中強(qiáng)脈沖電場叉指式平板處理室的多物理場仿真與試驗(yàn)

王思敏 甘芝霖* 孫愛東 孫銘爽

(1.北京林業(yè)大學(xué) 生物科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，北京 100083；2.林業(yè)食品加工與安全北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083；3.東北農(nóng)業(yè)大學(xué) 食品學(xué)院，哈爾濱 150030)

目前食品研究中常用的脈沖電場裝置的電場強(qiáng)度約為10～40 kV/cm[1-4]，稱為高強(qiáng)脈沖電場(High intensity pulsed electric fields，HIPEF)，在食品貯藏保鮮中表現(xiàn)出良好的應(yīng)用效果[5-6]。然而，產(chǎn)生HIPEF需要外界提供極高的脈沖電壓，這不僅提高了對電源和其他配套設(shè)備的要求，而且不利于操作的安全性，造成電極腐蝕和能源浪費(fèi)[7-8]。中強(qiáng)脈沖電場(Moderate intensity pulsed electric fields，MIPEF)是一種新興的食品非熱殺菌技術(shù)，此前常用于基因轉(zhuǎn)移、細(xì)胞預(yù)處理、誘導(dǎo)果蔬代謝等領(lǐng)域，近年來國外對MIPEF在食品領(lǐng)域的研究逐漸增多，而國內(nèi)鮮有研究。

MIPEF使用溫和的電場強(qiáng)度進(jìn)行處理，對脈沖電壓的要求大大降低，在設(shè)備制造、安全性和能耗等方面都比HIPEF更具優(yōu)勢，其特征在于以非熱效應(yīng)(電場效應(yīng))為主，并協(xié)同以一定的熱效應(yīng)(歐姆加熱效應(yīng))，可以使加工溫度低于巴氏殺菌溫度[9]。MIPEF的場強(qiáng)較低，脈寬較長，處理時(shí)間可以在幾秒鐘、幾分鐘或幾小時(shí)[10-11]。研究表明，MIPEF處理能夠有效殺滅食品中的病原微生物[12-14]，如Timmermans等[12]對比了2.7 kV/cm，1 ms的MIPEF處理與10 kV/cm，2 μs的HIPEF處理對橙汁、椰子水和西瓜汁中大腸桿菌、單核細(xì)胞增生性李斯特菌、植物乳桿菌、森氏沙門氏菌和釀酒酵母滅活效果的影響，發(fā)現(xiàn)與HIPEF相比，MIPEF對試驗(yàn)菌種的滅活效果更顯著。細(xì)菌孢子對加熱、干燥、壓力等處理具有極強(qiáng)的抵抗力，但Wang等[15]研究表明MIPEF可以使孢子失活，當(dāng)溫度為55、65和75 ℃時(shí)，MIPEF處理對枯草桿菌孢子的滅活作用顯著高于未經(jīng)MIPEF處理的溫?zé)崽幚斫M。MIPEF處理還有利于李子中花色苷[16]、南瓜中羥基肉桂酸和黃酮[17]、番茄中多酚和類胡蘿卜素[18]等生物活性成分的保留。可見，MIPEF在食品加工中具有廣闊的應(yīng)用前景。MIPEF對處理過程的均勻性和有效性具有較高要求，這可以通過均勻的電場分布來實(shí)現(xiàn)[19]。處理室的設(shè)計(jì)和性能是實(shí)現(xiàn)脈沖電場均勻性和有效性的關(guān)鍵方面，因此，處理室的合理設(shè)計(jì)至關(guān)重要[20]。與其他結(jié)構(gòu)的處理室相比，平板式處理室內(nèi)部電場強(qiáng)度更均勻，能量利用效率較高[21]，對處理效果更加有利[22]。然而目前平板式處理室多為間歇式，樣品處理量較少，且易放電[21]，亟需進(jìn)一步改進(jìn)提高其性能。

