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    Zr-Nb合金包殼管氧化膜的微觀結構

    2022-09-23 06:36:46王華才程煥林郭麗娜
    腐蝕與防護 2022年7期
    關鍵詞:單斜包殼晶界

    王華才,程煥林,郭麗娜,湯 琪,韓 華

    (中國原子能科學研究院,北京 102413)

    鋯合金由于優(yōu)良的耐蝕性和低中子截面,長期用作壓水堆燃料棒包殼材料[1]。反應堆運行過程中,鋯合金包殼處于高溫、高壓水環(huán)境中,極易發(fā)生腐蝕并形成氧化膜。一方面,腐蝕形成的氧化膜減小了包殼的有效厚度;另一方面,鋯水反應生成的氫元素(Zr+2H2O→ZrO2+2H2)會擴散至鋯合金基體形成氫化物,從而大大增加包殼發(fā)生氫致延遲開裂的傾向[2]。在高壓釜環(huán)境中的相關研究表明,鋯合金水腐蝕有兩個階段[3-6]:在鋯合金腐蝕初期,氧化膜的生長具有拋物線性質,由于鋯合金/氧化膜界面應力的存在,這一階段氧化膜主要由四方相ZrO2組成,其厚度為300~400 nm;隨著氧化膜進一步生長,當氧化膜厚度超過臨界值時,氧化膜生長進入第二階段,形成裂紋和孔隙,為氧離子的擴散提供了通道,氧化膜的生長曲線發(fā)生,加速鋯合金的腐蝕,同時使得氧化膜表面變得疏松而逐漸失去保護作用。鋯合金腐蝕過程中氧化膜生長的變化,主要是由于氧化膜微觀結構不斷發(fā)生演化。ZHERNENKOV等研究發(fā)現,具有柱狀晶粒的氧化膜表現出較低的腐蝕速率,這是因為晶界擴散系數比氧化物整體擴散系數高出108倍,因此大晶粒氧化物晶界面積減少會大大降低氧的擴散,從而抑制基體的腐蝕[7]。白若玉等[8]對國產ZIRLO合金動態(tài)水腐蝕氧化膜的微觀結構進行觀察,結果表明隨著腐蝕時間的延長,氧化膜外層柱狀晶逐漸向等軸晶轉變,晶界密度增大,氧的擴散通道增多,進一步加速腐蝕。GARNER等[9]研究發(fā)現,隨著尺寸較大、取向較為一致的晶粒開始生長,晶界面積和晶粒間取向差減少,限制了氧離子的擴散路徑,有效降低了鋯合金的吸氫和腐蝕。雖然較多學者對鋯合金腐蝕與氧化膜微觀結構的關系進行了研究,但是由于鋯合金種類眾多,氧化膜的生長過程和微觀結構也各有差異;同時,氧化膜由于其細晶粒尺寸、高水平殘余應力、復雜的晶體結構(非晶、立方、四方和單斜等),以及織構的存在,對其微觀結構的研究仍需要進一步深入。特別是隨著燃耗的提高,氧化膜厚度可增加至50 μm以上,其微觀形貌和晶體結構的分布仍存在不少爭論[10-12]。HU等[11]發(fā)現,在高壓釜模擬條件下,除平行鋯合金基體/氧化膜界面的裂紋以外,靠近界面附近還存有垂直裂紋,這種垂直裂紋可以直接為氧離子的擴散提供路徑,加劇鋯合金的腐蝕,但它的形核和擴展機制還有待進一步研究。MARTIN等首次通過同步輻射XRD研究發(fā)現,經過九個循環(huán)周期(輻照時間超過120個月)后,平均燃耗達到了約78 GWd·tU-1,包殼外側大部分ZrO2由單斜相組成,四方相ZrO2占比明顯小于預期,作者認為這可能與包殼長時間服役后氧化膜內應力降低,但仍缺少相應的研究和證據[12]。

    本工作采用光學顯微鏡、X射線衍射分析(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)技術,研究了Zr-Nb合金氧化膜的微觀結構,以期為上述問題的解決提供新的思路,為高燃耗條件下Zr-Nb合金腐蝕性能的提高提供理論基礎。

