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    基于傳質模型分析三七總皂苷超濾界面層分布特征及影響規(guī)律

    2022-09-05 05:24:50李存玉李賀敏彭國平支興蕾
    中草藥 2022年17期
    關鍵詞:跨膜超濾膜溶質

    李存玉,章 蓮,楊 彤,李 碩,李賀敏,彭國平,支興蕾*

    基于傳質模型分析三七總皂苷超濾界面層分布特征及影響規(guī)律

    李存玉1, 2, 3,章 蓮1,楊 彤1,李 碩1,李賀敏1,彭國平1, 2, 3,支興蕾1*

    1. 南京中醫(yī)藥大學藥學院,江蘇 南京 210023 2. 江蘇省經典名方工程研究中心,江蘇 南京 210023 3. 江蘇省中藥資源產業(yè)化過程協同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 210023

    基于傳質模型,探索三七總皂苷(saponins,PNS)超濾膜界面層濃度分布特征及影響規(guī)律。以PNS中4種指標性成分三七皂苷R1(R1)、人參皂苷Rg1(Rg1)、人參皂苷Rb1(Rb1)和人參皂苷Rd(Rd)為檢測指標,收集膜通量與指標成分截留率,基于超濾分離系數與膜通量、溶質截留率的相關性,擬合界面層濃度冪函數方程。對比混合溶液、單體溶液、成分組合對指標性成分界面層濃度的影響規(guī)律,采用響應曲面法考察成分組合配比(Rg1-Rd)、超濾膜截留相對分子質量、跨膜壓力差對界面層濃度分布的影響規(guī)律,探討超濾分離機制。界面層濃度冪函數回歸系數均大于0.95,指標性成分界面層濃度與溶質濃度、跨膜壓力差呈正性相關,隨著截留相對分子質量的增加,PNS的超濾過程以界面層過濾向溶液過濾分離逐步過渡,表現出界面分布趨向性人參三醇型皂苷>人參二醇型皂苷,其中Rg1可以抑制Rd進入界面層,從而影響其分離過程。構建了皂苷類成分超濾界面層濃度計算方法,初步闡明了PNS界面層分布特征和影響規(guī)律。

    界面層濃度;三七總皂苷;超濾;傳質模型;人參皂苷Rg1;人參皂苷Rd;人參皂苷Rb1;三七皂苷R1

    三七總皂苷(saponins,PNS)作為五加科人參屬植物三七(Burk.) F. H. Chen中的主要藥效成分,具有改善高脂血癥、高血壓、心肌缺血的功效[1-3],臨床上常用制劑有血塞通注射液、血栓通注射液等[4-5]。PNS主要含有三七皂苷R1(R1)、人參皂苷Rg1(Rg1)、人參皂苷Rb1(Rb1)和人參皂苷Rd(Rd),4種成分均為四環(huán)三萜類皂苷,相對分子質量801~1109。前期研究中發(fā)現,4種成分具有相似的結構與分子量特征,但在注射劑超濾關鍵生產環(huán)節(jié)R1和Rg1透過率明顯高于Rb和Rd[6],差異性的分離行為直接影響藥效物質組成,且難以采用經典的超濾分子篩分理論解釋其內在原因。

    超濾分離過程中溶液與濾膜接觸后出現一層非均勻分布的液-固界面層,呈現出“溶液擴散至界面層,界面層中成分根據膜孔大小進行分離”的過濾特征。界面層流體是兩相相互滲透形成的分子非均勻分布層,其物化性質由兩相共同決定,因受環(huán)境影響且其流動性表現出的不易獲取特征,目前尚無方法直接分析界面層成分分布特征[7-9]。因此,構建溶質界面層分布特征表征模型將有助于解明PNS類成分的分離差異,完善超濾分離機制。