本研究擬設(shè)計(jì)并優(yōu)化一種適用于MIPEF的叉指式平板處理室，運(yùn)用COMSOL Multiphysics軟件對優(yōu)化前后處理室的電場分布、流體特性和溫度分布進(jìn)行仿真分析，搭建MIPEF處理系統(tǒng)，測定物料出口處的溫度和大腸桿菌的滅活效果對優(yōu)化效果進(jìn)行實(shí)際評價(jià)，基于優(yōu)化后的處理室對比MIPEF處理和巴氏殺菌處理對藍(lán)莓果汁品質(zhì)的影響，以期為平板式處理室的改進(jìn)及MIPEF在食品加工中的應(yīng)用提供依據(jù)。

1 MIPEF處理系統(tǒng)

1.1 叉指式平板處理室

本研究將精細(xì)電路中常用的叉指結(jié)構(gòu)變形，引入傳統(tǒng)平板處理室，構(gòu)建叉指式平板處理室，并對其進(jìn)行優(yōu)化。叉指式平板處理室(圖1(a)、(b))包括內(nèi)部電極和外層封裝2部分，內(nèi)部電極由2個(gè)結(jié)構(gòu)相同的梳形平板電極(圖1(c)、(d))組成，每個(gè)電極有5個(gè)“梳齒”薄板，厚度5 mm。電極相互交叉形成“叉指”?！安嬷浮遍_口位置均放置1條寬1 mm，厚1 mm的聚四氟乙烯絕緣片，用于支撐電極和固定間距。封裝與電極對構(gòu)成封閉的物料通路，保證了處理室的密封性和安全性。電極材料和封裝材料分別選用耐蝕性較強(qiáng)的316不銹鋼和環(huán)氧樹脂。運(yùn)用SolidWorks軟件對處理室進(jìn)行三維建模。

1.入口；2.出口；3.封裝層；4.直角拐角；5.圓角拐角；6.絕緣片；7.電極；8.金屬棒1.Inlet; 2.Export; 3.Packaging layer; 4.Right-angled corner; 5.Filleted corner; 6.Insulator; 7.Electrode; 8.Metal rod

利用COMSOL Multiphysics軟件進(jìn)行預(yù)模擬時(shí)，發(fā)現(xiàn)處理室局部存在尖峰電場。為獲得更均勻的電場強(qiáng)度分布，本研究將原有的直角電極邊緣改進(jìn)為圓角，并采用相同的數(shù)值模擬條件進(jìn)行仿真。本研究中，改進(jìn)前后的直角型和圓角型叉指式平板處理室分別簡稱為直角型處理室和圓角型處理室。直角型處理室和圓角型處理室物料通路間距1 mm，前后寬度為50 mm，總長度分別為229和215.24 mm。

1.2 MIPEF處理裝置

MIPEF處理系統(tǒng)由本實(shí)驗(yàn)室自主搭建，系統(tǒng)構(gòu)成見圖2。

圖2 MIPEF處理系統(tǒng)構(gòu)成Fig.2 Structure of MIPEF treatment system

2 COMSOL數(shù)值模擬方法

COMSOL Multiphysics軟件被應(yīng)用于多種技術(shù)并取得了良好的仿真效果[23-25]。本研究運(yùn)用COMSOL Multiphysics軟件對處理室的電場分布、流體特性和溫度分布進(jìn)行耦合仿真。

2.1 二維模型的建立

叉指式平板處理室內(nèi)電極的三維模型整體上是一個(gè)拉伸體，計(jì)算時(shí)可忽略沿延伸方向上的影響，對由縱截面構(gòu)建的二維模型進(jìn)行仿真。在COMSOL中建立叉指式平板處理室二維模型見圖3。

圖3 叉指式平板處理室二維模型Fig.3 2D models of parallel treatment chambers with interdigital structure

2.2 控制方程

2.2.1電場

基于電荷守恒方程，涉及電場的控制方程為：

(1)

(2)

式中：E為電場強(qiáng)度，V/m。

2.2.2流場

將處理室內(nèi)的液體物料看作為牛頓流體，其密度和動力黏度受溫度和壓力等因素的影響，在耦合過程中滿足連續(xù)性方程和動量守恒方程，所用連續(xù)性方程為：

(3)

式中：ρ為物料密度，kg/m3；t為物料在電場中停留的時(shí)間，s；v為物料速度(矢量)，m/s。

(4)