    1 試驗

    1.1 試樣

    試驗材料為某型號Zr-Nb合金,其主要化學成分(質量分數)為:0.8%~1.2% Nb,0.09%~0.15% O,余量Zr[13],試樣為外徑9.5 mm,壁厚0.57 mm的管材,通過高溫、高壓腐蝕產生足夠厚的氧化膜,以模擬高燃耗、長周期條件下的包殼水側腐蝕。

    利用精密切割機(Struers,Secotom-60)將腐蝕后鋯合金切割為長約20 mm的試樣,然后用環(huán)氧樹脂密封,在金剛石研磨盤上逐級打磨表面,再使用金剛石懸浮液拋光至1 μm,以用于光學觀察和SEM表征分析。

    XRD試樣分為縱剖面和橫截面試樣,其中橫截面試樣為光學顯微鏡觀察用試樣,縱剖面試樣需使用精密切割機將包殼管試樣沿縱向切割為2~3 mm寬,丙酮清洗后干燥備用。

    采用離子減薄法制備TEM表征用氧化膜試樣,制備過程如圖1所示。使用精密切割機將腐蝕后鋯合金試樣切割為2~3 mm寬、10 mm長的窄條,然后使用AB膠將氧化膜的一側對黏,待完全固化后將試樣切割為1~2 mm厚,最后加熱石蠟將試樣固定在樣品支架上,對試樣進行初始減薄和最終減薄處理。減薄具體過程如下。

    圖1 Zr-Nb合金氧化膜TEM樣品制備過程示意圖Fig. 1 Preparation process of Zr-Nb alloy oxide film TEM sample

    首先,將樣品支架放置于Gatan研磨盤中,在金剛石磨拋盤(200~1 200號)上將試樣打磨至約500 μm厚;然后,升溫電加熱板,翻轉氧化膜試樣將另一面露出,并繼續(xù)使用金剛石磨拋盤打磨試樣至100~150 μm厚;隨后,利用凹坑儀進行目標區(qū)域(氧化膜)凹坑定位,試樣減薄至約60 μm;最后,將試樣從Gatan研磨盤中取出,放置于離子減薄儀(PIPS II Gatan 695)中進行離子束刻蝕減薄。

    離子減薄的初始電壓設為6 kV,角度為±6°,減薄1~2 h后,將電壓改為3 kV,角度減小為±3°繼續(xù)減薄,一旦氧化膜區(qū)域出現穿孔,將電壓降至1.5 kV,角度減小至±1°進行最終減薄處理,以盡可能增加薄區(qū)面積,整個減薄過程通過離子減薄儀配備的光學成像系統(tǒng)進行實時觀測。圖2為離子減薄后氧化膜的形貌,可見氧化膜區(qū)域出現穿孔薄區(qū),可用于TEM觀察。

    圖2 Zr-Nb合金氧化膜經離子減薄后的形貌Fig. 2 Morphology of Zr-Nb alloy oxide film after ion thinning

    1.2 試驗方法

    光學顯微鏡觀察在Leica DCM8雙核測量顯微鏡上進行;X射線衍射分析儀(XRD,布魯克D8 advance)用于鑒定Zr-Nb合金以及氧化膜的相結構組成,掃描范圍為10°~90°,步長0.02°,掃描速率2.4°/min;掃描電子顯微鏡(SEM,Zeiss Supra 55)用于觀察Zr-Nb合金氧化膜表面微觀形貌和元素組成,二次電子成像(SE)加速電壓為20 kV,采用X射線能譜分析(EDS,Bruker Quantax 200)進行元素分析。透射電子顯微鏡(TEM,JEOL JEM-2100F)用于表征鋯合金包殼管基體和氧化膜微觀形貌、第二相、晶體結構等特征,加速電壓設為200 kV。

    2 結果與討論

    2.1 光學形貌

    由圖3可見:包殼管兩側均有氧化膜,氧化膜沿圓周方向分布較為均勻,厚度約為60 μm。高倍下可見鋯合金基體和氧化膜均分布有微裂紋,氧化膜中微裂紋垂直于鋯合金基體/氧化膜界面,且部分裂紋貫穿界面沿徑向向內擴展。在氧化膜外側裂紋數量變少,表現為多孔的孔隙層。

