鋸齒形磷烯納米帶在光場驅(qū)動下的量子輸運(yùn)*

周析漩， 盧軍強(qiáng)， 翟 峰

(浙江師范大學(xué) 物理與電子信息工程學(xué)院,浙江 金華 321004)

0 引 言

自黑磷烯在實(shí)驗(yàn)上成功制備以來[1-4]，因其良好的輸運(yùn)特性和應(yīng)用前景而引起了人們的廣泛關(guān)注[5-7].少層黑磷烯是一種層狀材料，各個原子層通過范德華力耦合在一起.在常見的二維材料中，石墨烯因其零帶隙而不適合作為高性能電子晶體管的候選材料[8]；二維過渡金屬硫化物(如MoS2,WS2)雖具有較大帶隙但載流子的遷移率不高[9].單層黑磷具有較寬帶隙的同時，載流子遷移率可以達(dá)到1 000 cm2·V-1·s-1，更適合作為制造場效應(yīng)晶體管等電子器件的二維材料[10].從塊狀黑磷到單層磷烯，帶隙由0.3 eV變化到1.5 eV[11].由于sp3軌道雜化，單層黑磷會呈現(xiàn)出褶皺狀的結(jié)構(gòu)，在光學(xué)響應(yīng)和電子輸運(yùn)等方面具有顯著的各向異性[12-14].

若將二維磷烯晶體沿著不同晶向切割，可以得到邊界形狀為zigzag(鋸齒形)和armchair(扶手椅形)的磷烯納米帶[15].zigzag磷烯納米帶存在軌道簡并的準(zhǔn)平帶，具有金屬特征；armchair磷烯納米帶則表現(xiàn)為半導(dǎo)體性質(zhì)，其帶隙隨納米帶寬度的增加而減少[16].施加?xùn)艠O電壓、側(cè)向電場、垂直磁場及應(yīng)變都可改變磷烯納米帶的帶隙大小和能帶結(jié)構(gòu)[7,17-24]，進(jìn)而影響輸運(yùn)體系的電導(dǎo).對zigzag磷烯納米帶施加側(cè)向電場可消除準(zhǔn)平帶的軌道簡并和交疊[20].通過施加?xùn)艠O電壓和局域在邊界附近的電勢[21]，zigzag磷烯納米帶的準(zhǔn)平帶會劈裂而產(chǎn)生能隙，費(fèi)米能在零能點(diǎn)附近的熱電勢可提高1倍.運(yùn)用密度泛函理論，文獻(xiàn)[23]研究了邊界鈍化的磷烯納米帶，發(fā)現(xiàn)應(yīng)變可有效調(diào)節(jié)載流子的有效質(zhì)量并改變帶隙的類型.

利用周期光場可以有效調(diào)控納米體系[25-29].光場調(diào)節(jié)具有很強(qiáng)的可操控性，無需裝置與體系接觸.基于第一性原理計(jì)算和Floquet理論，文獻(xiàn)[25]預(yù)言三維黑磷晶體在施加應(yīng)變和圓偏振光照射后可處于多個非平衡的拓?fù)湎啵趫A偏振光的驅(qū)動下，石墨烯納米條帶中存在非平衡的拓?fù)溥吘墤B(tài)，其傳播速度、橫向衰減長度、傳播方向都可用光場參數(shù)調(diào)節(jié)[26-27]；文獻(xiàn)[28]針對圓偏振光照射下的單層 MoS2納米條帶，討論了Floquet 能譜的拓?fù)湫再|(zhì)、泵浦效應(yīng)及平衡邊緣態(tài)的開關(guān)效應(yīng)等；文獻(xiàn)[29]探討了光的偏振方向?qū)Π氲依梭w系能譜的影響，發(fā)現(xiàn)圓偏振光能導(dǎo)致能帶反轉(zhuǎn)，線偏振光或者打開能隙或者產(chǎn)生2個新的狄拉克點(diǎn).但關(guān)于磷烯納米帶在光場驅(qū)動下的輸運(yùn)性質(zhì)研究則不多見.本文探討周期光場驅(qū)動對磷烯納米帶輸運(yùn)性質(zhì)的影響，旨在拓寬磷烯納米器件的應(yīng)用范圍.

