和西安空間無線電技術(shù)研究所崔萬照團(tuán)隊(duì)[82]共同提出了一種微放電抑制技術(shù)，通過兩步濕法刻蝕形成多孔Ag，在其表面上化學(xué)沉積TiO2、Au形成的多孔Ag/TiO2/Au鍍層的SEY低于1.23，并且具有良好的環(huán)境穩(wěn)定性。我們課題組提出了通過光刻加工微孔陣列和直接化學(xué)刻蝕形成不規(guī)則微孔兩種抑制微放電的技術(shù)，直接化學(xué)刻蝕的鍍銀部件表面SEY最大值從2.17下降到1.58，應(yīng)用于C頻段阻抗變換器，光刻微孔陣列技術(shù)使微放電閾值從2100W增加到5500W，直接化學(xué)刻蝕技術(shù)微放電閾值增加到7200W，兩種處理方法的插損從0.13dB增加到0.15dB[83]。

5 空間電子輻照充放電效應(yīng)

電子輻照所導(dǎo)致的介質(zhì)材料的帶電同樣對空間航天器件產(chǎn)生很大影響。器件材料的帶電會帶來信號傳遞過程中的非線性干擾，使得傳播信號失真，并且會降低設(shè)備的可靠性和使用壽命[84]。此外，電子輻照引起介質(zhì)材料積累電荷的靜電放電會對器件性能產(chǎn)生致命性損傷。根據(jù)美國空間和環(huán)境技術(shù)中心在第16屆SCTC會議報(bào)告表明，調(diào)查的逾三百件衛(wèi)星非正常事故中，有54.2%的故障是由于航天器材料的靜電放電引起的[85]。美國加利福尼亞宇航局在調(diào)查國防氣象衛(wèi)星故障時，發(fā)現(xiàn)衛(wèi)星上的微波成像儀由于帶電而被鎖定，嚴(yán)重影響成像儀的性能[86-87]。美國空軍飛利浦實(shí)驗(yàn)室通過建立地面實(shí)驗(yàn)環(huán)境研究發(fā)現(xiàn)這種電子輻射會產(chǎn)生的帶電影響呈現(xiàn)多重性和多樣性[88-90]。NASA噴氣推進(jìn)實(shí)驗(yàn)室H.Garrett博士是充放電領(lǐng)域的權(quán)威專家，其通過分析應(yīng)用技術(shù)衛(wèi)星(ATS-5/ATS-6)、伽利略探測器和卡西尼號太空船分別在地球、木星和土星環(huán)繞軌道上的航天器表面帶電情況，發(fā)現(xiàn)地球附近的衛(wèi)星表面帶電最強(qiáng)[91-93]。在國內(nèi)，北京衛(wèi)星環(huán)境工程研究所黃建國終身致力于研究航天器空間電子輻照效應(yīng)，對我國空間輻射環(huán)境領(lǐng)域做出了很多工作。其在研究衛(wèi)星介質(zhì)材料深層充電特性時，通過采用數(shù)值模擬的方法發(fā)現(xiàn)，對于正面接地的材料，最大電場出現(xiàn)在接地側(cè)[94-96]。此外，針對ISS在出地影瞬間產(chǎn)生的“快速帶電”事件認(rèn)為主要是由于在空間站出地影的瞬間，太陽帆板收集的空間電子電流來不及被玻璃蓋片的表面電勢堵塞，從而結(jié)構(gòu)體須瞬間懸浮于較大的負(fù)電位以滿足電流平衡[97]。西安交通大學(xué)的鄭曉泉教授和中國空間技術(shù)研究院王立研究員是國內(nèi)最早開展空間充放電效應(yīng)研究的一批學(xué)者，其團(tuán)隊(duì)在改進(jìn)航天器內(nèi)聚合物帶電時，采用非線性電導(dǎo)的方法消除或削弱材料的內(nèi)帶電現(xiàn)象[98-100]。采用非線性電導(dǎo)率的添加劑顯著的降低了聚合物非線性電導(dǎo)閾值[101-102]。并對高能電子輻照PTFE的深層帶電進(jìn)行了數(shù)值模擬研究[103]。蘭州空間技術(shù)物理研究所的秦曉剛團(tuán)隊(duì)長期從事空間充放電效應(yīng)的研究，其制定了國內(nèi)充放電相關(guān)國內(nèi)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)，搭建了國內(nèi)主要的充放電實(shí)驗(yàn)場地，并開展了一系列空間電子輻照充放電效應(yīng)實(shí)驗(yàn)和理論研究[104-105]。

6 結(jié)論

本文針對二次電子發(fā)射在模型、仿真、實(shí)驗(yàn)以及航天領(lǐng)域的抑制應(yīng)用的研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述，由于星載微波部件、加速器、介質(zhì)窗、倍增管等部件進(jìn)一步性能提升的需求，仍然需要在以下幾個方面開展更深入的研究：

1) 介質(zhì)材料由于表面電荷的積累作用具有復(fù)雜的動態(tài)特性，后續(xù)應(yīng)加強(qiáng)對二次電子發(fā)射動態(tài)過程的測試研究；

2) 表面狀態(tài)是影響二次電子發(fā)射特性的關(guān)鍵，需要持續(xù)補(bǔ)充相關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究以進(jìn)一步揭示其物理機(jī)理；

3) 應(yīng)用于星載微波部件微放電的抑制新技術(shù)，應(yīng)進(jìn)一步探索二次電子發(fā)射導(dǎo)致的微放電敏感區(qū)域的時空演化規(guī)律。