式中：d為處理室特征長度，m；μ為物料動力黏度，Pa·s。用雷諾數(shù)(Re)判斷流體的流動情況，本研究中Re遠(yuǎn)小于2 300，選擇層流接口，動量守恒方程為：

(5)

式中：P為壓力，Pa；g為重力加速度，m/s2。

2.2.3溫度場

物料的溫度改變遵循能量守恒方程：

(6)

式中：Cp為常壓熱容，J/(kg·K)；k為熱導(dǎo)率，W/(m·K)；Q為邊界熱源，表示為電導(dǎo)率和電場強(qiáng)度的函數(shù)。

Q=σ·E2

(7)

計(jì)算過程中，忽略脈沖電場導(dǎo)致的磁場變化，電位決定電場強(qiáng)度的大小和方向。

2.3 邊界條件

模擬處理室在電壓200 V，頻率500 Hz，脈寬1 ms，物料流速0.1 m/s，初始溫度277.15 K條件下的工作情況。電場使用的邊界條件為：正電極設(shè)置電位200 V，負(fù)電極設(shè)置為接地。流場設(shè)置入口速度為0.1 m/s，出口壓力設(shè)置為0，流體設(shè)置為不可壓縮，壁條件設(shè)置為無滑移。溫度場中流體入口設(shè)置為溫度277.15 K，出口設(shè)置為對流通量。

2.4 材料屬性

處理室電極材料為316不銹鋼，其熱導(dǎo)率為16.2 W/(m·K)，密度7 930 kg/m3，常壓熱容502 J/(kg·K)。絕緣片材料為聚四氟乙烯，其熱導(dǎo)率為0.24 W/(m·K)，密度2 200 kg/m3，常壓熱容1 050 J/(kg·K)。流體物料采用質(zhì)量濃度為50 mg/L的NaCl溶液，由于濃度較低，溶液的密度、黏度、熱導(dǎo)率、熱容均與水相似，具體參數(shù)參考COMSOL Multiphysics材料庫中水的屬性，溶液的電導(dǎo)率可以由式(8)得出：

(8)

式中：物料的初始溫度T0=277.15 K，經(jīng)測定σ(T0)=0.005 1 S/m，溫度系數(shù)α=0.000 2 K-1。

2.5 網(wǎng)格剖分

使用COMSOL自帶工具劃分網(wǎng)格，選用自由三角形網(wǎng)格，在流體通道邊界細(xì)化網(wǎng)格，添加邊界層。在網(wǎng)格統(tǒng)計(jì)窗口檢查網(wǎng)格質(zhì)量，得到質(zhì)量良好的網(wǎng)格后用于求解計(jì)算。

2.6 求解與計(jì)算

對3個(gè)物理場進(jìn)行耦合求解，直角型處理室求解耗時(shí)1 779 s，圓角型處理室求解耗時(shí)1 740 s，得到電場、流場和溫度場的仿真結(jié)果。

3 驗(yàn)證試驗(yàn)

3.1 試驗(yàn)方法

測定MIPEF裝置的殺菌效果和物料出口溫度，對改進(jìn)前后處理室在實(shí)際應(yīng)用中的性能進(jìn)行評價(jià)。脈沖電源由上海索宜電子科技有限公司定制，可產(chǎn)生連續(xù)的單極性方波信號，脈沖電壓、寬度和頻率可調(diào)。試驗(yàn)中電場參數(shù)如下：脈沖頻率500 Hz，脈寬1 ms，工作電壓分別為100、150、200、250和300 V，對應(yīng)的電場強(qiáng)度分別為1.0、1.5、2.0、2.5和3.0 kV/cm。

1)MIPEF殺菌試驗(yàn)：本研究選用大腸桿菌作為脈沖電場處理的目標(biāo)微生物。挑取單菌落移至無菌LB肉湯中，于37 ℃搖床培養(yǎng)6 h，離心(4 ℃，9 000 r/min，15 min)重懸，用質(zhì)量濃度為50 mg/L的NaCl溶液將菌懸液稀釋至105CFU/mL左右，置于4 ℃冰箱內(nèi)備用。處理后經(jīng)梯度稀釋后涂平板，37 ℃恒溫培養(yǎng)24 h后計(jì)數(shù)，菌落個(gè)數(shù)為10～300 CFU用于計(jì)數(shù)。統(tǒng)計(jì)處理前后的微生物數(shù)量，使用致死率(S)對數(shù)值表示殺菌效果，計(jì)算公式為：