1 模型和公式

圖1 單色光照射下的磷烯納米帶示意圖

(a)俯視圖

電子在此體系中的運(yùn)動可用下面的緊束縛哈密頓量描述[5-7]：

(1)

(2)

式 (1)～式(2) 中：εi是格點(diǎn)i處電子的在位能；局域在不同格點(diǎn)i，j附近的態(tài)|i〉,|j〉彼此正交；tij是電子由格點(diǎn)j向近鄰格點(diǎn)i的躍遷能;φij是由光場矢勢引起的附加相位；?是約化的普朗克常數(shù)；e是質(zhì)子電量.為了能準(zhǔn)確地描述單層黑磷在導(dǎo)帶價帶附近的能帶結(jié)構(gòu)，至少需要考慮如圖2(a)所示的5種躍遷能，它們分別為:t1=-1.220 eV;t2=3.665 eV;t3=-0.205 eV;t4=-0.105 eV;t5=-0.055 eV.

(3)

n?ωδn,m;n,m∈Z.

(4)

(5)

根據(jù)Landauer-Büttiker輸運(yùn)理論[31-32]，零溫下通過體系的平均電流和電導(dǎo)的直流成分可寫為：

(6)

(7)

2 結(jié)果和討論

2.1 磷烯納米帶在周期驅(qū)動下的Floquet能帶

由于磷烯晶體結(jié)構(gòu)的各向異性，磷烯納米帶的能帶特征依賴于邊界形狀.文獻(xiàn)[16]發(fā)現(xiàn)，H原子修飾邊緣的zigzag磷烯納米帶和armchair磷烯納米帶都可以在相對高的溫度下穩(wěn)定存在.文獻(xiàn)[34]通過對比結(jié)合能，發(fā)現(xiàn)zigzag磷烯納米帶的結(jié)合能大于armchair磷烯納米帶的結(jié)合能，因此,zigzag磷烯納米帶的穩(wěn)定性更好.文獻(xiàn)[35]基于緊束縛哈密頓量(1)和Kubo公式分析了zigzag磷烯納米帶的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)，繪制的zigzag磷烯納米帶能帶結(jié)構(gòu)與考慮結(jié)構(gòu)弛豫后的第一性原理計(jì)算結(jié)果[36-37]只有細(xì)微的差別.

zigzag邊界的磷烯在電子能譜中存在一個位于體態(tài)能隙內(nèi)的準(zhǔn)平帶[7]，相應(yīng)的Bloch本征態(tài)主要分布在zigzag邊界附近.這種邊緣態(tài)是雙重簡并的.圖3(a)展示了寬度w=50 nm的zigzag磷烯納米帶的能帶結(jié)構(gòu)，其中橫軸E是電子能量；縱軸k表示電子波矢的大小,b是zigzag方向的晶格常數(shù).準(zhǔn)平帶位于能量零點(diǎn)附近，離導(dǎo)帶底更近，帶寬主要由躍遷能t4決定[7].此納米帶的導(dǎo)帶底、價帶頂?shù)哪芰繛镋c=0.3 eV，Ev=-1.2 eV，體態(tài)能隙為Eg=Ec-Ev=1.5 eV.

為簡單起見，本文只考慮電場矢量沿著zigzag方向的單色線偏振光照射，即取θ=φ=0.為探究光場對磷烯納米帶邊緣態(tài)的影響，將附加zigzag方向平移不變性的哈密頓(5)對角化，得到光照區(qū)域的Floquet能譜.圖3(b)繪制的Floquet能譜對應(yīng)的光場參數(shù)為ε0=0.2 V/nm,?ω=2.0 eV>Eg?ε0a.圖中標(biāo)出了各個Floquetn-邊帶占主導(dǎo)的區(qū)域.Floquet中心帶(n=0)與n=1的Floquet邊帶存在交疊的區(qū)域，對應(yīng)圖3(a)的導(dǎo)帶與能量平移?ω后的價帶之間的交疊.由于邊帶之間存在耦合，在Floquet能譜上會在能量交疊處打開能隙，稱之為動態(tài)能隙.由邊帶重疊條件可得，動態(tài)能隙的中心位置Epc=Ec+(?ω-Eg)/2.圖中能量為 0.6 eV的紅色虛線標(biāo)記了這個Epc=0.6 eV的動態(tài)能隙的大致位置.在Floquet中心帶(n=0)與n=-1的Floquet邊帶交疊的區(qū)域也存在動態(tài)能隙，它靠近圖3(a)的價帶，能隙的中心位置為Epv=Ev-(?ω-Eg)/2,其值-1.4 eV靠近左側(cè)的紅色虛線E=-1.5 eV.動態(tài)能隙的中心位置與光的頻率有關(guān)，能隙寬窄與光的最大電場強(qiáng)度ε0有關(guān).考察圖3(a)的準(zhǔn)平帶與能量平移 ±?ω后的體帶,在波矢較小處，它們有交點(diǎn),施加光照后，在交點(diǎn)附近準(zhǔn)平帶會混入一些體帶成分，能量與導(dǎo)線的準(zhǔn)平帶有少許偏離;在波矢較大處，準(zhǔn)平帶與平移后的體帶沒有交點(diǎn)，因而不受光照的影響.相應(yīng)地，在圖3(b)中依然可觀察到準(zhǔn)平帶.

