有限溫度張量重正化群方法及其在阻挫量子磁性研究中的應(yīng)用

李 涵 ，李 偉

1.北京航空航天大學(xué)物理學(xué)院，北京100191

2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)卡弗里理論科學(xué)研究所，北京100190

3.中國(guó)科學(xué)院理論物理研究所，北京100190

目 錄

I.引言 121

II.有限溫度張量重正化群方法與量子自旋模型計(jì)算 122

A.有限溫度張量網(wǎng)絡(luò) 123

B.指數(shù)張量重正化群 123

C.正方晶格海森堡模型的有限溫度張量重正化群計(jì)算 124

D.阻挫三角格子海森堡模型的有限溫度張量重正化群計(jì)算125

III.三角晶格阻挫磁體及Berezinskii - Kosterlitz - Thouless

相變 126

A.阻挫伊辛磁體TmMgGaO4的微觀自旋模型 126

B.贗自旋映射與演生U(1) 對(duì)稱(chēng)性 127

C.低溫?zé)崃W(xué)及譜學(xué)實(shí)驗(yàn)證實(shí) 128

IV.六角晶格Kitaev 阻挫磁體及高場(chǎng)自旋液體相 129

A.六角晶格Kitaev 模型 130

B.有限磁場(chǎng)下的Kitaev 模型與分?jǐn)?shù)液體 131

C.Kitaev 候選材料α-RuCl3133

D.α-RuCl3微觀自旋模型 133

E.場(chǎng)致量子相變與有限溫度–磁場(chǎng)相圖 134

F.強(qiáng)磁場(chǎng)自旋液體態(tài) 136

V.總結(jié)與展望 137

致 謝 139

參考文獻(xiàn) 139

I.引言

在傳統(tǒng)的凝聚態(tài)物理范式下，自然界中形形色色的物質(zhì)形態(tài)多是由對(duì)稱(chēng)性及其自發(fā)破缺所支配的。具體到磁性系統(tǒng)，在溫度相對(duì)較高時(shí)，由于系統(tǒng)具有很強(qiáng)的熱漲落，自旋的指向是隨機(jī)且無(wú)序的，此時(shí)系統(tǒng)保持在高對(duì)稱(chēng)性的順磁相。而當(dāng)溫度降低時(shí)，系統(tǒng)通常會(huì)破缺一定的自旋相關(guān)對(duì)稱(chēng)性，進(jìn)入到如鐵磁、反鐵磁、亞鐵磁等長(zhǎng)程磁有序相，或共價(jià)鍵固體態(tài)等破缺晶格平移對(duì)稱(chēng)的磁無(wú)序相。在這樣的對(duì)稱(chēng)破缺圖景之下，朗道–金茲堡–威爾遜(Landau-Ginzburg-Wilson，LGW) 理論構(gòu)成了人們對(duì)磁性物質(zhì)態(tài)理解的標(biāo)準(zhǔn)范式。

然而，凝聚態(tài)物理工作者也在不斷追求突破LGW范式的新奇物態(tài)與相變，并將注意力集中在自旋相互關(guān)聯(lián)和糾纏的低維磁性體系中。早在上世紀(jì)70 年代Berezinskii[1]以及Kosterlitz 和Thouless[2,3]在二維XY 磁性體系中各自獨(dú)立地發(fā)現(xiàn)了一種新奇的拓?fù)湎嘧儯合到y(tǒng)在低溫下并不破缺對(duì)稱(chēng)性，因此沒(méi)有形成嚴(yán)格意義上的長(zhǎng)程序，此時(shí)自旋關(guān)聯(lián)函數(shù)隨距離代數(shù)衰減；但是隨著溫度升高系統(tǒng)會(huì)歷經(jīng)非解析的奇異性，發(fā)生Berezinskii-Kosterlitz-Thouless(BKT)拓?fù)湎嘧?，這對(duì)應(yīng)于拓?fù)湫图ぐl(fā)—— 渦旋對(duì)的耦合與解耦。實(shí)驗(yàn)研究者們?cè)?jīng)在液氦薄膜[4]和魔轉(zhuǎn)角石墨烯超導(dǎo)[5]等體系中探測(cè)到過(guò)BKT 相變，然而在最早被提出存在BKT 相變的二維磁性系統(tǒng)中卻鮮有報(bào)道。更為有趣的是，在阻挫磁體中，U(1) 對(duì)稱(chēng)可以自發(fā)地涌現(xiàn)出來(lái)并對(duì)應(yīng)發(fā)生BKT 拓?fù)湎嘧僛6]，這一新穎的演生物理是否能在實(shí)際低維磁體中被實(shí)現(xiàn)，是量子磁性研究中待探索的有趣問(wèn)題。

阻挫磁體展現(xiàn)出的另一類(lèi)重要新奇物態(tài)是量子自旋液體[7–10]。在量子漲落影響下，這類(lèi)系統(tǒng)降至極低溫也無(wú)法形成常規(guī)的對(duì)稱(chēng)破缺自旋“固態(tài)”序，但是可以形成長(zhǎng)程糾纏(拓?fù)湫?，并伴隨有自旋分?jǐn)?shù)激發(fā)等新穎的量子性質(zhì)。近年來(lái)，在模型中尋找自旋液體的理論研究取得了系列進(jìn)展，人們?cè)贙itaev 蜂巢模型(嚴(yán)格可解)[11]、籠目晶格海森堡模型(數(shù)值計(jì)算)[12,13]、三角晶格阻挫系統(tǒng)(數(shù)值計(jì)算)[14–16]等理論模型中發(fā)現(xiàn)了自旋液體態(tài)存在的證據(jù)；然而，人們是否能夠在真實(shí)材料系統(tǒng)中觀察到這樣新奇的磁性物態(tài)，是備受關(guān)注的前沿問(wèn)題。

另一方面，低維量子磁性材料體系作為典型的關(guān)聯(lián)系統(tǒng)，對(duì)其進(jìn)行深入研究需要借助高精度的多體計(jì)算方法，特別是有限溫度和動(dòng)力學(xué)計(jì)算等方法。近年來(lái)，有限溫度張量重正化群方法，包括轉(zhuǎn)移矩陣重正化群[17–19]，有限溫度張量網(wǎng)絡(luò)態(tài)方法等[20–31]在精確計(jì)算一維和二維量子格點(diǎn)系統(tǒng)的熱力學(xué)性質(zhì)上取得長(zhǎng)足進(jìn)展。這些方法可以用于定量分析實(shí)驗(yàn)熱力學(xué)測(cè)量數(shù)據(jù)、確定微觀自旋模型，進(jìn)而深入探討低維磁性體系中的新奇量子物態(tài)和相變。沿此量子磁性系統(tǒng)的多體計(jì)算研究路線(xiàn)，作者與合作者最近在若干三角和Kitaev 六角晶格自旋液體候選材料的研究中取得系列進(jìn)展。

在下文第 II 節(jié)中，作者首先介紹近年來(lái)發(fā)展的有限溫度張量重正化群方法及其在量子自旋模型有限溫度計(jì)算方面的應(yīng)用。在第 III 節(jié)中，介紹稀土磁體TmMgGaO4的微觀模型與拓?fù)湎嘧兎矫娴倪M(jìn)展，在第IV 節(jié)中介紹六角晶格Kitaev 磁體α-RuCl3的微觀模型與高場(chǎng)自旋液體態(tài)。最后，在第V 節(jié)中對(duì)張量重正化群方法及其在若干重要阻挫磁性材料體系研究中的應(yīng)用作一總結(jié)與展望。

II.有限溫度張量重正化群方法與量子自旋模型計(jì)算

對(duì)實(shí)際磁性材料準(zhǔn)確建立微觀自旋模型并對(duì)多體性質(zhì)開(kāi)展精確分析，是人們研究低維量子磁性的可靠途徑。精確的微觀模型分析集中反映了人們對(duì)相關(guān)阻挫磁性材料系統(tǒng)的研究和理解程度。然而，建立量子磁體的模型并確定其參數(shù)具有很大的挑戰(zhàn)性。而這一困難又主要來(lái)源于量子多體問(wèn)題精確計(jì)算的復(fù)雜性：希爾伯特空間維度會(huì)隨著系統(tǒng)格點(diǎn)數(shù)N的增加而呈指數(shù)級(jí)增大，即對(duì)于局域希爾伯特空間維度為d，系統(tǒng)尺寸為N的量子多體模型，其總空間維度為dN(如圖1(a)所示)，計(jì)算代價(jià)指數(shù)增加而面臨“指數(shù)墻”問(wèn)題。因此，除了極少數(shù)可以嚴(yán)格解析的模型和問(wèn)題，對(duì)自旋模型特別是阻挫自旋模型開(kāi)展精確計(jì)算得到實(shí)驗(yàn)可觀測(cè)物理性質(zhì)是十分困難的多體問(wèn)題。另外，由于實(shí)驗(yàn)測(cè)量的磁矩、磁化率、比熱容等可觀測(cè)量是在有限溫度下進(jìn)行的，所以人們?cè)谟?jì)算時(shí)還需引入溫度變量，進(jìn)一步增加了計(jì)算難度。

圖1.(a) 希爾伯特空間維度為dN 的多體波函數(shù)ψ 寫(xiě)作維度為N ×(dD2) 的矩陣乘積態(tài)(Matrix Product States,MPS) 形式。(b) 維度為d2N 的多體密度矩陣ρ 寫(xiě)作維度為N ×(d2D2) 的矩陣乘積算符(Matrix Product Operator,MPO) 形式。(c) 利用Trotter-Suzuki 分解將密度矩陣ρ ≡e-βH 拆分成“棋盤(pán)格”有限溫度張量網(wǎng)絡(luò)，其中橙色框內(nèi)表示轉(zhuǎn)移矩陣T。

在過(guò)去二三十年的研究中，人們發(fā)展了一系列精確高效的有限溫度多體計(jì)算方法，包括有限溫度精確對(duì)角化(Finite-temperature Lanczos,FTL)[32,33]、量子蒙特卡洛(Quantum Monte Carlo, QMC)[34,35]及本文中主要介紹的有限溫度張量網(wǎng)絡(luò)態(tài)及其張量重正化群(Tensor Renormalization Group,TRG)[17–31]方法等。其中，F(xiàn)TL 方法是數(shù)值嚴(yán)格的方法，但處理的格點(diǎn)尺寸有很強(qiáng)的局限性；QMC 方法在模擬阻挫系統(tǒng)時(shí)通常會(huì)遇到符號(hào)問(wèn)題；而基于有限溫度張量網(wǎng)絡(luò)態(tài)的重正化群數(shù)值方法則不存在這些限制，可以計(jì)算大尺寸二維系統(tǒng)的低溫性質(zhì)，為研究阻挫量子磁性系統(tǒng)提供了有力的工具。下面對(duì)張量重正化群方法做簡(jiǎn)要介紹。

張量網(wǎng)絡(luò)態(tài)是量子多體系統(tǒng)的基態(tài)波函數(shù)和有限溫度密度矩陣等的精確高效參數(shù)化方式，其圖像表示如圖1(a)-(b) 所示。在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域中，人們關(guān)心的純態(tài)或者有限溫度混合態(tài)往往滿(mǎn)足糾纏面積律并可以被張量網(wǎng)絡(luò)精確地描述[36]。具體地說(shuō)，在有限溫度多體系統(tǒng)中，人們的研究對(duì)象是密度矩陣ρ ≡e-βH，其中β ≡1/T為多體系統(tǒng)的倒溫度，而H為多體系統(tǒng)的哈密頓量。盡管H中存在大量的本征態(tài)超越糾纏面積律而難以通過(guò)張量網(wǎng)絡(luò)態(tài)來(lái)有效表達(dá)，但是有限溫度密度算符ρ(β) 仍滿(mǎn)足互信息的面積律，可以有高效和精確的有限溫度張量網(wǎng)絡(luò)態(tài)表達(dá)。關(guān)于有限溫度張量網(wǎng)絡(luò)態(tài)及其重正化群方法的基礎(chǔ)介紹可以參考中文綜述文章“有限溫度量子多體系統(tǒng)與熱態(tài)張量網(wǎng)絡(luò)”(《物理》期刊2017 年第7 期)。在本節(jié)的后面部分中，作者重點(diǎn)介紹有限溫度張量方法的若干最近發(fā)展。