    本實驗以PNS中4種代表性成分R1、Rg1、Rb1和Rd為研究對象,收集各成分截留率、膜通量數據,基于膜分離系數與膜通量、溶質截留率的相關性[10-11],擬合界面層濃度冪函數方程,對比混合溶液、單體溶液、成分組合對指標性成分界面層濃度的影響規(guī)律,采用響應曲面法考察成分組合配比、超濾膜截留相對分子質量、跨膜壓力差對界面層濃度分布的影響規(guī)律,以期闡明PNS的超濾分離機制,為中藥皂苷類成分的膜分離應用提供理論支撐。

    1 儀器與材料

    Millipore蠕動泵、Direct-Q5超純水機,美國密理博公司;Agilent 1100高效液相色譜儀,VWD檢測器,美國安捷倫公司;TNZ-1型膜分離組件,南京拓鉒醫(yī)藥科技有限公司;KH-250B型超聲波清洗器,昆山禾創(chuàng)超聲儀器有限公司;MS105型十萬分之一電子天平,瑞士Mettler Toledo集團;MIK-Y190型數字壓力表,杭州美儀自動化有限公司。

    1812型聚醚砜卷式膜,承壓方式外壓式,超濾膜截留相對分子質量5000、10 000、30 000、50 000、100 000,星達(泰州)膜科技有限公司;PNS提取物,批號20100701,質量分數>95%,云南玉溪萬方天然藥物有限公司;對照品R1(批號110745- 201619,質量分數95.0%)、Rg1(批號110703-201529,質量分數96.3%)、Rb1(批號110704-201625,質量分數95.0%)、Rd(批號111818-201603,質量分數92.1%),均購自中國食品藥品檢定研究院;提取物R1(批號B105120,質量分數≥98%)、Rg1(批號B105090,質量分數≥98%)、Rb1(批號B105087,質量分數≥98%)、Rd(批號B105101,質量分數≥98%),均購自南京狄爾格醫(yī)藥科技有限公司。甲醇、乙腈為色譜純,水為超純水,其他試劑為分析純。

    2 方法與結果

    2.1 溶液的配制

    2.1.1 混合對照品溶液 精密稱取干燥至恒定質量的對照品置5 mL量瓶中,其中R11.80 mg、Rg13.52 mg、Rb12.90 mg、Rd 2.12 mg,甲醇稀釋至刻度,制得含4種皂苷分別為0.360、0.704、0.580、0.424 mg/mL的混合對照品溶液。

    2.1.2 PNS溶液 稱取PNS提取物適量,超純水溶解,超聲10 min,制得質量濃度為10.02 mg/mL的PNS溶液。

    2.1.3 提取物溶液 根據PNS溶液中R1、Rg1、Rb1、Rd質量濃度,稱取R1、Rg1、Rb1、Rd適量,超純水溶解,超聲10 min,制得質量濃度R10.74 mg/mL、Rg12.71 mg/mL、Rb13.44 mg/mL、Rd 0.72 mg/mL的提取物溶液。

    2.2 樣品檢測

    2.2.1 色譜條件[12]色譜柱為Thermo Scientific Hypersil Gold AQ C18柱(250 mm×4.6 mm,5 μm);流動相為乙腈-水系統,梯度洗脫流程:0~20 min,20%乙腈;20~45 min,20%~46%乙腈;45~55 min,46%~55%乙腈;55~60 min,55%乙腈;體積流量1.0 mL/min;檢測波長203 nm。

    2.2.2 線性關系考察 分別精密移取混合對照品溶液0.2、0.5、1.0、2.0 mL置5 mL量瓶中,甲醇稀釋至刻度,分別吸取混合對照品原液及系列質量濃度溶液10 μL,Agilent 1100高效液相色譜儀檢測,以峰面積積分值為縱坐標(),混合對照品溶液質量濃度為橫坐標(),得線性回歸方程分別為R1=4 662.8-12.9,2=0.999 1;Rg1=6 683.7-40.0,2=0.999 7;Rb1=6 071.1+26.2,2=0.999 0;Rd=4 864.6+60.1,2=0.998 9;結果表明R1在0.014~0.360 mg/mL、Rg1在0.028~0.704 mg/mL、Rb1在0.023~0.580 mg/mL、Rd在0.017~0.424 mg/mL各成分峰面積與進樣質量濃度線性關系良好。