(9)

式中：N0和N分別為處理前和處理后的微生物數(shù)量，CFU/mL。處理室使用前后分別用體積分?jǐn)?shù)為75%的酒精和無菌水沖洗5 min，每次處理前用體積分?jǐn)?shù)為75%的酒精和無菌水沖洗30 s。

2)溫度測定：在“3.1試驗(yàn)方法”中提到的MIPEF裝置參數(shù)條件下，待系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定后，于處理室出口處使用熱敏電阻溫度計(jì)測定物料溫度。

3)藍(lán)莓汁理化指標(biāo)測定：將冷凍藍(lán)莓果實(shí)解凍，以質(zhì)量比m(藍(lán)莓)∶m(水)=1∶6 g/g進(jìn)行榨汁，于4 ℃、8 000 r/min離心10 min，4層紗布過濾，備用。采用pH計(jì)測定pH；pH示差法測定花色苷濃度；采用試劑盒(南京建成公司)測定鐵離子還原能力，結(jié)果由標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算得出，用生成物FeSO4的濃度表示；使用色差儀測定藍(lán)莓果汁的亮度(L*)、紅度(a*)、藍(lán)度(b*)和色差(ΔE)。

3.2 數(shù)據(jù)處理

每組試驗(yàn)重復(fù)3次，采用Microsoft Excel 2019軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理，Origin 2018軟件進(jìn)行繪圖，并使用SPSS 19.0進(jìn)行顯著性分析(P<0.05)，試驗(yàn)結(jié)果表示為“平均值±標(biāo)準(zhǔn)差”。

4 結(jié)果與分析

COMSOL軟件求解完成后，得到改進(jìn)前后處理室的三場耦合分布情況，為方便理解，將COMSOL軟件默認(rèn)溫度單位K換算為℃。

4.1 電場分布

脈沖電場處理室設(shè)計(jì)的要點(diǎn)之一是必須避免電場分布不受控制的改變，因此需要改善處理室的電場分布，如電場強(qiáng)度水平和均勻性[19]。優(yōu)化前后的處理室在水平和豎直方向的通道內(nèi)電場強(qiáng)度均為2 kV/cm(圖4(a1)、(b1))，電場強(qiáng)度分布較為均勻。優(yōu)化前的直角型處理室在拐角處出現(xiàn)尖峰電場，電場強(qiáng)度為22.7 kV/cm(圖4(a2))，優(yōu)化后的處理室拐角處的電場強(qiáng)度降低至2.64 kV/cm(圖4(b2))，說明處理室經(jīng)過圓角處理后，消除了電場尖峰，沒有局部電場強(qiáng)度過高的區(qū)域，電場分布的均勻性得到進(jìn)一步改善。電場線密度指單位垂直截面的電場線根數(shù)，其大小與電場強(qiáng)度大小成正比，可以看出圓角型處理室在拐角處電場線更分散，密度更小(圖4(b3))，這一結(jié)果與電場強(qiáng)度分布結(jié)果相呼應(yīng)。

圖4 叉指式平板處理室電場分布Fig.4 The electric field distribution of parallel treatment chambers with interdigital structure

4.2 流速分布

物料的流速分布是影響MIPEF處理效果的重要因素，主要體現(xiàn)在2方面：1)決定物料在處理室內(nèi)的停留時(shí)間，通道內(nèi)路徑總長一定，流速越小，停留時(shí)間越長；2)影響溫度變化，流速增加減弱了熱傳導(dǎo)和熱對流效應(yīng)[20]。圖5示出物料在叉指式平板處理室中的流速分布情況，處理室內(nèi)物料中心流速高，邊界層速度變小趨近于零，符合層流特點(diǎn)，與已有研究結(jié)果一致[20]。直角和圓角型處理室最大流速分別為0.17和0.15 m/s，說明經(jīng)過圓角處理后，物料中心流速減小，分布更均勻。