(a)無光照

2.2 磷烯納米帶在周期驅(qū)動下的輸運(yùn)特性

針對圖1所示的輸運(yùn)體系，在不同光照參數(shù)下，筆者計(jì)算了電導(dǎo)的直流成分G隨費(fèi)米能EF的變化關(guān)系,繪制結(jié)果如圖4所示.圖4中，電導(dǎo)G以電導(dǎo)量子G0為單位，各插圖展示了準(zhǔn)平帶附近較小能量范圍內(nèi)的電導(dǎo).光照區(qū)域的長度和寬度取為l=w=50 nm.這樣大的尺寸足以顯示周期驅(qū)動對體系輸運(yùn)特征的主要影響.

在圖4(a)中，光子能量固定為?ω=1.8 eV.在沒有光照時(ε0=0)，G/G0是整數(shù)，其值的2倍等于磷烯納米帶的能譜圖中直線E=EF與能帶的交點(diǎn)個數(shù).在體能隙中靠近零點(diǎn)的某個能量區(qū)間，存在值為2G0的電導(dǎo)平臺，它對應(yīng)準(zhǔn)平帶，因子 2源于準(zhǔn)平帶的軌道簡并.圖4(a)的插圖更清晰地展示這個電導(dǎo)平臺.施加光照后(ε0>0)，在2個特定的費(fèi)米能EF=-1.3,0.5 eV處，電導(dǎo)幾乎為零.電導(dǎo)被抑制的費(fèi)米能區(qū)對應(yīng)圖3(b)中的動態(tài)能隙，它隨光的場強(qiáng)ε0的增大而變寬.當(dāng) ?ω=1.8 eV時，動態(tài)能隙的中心位置為Epc=0.5 eV，Epv=-1.3 eV.當(dāng)費(fèi)米能位于動態(tài)能隙內(nèi)時，電子在光照區(qū)的Floquet本征態(tài)是衰減平面波的疊加.當(dāng)l足夠大時，從左端到右端各衰減波行進(jìn)的距離足夠長，透射波幾乎為零.相應(yīng)地，透射系數(shù)TRL(n,EF)被強(qiáng)烈抑制.

(a)固定光子能量?ω=1.8 eV，改變光的場強(qiáng) ε0

針對?ω=1.8 eV,ε0=0.2 V/nm的情形，筆者還計(jì)算了由導(dǎo)線L的Floquet中心帶散射至導(dǎo)線R中的-1，0，1邊帶時的透射系數(shù)譜TRL(n,E).計(jì)算結(jié)果繪制在圖5中.在考慮的能量范圍內(nèi)，TRL(-1,E)幾乎為零，TRL(1,E)只在準(zhǔn)平帶附近較為顯著.能量位于體帶內(nèi)的入射電子主要被散射到右導(dǎo)線的 0邊帶.在動態(tài)能隙內(nèi)，各TRL(n,E)都被強(qiáng)烈抑制.

圖5 邊帶透射系數(shù)TRL(n,E) 隨入射能E的變化(光場參數(shù)選取?ω=1.8 eV,ε0=0.2 V/nm)