A.有限溫度張量網(wǎng)絡(luò)

一維量子體系的配分函數(shù)計(jì)算可以表達(dá)為1+1 維的有限溫度張量網(wǎng)絡(luò)縮并問(wèn)題。上世紀(jì)90 年代，我國(guó)學(xué)者向濤、王孝群等提出了轉(zhuǎn)移矩陣重正化群(Transfer-Matrix Renormalization Group,TMRG)方法[17–19]，將模型的哈密頓量形式分為奇偶兩部分H=Ho+He，其中奇數(shù)部分Ho= ∑i h2i-1,2i，偶數(shù)部分He=隨后，利用Trotter-Suzuki 分解[37,38]將倒溫度β分為M個(gè)較小的Trotter 切片并通過(guò)插入2M -1 組正交歸一基，可以進(jìn)一步得到：

式中j標(biāo)記倒溫度空間，i標(biāo)記實(shí)空間，在二維平面上可以形象地表示為圖1(c) 所示的1+1 維張量網(wǎng)絡(luò)。

在TMRG 方法中，系統(tǒng)自由能可以由轉(zhuǎn)移矩陣T(如圖1(c) 中橙色虛線(xiàn)框中所示) 的最大本征值λmax給出，即在具體計(jì)算時(shí)，TMRG借鑒基態(tài)的實(shí)空間密度矩陣重正化群(Density Matrix Renormalization Group, DMRG) 計(jì)算方法，在倒溫度空間(圖1(c)中豎直方向)利用DMRG 方法計(jì)算T的最大本征值λmax[17–19]，并進(jìn)而得到自由能等熱力學(xué)性質(zhì)。值得注意，最近人們將轉(zhuǎn)移矩陣T寫(xiě)成連續(xù)(時(shí)間)MPO，去除了Trotter 分解帶來(lái)的分立誤差，并可以更為方便地研究系統(tǒng)的(虛時(shí)間) 動(dòng)力學(xué)性質(zhì)[39]。

另一種在細(xì)節(jié)有一定差別但實(shí)質(zhì)等價(jià)的算法是線(xiàn)性張量重正化群(Linearized Tensor Renormalization Group, LTRG) 方法。圖1(c) 展示了LTRG 方法的要點(diǎn)，該方法按如下方式縮并熱態(tài)張量網(wǎng)絡(luò)：通過(guò)虛時(shí)間演化沿著溫度軸方向縮并有限溫度張量網(wǎng)絡(luò)，得到密度算符ρ(β) 的矩陣乘積算符表示(如圖1(b) 所示)，隨后求跡得到配分函數(shù)Z(β) 并計(jì)算自由能等熱力學(xué)量。依此路線(xiàn)LTRG 方法可精確計(jì)算一維自旋系統(tǒng)以及部分二維系統(tǒng)的平衡態(tài)性質(zhì)，更多細(xì)節(jié)請(qǐng)參照文獻(xiàn)[20,22]。

類(lèi)似地，在兩維量子系統(tǒng)的精確模擬中，人們可以將兩維熱態(tài)表達(dá)成張量乘積算符(Tensor Product Operator,TPO)[20]的形式，然后進(jìn)行虛時(shí)間演化、或者變分地去優(yōu)化，這樣的算法可以直接得到熱力學(xué)極限下的性質(zhì)[20,21,23,40–44]，但由于計(jì)算代價(jià)較高，所允許的保留態(tài)數(shù)目通常較小。目前，人們?nèi)栽谂μ剿?開(kāi)發(fā)精確有效且高度可控的、適用于更具挑戰(zhàn)性的阻挫量子自旋和費(fèi)米子等系統(tǒng)的TPO 算法。近年來(lái)，作者與合作者通過(guò)將二維系統(tǒng)映射為準(zhǔn)一維系統(tǒng)，發(fā)展出了級(jí)數(shù)展開(kāi)熱張量網(wǎng)絡(luò)方法(Series-Expansion Thermal Tensor Network, SETTN)[27]，并在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步提出指數(shù)張量重正化群方法(Exponential Thermal Renormalization Group, XTRG)[28,31]等，可以精準(zhǔn)、可控地處理一些其他方法難于處理的二維阻挫自旋系統(tǒng)[29,30,45,46]以及摻雜費(fèi)米子[47]問(wèn)題，展現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)及競(jìng)爭(zhēng)力。

除了上面所提到的縮并熱態(tài)張量網(wǎng)絡(luò)的方案，有效計(jì)算兩維系統(tǒng)有限溫度性質(zhì)的另一類(lèi)張量網(wǎng)絡(luò)態(tài)方法是最小糾纏典型熱態(tài)法(Minimally Entangled Typical Thermal States, METTS)[25,26]。此方法將密度矩陣的計(jì)算問(wèn)題轉(zhuǎn)變?yōu)閷?duì)典型熱態(tài)的抽樣問(wèn)題，有效減小了所需的保留態(tài)數(shù)目，但也引入了統(tǒng)計(jì)誤差。由于每個(gè)單獨(dú)典型熱態(tài)的制備需要開(kāi)展DMRG 計(jì)算虛時(shí)間演化，且實(shí)際需要大量的典型熱態(tài)做統(tǒng)計(jì)平均，因此METTS 方法具有較大的計(jì)算代價(jià)。該方法在量子自旋模型的研究上也有一些初步應(yīng)用[48]。

B.指數(shù)張量重正化群

近期，人們嘗試運(yùn)用矩陣乘積算符來(lái)表達(dá)二維有限尺寸系統(tǒng)的密度矩陣，并取得了系列進(jìn)展。圖2 中介紹了XTRG 方法的主要路線(xiàn)：兩維有限尺寸系統(tǒng)的密度矩陣ρ(β)≡e-βH(此處未歸一化) 可以寫(xiě)作矩陣乘積算符的準(zhǔn)一維形式，初始倒溫度τ對(duì)應(yīng)的ρ(τ) 可以通過(guò)泰勒展開(kāi)表示為

其中Nc是裁剪階數(shù)，得到該密度矩陣ρ(τ) 張量網(wǎng)絡(luò)表示的算法被作者稱(chēng)為SETTN[27]。此后，在每一步迭代降溫過(guò)程中，采用XTRG 方法，即

此處的“*”表示矩陣乘積算符的乘法運(yùn)算。利用這樣的機(jī)制，成倍增加倒溫度β，即對(duì)應(yīng)每一次迭代n，密度矩陣ρn所對(duì)應(yīng)的倒溫度β= 2n ·τ(見(jiàn)圖2(b) 所示)，可以使系統(tǒng)迅速地將溫度降低至低溫區(qū)域。此外，在密度矩陣乘積算符進(jìn)行壓縮、截?cái)鄷r(shí)，XTRG 方法應(yīng)用變分優(yōu)化的策略，使計(jì)算復(fù)雜度保證在O(D4)的量級(jí)[28]。由于單次XTRG 演化所得到的溫度點(diǎn)較為稀疏，作者通過(guò)引入平移系數(shù)z ∈[0,1) 來(lái)改變初始的τ →2zτ，多任務(wù)并行得到交替(Interleaved)的計(jì)算數(shù)據(jù)，有效提高了數(shù)據(jù)的溫度分辨率[28]。

圖2.(a) 有限溫度多體計(jì)算中的線(xiàn)性和對(duì)數(shù)溫度標(biāo)度。(b)XTRG 演化的具體步驟：將溫度為β = 2nτ 處的密度矩陣ρn 與自身相乘得到下一溫度點(diǎn)的密度矩陣ρn+1。其中，豎線(xiàn)表示物理空間指標(biāo)，橫線(xiàn)表示幾何或鍵空間指標(biāo)。箭頭流入(流出) 方向標(biāo)記狄拉克右(左) 矢態(tài)空間。(引自文獻(xiàn)[28] 圖2)

最后，雖然XTRG 通過(guò)指數(shù)降溫減小了累積誤差，但與LTRG 一樣仍不可避免存在截?cái)嗾`差隨溫度下降不斷累積的問(wèn)題。為了進(jìn)一步提高計(jì)算精度，在最近的工作中，作者與合作者針對(duì)具體的溫度優(yōu)化系統(tǒng)自由能，借鑒機(jī)器學(xué)習(xí)中的自動(dòng)微分編程思想，成功實(shí)現(xiàn)了溫度方向的掃描，稱(chēng)為可微張量重正化群(?TRG)[31]，較XTRG 相比進(jìn)一步改善了計(jì)算精度。

上述各類(lèi)算法從多體計(jì)算角度為研究?jī)删S量子自旋系統(tǒng)打開(kāi)了大門(mén)，作者期待這類(lèi)多體模擬算法可以與其它領(lǐng)域交叉、融合，不斷提高計(jì)算精度與效率，完善量子多體系統(tǒng)的“武器庫(kù)”，用以研究阻挫磁性等強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理的重要前沿問(wèn)題。

C.正方晶格海森堡模型的有限溫度張量重正化群計(jì)算

在介紹具體阻挫量子磁體及其材料體系研究之前，作者首先介紹指數(shù)張量重正化群方法XTRG 在正方[30]和三角晶格海森堡模型熱力學(xué)性質(zhì)研究中的應(yīng)用[29]，以此展示有限溫度張量方法在加深人們對(duì)量子磁性模型理解方面的作用。

在圖3 中，作者固定系統(tǒng)尺寸為OSL×L(其中L從4 增大到10)，利用低溫下布里淵區(qū)中M 點(diǎn)的結(jié)構(gòu)因子計(jì)算出了正方晶格反鐵磁海森堡模型的自發(fā)磁矩作者展示出自發(fā)磁矩對(duì)溫度的依賴(lài)關(guān)系，發(fā)現(xiàn)不同尺寸下的曲線(xiàn)會(huì)在溫度T?0.1處趨于定值，大小隨溫度降低而收斂。在圖3 的插圖中，作者將這些定值的平方m2(L) 對(duì)1/L進(jìn)行二次型外推[49]，得到自發(fā)磁矩m* ?0.30(1)，與QMC 計(jì)算所得結(jié)果m ?0.307 0(2)[49]十分相符。

圖3.正方晶格海森堡模型的磁矩曲線(xiàn)(D* 是保留的多重態(tài)數(shù)目)，其中系統(tǒng)尺寸固定為OS L×L，L ≤10(兩個(gè)方向均為開(kāi)邊界)。插圖展示了溫度為T(mén) = 0.1 時(shí)的m2(L) 的值及其二次型擬合結(jié)果(圖中灰色區(qū)域中的小尺寸結(jié)果沒(méi)有被采用)。(引自文獻(xiàn)[30] 圖8)

除此之外，作者也對(duì)正方晶格橫場(chǎng)伊辛模型進(jìn)行了研究，采用XTRG 算法精確確定相變溫度Tc。根據(jù)有限尺寸標(biāo)度(Finite-Size Scaling, FSS) 理論，高階矩可以用于有效地確定相變溫度，如賓德?tīng)柋嚷?Binder Ratio)U4，其受有限尺寸效應(yīng)的影響較小，不同系統(tǒng)尺寸下的U4值會(huì)在相變溫度Tc處相交。在XTRG 方法中，高階矩如U4等也便于計(jì)算：因?yàn)榭傋孕惴鸖ztot可以被寫(xiě)作鍵維度D= 2 的簡(jiǎn)單的MPO 形式，由此可以方便的構(gòu)造出(Sztot)2(D=3)和(Sztot)4(D=5)的MPO 表示。在圖4 中，作者利用XTRG 及QMC 方法計(jì)算了磁有序相里正方晶格橫場(chǎng)伊辛模型的賓德?tīng)柋嚷?，發(fā)現(xiàn)兩種方法得到的結(jié)果完全吻合。通過(guò)把寬度為W+1 及W的兩條曲線(xiàn)交點(diǎn)處的溫度記為臨界溫度T*c(W)，并對(duì)1/W2→0 進(jìn)行外推，得到臨界溫度T*c?0.421 2，其與熱力學(xué)極限下的結(jié)果[23]相對(duì)誤差小于0.6 %。