    2.3 超濾分離

    連接蠕動泵、卷式膜組件以及數字壓力表,超純水沖洗至超濾端及截留端流出液至酸堿中性,將供試品溶液置于超濾分離系統中,溶液溫度在(20±5)℃,通過調節(jié)蠕動泵轉速以及截留端流速,根據進液端與截留端數字壓力表的差值,控制跨膜壓力差為0.05、0.10、0.15、0.20 MPa,待膜通量、溶質的吸附-解吸附行為趨于穩(wěn)定時,收集系列壓力下的平衡液和超濾液,并計算膜通量數據。每組數據平行操作3次,取平均值,且過程中以膜通量和跨膜壓力差為核心參數進行平行操作控制。按照“2.2”項下色譜條件及線性關系,檢測并計算平衡液及超濾液中待測成分質量濃度,根據式(1)計算截留率,其中為截留率,1為超濾液中待測成分質量濃度,2為平衡液中待測成分質量濃度。成分透過率為1-。

    =1-1/2(1)

    2.4 擬合界面層溶質質量濃度

    2.4.1 冪函數方程 基于超濾過程中溶質擴散進入界面層,進而通過膜孔篩分實現有序拆分的分離特征,采用傳質數學模型[11],擬合超濾分離系數()與膜通量()、溶質截留率()的相關性方程,其中為膜厚度,用于表示膜傳質性能。

    ln[(1-)·/]=ln(/]+/(2)

    根據式(2)的斜率計算分離系數,進而擬合與和界面層質量濃度(C)的冪函數方程,根據式(3)和溶質的初始質量濃度0計算C

    C=0·exp(/) (3)

    2.4.2 混合溶液的分離系數和界面層質量濃度 將截留相對分子質量5000~100 000分離得到的溶質截留率、膜通量進行l(wèi)n[(1-)·/]與的相關性擬合,結果見圖1。4種指標性成分的ln[(1-)·/] 與表現出良好的線性關系,相關系數2均大于0.98。相較于R1和Rg1的散點圖,Rb1和Rd中數據點相對分散,說明截留相對分子質量對Rb1和Rd的分離行為影響程度高于R1和Rg1。為了降低濃差極化對界面層分布特征的影響,選擇跨膜壓力差為0.05 MPa時的分離數據,根據式(2)~(3)擬合的分離系數和界面層質量濃度C,冪函數方程回歸系數均大于0.95,結果見表1。4種成分的分離系數均呈現出升高的趨勢,與超濾膜截留相對分子質量呈正性相關,其中Rb1和Rd的分離系數升高幅度均高于R1和Rg1。相較于10.02 mg/mL PNS水溶液中4種指標性成分的質量濃度,界面層中的質量濃度均有所增加,原溶液中R1、Rg1、Rb1、Rd的比例為1∶3.66∶4.65∶0.97,5000超濾膜界面層中比例為1∶3.50∶2.07∶0.43,根據Fick擴散定律[13],兩相接觸產生界面層,溶質擴散到界面層速度與原溶液質量濃度成正比,而Rb1和Rd表現出質量濃度比例下降的規(guī)律,說明超濾分離PNS中4種成分存在一定選擇性。隨著超濾膜截留相對分子質量的增加,4種成分界面層濃度呈現出下降趨勢,按照界面層是由液固兩相共同作用形成,而溶液體系和膜材質均未發(fā)生改變,界面層中溶質質量濃度應相對穩(wěn)定,表現出下降的變化趨勢的原因是隨著超濾膜孔徑增加,減輕了跨膜壓力差引起的濃差極化現象,引起Rb1和Rd透過率增加,說明超濾膜截留相對分子質量越大,對于成分分離的選擇性越差。

    圖1 不同截留相對分子質量下PNS中4種成分ln[(1-R)·J/R]與J的相關性

    表1 PNS中4種皂苷成分的K、Ci和透過率

    Table 1 Separation coefficient, interfacial concentration and transmittance of four components in PNS