    (a) 100 X (b) 300 X (c) 1000 X圖3 Zr-Nb合金包殼管氧化膜試樣的光學形貌Fig. 3 Optical morphology of oxide film samples of Zr-Nb alloy cladding

    2.2 SEM形貌

    由圖4可見:氧化膜厚度沿圓周方向變化不大;且氧化膜中存在較多垂直裂紋。進一步放大可見氧化膜中分布裂紋和孔隙(見圖中箭頭標識位置),裂紋方向較為一致,主要沿著Zr-Nb合金包殼徑向生長;孔隙主要分布于氧化膜最外側。氧化膜內側的長裂紋不僅有可能穿過鋯合金基體/氧化膜界面繼續(xù)擴展,還可能誘發(fā)鋯合金基體中新裂紋的產生,這為氧離子向基體內部的擴散提供了路徑,從而進一步加劇鋯合金的腐蝕,甚至發(fā)生應力腐蝕開裂(SCC)。這種起源于氧化膜中的垂直裂紋,可能與鋯合金腐蝕時氧化膜生長過程中晶體結構轉變、第二相析出引起的應力集中有關。此外,對鋯合金基體與氧化膜界面形貌進行了觀察,可見鋯合金基體/氧化膜界面呈波浪型或起伏狀。TEJLAND等[14]認為這是由于氧的擴散發(fā)生在氧化鋯晶界,而不同晶界之間的擴散速率不同,故氧離子在不同位置以不同速率到達鋯合金基體,從而造成鋯合金基體/氧化膜界面起伏。這種起伏的界面會在氧化物生長方向產生較大的應力,波峰之上為拉伸應力,波峰之間為壓縮應力,故波峰位置易形成橫向裂紋。LIAO等[15]研究了鋯合金氧化膜中四方相氧化鋯與鋯合金基體/氧化膜起伏界面的相關性,結果也表明,這種起伏的界面凸出部分應力較大,容易形成應力集中區(qū),四方相ZrO2得以穩(wěn)定分布在這些區(qū)域,但裂紋源也會在凸起區(qū)域優(yōu)先形核,從而造成橫向裂紋,應力進一步得到釋放并誘導晶體結構的轉變。由圖5可見:氧化膜的主要元素組成為Zr和O,沿徑向方向元素占比無顯著變化,表明其成分組成較為穩(wěn)定。為獲得氧化膜元素分布更為詳細的信息,對試樣進行元素面掃描,由圖5還可見,鋯合金基體中除主要元素Zr以外,還分布有微量的Nb元素。氧化膜的面掃結果表明其主要是由Zr、O形成的物質,同時其元素分布十分均勻。

    (a) 截面形貌 (b) 垂直裂紋 (c) 裂紋和孔隙

    (a) 掃描區(qū)域 (b) EDS圖譜

    2.3 X射線衍射

    由圖6可見:用于包殼材料的Zr-Nb合金管(002)和(101)衍射峰強度較高,說明鋯合金管存在著擇優(yōu)取向和織構。為了盡可能得到鋯合金氧化膜的完整相組成信息,對鋯合金氧化膜橫截面和縱剖面試樣進行XRD測試,結果見圖7。由于氧化膜厚度約為60μm,在對橫截面試樣進行測試時,XRD衍射光斑面積覆蓋了鋯合金基體和氧化膜,故可以獲得氧化膜厚度方向的完整晶體結構信息。如圖7(a)所示,基體為密排六方結構的單質鋯。氧化膜主要由單斜相ZrO2組成,此外,還存有亞氧化鋯(Zr3O)的(113)、(302)和(221)晶體取向的衍射峰。研究發(fā)現,Zr3O常常出現在鋯合金基體/氧化膜界面附近,Zr3O是ZrO2形成過程中的中間過渡產物[16]。隨著氧化的不斷發(fā)生,鋯合金基體/氧化物界面向內移動,又形成新的亞氧化物,這種亞氧化物層雖然厚度較小(幾百納米),但分布均勻且無孔隙和裂紋,可以在鋯合金基體氧化過程中充當屏障層,阻止氧元素的擴散從而有助于抑制腐蝕。需要指出,XRD只是作為鑒定物相的手段之一,對于氧化膜物相組成、不同物相的分布和微觀結構等信息,還需要更進一步的研究。