圖4.正方晶格橫場(chǎng)伊辛模型在hx = hc(hc 為模型磁有序–無(wú)序量子相變的臨界場(chǎng)) 時(shí)的賓德?tīng)柋嚷是€(xiàn)，系統(tǒng)尺寸為YC W ×2W(沿著寬度方向周期邊界條件、長(zhǎng)度方向開(kāi)邊界條件的系統(tǒng)) 。左側(cè)插圖是對(duì)臨界溫度 處結(jié)果的放大；右側(cè)插圖是相變溫度 對(duì)1/W2 →0 的二階多項(xiàng)式擬合。(引自文獻(xiàn)[30] 圖12)

D.阻挫三角格子海森堡模型的有限溫度張量重正化群計(jì)算

三角晶格海森堡(TLH) 模型是最典型的阻挫量子自旋系統(tǒng)之一。自從1973 年P(guān).Anderson 在三角晶格上提出著名的共振價(jià)鍵態(tài)(RVB) 理論后[7]，TLH 模型的基態(tài)是RVB 自旋液體，還是半經(jīng)典的磁有序相，成為人們長(zhǎng)期熱烈討論的問(wèn)題[50–57]。目前人們廣泛認(rèn)為T(mén)LH 模型的基態(tài)是非共線(xiàn)的120°序，自發(fā)磁矩m ?0.205[53,54]。然而，在研究其有限溫度性質(zhì)時(shí)，人們卻發(fā)現(xiàn)了一些反常：TLH 系統(tǒng)直至很低溫度都沒(méi)有進(jìn)入人們預(yù)期的初期磁有序(Incipient Spin Order)區(qū)[58]，甚至一些研究表明從有限溫度外推到零溫得到了磁無(wú)序基態(tài)[56]。這些看似矛盾的結(jié)論，其癥結(jié)在于大尺寸磁阻挫系統(tǒng)低溫性質(zhì)精確計(jì)算方法的缺失。

作者利用所發(fā)展的XTRG 方法開(kāi)展了三角晶格反鐵磁海森堡模型熱力學(xué)性質(zhì)的研究。在圖5(a)中，作者發(fā)現(xiàn)比熱容展現(xiàn)出雙峰結(jié)構(gòu)：即在高溫溫度尺度Th?0.55J處(J是最近鄰反鐵磁耦合系數(shù))，比熱容會(huì)呈現(xiàn)出圓峰；而在低溫尺度Tl?0.2J處，比熱容還會(huì)展現(xiàn)出另一個(gè)峰/肩膀。隨著尺寸增大，作者觀察到低溫峰的高度會(huì)逐漸降低，但特征溫度Tl十分穩(wěn)定，并不隨系統(tǒng)寬度W的變化而移動(dòng)。

在圖5(a) 中，作者還給出了新近合成的三角晶格材料Ba8CoNb6O24(BCNO) 的實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果[59,60]，并進(jìn)行對(duì)照。BCNO 是一類(lèi)鈣鈦礦材料，其中的Co2+離子在二維平面形成自旋1/2 的三角晶格結(jié)構(gòu)，常規(guī)熱力學(xué)及核磁共振譜學(xué)探測(cè)在溫度降至0.06-0.1 K 時(shí)，都沒(méi)有探測(cè)到長(zhǎng)程磁有序及自旋的各向異性，此前研究認(rèn)為BCNO 材料實(shí)現(xiàn)了三角晶格上各向同性的海森堡模型[59,60]。在圖5(a)中，作者將計(jì)算結(jié)果與BCNO 的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，按照實(shí)驗(yàn)?zāi)軜?biāo)，將相互作用J值定為1.66 K 左右，發(fā)現(xiàn)在T?Th時(shí)，XTRG、TPO、高溫級(jí)數(shù)展開(kāi)(High-Temperature Series Expansion, HTSE)[61]，和Padé 近似[60]得到的結(jié)果都與實(shí)驗(yàn)符合得很好，并且可以重復(fù)出比熱容在高溫特征溫度Th處的圓峰行為。值得指出，由于XTRG 可以精確計(jì)算系統(tǒng)到比其他方法更低的溫度，并得到比熱容的低溫特征溫度Tl，與實(shí)驗(yàn)觀察到的行為非常一致，從而確認(rèn)了三角晶格海森堡模型的雙溫標(biāo)行為。這一結(jié)論也被最近的三角晶格阻挫磁體實(shí)驗(yàn)[62]和其他有限溫度計(jì)算研究[63]所支持。

基于上述熱力學(xué)計(jì)算結(jié)果，作者提出TLH 模型中存在雙溫度尺度現(xiàn)象，其有限溫度相圖如圖5(b) 所示。在溫度T ＜Tl時(shí)，作者在左側(cè)部分畫(huà)出了初期120°序；在溫度T ＞Th時(shí)，作者在右側(cè)部分畫(huà)出了高溫順磁自旋構(gòu)型示意圖；而當(dāng)溫度居于兩尺度之間時(shí)，作者發(fā)現(xiàn)一中間區(qū)域，且只通過(guò)基態(tài)的120°序及K 點(diǎn)附近磁振子激發(fā)，并不足以描述該模型中的雙溫標(biāo)特征。在文獻(xiàn)[64,65]中，研究者們提出TLH 模型中還存在另一項(xiàng)有能隙的激發(fā)，其平方型色散圖景和He4超流體系中的渦旋型激發(fā)十分相像，因此人們將其稱(chēng)為“類(lèi)旋子激發(fā)”(Roton-like Excitations, RLEs)。人們利用中子散射實(shí)驗(yàn)[66,67]，也在一些三角晶格量子反鐵磁材料中觀察到了RLEs 激發(fā)。結(jié)合中間溫度區(qū)間的手征關(guān)聯(lián)〈χiχj〉β的反常增強(qiáng)(其中手征算符χ ≡23·[Sa ·(Sb × Sc)]，(a,b,c) 分別表示同一個(gè)三角形的三個(gè)格點(diǎn))，作者提出正是RLEs 激發(fā)導(dǎo)致了TLH 系統(tǒng)的雙溫標(biāo)現(xiàn)象[29]。

圖5.(a) 采用不同數(shù)值計(jì)算方法與兩個(gè)獨(dú)立實(shí)驗(yàn)比熱容cV測(cè)量結(jié)果的直接對(duì)照[59,60]。在XTRG 計(jì)算中，系統(tǒng)尺寸采用YC 及OS 兩種，張量乘積算符(TPO) 算法計(jì)算了無(wú)窮大系統(tǒng)的結(jié)果，其中HTSE 和Padé 近似的結(jié)果來(lái)自文獻(xiàn)[60,61]。(b) 三角晶格示意圖，左、中、右分別表示低、中間及高溫區(qū)域，以溫度尺度Tl 和Th 隔開(kāi)。圖中的黑色粗線(xiàn)表示XTRG算法采用的“蛇形”準(zhǔn)一維映射路徑。在中間溫區(qū)，順時(shí)針朝向的圓形標(biāo)記表示手征關(guān)聯(lián)的反常增強(qiáng)。(改編自文獻(xiàn)[29] 圖1 與圖2)

上述研究結(jié)果表明，XTRG 方法在模擬二維格點(diǎn)系統(tǒng)的有限溫度性質(zhì)時(shí)是精確且高效的。相比基態(tài)DMRG 方法，有限溫度XTRG 可以研究各種序之間的競(jìng)爭(zhēng)、探討系統(tǒng)在降溫過(guò)程中如何演化到基態(tài)，且在一定的溫度窗口中受有限尺寸效應(yīng)影響較小。此外，基態(tài)DMRG 研究的是個(gè)別態(tài)(基態(tài)和若干低能激發(fā)態(tài)) 的性質(zhì)，而XTRG 計(jì)算有限溫度性質(zhì)將態(tài)密度的信息也自然地包括進(jìn)去了，更集中反映了相的性質(zhì)。最后，XTRG可以計(jì)算比熱容、磁化率等熱力學(xué)測(cè)量數(shù)據(jù)，與實(shí)驗(yàn)有更為豐富的聯(lián)系。在下一節(jié)中，作者將XTRG 方法應(yīng)用于實(shí)際阻挫量子自旋系統(tǒng)與材料的研究中，對(duì)其中的量子物相展開(kāi)深入探討。

III.三角晶格阻挫磁體及BEREZINSKII -KOSTERLITZ - THOULESS 相變

近年來(lái)，在探索三角晶格自旋液體態(tài)與其候選材料時(shí)，人們對(duì)稀土磁體 YbMgGaO4及其中可能的自旋液體態(tài)產(chǎn)生了濃厚的研究興趣[68–73]。人們發(fā)現(xiàn)，YbMgGaO4在溫度降低至30 mK 時(shí)都沒(méi)有形成長(zhǎng)程磁序[71]，而這一溫度較之所估計(jì)的反鐵磁相互作用能標(biāo)4 K[68,69]相差兩個(gè)量級(jí)；同時(shí)，中子散射探測(cè)到了連續(xù)譜形式[71,73]，表明YbMgGaO4展現(xiàn)出了自旋液體的特征。然而，該材料中的Mg2+、Ga3+存在占位無(wú)序[74]，一些研究也指出自旋液體特征或許為無(wú)序效應(yīng)的反映[75,76]。

最近，人們將YbMgGaO4中的Yb3+替換為T(mén)m3+離子，制備得到TmMgGaO4(TMGO) 單晶樣品[77–79]。通過(guò)低溫中子散射實(shí)驗(yàn)，人們觀察到TMGO 的基態(tài)是磁有序的而非自旋液體。作者及合作者利用XTRG 等方法，揭示TMGO 的精確微觀模型，探討了該阻挫磁性材料中的演生U(1) 對(duì)稱(chēng)與BKT 拓?fù)湎嘧儭?/p>

根據(jù)Mermin-Wagner 定理，具有連續(xù)對(duì)稱(chēng)性的二維相互作用體系，自發(fā)對(duì)稱(chēng)性破缺會(huì)在有限溫度被恢復(fù)[80]，因而這類(lèi)系統(tǒng)中不會(huì)發(fā)生有限溫度相變。然而，若系統(tǒng)存在具有非平庸拓?fù)涮卣鞯臏u旋激發(fā)，則可以經(jīng)歷從有準(zhǔn)長(zhǎng)程序相到高溫?zé)o序相的相變[3,81]。即在低溫時(shí)，渦旋與反渦旋兩兩配對(duì)，被束縛在一起，不易被散射，故體系不存在耗散，展現(xiàn)出超流特性，關(guān)聯(lián)函數(shù)代數(shù)衰減；而在高溫區(qū)域，由于熱漲落很強(qiáng)，渦旋對(duì)會(huì)解束縛而形成自由運(yùn)動(dòng)的孤立渦旋，容易受到散射改變位形并導(dǎo)致耗散，此時(shí)系統(tǒng)不具有長(zhǎng)程相位有序，關(guān)聯(lián)函數(shù)指數(shù)衰減。如圖6 所示，在溫度為T(mén)BKT處系統(tǒng)發(fā)生從低溫準(zhǔn)長(zhǎng)程序到高溫?zé)o序的相變，這一相變不是由對(duì)稱(chēng)破缺驅(qū)動(dòng)的，而是由渦旋–反渦旋對(duì)的束縛與解束縛而驅(qū)動(dòng)的，是為BKT 拓?fù)湎嘧?。值得注意的是，BKT相變不僅僅可以在顯式具有XY (或U(1)) 對(duì)稱(chēng)性的模型中出現(xiàn)，在阻挫自旋模型中存在演生U(1) 對(duì)稱(chēng)性時(shí)，同樣也可以出現(xiàn)BKT 相變。

圖6.二維XY 模型當(dāng)溫度升高至TBKT =πJ/2KB (J 為自旋耦合強(qiáng)度) 時(shí)，由于系統(tǒng)中渦旋–反渦旋對(duì)解耦，發(fā)散渦旋數(shù)目激增，驅(qū)動(dòng)BKT 拓?fù)湎嘧?。G(r) 為自旋關(guān)聯(lián)函數(shù)隨距離r 的關(guān)系，η 為冪率指數(shù)，ξ 為關(guān)聯(lián)長(zhǎng)度。