    截留相對分子質量K/(×10?6m?s?1)Ci/(mg?mL?1)透過率/% R1Rg1Rb1RdR1Rg1Rb1RdR1Rg1Rb1Rd 500014.2514.7938.4638.472.679.345.541.1646.5053.224.081.16 10 00021.9323.1562.5064.972.659.075.381.1165.4270.8725.1317.90 30 00044.6446.73129.87161.292.528.725.241.0178.7081.6260.4054.08 50 00054.9555.87161.29277.782.408.625.140.9192.4793.8585.2784.15 100 00076.9277.91263.16454.552.258.254.760.8795.0695.7195.3195.06

    2.4.3 單體皂苷成分的分離系數和界面層質量濃度 對比圖1和圖2中l(wèi)n[(1-)·/]與的相關性數據,PNS中R1、Rg1、Rb1和Rd的數據點相對分散,在截留相對分子質量大于50 000時更為明顯。而4種單一成分的ln[(1-)·/]與相關性數據點均表現出相似特征,說明截留相對分子質量對PNS中的單體溶液分離的影響程度低于混合溶液。

    對比分析表1和表2中分離系數與界面層質量濃度的差異,相較于混合溶液,單體成分在界面層中的濃度升高,5000超濾膜界面層中比例為1∶ 4.05∶3.24∶0.67,R1、Rg1、Rb1和Rd的透過率分別從46.50%、53.22%、4.08%、1.16%升高至77.06%、72.39%、61.83%、70.50%,在單體成分的溶液環(huán)境下,4種成分分離差異明顯縮小,但在超濾分離過程中,相同跨膜壓力差條件下Rb1和Rd的截留率相對穩(wěn)定,由壓力引起的濃差極化效應對二者影響較小[14],從而表現出相對偏高的分離系數。

    單體成分Rb1和Rd雖然表現出與R1、Rg1相似的分離行為,根據Fick擴散定律,Rb1的界面層濃度應高于其他3種成分,從表1中可以看出,混合溶液中4種成分的界面擴散趨向性為R1>Rg1>Rb1≈Rd,對比表2的單體成分的界面擴散趨向性為Rg1>R1>Rb1≈Rd,說明在超濾分離過程中,PNS的多成分共存溶液體系下界面層擴散分離存在競爭行為,表現出人參三醇型皂苷(R1、Rg1)>人參二醇型皂苷(Rb1、Rd)。

    2.4.4 單體成分組合對分離系數和界面層質量濃度的影響 根據成分結構類型,選擇4種指標性成分進行組合分離,分析成分之間相互作用對分離系數和界面層分布的影響,結果見表3。在跨膜壓力差為0.05 MPa時,R1-Rg1、Rb1-Rd組合采用5000和100 000超濾分離,呈現出的分離系數及界面層質量濃度變化與單體成分相似,與PNS混合物存在明顯差異。Rg1-Rd組合分離時,Rd的分離系數及界面層濃度則呈現出與PNS混合物相似,說明Rg1與Rd在超濾分離時,存在界面層競爭擴散行為[15]。

    2.5 跨膜壓力差對界面層濃度的影響

    跨膜壓力差對Rg1和Rd界面層質量濃度的影響結果見圖3,界面層質量濃度與跨膜壓力差呈現出正相關的變化趨勢,其中跨膜壓力差為0.05 MPa時,界面層中溶質質量濃度并未隨著截留相對分子質量發(fā)生明顯變化,說明在低壓力驅動分離的環(huán)境下,膜面界面層組成相對穩(wěn)定,隨著跨膜壓力差的增加,超濾膜表面的濃差極化效應逐步增強,引起Rg1和Rd界面層濃度的升高。

    圖2 不同截留相對分子質量下皂苷單體成分ln[(1-R)·J/R]與J的相關性

    表2 PNS中單體成分的K、Ci和透過率

    Table 2 Separation coefficient, interfacial concentration and transmittance of four monomers in PNS