    圖6 Zr-Nb合金包殼管基體的XRD圖譜Fig. 6 XRD pattern of Zr-Nb alloy cladding substrate

    (a) 橫截面試樣

    2.4 TEM形貌

    由圖8可見:在氧化膜不同位置區(qū)域,形貌存在顯著差異。靠近氧化膜/基體界面附近區(qū)域形貌示于圖8(a),界面附近區(qū)域形成等軸狀晶粒,尺寸為700~800 nm,同時存在不同取向的微裂紋。其中,平行于界面的橫向裂紋一般不會為擴散物質提供快速通道,但可能導致氧化層中的應力松弛;垂直裂紋很少在高壓釜試樣中見到,其形成機理仍處于討論之中[17-19]。在晶界處可觀察到微裂紋和孔隙,其中部分沿晶裂紋擴展進入鋯合金基+體內,其方向與界面垂直,表明垂直裂紋的形成可能是沿晶裂紋的擴展。這種貫穿鋯合金基體/氧化膜界面的裂紋,為氧離子擴散進入鋯合金基體內部提供了直接路徑,有可能導致裂紋尖端區(qū)域不斷發(fā)生氧化。金屬鋯形成氧化鋯時的P.B.比為1.56,因此在形成氧化鋯時會進一步加劇應力集中,產生大量位錯等缺陷,使得裂紋繼續(xù)不斷向內擴展,甚至導致包殼發(fā)生脆性斷裂。遠離鋯合金基體/氧化膜界面區(qū)域形貌示于圖8(b),該區(qū)域主要形成較大的細長柱狀晶粒,沿著氧化膜厚度方向生長,寬度為80~130 nm,長度約為1 μm。在該區(qū)域還可見孿晶結構,包括晶界孿晶和晶內孿晶,這種孿晶結構在氧化膜生長過程中形成。同時可見第二相(SPP)沿晶界析出,尺寸小于100 nm,呈橢圓形。根據KIM等[20]的研究,含Nb鋯合金氧化膜中第二相主要由兩類物質組成:β-Nb和Zr-Nb-Fe析出相。這些直徑小于100 nm的SPP在基體中大致呈球形,當它們摻入到正在生長的氧化膜中時,會迅速氧化并變成非晶態(tài)。同時,當它們摻入氧原子時,會在氧化方向上膨脹并變成橢圓形,見圖8(b)。值得注意的是,在第二相附近可見微裂紋,裂紋與第二相垂直,且裂紋尖端遠離析出相,見圖8(c)。在氧化膜生長演變過程中,由于內應力的存在,第二相周圍發(fā)生體積變化會導致微裂紋的形核與長大,這可能是垂直裂紋萌生的原因之一。相比于橫向裂紋,徑向垂直裂紋的危害性更大,它為氫元素的擴散提供了直接路徑,在裂紋尖端也會容易聚集,還有可能誘導氫致延遲開裂,顯著影響包殼的力學性能,進而降低其服役壽命。

    (a) 靠近氧化膜/基體界面附近TEM形貌 (b) 靠近氧化膜/基體界面附近SAED圖

    (a) 靠近氧化膜/基體界面附近 (b) 遠離氧化膜/基體界面區(qū)域 (c) 圖b的局部放大圖圖8 Zr-Nb合金氧化膜TEM形貌圖Fig. 8 TEM morphology of Zr-Nb alloy oxide film: (a) near the oxide film/substrate interface; (b) far away from the oxide film/substrate interface; (c) a partial enlarged view of Figure b