A.阻挫伊辛磁體TmMgGaO4 的微觀自旋模型

TMGO 晶體中的稀土離子Tm3+處于氧的八面體晶體場(chǎng)中，存在兩個(gè)近簡(jiǎn)并的基態(tài)能級(jí)(構(gòu)成非克拉默雙重態(tài))，因此每個(gè)Tm3+可以視為有效自旋1/2。同時(shí)，第一性原理計(jì)算表明O2-離子的2p 電子會(huì)形成超交換軌道，使得Tm3+離子的4f12電子在層內(nèi)產(chǎn)生耦合，在二維平面形成三角晶格結(jié)構(gòu)(如圖7(a)所示)，且層間耦合十分微弱。

最初人們認(rèn)為T(mén)MGO 材料可以被三角晶格經(jīng)典伊辛模型所描述；隨后，非彈性中子散射(INS) 實(shí)驗(yàn)的結(jié)果揭示出系統(tǒng)存在十分清晰的自旋波激發(fā)譜[79]，表明系統(tǒng)存在與伊辛耦合不對(duì)易的相互作用項(xiàng)，為量子伊辛磁體。進(jìn)一步的分析指出，由于Tm3+離子總角動(dòng)量J= 6，不滿(mǎn)足克拉默定理，因此晶體場(chǎng)的最低準(zhǔn)雙重態(tài)|Φ±〉間應(yīng)存在一個(gè)小的能級(jí)劈裂Δ，可以理解為內(nèi)秉的橫場(chǎng)項(xiàng)[82]。由此，TMGO 反鐵磁體的有效哈密頓量可以寫(xiě)為[79]：

圖7.(a) 晶格結(jié)構(gòu)及部分電子密度ρe 的側(cè)視圖，其中兩層Tm3+ 之間的ρe 比處于超交換軌道間的ρe 要低2-3 個(gè)數(shù)量級(jí)，顯示出很好的二維磁性。(b) 處于三角晶格格點(diǎn)位置處的Tm3+ 離子，會(huì)在氧離子所形成的八面體晶體場(chǎng)中發(fā)生能級(jí)劈裂，對(duì)應(yīng)的兩個(gè)非克拉默簡(jiǎn)并的最低能級(jí)|Φ±〉 間有大小為Δ 的能隙，其低能有效模型為三角晶格上的自旋1/2 模型(J1 和J2 分別為最近鄰和次近鄰相互作用)。在低溫“鐘態(tài)”反鐵磁序中，作者畫(huà)出了其自旋指向的示意圖，其中豎直方向表示材料的各向異性易軸c 軸方向，朝上或朝下的暗黃色箭頭表示自旋向上或自旋向下，水平箭頭表示自旋朝上和朝下的疊加態(tài)| →〉。(改編自文獻(xiàn)[45] 圖1 及其附錄圖1)

其中，〈,〉(〈〈,〉〉)表示最近鄰(次近鄰)相互作用J1(J2)，Δ為|Φ±〉間的能級(jí)劈裂(即內(nèi)稟橫場(chǎng))，h為沿c軸的外加磁場(chǎng)項(xiàng)(如圖7(b) 所示)。g‖=2JgJ(J=6) 是有效自旋1/2 的g因子，其中g(shù)J為朗德因子。

基于式(4) 中的三角量子伊辛哈密頓量，作者采用XTRG 計(jì)算了比熱容、熱力學(xué)熵、磁化率、磁化曲線(xiàn)等磁熱力學(xué)量并調(diào)節(jié)參數(shù)與實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了定量擬合[78,79]，確定采用同一套參數(shù)(J1= 0.99 meV，J2= 0.05J1，Δ=0.54J1，g‖ ?13.2)，可以同時(shí)精確擬合上述多個(gè)實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果。在圖8(a) 中，當(dāng)溫度較高(T ＞30 K) 時(shí)，熱力學(xué)熵Sm十分接近Rln2，對(duì)應(yīng)有效自旋1/2 系統(tǒng)的高溫順磁相；當(dāng)溫度降低時(shí)，Sm逐漸減小，系統(tǒng)形成低溫反鐵磁序(如圖7(b) 所示)[79]。在圖8(b,c) 中，模型計(jì)算可以定量復(fù)現(xiàn)比熱容曲線(xiàn)cm(包括圓峰結(jié)構(gòu)的位置與高度等) 以及磁化率曲線(xiàn)的兩次上升。在相當(dāng)寬的溫度區(qū)間(從30-100 K 降溫到1 K)，模型計(jì)算曲線(xiàn)都與實(shí)驗(yàn)結(jié)果高度吻合，因此可以從熱力學(xué)測(cè)量上反推確定TMGO 磁體的微觀自旋模型為三角橫場(chǎng)伊辛模型。

為了驗(yàn)證這一模型的精確性和有效性，作者開(kāi)展中間溫度(2 K) 和極低溫(40-60 mK) 的磁化曲線(xiàn)M(h)計(jì)算，將XTRG 多體計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)曲線(xiàn)進(jìn)行對(duì)比(此時(shí)不再對(duì)模型參數(shù)做調(diào)整)。結(jié)果如圖8(d) 所示，作者觀察到磁化曲線(xiàn)高度吻合。值得注意的是，實(shí)驗(yàn)上觀察到磁化曲線(xiàn)在20-25 kOe 處會(huì)發(fā)生行為的變化，這一變化隨著溫度T的降低而愈發(fā)明顯(見(jiàn)圖8(d) 的插圖)，表明在2.5 T 左右存在磁場(chǎng)誘導(dǎo)的量子相變，后續(xù)模型計(jì)算也證實(shí)了這一點(diǎn)[83]。

TMGO 晶體中子譜學(xué)探測(cè)的結(jié)果也可以通過(guò)該微觀模型(式(4)所示)加以定量解釋。通過(guò)QMC-SAC 方法[84–88]計(jì)算得到動(dòng)力學(xué)結(jié)構(gòu)因子S(q,ω)，作者發(fā)現(xiàn)所得結(jié)果與非彈性中子散射的測(cè)量結(jié)果[79]完美符合，如圖9 所示。特別是計(jì)算結(jié)果表明系統(tǒng)在M 點(diǎn)打開(kāi)了約為0.4 meV 的能隙，也與文獻(xiàn)[79]中的實(shí)驗(yàn)報(bào)道結(jié)果定量符合。綜上，通過(guò)熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)結(jié)果的多體計(jì)算與分析，作者確定了阻挫量子伊辛磁體TMGO 的精確微觀模型及相互作用參數(shù)，為討論其中的新奇物態(tài)與相變提供了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

B.贗自旋映射與演生U(1) 對(duì)稱(chēng)性

BKT 相變是由U(1) 相位場(chǎng)中的渦旋激發(fā)所驅(qū)動(dòng)的無(wú)窮階拓?fù)湎嘧?，?duì)于此處的TMGO 三角晶格伊辛系統(tǒng)，哈密頓量(式(4) 所示) 中并不直接具有這樣的對(duì)稱(chēng)性，但其可以在系統(tǒng)中自發(fā)地涌現(xiàn)出來(lái)。這一發(fā)現(xiàn)最早是由Moessner 等人在阻挫三角晶格量子伊辛模型的研究中所提出的，即量子臨界點(diǎn)存在演生U(1) 并在有限溫度擴(kuò)展到一中間相[6]。具體地說(shuō)，在三角晶格自旋模型中引入如下贗自旋映射，即

圖8.熱力學(xué)多體計(jì)算數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果[77-79] 的擬合情況。(a) 磁場(chǎng)h=0 及5 kOe 處的熱力學(xué)熵曲線(xiàn)[78,79]，(b) 零場(chǎng)比熱容數(shù)據(jù)，(c) 磁化率，(d) 中間溫度及低溫下的磁化曲線(xiàn)。(改編自文獻(xiàn)[45] 圖2)

其中ψ=meiθ為一復(fù)數(shù)序參量[89]，幅值為m，相角為θ；A、B、C 標(biāo)記晶格的三個(gè)子格。如圖10 所示，對(duì)于每一種磁構(gòu)型，人們均可以計(jì)算出每一個(gè)三角形對(duì)應(yīng)的ψ，并將其標(biāo)記在三角形中心，幅角場(chǎng)θ即構(gòu)成BKT物理相關(guān)的相位場(chǎng)。

通過(guò)式(5) 的映射關(guān)系，人們建立起了三角晶格橫場(chǎng)伊辛模型的LGW 理論，相應(yīng)的有效哈密頓量為[90]

圖9.溫度為T(mén) = 0.5 K 時(shí)，根據(jù)正文所述模型參數(shù)，利用QMC-SAC 方法計(jì)算得到的能譜，計(jì)算結(jié)果與文獻(xiàn)[79] 中的非彈性中子散射結(jié)果(圖中的綠色點(diǎn)線(xiàn)) 一致。(引自文獻(xiàn)[45]圖4)

當(dāng)橫場(chǎng)項(xiàng)在量子相變點(diǎn)左側(cè)時(shí)(如圖10(c) 所示)，在低溫下序參量的幅值m和系數(shù)v6都是有限值[89]，因此有效哈密頓量依賴(lài)于v6m6cos(6θ) 項(xiàng)，系統(tǒng)具有分立對(duì)稱(chēng)性。由于“無(wú)序生有序”(order by disorder)效應(yīng)，此時(shí)系統(tǒng)的基態(tài)為六重簡(jiǎn)并的三子格反鐵磁序，在贗自旋復(fù)平面上構(gòu)成同一圓上的六個(gè)對(duì)稱(chēng)點(diǎn)(如圖10(a) 中的紅色圓點(diǎn))[89]，對(duì)應(yīng)幅角θ=(2n+1)π/6(其中n=0、1、2···5)，贗自旋自發(fā)破缺六重對(duì)稱(chēng)性，如圖10(b) 所示，因此也被稱(chēng)為六態(tài)鐘有序(6-state clock order)。鐘態(tài)模型實(shí)際上為一種分立形式的XY 模型，隨著升高溫度，六態(tài)鐘有序反鐵磁相會(huì)經(jīng)歷兩步“融化”，均為BKT類(lèi)型。在兩次相變中間，各向異性項(xiàng)(即公式(6) 中的cos(6θ)項(xiàng))為高階無(wú)關(guān)微擾，有效哈密頓量只依賴(lài)于幅值m，系統(tǒng)由此具有演生U(1) 對(duì)稱(chēng)性[6,91]。

綜上，按照所確定的微觀模型，作者預(yù)言TMGO材料在降溫過(guò)程中會(huì)涌現(xiàn)出哈密頓量中原本不具備的U(1)對(duì)稱(chēng)性，并經(jīng)歷兩次BKT 拓?fù)湎嘧冏罱K進(jìn)入鐘態(tài)有序。由于BKT 相變的特點(diǎn)，這一磁有序的產(chǎn)生并不伴隨有比熱容或磁化率的發(fā)散峰，從實(shí)驗(yàn)上探測(cè)TMGO中的BKT 相變需要其他手段。

C.低溫?zé)崃W(xué)及譜學(xué)實(shí)驗(yàn)證實(shí)

核磁共振實(shí)驗(yàn)可以非常靈敏的探測(cè)低能自旋漲落[92–95]。在圖11中，作者與合作者開(kāi)展TMGO 晶體中的自旋–晶格弛豫率1/T1測(cè)量，借以考察理論預(yù)言的BKT 相變。作者展示了面內(nèi)磁場(chǎng)μ0H=1 T 及3 T 時(shí)1/69T1隨溫度的變化，如圖11(a) 所示，反映出材料的本征自旋漲落。系統(tǒng)從10 K 開(kāi)始降溫時(shí)，1/69T1隨溫度下降而減小，但是當(dāng)降溫至1.9 K 時(shí)反常增大，表明此時(shí)系統(tǒng)中有很強(qiáng)的低能自旋漲落；當(dāng)溫度Tl?0.9 K時(shí)，1/69T1的值會(huì)迅速減小，此時(shí)系統(tǒng)主要被有序相中的有能隙的長(zhǎng)波激發(fā)所主導(dǎo)，這與從超精細(xì)位移結(jié)果中推測(cè)出的長(zhǎng)程磁有序建立的溫度是一致的[96]。通常而言，在相變點(diǎn)處，由于關(guān)聯(lián)長(zhǎng)度發(fā)散，系統(tǒng)中會(huì)有大量無(wú)能隙的低能自旋漲落，因此1/T1會(huì)出現(xiàn)峰值。而作者注意到，當(dāng)溫度處于1.9 和0.9 K 之間時(shí)，1/69T1會(huì)展現(xiàn)出類(lèi)似平臺(tái)的結(jié)構(gòu)，表明在中間溫區(qū)中，系統(tǒng)會(huì)進(jìn)入到一個(gè)擁有很強(qiáng)漲落的中間相，該相中自旋關(guān)聯(lián)是發(fā)散的，卻沒(méi)有建立起真正的長(zhǎng)程序，這與BKT 相的特點(diǎn)相符合。在圖11(b)中，作者發(fā)現(xiàn)應(yīng)用QMC-SAC 方法計(jì)算得到的TMGO 模型的1/T1與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果十分一致，兩個(gè)特征溫度及中間溫區(qū)準(zhǔn)平臺(tái)形狀的特征與實(shí)驗(yàn)曲線(xiàn)高度符合。