圖6繪制了光的頻率對體系電導(dǎo)的連續(xù)調(diào)制.光的場強(qiáng)固定為ε0=0.2 V/nm，頻率從近紅外區(qū)變化到可見光區(qū).圖6中3條曲線對應(yīng)的費(fèi)米能EF=-1.5,-0.2,0.6 eV分別位于圖3(a) 中的價帶、準(zhǔn)平帶和導(dǎo)帶.在費(fèi)米能位于導(dǎo)帶底附近的情形(EF=0.6 eV)，電導(dǎo)在光子能量為2.0 eV左右時幾乎為零，零電導(dǎo)平臺清晰可見.E=0.6 eV位于圖3(b)的動態(tài)能隙中(對應(yīng) ?ω=2.0 eV).當(dāng)光子能量從1.9 eV(或 2.1 eV)變化到 2.0 eV時，電導(dǎo)從15G0迅速降到零,這展示了顯著的光控開關(guān)效應(yīng).當(dāng)費(fèi)米能位于價帶頂附近時(EF=-1.5 eV)，電導(dǎo)接近零的頻率范圍較窄，電導(dǎo)最小值出現(xiàn)在較高的光子能量(～2.2 eV)，光控開關(guān)效應(yīng)也比較顯著;當(dāng)費(fèi)米能位于準(zhǔn)平帶時(EF=-0.2 eV)，電導(dǎo)始終大于0.5G0，光的頻率對電導(dǎo)的調(diào)制相對較弱，不存在光控開關(guān)效應(yīng).

圖6 在不同費(fèi)米能下，電導(dǎo)G隨光子能量 ?ω的變化(光的場強(qiáng)取ε0=0.2 V/nm)

2.3 散射態(tài)的概率密度

電導(dǎo)在動態(tài)能隙區(qū)和準(zhǔn)平帶區(qū)的特征也體現(xiàn)在相應(yīng)散射態(tài)的概率密度上.對能量為E的電子從左導(dǎo)線入射的情形，在格點(diǎn)i處的相對概率密度ρ(i,E)可用流歸一化的散射態(tài)ψk(i,E)表示：

(8)

此處求和指標(biāo)k遍及左導(dǎo)線中能量為E、群速度大于零的所有布洛赫本征態(tài).參考圖5，筆者選取參數(shù)ε0=0.2 V/nm,?ω=2.0 eV，運(yùn)用Kwant計(jì)算了費(fèi)米能為-0.2 eV和0.6 eV時的概率密度分布,結(jié)果繪制成圖7.

(a)EF=-0.2 eV

圖7中，x<0,0≤x≤50 nm,x>50 nm的部分依次是左導(dǎo)線區(qū)、光照區(qū)、右導(dǎo)線區(qū).當(dāng)費(fèi)米能位于準(zhǔn)平帶內(nèi)時(EF=-0.2 eV)，由圖6(a)可知，概率密度主要集中在上下邊界附近，電子主要通過邊緣態(tài)穿過光照區(qū).隨著格點(diǎn)x坐標(biāo)的增加，概率密度在光照區(qū)逐漸衰減，但在右導(dǎo)線區(qū)明顯不為零.這說明通過邊緣態(tài)的傳輸被部分抑制但不會被關(guān)閉.這種傳輸抑制與光的場強(qiáng)相關(guān).增加光照強(qiáng)度，抑制效果更為顯著.當(dāng)費(fèi)米能位于動態(tài)能隙內(nèi)時(EF=0.6 eV)，如圖7(b)所示，概率密度從左導(dǎo)線區(qū)進(jìn)入光照區(qū)后迅速衰減到幾乎為零的值，在右導(dǎo)線區(qū)的值也很微小.這與圖5中的電導(dǎo)抑制平臺是一致的.

3 結(jié) 論

本文基于緊束縛模型，研究了zigzag邊界的磷烯納米帶在單色線偏振光驅(qū)動下的輸運(yùn)性質(zhì).當(dāng)光子能量大于體帶隙時，在光照區(qū)的Floquet 能譜上會出現(xiàn)2個動態(tài)能隙；當(dāng)導(dǎo)線的費(fèi)米能位于某個動態(tài)能隙內(nèi)時，電導(dǎo)的直流成分幾乎為零.電導(dǎo)截止的能量范圍依賴于費(fèi)米能、光的頻率和場強(qiáng).當(dāng)費(fèi)米能位于體帶的導(dǎo)帶或價帶其他位置時，體系的電導(dǎo)接近無光照的最大值.改變光的頻率，可將電導(dǎo)在最大值與零之間迅速切換，實(shí)現(xiàn)光控開關(guān)效應(yīng).加上光照后，在zigzag磷烯納米帶的Floquet能譜上依然存在準(zhǔn)平帶.當(dāng)費(fèi)米能位于導(dǎo)線的準(zhǔn)平帶時，電導(dǎo)被輻照部分抑制，在某些能量范圍接近無光照的最大值.這些結(jié)論有助于設(shè)計(jì)基于磷烯納米帶的光控器件.