    截留相對分子質量K/(×10?6m?s?1)Ci/(mg?mL?1)透過率/% R1Rg1Rb1RdR1Rg1Rb1RdR1Rg1Rb1Rd 500015.9714.6221.7921.932.8711.639.291.9377.0672.3961.8370.50 10 00025.7724.2735.2135.592.8411.299.201.9188.4283.4572.2176.40 30 00040.8238.7656.5057.142.8211.099.051.8791.0787.9278.4681.93 50 00041.1539.6858.1463.292.7710.658.751.7094.3592.4887.3783.55 100 00068.9766.67108.70111.112.6910.307.801.6097.6096.5392.0694.12

    表3 PNS中單體成分的K及Ci

    Table 3 Separation coefficient and interfacial concentration of four monomers in PNS

    截留相對分子質量指標R1-Rg1Rb1-RdRg1-Rd R1Rg1Rb1RdR1Rd 5000K/(×10?6m?s?1)15.3714.7922.0421.5515.8742.70 Ci/(mg?mL?1)2.8611.499.361.968.821.12 100 000K/(×10?6m?s?1)61.1762.08173.42226.7576.92473.17 Ci/(mg?mL?1)2.5210.467.591.418.270.82

    2.6 Rg1對Rd界面競爭分布的影響

    為了進一步明確Rg1對Rd界面競爭擴散的影響規(guī)律,選擇考察Rg1與Rd組合比例(1∶2、1∶1、2∶1,1)、超濾膜截留相對分子質量(5000、50 000、100 000,2)、跨膜壓力差(0.10、0.15、0.20 MPa,3)作為變量,以?1、0、+1代表變量水平,根據Box-Behnken設計原理[16-17],以Rd界面層質量濃度為響應值,結果見表4。

    圖3 不同截留相對分子質量下跨膜壓力差對R1和Rd界面層質量濃度的影響

    2.7 模型方程的建立與顯著性分析

    采用Box-Benhnken中心組合設計擬合Rd界面層濃度C與考察變量的回歸方程,得C=1.95-0.571+0.212+0.283+0.3712-0.4923-0.1413,方程多元相關系數2=0.974 3,調整系數2=0.958 8,預測系數2=0.903 1。

    由表5的方差分析可知,該回歸方程模型<0.000 1,模型顯著,其中失擬項>0.05不顯著,說明模型成立,可以用于Rd界面層分布特征的預測與分析??疾煲蛩貙d界面層濃度的影響排序為1>3>2,其中,考察因素間均存在顯著的交互作用(<0.05),表現為13>12>23。

    在考察單因素對成分界面層質量濃度分布特征時,發(fā)現考察因素對Rd的影響程度明顯高于Rg1,進而分析考察因素對Rd界面層質量濃度的影響規(guī)律,其中成分組合抑制了Rd進入界面層,而超濾膜截留相對分子質量和跨膜壓力差對Rd界面層質量濃度表現出相似的作用行為,為了進一步闡明考察參數對Rd界面層分布的影響規(guī)律,圍繞考察因素間的交互作用展開分析。

    表4 響應曲面設計結果

    Table 4 Response surface results

    編號X1X2X3/MPaCi/(mg?mL?1)編號X1X2X3/MPaCi/(mg?mL?1) 11∶1 (0)100 000 (+1)0.20 (+1)2.51102∶1 (+1)100 000 (+1)0.15 (0)2.03 21∶2 (?1)5000 (?1)0.15 (0)2.46111∶1 (0)100 000 (+1)0.10 (?1)1.81 31∶2 (?1)50 000 (0)0.10 (?1)1.82121∶1 (0)50 000 (0)0.15 (0)2.20 41∶2 (?1)100 000 (+1)0.15 (0)2.38131∶1 (0)50 000 (0)0.15 (0)2.14 51∶1 (0)5000 (?1)0.10 (?1)1.52142∶1 (+1)5000 (?1)0.15 (0)0.76 61∶1 (0)5000 (?1)0.20 (+1)2.79151∶1 (0)50 000 (0)0.15 (0)2.18 71∶1 (0)50 000 (0)0.15 (0)2.27161∶2 (?1)50 000 (0)0.20 (+1)3.25 82∶1 (+1)50 000 (0)0.20 (+1)1.05172∶1 (+1)50 000 (0)0.10 (?1)1.53 91∶1 (0)50 000 (0)0.15 (0)2.01