圖10.(a) 三角晶格磁有序態(tài)及其復(fù)平面贗自旋序參量對(duì)應(yīng)(式(5))。所得復(fù)數(shù)序參量ψ 在圖中用面內(nèi)旋轉(zhuǎn)的箭頭來(lái)表示其幅角。(b) 贗自旋映射下的“鐘態(tài)”反鐵磁序示意圖，紅色格點(diǎn)表示自旋向上(mz = 1/2)，藍(lán)色格點(diǎn)表示自旋向下(mz =-1/2)，灰色格點(diǎn)表示疊加態(tài)|→〉(mz =0)。(c) 三角晶格橫場(chǎng)伊辛模型的有限溫度相圖(示意圖)。

從TMGO 磁化率測(cè)量的標(biāo)度行為上，也能觀察到BKT 相變的證據(jù)。在圖12 中，作者展示了面外磁場(chǎng)下的微分磁化率dM/dH的曲線(xiàn)。場(chǎng)論分析表明三角晶格反鐵磁量子伊辛系統(tǒng)在處于BKT 相時(shí)，磁化率會(huì)呈現(xiàn)出反常的普適發(fā)散行為：χ(h)=h-α，其中且當(dāng)溫度T=Tl, 對(duì)應(yīng)χ(h)～h-2/3，磁化率會(huì)隨著磁場(chǎng)趨近于零而逐漸發(fā)散；當(dāng)溫度等于Th，對(duì)應(yīng)磁化率隨磁場(chǎng)變化始終為一定值。據(jù)此，在圖12(a) 中，作者對(duì)不同溫度下的dM/dH的數(shù)據(jù)進(jìn)行了代數(shù)擬合，發(fā)現(xiàn)當(dāng)溫度為0.8 K 以下時(shí)，α的值非常接近理論上限2/3(即η=1/9)；當(dāng)溫度升至3 K 及以上時(shí)，α?xí)p小到接近于零(η=2/9)?；谏衔奶岬降腡MGO 有效模型，作者也利用QMC 方法計(jì)算了相應(yīng)溫度下的磁化率數(shù)據(jù)，并將其展示在圖12(b) 中，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。當(dāng)溫度小于等于0.8 K 時(shí)，擬合得到的α ?2/3，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果十分一致。通過(guò)觀察到普適的磁化率代數(shù)發(fā)散行為，作者提供了材料中存在BKT 相變的另一重要證據(jù)。

最近，佐治亞理工大學(xué)等聯(lián)合實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了中子散射實(shí)驗(yàn)[99]，驗(yàn)證了TMGO 在有限溫度上存在BKT相變，并通過(guò)確定TMGO 模型中的首要項(xiàng)，支持了上述有效模型的正確性；在文獻(xiàn)[82,83,100]中，人們討論了面外場(chǎng)下的有限溫度相圖；在文獻(xiàn)[78,99]中，研究者們討論了材料中由于Mg/Ga 占位無(wú)序帶來(lái)的隨機(jī)內(nèi)稟橫場(chǎng)效應(yīng)等。因此，關(guān)于TMGO 材料中的新奇量子磁性物態(tài)與相變等更多問(wèn)題仍然值得后續(xù)深入探討。

IV.六角晶格KITAEV 阻挫磁體及高場(chǎng)自旋液體相

六角晶格Kitaev 模型提供了人們認(rèn)識(shí)自旋液體態(tài)的嚴(yán)格可解范例[11]。在Kitaev 自旋液體態(tài)中，自旋激發(fā)會(huì)分?jǐn)?shù)化為巡游及局域的馬約拉納費(fèi)米子激發(fā)，是研究自旋液體的典型系統(tǒng)[11,101]。如果引入破缺時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)性的微擾(如磁場(chǎng)) 項(xiàng)，系統(tǒng)會(huì)進(jìn)入到有能隙的手征自旋液體相，存在非阿貝爾任意子激發(fā)，在拓?fù)淞孔佑?jì)算[11,102]等領(lǐng)域有潛在的應(yīng)用前景。

最近的研究進(jìn)展表明，Kitaev 阻挫自旋模型可以在若干候選材料體系中被實(shí)現(xiàn)，一些代表性的磁性材料包括α-RuCl3[103–107]，銥氧化物Na2IrO3[103,105,108–111]和Li2IrO3[111–115]等，其中的4d 或5d 電子能級(jí)在晶體場(chǎng)中發(fā)生劈裂，并在自旋–軌道耦合作用下帶來(lái)有效角動(dòng)量jeff=1/2。根據(jù)2009 年Jackeli 和Khaliullin 所提出的機(jī)制[103]，由于自旋軌道耦合和特殊的鍵角關(guān)系，這類(lèi)材料有效自旋之間的海森堡相互作用被抑制，可能實(shí)現(xiàn)Kitaev 相互作用主導(dǎo)的量子磁性系統(tǒng)。

圖11.(a) 在面內(nèi)磁場(chǎng)為3 T 及1 T 時(shí)，核磁共振測(cè)量得到的自旋–晶格弛豫率1/69T1。(b) 通過(guò)動(dòng)力學(xué)自旋關(guān)聯(lián)函數(shù)計(jì)算得到的1/T1。其中紅色曲線(xiàn)和灰色曲線(xiàn)分別為考慮所有動(dòng)量點(diǎn)的貢獻(xiàn)及只考慮K 點(diǎn)附近的動(dòng)量點(diǎn)的貢獻(xiàn)時(shí)的計(jì)算結(jié)果。(引自文獻(xiàn)[96]圖2)

圖12.TmMgGaO4 的磁化率及標(biāo)度行為分析。(a) 實(shí)驗(yàn)測(cè)得的dM/dH 結(jié)果，(b) 微觀自旋模型計(jì)算結(jié)果。通過(guò)代數(shù)擬合dM/dH ～H-α，作者得到理論預(yù)期的BKT 相變臨界指數(shù)。

A.六角晶格Kitaev 模型

2006 年，Kitaev 提出六角晶格嚴(yán)格可解的自旋液體模型[11]，這一模型(后文簡(jiǎn)稱(chēng)為Kitaev 模型) 的哈密頓量為

其中〈i,j〉γ表示最近鄰γ=(x、y、z) 類(lèi)型的鍵上的相互作用，并對(duì)所有最近鄰鍵求和。由于每一個(gè)格點(diǎn)的自旋與其最近鄰γ= (x, y, z) 的自旋存在不同方向的伊辛型相互作用Kγ，如圖13(a) 所示，系統(tǒng)中會(huì)存在很強(qiáng)的自旋阻挫，并導(dǎo)致系統(tǒng)在基態(tài)進(jìn)入Kitaev 自旋液體態(tài)。

圖13.(a) 六角晶格上的Kitaev 模型，其中(x, y, z) 表示三種伊辛類(lèi)型的相互作用鍵，分別用藍(lán)、綠、紅色表示；馬約拉納費(fèi)米子算符如黑色及黃色圓點(diǎn)所示(bzi、bzj、ci、cj 等)；自旋算符如灰色三角形所示；局域的z 類(lèi)型的鍵算符uij 如深紅色粗線(xiàn)段所示。(b) 巡游的c 及局域的bγ 馬約拉納費(fèi)米子的色散關(guān)系。此處展示的是Kitaev 相互作用Kx =Ky =Kz的情況。

在 Kitaev 模型中，自旋自由度可以被分?jǐn)?shù)化的馬約拉納費(fèi)米子 (電中性，反粒子為其本身) 所有效表示，即將自旋來(lái)替換，如圖 13(a)所示。這里和cj表示四種馬約拉納模式，并且滿(mǎn)足約束條件因此哈密頓量可以寫(xiě)為其中的局域鍵算符與哈密頓量是對(duì)易的，且滿(mǎn)足這樣的鍵算符uij繞著六邊形乘在一起構(gòu)成Wp(其中i、j、k、l、m、n標(biāo)記一個(gè)六邊形p的六個(gè)頂點(diǎn)，見(jiàn)圖14(d)插圖)，并與哈密頓量對(duì)易，是本征值為±1 的Z2規(guī)范通量。因此，Kitaev模型可以被無(wú)窮多個(gè)局域的守恒量所刻畫(huà)，其基態(tài)為一種Z2量子自旋液體，也被稱(chēng)為Kitaev 自旋液體(Kitaev spin liquid, KSL)。除基態(tài)性質(zhì)之外，Kitaev 模型的有限溫度性質(zhì)也可以通過(guò)馬約拉納表象下的蒙特卡洛方法進(jìn)行計(jì)算[116–118]，人們發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)存在熱分?jǐn)?shù)化(thermal fractionalization) 等新奇現(xiàn)象[116–120]。

目前人們認(rèn)為，已有的典型 Kitaev 候選材料(如Na2IrO3及α-RuCl3) 中存在除Kitaev 相互作用(Kγ)[105,121–125]之外的Γ項(xiàng)[126,127]與海森堡相互作用J[121,128]，這些項(xiàng)也可能起到了重要的作用。然而，包含這樣的非Kitaev 相互作用及磁場(chǎng)項(xiàng)[107,129]的擴(kuò)展Kitaev 模型無(wú)法進(jìn)行解析求解，且適用于原始Kitaev 模型的蒙特卡洛方法也會(huì)遇到“負(fù)符號(hào)問(wèn)題”無(wú)法開(kāi)展大尺寸和低溫計(jì)算[124]。因此，在這樣的擴(kuò)展Kitaev 模型中，是否存在自旋液體相，其有限溫度上是否還存在自旋的分?jǐn)?shù)化，對(duì)實(shí)際Kitaev 材料研究有何啟示，都是值得探討的重要問(wèn)題。

B.有限磁場(chǎng)下的Kitaev 模型與分?jǐn)?shù)液體

指數(shù)張量重正化群XTRG 方法可以對(duì)阻挫Kitaev自旋模型開(kāi)展精確多體計(jì)算研究。在圖14 中，作者首先展示零磁場(chǎng)下的Kitaev 模型的比熱容cV，熱力學(xué)熵S/ln 2，和規(guī)范通量Wp的結(jié)果，并與此前的大尺寸量子蒙特卡羅計(jì)算結(jié)果進(jìn)行直接對(duì)比[131]，揭示了有限溫度上的雙溫度尺度行為(如圖14 中的豎直虛線(xiàn)所示)。當(dāng)系統(tǒng)溫度降低時(shí)，Kitaev 模型在有限溫度上會(huì)歷經(jīng)高溫順磁相、中間溫區(qū)分?jǐn)?shù)液體相和低溫自旋液體相，這樣的三個(gè)相被兩個(gè)溫度尺度TL和TH隔開(kāi)。在圖14(a)中，比熱容在雙溫度尺度處呈現(xiàn)峰值；而熵在兩溫度尺度附近快速下降，分別釋放掉的磁熵，并在中間溫區(qū)——分?jǐn)?shù)液體相中—— 展現(xiàn)出熵的分?jǐn)?shù)準(zhǔn)平臺(tái)結(jié)構(gòu)(如圖14(b) 所示)；在圖14(c) 和(d) 中，作者進(jìn)一步展示了鍵自旋關(guān)聯(lián)和規(guī)范通量Wp觀測(cè)值分別在高溫溫度尺度(TH)和低溫溫度尺度(TL)附近建立起來(lái)。這一圖像說(shuō)明巡游馬約拉納自由度和Z2規(guī)范自由度各自攜帶了一半的熵，在不同的溫度釋放出來(lái)，發(fā)生了熱分?jǐn)?shù)化[131]。由于Kitaev 模型的高溫(TH) 和低溫溫度尺度(TL) 相差較大，需要計(jì)算到極低溫性質(zhì)才能觀察到TL附近的行為，作者新近發(fā)展的有限溫度XTRG 方法具有獨(dú)特的效率和精度優(yōu)勢(shì)。