圖5 叉指式平板處理室物料流速分布Fig.5 Velocity distribution of material in parallel treatment chambers with interdigital structure

4.3 溫度分布

隨著物料流動，物料中積累了大量由電流產(chǎn)生的熱量，導(dǎo)致物料溫度逐漸升高，并在處理室出口處達(dá)到最高(圖6)。直角型處理室物料出口溫度為61.7 ℃(圖6(a))，優(yōu)化后物料出口溫度為57.4 ℃(圖6(b))，比優(yōu)化前降低了4.3 ℃。這種現(xiàn)象可能歸因于圓角處理減弱了電極拐角處的電場強(qiáng)度，且拐角處的通道面積增大，使電流密度減小，從而減少了熱量的產(chǎn)生。結(jié)果表明，相比于直角型處理室，圓角型處理室溫度升高幅度更小，理論上來講更有利于保持物料原有品質(zhì)。

圖6 叉指式平板處理室溫度分布Fig.6 Temperature distribution of parallel treatment chambers with interdigital structure

4.4 MIPEF殺菌效果和處理室出口處的物料溫度

物料流速為0.1 m/s，考慮物料在前后方向上的流動，物料在直角和圓角型處理室內(nèi)的停留時(shí)間分別為2.29～3.29和2.15～3.15 s。根據(jù)停留時(shí)間與脈沖頻率計(jì)算物料受到的脈沖數(shù)，得到直角型和圓角型處理室內(nèi)物料受到的脈沖數(shù)分別為1 145～1 645和1 075～1 575。為同時(shí)對比改進(jìn)前后處理室的殺菌效果，對同一指標(biāo)(致死率對數(shù)值和溫度)內(nèi)直角型和圓角型處理室的數(shù)據(jù)一同進(jìn)行了顯著性分析，結(jié)果見表1。在COMSOL模擬條件下，即電場強(qiáng)度為2 kV/cm時(shí)，直角型和圓角型處理室的物料出口溫度分別為56.47和54.33 ℃，較仿真結(jié)果分別偏小5.23和3.07 ℃，與理論值差異較小，表明仿真模型具有可靠性。處理室出口處的物料溫度隨電場強(qiáng)度的增強(qiáng)而升高，電場強(qiáng)度為1.0 和1.5 kV/cm時(shí)，直角型和圓角型處理室出口處的物料溫度均無顯著差異(P>0.05)，當(dāng)電場強(qiáng)度繼續(xù)增大，圓角型處理室出口處物料溫度明顯低于直角型處理室(P>0.05)，溫度差異逐漸增大，電場強(qiáng)度為3 kV/cm時(shí)，直角型和圓角型處理室的物料出口溫度分別為70.97和66.00 ℃，表明優(yōu)化后的圓角型處理室的物料出口溫度降低了4.97 ℃。上述研究結(jié)果表明，圓角型處理室更有利于降低物料溫度的升高幅度，這可能是因?yàn)閮?yōu)化前直角型處理室拐角型處出現(xiàn)尖峰電場，電場強(qiáng)度高達(dá)22.7 kV/cm，導(dǎo)致產(chǎn)生更多的歐姆熱，提升物料的溫度[26]，改進(jìn)后的圓角型處理室電極拐角處電場強(qiáng)度降低至2.64 kV/cm，減少了電流產(chǎn)生的熱量，因此物料溫度的升高幅度也進(jìn)一步降低。

表1 MIPEF對大腸桿菌殺滅效果和處理室出口處物料溫度測定結(jié)果Table 1 The inactivation effect of MIPEF on E.coli and the results of temperature of material in the exit of treatment chamber