    表5 響應曲面2次回歸模型的方差分析

    Table 5 Analysis result of variance of response surface quadratic regression model

    方差來源自由度平方和均方F值P值方差來源自由度平方和均方F值P 值 模型65.750.9663.11<0.000 1X2X310.080.085.170.046 3 X112.732.73179.68<0.000 1殘差100.150.02 X210.340.3422.330.000 8失擬項60.110.022.070.251 3 X310.590.5938.93<0.000 1純誤差40.040.01 X1X210.570.5737.840.000 1總離差165.90 X1X311.031.0367.83<0.000 1

    2.8 Rd界面層分布規(guī)律分析

    分析考察因素對Rd界面層質量濃度影響的相關性等位線圖(圖4),所考察因素間均存在交互作用。其中,在截留相對分子質量為5000時,隨著Rg1-Rd質量濃度比例增加,Rd界面層質量濃度呈現下降趨勢,而在100 000超濾膜界面層中,Rd界面層質量濃度相對穩(wěn)定,說明隨著截留相對分子質量的增加,PNS的超濾過程以界面層濾過主導向溶液過濾分離過渡??疾煲蛩谹的水平為?0.5(Rg1- Rd 0.75∶1)時,Rd界面層質量濃度并不隨截留相對分子質量增大而減小,當Rg1-Rd為0.75時,推測界面層厚度高于所考察其他比例,在5000~100 000以界面層過濾為主。

    考察因素A的水平為0.5(Rg1-Rd 1∶1.5)時的界面層溶質組成相對穩(wěn)定,在跨膜壓力差在0.10~0.20 MPa引起的濃差極化效應影響較小,并未引起Rd界面層質量濃度的變化。同時,在因素所考察水平范圍內,固定跨膜壓力差和截留相對分子質量參數,Rg1-Rd比例增加,Rd界面層質量濃度出現不同程度下降,相較于Rd單一成分過濾分離行為,Rg1可以抑制Rd進入界面層,從而導致其透過率下降。

    3 討論

    超濾分離過程是典型的液固兩相接觸,進而溶液通過界面層擴散,通過截留相對分子質量的切割,在壓力推動下完成分離。因此,明確溶質在界面層中的分布特征,結合超濾分離行為,將有助于揭示中藥復雜溶液環(huán)境下成分的超濾分離機制。界面層的物化性質是由相接觸的溶液和膜分離層共同主導的,且界面層流體的不可獲取性決定了難以通過直接手段進行定量分析?;诔瑸V過程中溶質通量、截留率、濃度與傳質系數的相關性,擬合界面層濃度計算方程,完成了PNS中4種指標性成分的界面層濃度的定量計算,發(fā)現人參三醇型皂苷的界面分布趨向性大于人參二醇型皂苷,超濾對皂苷類成分分離具有一定選擇性。

    圖4 Rd界面層質量濃度考察因素相關性等位線圖

    在單體溶液環(huán)境下,溶質界面層濃度與原溶液濃度、操作壓力呈正相關,符合Fick擴散定律和濃差極化效應。在混合成分溶液中,人參三醇型皂苷Rg1可以抑制人參二醇型皂苷Rd進入界面層,在一定的濃度配比范圍內,可以削弱跨膜壓力差和超濾膜截留相對分子質量對界面層組成的影響,基于皂苷類成分的類表面活性特征,推測Rg1和Rd按照一定比例在界面層中締合形成較為穩(wěn)定的膠束,其中Rd的占比偏高,呈現出Rg1的透過率明顯高于Rd,但是其內在影響機制尚不清晰。本研究僅對溶質界面層平均濃度進行擬合,未能構建溶質界面分布曲線,因此在分析成分之間影響規(guī)律以及探索PNS分離機制時仍存在一定的局限性。