以下考慮外磁場(chǎng)中的 Kitaev 模型，其哈密頓量

為了刻畫(huà)中間分?jǐn)?shù)液體的磁學(xué)性質(zhì)，作者對(duì)均勻磁化率χ進(jìn)行計(jì)算，發(fā)現(xiàn)其在中間溫區(qū)展現(xiàn)出演生的居里行為，結(jié)果如圖16 所示。這一普適行為有別于高溫居里定律，是Kitaev 相互作用和規(guī)范場(chǎng)的漲落帶來(lái)的演生居里行為，并延伸到整個(gè)分?jǐn)?shù)液體區(qū)間，溫區(qū)橫跨一個(gè)數(shù)量級(jí)(T從約0.03 到約0.3)。在中間溫區(qū)，演生的居里常數(shù)C′ ≈1/3，與高溫順磁居里行為存在顯著不同(高溫區(qū)的居里常數(shù)C=S(S+1)/3=1/4，其中S=1/2)，表明自旋關(guān)聯(lián)已被建立并“重正化”了有效磁矩。

為了分析中間溫區(qū)演生居里規(guī)律的起源，作者利用久保公式 (Kubo Formula)，并考慮有限溫度分?jǐn)?shù)液體相中不存在自發(fā)磁矩，將磁化率寫(xiě)為χ=

隨后，利用萊曼譜表示對(duì)自旋關(guān)聯(lián)進(jìn)行展開(kāi)，即

其中表示通量被翻轉(zhuǎn)后的{W′P}構(gòu)型中的n′態(tài)。假定激發(fā)能量Δn,{WP};n′,{W′P}主要由通量之間的激發(fā)能隙決定，則Δn,{WP};n′,{W′P}=因此，衰減因子e-τΔn,{WP};n′,{W′P} ?1，表明在中間溫區(qū)中實(shí)質(zhì)上與τ無(wú)關(guān)。因此，當(dāng)T?TL時(shí)，磁化率可以簡(jiǎn)化為傳統(tǒng)的表達(dá)式

圖14.六角晶格Kitaev 模型的有限溫度性質(zhì)計(jì)算結(jié)果，其中圓點(diǎn)表示邊長(zhǎng)為20 的環(huán)形面系統(tǒng)上的量子蒙特卡洛結(jié)果，實(shí)線(xiàn)和虛線(xiàn)表示XTRG 計(jì)算結(jié)果。(a)、(b)、(c)、(d) 分別為比熱容曲線(xiàn)、熵曲線(xiàn)、z 類(lèi)型鍵上的最近鄰自旋關(guān)聯(lián)〈Szi Szj〉 和通量Wp的計(jì)算結(jié)果。(改編自文獻(xiàn)[130] 圖10)

圖15.有限磁場(chǎng)Kitaev 模型的等熵線(xiàn)(S/ln 2)，圖中展示了兩個(gè)溫度尺度及中間溫區(qū)的分?jǐn)?shù)液體相。(改編自文獻(xiàn)[130] 圖3)

由于在分?jǐn)?shù)液體中，系統(tǒng)只有極短程關(guān)聯(lián)，此處的j只能取與格點(diǎn)i0以dz鍵相連的自旋；同時(shí)，由于關(guān)聯(lián)值在中間溫度展現(xiàn)出準(zhǔn)平臺(tái)特征，即近乎于一個(gè)常數(shù)(見(jiàn)圖14(c) 所示)，因此在TL和TH之間磁化率χ ～1/T，呈現(xiàn)演生的居里行為。另一方面，在T?TL時(shí)的KSL 相中，盡管關(guān)聯(lián)仍然是極短程的，激發(fā)能量仍會(huì)導(dǎo)致一與τ有關(guān)的指數(shù)抑制因子存在。故而在溫度TL以下，磁化率不再按照演生居里定律發(fā)散。

因此，在中間溫區(qū)分?jǐn)?shù)液體中，作者發(fā)現(xiàn)對(duì)于擴(kuò)展Kitaev 模型仍然可以觀察到磁化率的演生居里行為，這個(gè)普適行為直至系統(tǒng)降至更低溫、建立起有限的通量能隙或自旋長(zhǎng)程關(guān)聯(lián)時(shí)才會(huì)終止，是Kitaev 模型及其擴(kuò)展系統(tǒng)在有限溫度的重要普適磁學(xué)特征。上述結(jié)果表明，對(duì)系統(tǒng)中的演生居里磁化率行為進(jìn)行分析，也可以作為材料中是否存在Kitaev 相互作用的實(shí)驗(yàn)可測(cè)證據(jù)。更多其他擴(kuò)展Kitaev 模型如Kitaev-Gamma、Kitaev-Heisenberg 等的結(jié)果請(qǐng)?jiān)斠?jiàn)作者的最近工作[130]。

圖16.不同磁場(chǎng)h 下的磁化率χ，其倒數(shù)1/χ 見(jiàn)插圖。高溫磁化率的行為符合居里–外斯定律1/(4T -J)，而當(dāng)溫度低于T ?TH 時(shí)，磁化率存在演生居里定律行為。在高溫和中間溫區(qū)的不同居里行為分別如圖中紅色和藍(lán)色虛線(xiàn)所示。(引自文獻(xiàn)[130]圖5)

C.Kitaev 候選材料α-RuCl3

實(shí)驗(yàn)上，人們觀察到Kitaev 自旋液體候選材料α-RuCl3等在低溫下(約為7 K 以下) 形成了“之字形”反鐵磁序[122,135,138]，而非量子自旋液體，表明材料中還存在非Kitaev 類(lèi)型的相互作用。進(jìn)一步地，人們通過(guò)外加磁場(chǎng)，發(fā)現(xiàn)這一低溫反鐵磁序可以被7-8 T 左右的面內(nèi)磁場(chǎng)所抑制[139–141]；有限溫度熱力學(xué)及非彈性中子散射(INS) 測(cè)量到的非平庸的激發(fā)譜，也指出α-RuCl3中可能存在分?jǐn)?shù)化激發(fā)，并稱(chēng)其為鄰近自旋液體態(tài)(Proximate Spin Liquid State)[122,135,142]。除此之外，其他的探測(cè)手段，如核磁共振(NMR)[140,143,144]、拉曼散射[145]、電子自旋共振[146]、太赫茲譜學(xué)[147,148]，以及磁扭矩[149,150]實(shí)驗(yàn)等，也都從各個(gè)方面討論了α-RuCl3中存在Kitaev 自旋液體態(tài)的可能性。在低溫下人們還在α-RuCl3的一定磁場(chǎng)區(qū)間內(nèi)，觀察到了熱霍爾效應(yīng)的信號(hào)[151–156]，推斷該材料在此低溫磁場(chǎng)區(qū)間內(nèi)，存在演生的馬約拉納分?jǐn)?shù)化激發(fā)。

雖然α-RuCl3的相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究積累了大量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和現(xiàn)象，但人們十分關(guān)心的若干科學(xué)問(wèn)題仍未達(dá)成共識(shí)，例如α-RuCl3的有效自旋哈密頓量是什么？外加磁場(chǎng)抑制低溫反鐵磁序后，系統(tǒng)進(jìn)入何種磁無(wú)序相？是否可以通過(guò)磁場(chǎng)調(diào)控手段在α-RuCl3中尋找到奇特的量子自旋液體？帶著這些問(wèn)題，作者采用張量網(wǎng)絡(luò)態(tài)方法對(duì)α-RuCl3材料開(kāi)展了多體計(jì)算研究。

D. α-RuCl3 微觀自旋模型

針對(duì)α-RuCl3，此前人們提出了多個(gè)候選模型[121,123,127,142,157–164]，這些自旋模型主要是從密度泛函計(jì)算中得出(部分是從分析包括中子散射等譜學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到)，其中不同相互作用項(xiàng)的大小，甚至符號(hào)都暫無(wú)定論。目前，人們尚未能實(shí)現(xiàn)通過(guò)同一套模型參數(shù)定量復(fù)現(xiàn)出主要的熱力學(xué)和譜學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果[165]，這嚴(yán)重阻礙了人們對(duì)α-RuCl3中量子自旋物態(tài)的深入理解和精確調(diào)控。

下面作者運(yùn)用有限溫度XTRG 方法[28,30]分析α-RuCl3的熱力學(xué)測(cè)量數(shù)據(jù)，并結(jié)合其他多種多體手段，綜合分析并研究其中的磁性物態(tài)?？紤]六角晶格上的Kitaev-Heisenberg-Γ-Γ′(K-J-Γ-?！? 模型，其哈密頓量為

其中K表示Kitaev 相互作用，J表示海森堡相互作用，Γ和Γ′標(biāo)記非對(duì)角項(xiàng)。該模型的空間群為D3d×ZT2，其中群符號(hào)={E,T}表示模型具有時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)性。由于自旋–軌道耦合效應(yīng)，D3d中的每一個(gè)元素都對(duì)應(yīng)晶格轉(zhuǎn)動(dòng)與自旋旋轉(zhuǎn)的一種組合，因此對(duì)模型的一部分物理性質(zhì)提出了限制，例如朗德因子g和磁化率應(yīng)該是單軸的。

此外，為了討論磁場(chǎng)的影響，作者在哈密頓量中引入磁場(chǎng)項(xiàng)，并主要關(guān)注在以下兩個(gè)方向：(1) 平行于六角晶格平面的方向；(2) 垂直于六角晶格平面的H[111]‖ c*方向。上述兩方向相應(yīng)的朗德因子分別為gab(=g[11ˉ2]) 和gc*(=g[111])，其中[l,m,n]表示自旋空間中的磁場(chǎng)對(duì)應(yīng)的三個(gè)分量方向。因此，磁場(chǎng)與局域磁矩間的塞曼耦合就可以寫(xiě)為其中S[l,m,n]≡S · dl,m,n。在上式中，S= (Sx,Sy,Sz)，dl,m,n=

作者采用有限溫度XTRG 算法[28,30]計(jì)算熱力學(xué)性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)計(jì)算得到的磁比熱cm曲線(xiàn)、兩個(gè)方向的磁化率χab和χc*曲線(xiàn)，都對(duì)Γ項(xiàng)很敏感；且有無(wú)?！?J)項(xiàng)，會(huì)很大程度上改變cm和χab的低溫性質(zhì)。因此，通過(guò)擬合實(shí)驗(yàn)上的磁比熱以及面內(nèi)、垂直面方向的磁化率數(shù)據(jù)[122,132–137](相關(guān)擬合結(jié)果見(jiàn)圖17(a, b) 所示)，作者確定了一組參數(shù)，即K=-25 meV，Γ= 0.3|K|，?！?-0.02|K|，J= -0.1|K|，朗德因子gab= 2.5，gc=2.3，可以很好的擬合實(shí)驗(yàn)結(jié)果，并成功地解釋實(shí)驗(yàn)上觀察到的現(xiàn)象。

在作者所定出的模型中，鐵磁Kitaev 相互作用占主導(dǎo)地位，反鐵磁的Γ項(xiàng)次之，其符號(hào)與此前的實(shí)驗(yàn)工作[125,127,157]和第一性原理計(jì)算[105,123,159,160,165]的研究結(jié)果是定性一致的。按照上文的討論，當(dāng)Kitaev 相互作用項(xiàng)占主導(dǎo)作用時(shí)，系統(tǒng)會(huì)在中間溫度進(jìn)入分?jǐn)?shù)液體相(見(jiàn)上節(jié)IV.B)[130]，這可以自然地解釋實(shí)驗(yàn)上觀察到的鄰近自旋液體行為特征[122,135,142]。在圖17(c) 中，作者利用從上述熱力學(xué)數(shù)據(jù)確定的K-J-Γ-?！淠Ｐ烷_(kāi)展DMRG 計(jì)算，所得零溫磁化曲線(xiàn)與低溫實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果也十分相符。