隨電場強(qiáng)度增大，MIPEF處理對大腸桿菌殺滅效果逐漸增強(qiáng)(表1)，電場強(qiáng)度高于2 kV/cm時(shí)，經(jīng)過直角型和圓角型處理室處理，大腸桿菌菌落數(shù)均降低3 lg(CFU/mL)以上，優(yōu)于35 kV/cm，100 Hz，40～160 μs的HIPEF處理對石榴汁大腸桿菌的滅活效果[27]。通常來講，電場強(qiáng)度是影響MIPEF殺菌效果的關(guān)鍵因素，MIPEF殺菌效果會隨著電場強(qiáng)度的升高而增強(qiáng)，這在本研究和報(bào)道中均得到了證實(shí)[2-4]。電場強(qiáng)度的升高也會伴隨熱效應(yīng)的增強(qiáng)，也就是說溫度也可能影響MIPEF的殺菌效果[20]，這與本研究中殺菌效果和物料溫度的變化趨勢是相一致的。但是，電場強(qiáng)度和溫度對殺菌效果影響的權(quán)重還有待進(jìn)一步探究。

4.5 MIPEF與巴氏殺菌對藍(lán)莓汁品質(zhì)的影響

基于優(yōu)化后的圓角型處理室，對比了MIPEF處理和巴氏殺菌處理對藍(lán)莓果汁理化品質(zhì)的影響結(jié)果見表2。與巴氏殺菌處理相比，MIPEF處理對藍(lán)莓果汁的品質(zhì)影響更小。經(jīng)熱處理(65 ℃，30 min)后，藍(lán)莓果汁pH顯著升高，鐵離子還原能力顯著降低(P<0.05)，而MIPEF處理均保持了藍(lán)莓汁原有的pH和鐵離子還原能力水平。與未處理組相比，熱處理和MIPEF處理組均使藍(lán)莓汁中的花色苷發(fā)生顯著降解(P>0.05)，但MIPEF處理組(13.23 mg/L)比熱處理組(11.91 mg/L)對花色苷的降解作用更小。比較藍(lán)莓汁各顏色指標(biāo)可知，MIPEF處理組總色差為4.88，熱處理組為8.78，說明MIPEF處理組比熱處理組對藍(lán)莓果汁顏色的影響更小。MIPEF處理組與熱處理組對藍(lán)莓果汁的亮度(L*)和紅度(a*)的影響無顯著差異(P>0.05)，而MIPEF處理組比熱處理產(chǎn)生更小的藍(lán)移和色差(ΔE)。因此，與熱處理相比，MIPEF處理更能保持鮮榨藍(lán)莓果汁的品質(zhì)。

表2 MIPEF與巴氏殺菌對藍(lán)莓汁品質(zhì)的影響Table 2 Effects on the quality of blueberry juice with MIPEF and pasteurization

5 結(jié) 論

本研究將叉指結(jié)構(gòu)引入平板式處理室，設(shè)計(jì)并優(yōu)化了一種適用于MIPEF的叉指式平板處理室，該處理室可以實(shí)現(xiàn)液體物料的連續(xù)式處理，提高處理效率。運(yùn)用COMSOL Multiphysics軟件對其工作過程中的電場分布、流體特性以及溫度分布進(jìn)行模擬仿真，結(jié)果表明：除電極拐角處出現(xiàn)電場尖峰外，叉指式平板處理室的內(nèi)部場強(qiáng)基本均勻；對拐角處進(jìn)行改進(jìn)，優(yōu)化后的圓角型叉指式平板處理室，消除了拐角處的尖峰電場，內(nèi)部電場強(qiáng)度分布更均勻，物料溫度的升高幅度明顯降低。基于叉指式平板處理室搭建了MIPEF處理系統(tǒng)，相對HIPEF具有設(shè)備要求低、節(jié)約能源和更加安全的優(yōu)點(diǎn)，MIPEF系統(tǒng)工作電壓為100～300 V，電場強(qiáng)度為1.0～3.0 kV/cm。大腸桿菌試驗(yàn)和物料溫度測定表明，同一電場參數(shù)下，相比于直角型處理室，圓角型處理室能實(shí)現(xiàn)相同水平的殺菌效果，且物料溫度上升幅度更低。通過與熱處理對比，發(fā)現(xiàn)MIPEF處理更有效地保持藍(lán)莓果汁的理化品質(zhì)。綜上，本研究研制的基于MIPEF下的圓角型叉指式平板處理室在果汁加工中具有一定的應(yīng)用潛力。