    通過改變溶液組成、膜分離層材質和分離參數,可以調節(jié)溶質界面層濃度分布曲線,實現復雜溶液環(huán)境下目標成分的有序分離,揭示中藥成分的超濾分離機制,有助于提升膜分離技術在中藥制藥領域的適用性。同時,對于特種溶液體系分離的膜材質篩選和研制也具有理論指導意義[18]。本研究以PNS界面層濃度計算為切入點,初步闡明了成分配比、截留相對分子質量和跨膜壓力差對界面濃度的影響規(guī)律,后續(xù)將圍繞界面層分布曲線模型構建探索皂苷類成分的超濾分離機制。

    利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突

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    Exploring ultrafiltration interfacial distribution characteristics and influence rules ofsaponins based on mass transfer model

    LI Cun-yu1, 2, 3, ZHANG Lian1, YANG Tong1, LI Shuo1, LI He-min1, PENG Guo-ping1, 2, 3, ZHI Xing-lei1

    1. College of Pharmacy, Nanjing University of Chinese Medicine, Nanjing 210023, China 2. Jiangsu Engineering Research Center of Classical Prescription, Nanjing 210023, China 3. Jiangsu Collaborative Innovation Center of Chinese Medicinal Resource Industrialization, Nanjing 210023, China

    To explore the interfacial distribution characteristics and influence rules ofsaponins (PNS) in ultrafiltration based on mass transfer model.In the experiment, notoginsenoside R1(R1), ginsenoside Rg1(Rg1), ginsenoside Rb1(Rb1) and ginsenoside Rd (Rd) were selected as indexes for collecting the membrane flux and solute rejection rate. Based on the correlation of separation coefficient with membrane flux and solute rejection rate, the power function equation of interfacial concentration was fitted to analyze the effects of mixed solution, monomer solution and composition combination on the concentration of index component in interface layer. Response surface methodology was used to investigate the effects of composition ratio (Rg1-Rd), molecular weight cut-off (MWCO) and trans-membrane pressure (TMP) difference on the interfacial concentration distribution of Rd, and then to explore the mechanism of ultrafiltration separation.The power function equation of interfacial concentration was set up successfully with the regression coefficients (2> 0.95), and the interfacial concentration was positively correlated with solute concentration and TMP. With the increase of MWCO, the ultrafiltration process was transitioned from interface layer filtration to solution filtration, and the interfacial distribution tendency was panaxatriol ginsenosides > panaxadiol ginsenosides. Rg1could inhibit the entry of Rd into interface layer, thus affecting its separation process.The analytical model of ultrafiltration interfacial concentration was established to clarify the distribution characteristics and influence rules of interfacial layer of PNS preliminary.

    interfacial concentration;saponins; ultrafiltration; mass transfer model; ginsenoside Rg1; ginsenoside Rd; ginsenoside Rb1; notoginsenoside R1

    R283.6

    A

    0253 - 2670(2022)17 - 5330 - 08

    10.7501/j.issn.0253-2670.2022.17.009

    2022-03-24

    國家自然科學基金資助項目(82074006);江蘇省自然科學基金面上項目(BK20211303);江蘇省333高層次人才培養(yǎng)工程(2022316449);2021年度康緣中藥學院創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)項目(kyxysc06);2021年國家級大學生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓練計劃項目(202110315042)

    李存玉(1985—),男,博士,副教授,碩士生導師,研究方向為膜分離原理及產業(yè)應用。Tel/Fax: (025)86798186 E-mail: 300632@njucm.edu.cn

    支興蕾(1981—),女,博士,副教授,碩士生導師,主要從事中藥皂苷類超濾分離機制研究。Tel/Fax: (025)86798186 E-mail: 300040@njucm.edu.cn

    [責任編輯 鄭禮勝]

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