作者還通過(guò)對(duì)照動(dòng)力學(xué)測(cè)量數(shù)據(jù)來(lái)證實(shí)微觀模型的有效性和精確性。圖17(d) 中應(yīng)用精確對(duì)角化方法計(jì)算了兩個(gè)動(dòng)量點(diǎn)Γ 和M 點(diǎn)處的散射強(qiáng)度，可以看到模型計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果在定量上是一致的。散射強(qiáng)度的峰值位置[135]，即ωΓ= 2.69±0.11 meV 和ωM= 2.2±0.2 meV，以及實(shí)驗(yàn)上看到的Γ 點(diǎn)亮度及雙峰結(jié)構(gòu)[141]，都可以被模型成功地描述。此外，非彈性中子散射的實(shí)驗(yàn)在低能及中間能量區(qū)間，測(cè)出了具有標(biāo)志性的“星形”動(dòng)力學(xué)結(jié)構(gòu)因子[122,135]，而基于上述K-J-Γ-?！淠Ｐ偷膭?dòng)力學(xué)計(jì)算也可以給出這一重要特征。

圖17.基于所提出的K-J-Γ-?！?模型，作者在尺寸為YC 4×L×2 的系統(tǒng)中計(jì)算了(a) 磁比熱cm 曲線(xiàn)[122,132,133]，(b) 面內(nèi)及面外方向(1 T 左右) 的磁化率χab 和χc*，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果[134-136] 進(jìn)行對(duì)比。圖中的陰影區(qū)域表示長(zhǎng)度L 分別為4 和6 時(shí)的有限尺寸差異。(c) DMRG 計(jì)算得到的面內(nèi)及面外方向的磁化曲線(xiàn)M(H)，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果[132,137] 進(jìn)行對(duì)比。(d) 精確對(duì)角化方法計(jì)算的Γ 點(diǎn)和M 點(diǎn)的動(dòng)力學(xué)結(jié)構(gòu)因子，并與中子散射實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)I(k,ω) 進(jìn)行了對(duì)比，此處系統(tǒng)尺寸固定為具有C3 對(duì)稱(chēng)性的24 格點(diǎn)系統(tǒng)(見(jiàn)插圖)。在(e) 和(f) 中，作者將上述強(qiáng)度分別在[4.5, 7.5]meV 和[2, 3]meV 區(qū)間進(jìn)行積分，得到相應(yīng)的結(jié)構(gòu)因子，與(g) 和(h) 中的實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果一致[135]。(引自文獻(xiàn)[46] 圖2，文獻(xiàn)[135] 圖2 及圖3)

具體地說(shuō)，在圖17(e,f)中，作者將原子形狀因子考慮到模型計(jì)算中來(lái)，對(duì)相應(yīng)能量區(qū)間的散射強(qiáng)度I(k,ω)進(jìn)行積分，討論它們?cè)诓煌瑒?dòng)量點(diǎn)處的結(jié)構(gòu)因子。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖17(h)所示，當(dāng)系統(tǒng)處于低能量區(qū)間時(shí)[135]，動(dòng)力學(xué)結(jié)構(gòu)因子在Γ 點(diǎn)和M 點(diǎn)都有顯著亮度，圖案呈現(xiàn)花瓣形狀；而當(dāng)系統(tǒng)處在中間能區(qū)時(shí)[122,135]，動(dòng)力學(xué)結(jié)構(gòu)因子會(huì)變得連續(xù)，呈現(xiàn)出六角星形結(jié)構(gòu)(圖17(g))。由于此時(shí)星形結(jié)構(gòu)的六個(gè)尖角位于M 點(diǎn)附近，這一特征也被稱(chēng)為M 型星形結(jié)構(gòu)[165]。在圖17(e, f) 中，作者對(duì)所確定的K-J-Γ-?！淠Ｐ烷_(kāi)展動(dòng)力學(xué)性質(zhì)計(jì)算，可以得到這兩種形狀特征的動(dòng)力學(xué)結(jié)構(gòu)因子。

E.場(chǎng)致量子相變與有限溫度–磁場(chǎng)相圖

Kitaev 自旋液體候選材料α-RuCl3在面內(nèi)磁場(chǎng)下的相圖一直是眾多實(shí)驗(yàn)和理論工作探討的重要問(wèn)題。熱霍爾效應(yīng)[151–156]、拉曼散射[145]、熱膨脹[166]測(cè)量等實(shí)驗(yàn)支持在“之字形”反鐵磁和高場(chǎng)極化相中間存在一自旋液體相；而磁化曲線(xiàn)測(cè)量[132,137]、非彈性中子散射[141]、核磁共振[140,143,144]、電子自旋共振[146]、磁格林埃森參數(shù)[167]和磁扭矩[150]測(cè)量等實(shí)驗(yàn)認(rèn)為，當(dāng)面內(nèi)方向的磁場(chǎng)抑制住α-RuCl3材料中的低溫反鐵磁序后，從反鐵磁到高場(chǎng)極化相間只有一次相變(此外，由于面間堆疊效應(yīng)[168]，在極化相前可能還會(huì)出現(xiàn)另一種“之字形”反鐵磁序)。因此，在本小節(jié)中作者利用前文確定的微觀自旋模型來(lái)研究α-RuCl3的磁場(chǎng)誘導(dǎo)效應(yīng)，討論其是否存在中間相，并給出其基態(tài)及有限溫度相圖。

從圖18(a, c) 所示的比熱容cm/T和等熵線(xiàn)的輪廓圖中，作者識(shí)別出零場(chǎng)下的轉(zhuǎn)變溫度約為7 K，低溫下的轉(zhuǎn)變磁場(chǎng)約為7-8 T，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。同時(shí)，在圖18(a,c) 中也可以看到，當(dāng)系統(tǒng)處于反鐵磁相時(shí)，低溫溫度尺度Tl會(huì)隨著磁場(chǎng)增大而降低：在磁場(chǎng)不大時(shí)降低得較慢，臨近相變磁場(chǎng)處降低的較為迅速。當(dāng)磁場(chǎng)方向從a軸偏轉(zhuǎn)55°時(shí)(即沿著H[110]對(duì)應(yīng)的c′方向)，作者的模型也可以給出此時(shí)抑制“之字形”磁有序的臨界場(chǎng)hc[110]=μ0H[110]?10 T，這些計(jì)算結(jié)果均與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果高度一致[132,140,143](圖18(b, d))。

綜上，基于所定出的α-RuCl3有效K-J-Γ-?！淠Ｐ停瑧?yīng)用XTRG、DMRG、VMC、ED 等多種多體計(jì)算方法，作者計(jì)算了面內(nèi)磁場(chǎng)下的基態(tài)及有限溫度性質(zhì)，確定α-RuCl3的有限磁場(chǎng)相圖。作者把結(jié)果總結(jié)在圖19(a, c)中，即當(dāng)面內(nèi)磁場(chǎng)H[11ˉ2]增加時(shí)，從反鐵磁到極化相之間，模型計(jì)算支持只存在一次量子相變且不存在中間自旋液體相。

另一方面，基于模型計(jì)算得到的有限溫度相圖(圖19(a)) 可以對(duì)解釋實(shí)驗(yàn)上不同觀察之間的分歧提供幫助。實(shí)驗(yàn)上，人們?cè)跍囟葹?-6 K 時(shí)的中間磁場(chǎng)區(qū)域中，探測(cè)到了很強(qiáng)的熱霍爾效應(yīng)信號(hào)[151,169]，但當(dāng)磁場(chǎng)繼續(xù)變化或者溫度繼續(xù)降低到2 K 左右時(shí)，觀察不到量方向磁場(chǎng)下的比熱容輪廓圖，同時(shí)白色虛線(xiàn)描畫(huà)出了低溫溫度尺度Tl和Tl′。零溫軸上的紅色圓點(diǎn)表示在臨界磁場(chǎng)7 T 及10 T 時(shí)，系統(tǒng)發(fā)生了一次量子相變。在(c) 和(d) 中，作者展示了兩個(gè)磁場(chǎng)方向相對(duì)應(yīng)的等熵線(xiàn)，發(fā)現(xiàn)在中間溫度分?jǐn)?shù)液體相中，熱力學(xué)熵的大小約為(ln 2)/2。(引自文獻(xiàn)[46]圖4)子化霍爾信號(hào)[151,169]。結(jié)合模型計(jì)算得到的結(jié)果，作者認(rèn)為這可能是由于在面內(nèi)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的相變點(diǎn)附近(中間磁場(chǎng)區(qū)間)，雖然基態(tài)不是自旋液體相，但是分?jǐn)?shù)液體可以生存到相對(duì)較低的溫度。所觀測(cè)到的熱霍爾電導(dǎo)有可能來(lái)源于中間溫區(qū)分?jǐn)?shù)液體相中的馬約拉納分?jǐn)?shù)激發(fā)。

圖18.磁比熱cm/T 及等熵線(xiàn)的輪廓圖，其中ZZ 表示“之字形”反鐵磁相，PM 表示順磁相，F(xiàn)L 表示分?jǐn)?shù)液體相，PL 表示極化相，相應(yīng)的相變點(diǎn)用紅色圓點(diǎn)標(biāo)記在橫軸上。在(a) 和(b) 中，作者分別展示了加面內(nèi)方向 ‖ a 及面外H[110] ‖ c′

圖19.(a) 和(b) 面內(nèi)磁場(chǎng)和垂直平面磁場(chǎng)中的有限溫度相圖。相應(yīng)的相變點(diǎn)分別用紅色和藍(lán)色的圓點(diǎn)標(biāo)記在橫軸上。(c) 和(d) 精確對(duì)角化(ED)、變分蒙特卡洛(VMC) 及DMRG 計(jì)算得到的基態(tài)相圖，其中相變點(diǎn)的位置與有限溫度結(jié)果一致。(引自文獻(xiàn)[46] 圖1)

正如作者在之前的章節(jié)中討論到的，理想的Kitaev模型存在熱分?jǐn)?shù)化現(xiàn)象，巡游的馬約拉納費(fèi)米子和Z2規(guī)范通量自由度在不同溫度尺度上各釋放一半的熱力學(xué)熵[117]，從而在中間溫區(qū)展現(xiàn)出Kitaev 分?jǐn)?shù)液體相。這樣新奇的分?jǐn)?shù)液體相在擴(kuò)展Kitaev 模型中是存在的[130]，在作者所提出的實(shí)際描述α-RuCl3的模型中也仍舊穩(wěn)定存在(圖19)，這很好地支持了此前的實(shí)驗(yàn)結(jié)論[122]。

除此之外，作者也計(jì)算了面內(nèi)磁場(chǎng)為μ0H[11ˉ2]=4.2 T 時(shí)分?jǐn)?shù)液體區(qū)的靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子。在圖20(d-f) 中可以觀察到，除了Γ 點(diǎn)和M 點(diǎn)的亮斑，結(jié)構(gòu)因子還展現(xiàn)出條紋狀背景，與理想Kitaev 模型中所觀察到的十分類(lèi)似[130](圖20(a-c))，反映出分?jǐn)?shù)液體相中有鍵方向依賴(lài)的極短程自旋-自旋關(guān)聯(lián)。這樣的條紋狀背景會(huì)隨著自旋分量γ的變換而在動(dòng)量空間相應(yīng)轉(zhuǎn)動(dòng)，這是因?yàn)樽孕P(guān)聯(lián)當(dāng)且僅當(dāng)位于最近鄰γ類(lèi)型的鍵上時(shí)，才有非零值?；谏鲜隼硐?圖20(a-c))和實(shí)際模型(圖20(d-f))計(jì)算，作者指出可以通過(guò)對(duì)α-RuCl3進(jìn)行極化中子漫散射實(shí)驗(yàn)觀察如圖20 所示具有顯著條紋特征的自旋結(jié)構(gòu)因子Sγγ(k)，從而驗(yàn)證在該材料中Kitaev相互作用以及中間溫度分?jǐn)?shù)液體的存在。

F.強(qiáng)磁場(chǎng)自旋液體態(tài)