    為進一步獲得鋯合金氧化膜的微觀結構信息,對其進行了選區(qū)電子衍射分析(TEM-SADE)。由圖9可見,氧化膜主要由等軸狀和柱狀單斜相ZrO2組成,等軸狀晶粒晶面指數較低,未見四方相ZrO2。大量研究已經證實[21-23],鋯合金基體/氧化膜界面附近的晶體結構主要為四方相ZrO2,這種室溫穩(wěn)定相主要與界面壓應力、小的晶粒尺寸(20~30 nm)和氧化鋯亞化學劑量有關。其中界面應力被認為是主要因素:隨著距離鋯合金基體/氧化膜界面越遠,壓應力越小,氧化鋯晶體結構逐漸發(fā)生由四方相到單斜相的轉變。然而,TEM-SAED和XRD測試結果均表明,鋯合金基體/氧化膜附近主要為單斜相ZrO2,這與MARTIN等[12]對長周期循環(huán)后的包殼氧化膜結果相似。根據TEM結果,提出以下可能的解釋:i)等軸晶粒晶界處存在明顯的沿晶裂紋,且部分裂紋貫穿界面進入鋯合金基體,見圖9,這一結果與SEM結果一致。裂紋的形核表明沿著晶界區(qū)域具有應力集中,但隨著裂紋的擴展應力得以釋放,使得四方相ZrO2難以穩(wěn)定存在;ii)ZrO2晶粒尺寸約800 nm,遠遠大于四方相穩(wěn)定存在的臨界尺寸,也是其發(fā)生晶體結構轉變的原因之一;iii)晶粒存在明顯的晶內孿晶。根據研究[11],晶內孿晶被認為是氧化物生長過程中四方向單斜轉變的結果。由于裂紋、大晶粒尺寸、晶內孿晶的存在,ZrO2發(fā)生四方相到單斜相的轉變,這為長周期運行條件下,鋯合金基體/氧化膜界面附近四方相ZrO2占比的減少提供了一種可能的解釋。圖10為單斜相ZrO2晶粒的高分辨結果,可以看出,該晶粒主要沿(001)方向生長,其晶面間距為0.533 5 nm,與標準PDF(01-0750)卡片對比可知,晶面間距增加了約0.4%,這一值與UNE等[24]的結果高度一致:經質子輻照后,氧化膜并未發(fā)現有微觀結構的轉變,但是單斜相ZrO2的晶面間距增加了0.3%~0.4%,并伴隨著壓應力的增加。該結果表明,鋯合金基體/氧化膜界面附近ZrO2晶粒雖然通過裂紋形核和擴展釋放了部分應力,導致ZrO2晶體結構的轉變,但是仍然有較高的殘余壓應力,這部分壓應力雖然不足以維持四方相ZrO2的穩(wěn)定,但會引起氧化鋯晶體膨脹。此外,在TEM結果中未發(fā)現亞氧化物(Zr3O),這可能與Zr3O過于微量、分布較少,而TEM視場有限有關。SUNDELL等[25]對鋯合金氧化膜微觀結構進行了研究,發(fā)現經過9個離子輻照周期后,鋯合金基體/氧化膜界面的亞氧化物XRD衍射峰上消失,通過原子探針層析技術僅發(fā)現了不到50 nm的亞氧化層。

    圖10 鋯合金基體/氧化膜界面晶粒高分辨圖像Fig. 10 High-resolution images of grains at the interface of zirconium alloy substrate/oxide film

    3 結論

    (1) Zr-Nb合金在高溫、高壓水環(huán)境中發(fā)生腐蝕形成氧化膜,形成不同取向的微裂紋,其中垂直于鋯合金/氧化膜界面的微裂紋數量較多,且部分裂紋貫穿界面向鋯合金基體內部擴展;垂直裂紋的形核可能與第二相結構轉變有關。

    (2) 氧化膜主要由柱狀和等軸狀晶粒組成,其中柱狀晶粒尺寸寬80~130 nm,長度約1 μm,等軸狀晶粒尺寸700~800 nm,晶體結構主要為單斜相ZrO2,有可能含有微量Zr3O。

    (3) 鋯合金基體/氧化膜界面附近單斜相ZrO2的存在可能與裂紋、大晶粒尺寸、晶內孿晶有關,從而導致ZrO2發(fā)生四方相到單斜相的轉變,這為長周期運行條件下,鋯合金基體/氧化膜界面附近四方相ZrO2占比的減少提供了一種可能的解釋。由于部分殘余應力的存在,晶面間距增加約0.4%,導致發(fā)生晶粒體積膨脹。

    致謝:本項研究工作開展過程中,反應堆材料及輻照性能研究室高進副研究員幫助進行了TEM樣品的測試,在此表示感謝。

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