接下來(lái)，作者改變磁場(chǎng)方向，研究系統(tǒng)在施加面外磁場(chǎng)H[111]‖ c*(即垂直六角晶格平面) 下的相變情況。根據(jù)基態(tài)及有限溫度計(jì)算結(jié)果，作者發(fā)現(xiàn)，當(dāng)施加H[111]方向的磁場(chǎng)時(shí)，在低場(chǎng)“之字形”反鐵磁相和高場(chǎng)極化相之間，會(huì)存在一由面外場(chǎng)誘導(dǎo)的自旋液體相。隨后，作者與強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)工作者合作，在高場(chǎng)磁化率實(shí)驗(yàn)中確實(shí)探測(cè)到了這一中間相存在的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。

作者首先計(jì)算了比熱容cm和Z2規(guī)范通量的有限溫度結(jié)果，其輪廓圖如圖21(a, b) 所示。在圖21(a) 中，作者發(fā)現(xiàn)當(dāng)面外磁場(chǎng)處于35 至130 T 的中間相時(shí)，有限溫度下的比熱容呈現(xiàn)出雙峰結(jié)構(gòu)，且峰值對(duì)應(yīng)的溫度代表兩個(gè)溫度尺度，分別對(duì)應(yīng)短程自旋關(guān)聯(lián)和規(guī)范通量的建立。在圖21(b) 中，作者計(jì)算了Z2規(guī)范通量Wp，發(fā)現(xiàn)其在低溫下，磁場(chǎng)為處，會(huì)從負(fù)值轉(zhuǎn)變?yōu)檎?；在磁?chǎng)為處，其值幾乎為零，并最終在極化場(chǎng)中趨于一個(gè)很小的正值。上述通量在不同區(qū)域之間的符號(hào)變化，與近期DMRG 及張量網(wǎng)絡(luò)在K-Γ-?！淠Ｐ蜕系难芯拷Y(jié)果[171,172]十分一致，表明磁場(chǎng)和為兩相變場(chǎng)。值得注意的是，與理想Kitaev 模型中的通量相比，此時(shí)的通量Wp不再是嚴(yán)格守恒量，因此其低溫期望值|Wp|一般不等于1[130,171,173]。

此外，計(jì)算表明當(dāng)面外磁場(chǎng)處于中間相時(shí)，系統(tǒng)在Th附近會(huì)釋放約為(ln 2)/2 的熱力學(xué)熵，在附近釋放另一半(熱分?jǐn)?shù)化)；當(dāng)溫度低于Th時(shí)，自旋關(guān)聯(lián)會(huì)被建立起來(lái)，磁化率曲線(xiàn)會(huì)展現(xiàn)出與Kitaev 模型的情況相似的演生的居里行為；隨著溫度繼續(xù)降低，系統(tǒng)中的通量逐漸被“凍結(jié)”。因此，從上述熱力學(xué)結(jié)果中，作者發(fā)現(xiàn)面外磁場(chǎng)與面內(nèi)磁場(chǎng)情況截然不同，其中間磁場(chǎng)處會(huì)演生出另一個(gè)具有雙溫度標(biāo)度、與原始Kitaev模型一樣升溫存在熱分?jǐn)?shù)化的自旋液體相。根據(jù)上述結(jié)果，作者給出如圖19(b) 所示的有限溫度相圖。

為了精確的定出零溫下的兩個(gè)相變點(diǎn)，在圖21(c)中，作者應(yīng)用DMRG 算法計(jì)算了c*方向的磁化曲線(xiàn)M(H[111]) 及其導(dǎo)數(shù)dM/dH[111]。根據(jù)DMRG 計(jì)算結(jié)果，作者發(fā)現(xiàn)此時(shí)磁化曲線(xiàn)M(H[111]) 會(huì)有兩次快速上升，對(duì)應(yīng)磁化率dM/dH[111]展現(xiàn)出兩個(gè)尖峰結(jié)構(gòu)，表明在面外磁場(chǎng)下存在兩次相變，這一結(jié)果也可以從圖21(d) 中展示的精確對(duì)角化計(jì)算得到的能譜中得到印證。根據(jù)DMRG、ED、VMC 等的計(jì)算結(jié)果，作者得到了如圖19(d) 所示的基態(tài)相圖。值得提及的是，從上述計(jì)算結(jié)果中，作者發(fā)現(xiàn)低相變場(chǎng)35 T，與近期各向異性系數(shù)的實(shí)驗(yàn)[150]測(cè)得的結(jié)果高度一致；模擬所得到的高相變場(chǎng)hc2[111]在100 T 量級(jí)附近，可以通過(guò)脈沖強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)來(lái)進(jìn)行驗(yàn)證。

當(dāng)面外磁場(chǎng)為45.5 T 時(shí)，作者在圖21(b) 的插圖中展示了中間溫度及基態(tài)的自旋結(jié)構(gòu)因子從中作者發(fā)現(xiàn)在中間溫度及基態(tài)中結(jié)構(gòu)因子都沒(méi)有展現(xiàn)出磁有序峰，且在其布里淵區(qū)中，均可以觀察到奇特的與鍵方向有依賴(lài)關(guān)系的自旋關(guān)聯(lián)特征(條紋狀背景)，這與“之字形”反鐵磁相中的自旋關(guān)聯(lián)有顯著不同，支持中間自旋液體相的結(jié)論。

最近，東京大學(xué)脈沖強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)展了100 特斯拉級(jí)低溫(4 K) 強(qiáng)場(chǎng)磁化率測(cè)量，發(fā)現(xiàn)α-RuCl3在35和90 T 兩處存在量子相變，提供了中間相存在的實(shí)驗(yàn)證據(jù)[174]。為了研究這一中間量子自旋液體會(huì)如何隨著磁場(chǎng)方向的改變而變化，作者將實(shí)驗(yàn)測(cè)量和理論計(jì)算的結(jié)果進(jìn)行了對(duì)照得到了有限磁場(chǎng)–有限角度相圖，發(fā)現(xiàn)這一可能的量子自旋液體態(tài)會(huì)在相圖中延伸出一定區(qū)域，而其關(guān)聯(lián)和拓?fù)湫再|(zhì)的更全面刻畫(huà)有待后續(xù)實(shí)驗(yàn)和理論工作的進(jìn)一步研究。

綜上所述，通過(guò)精確確定模型并開(kāi)展多體計(jì)算與分析，作者預(yù)言在低溫溫度尺度以下、面外磁場(chǎng)范圍和之間，α-RuCl3材料會(huì)進(jìn)入到中間磁場(chǎng)量子自旋液體相，并通過(guò)與強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)組合作找到了中間自旋液體相存在的證據(jù)。

圖20.(a～c) Kitaev 模型在中間溫度T = 0.15 時(shí)的靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子Sγγ(k) 輪廓圖，其中γ = x、y、z 分別表示自旋三個(gè)分量的方向。(d～f) α-RuCl3 有效模型在10.6 K，4.2 T 時(shí)對(duì)應(yīng)的靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子，同樣能觀察到與鍵類(lèi)型有關(guān)的條紋狀背景，其中M 點(diǎn)峰值源于此時(shí)的系統(tǒng)具有“之字形”反鐵磁關(guān)聯(lián)。(改編自文獻(xiàn)[130] 圖9 及文獻(xiàn)[46] 圖3)

V.總結(jié)與展望

關(guān)聯(lián)與拓?fù)涫钱?dāng)今凝聚態(tài)物理的兩大研究主題，且二者在阻挫量子磁性研究中不斷交匯與融合，使其成為一個(gè)活躍的研究領(lǐng)域。低維量子磁體提供了理想的材料平臺(tái)，使得多體理論與實(shí)驗(yàn)研究在這一領(lǐng)域緊密地結(jié)合起來(lái)，共同探討超越LGW 范式的新奇量子物態(tài)與相變。其中，量子自旋液體作為一類(lèi)新奇的磁性狀態(tài)，吸引著凝聚態(tài)物理工作者廣泛的研究興趣。量子自旋液體體系在零溫時(shí)不會(huì)形成長(zhǎng)程的磁有序，但伴隨著長(zhǎng)程的拓?fù)浼m纏及分?jǐn)?shù)化的激發(fā)模式，在拓?fù)淞孔佑?jì)算等領(lǐng)域中有潛在應(yīng)用前景。實(shí)驗(yàn)上，人們提出了系列量子自旋液體候選材料，積累了大量寶貴的阻挫磁性材料的熱力學(xué)測(cè)量結(jié)果，但因?yàn)橛?jì)算的挑戰(zhàn)性(如量子蒙特卡洛方法會(huì)遭遇“負(fù)符號(hào)問(wèn)題”而難以降至低溫)，鮮有數(shù)值模擬結(jié)果直接對(duì)這些熱力學(xué)數(shù)據(jù)開(kāi)展分析，“挖掘”阻挫磁性材料背后的微觀自旋模型。本文介紹了有限溫度下的張量重正化群方法，包括線(xiàn)性(LTRG)和指數(shù)張量重正化群(XTRG) 等，這些方法在計(jì)算相應(yīng)系統(tǒng)有限溫度性質(zhì)、擬合相應(yīng)阻挫磁體的熱力學(xué)測(cè)量結(jié)果、精確確定微觀模型等過(guò)程中發(fā)揮了重要的作用，搭建起了理論與實(shí)驗(yàn)之間的“橋梁”。

在本文中，作者首先研究了正方晶格上的海森堡模型以及橫場(chǎng)伊辛模型等，精確得到自發(fā)磁矩以及相變溫度等結(jié)果，證實(shí)了XTRG 方法具有很高精度；同時(shí)，在對(duì)三角晶格海森堡模型的熱力學(xué)性質(zhì)研究中，揭示出其奇特的雙溫度標(biāo)度及中間溫區(qū)的類(lèi)旋子激發(fā)圖景。在這之后，作者對(duì)三角晶格阻挫磁體TmMgGaO4展開(kāi)研究，確定其微觀模型參數(shù)，預(yù)言具有演生的U(1) 對(duì)稱(chēng)性并存在兩次Berezinskii-Kosterlitz-Thouless (BKT) 拓?fù)湎嘧?，并結(jié)合實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，為在磁性材料中研究這類(lèi)新奇拓?fù)湎嘧兲峁?shí)際的材料平臺(tái)。

隨后，作者應(yīng)用XTRG 方法，計(jì)算了擴(kuò)展六角晶格Kitaev 模型的有限溫度性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)對(duì)于有限磁場(chǎng)下的Kitaev 模型等，在一定的參數(shù)區(qū)間內(nèi)，系統(tǒng)在中間溫區(qū)均會(huì)展現(xiàn)出分?jǐn)?shù)液體特征，其中磁化率涌現(xiàn)出普適居里行為，自旋靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子具有條紋狀背景，這些特征可以與金屬型比熱容、熱力學(xué)熵的平臺(tái)一起，作為實(shí)驗(yàn)上研究Kitaev 順磁物理的熱力學(xué)依據(jù)。在這之后，作者把目光投向重要的Kitaev 自旋液體候選材料α-RuCl3，通過(guò)擬合其比熱容和磁化率測(cè)量結(jié)果，確定了其微觀哈密頓量為K-J-Γ-?！淠Ｐ?，并計(jì)算得到了α-RuCl3有效模型在不同方向磁場(chǎng)中的有限溫度相圖，預(yù)言其在垂直面場(chǎng)下會(huì)存在由場(chǎng)誘導(dǎo)的中間磁場(chǎng)自旋液體相。隨后，脈沖強(qiáng)磁場(chǎng)磁化率實(shí)驗(yàn)探測(cè)到了此中間相存在的證據(jù)，這一理論密切結(jié)合實(shí)驗(yàn)的研究路線(xiàn)為后續(xù)更多Kitaev 材料的場(chǎng)致自旋液體研究提供了重要基礎(chǔ)。

圖21.面外方向磁場(chǎng)H[111] ‖ c* 下的高場(chǎng)自旋液體相。(a) 比熱容cm 的輪廓圖，可以看到在低場(chǎng)及中間磁場(chǎng)區(qū)間內(nèi)，比熱容都會(huì)呈現(xiàn)雙峰結(jié)構(gòu)。為了敘述方便，作者用白色的虛線(xiàn)描畫(huà)出了溫度尺度Th, Tl、和T′′l 的位置，對(duì)應(yīng)相圖中的各個(gè)相邊界。(b)為Z2 規(guī)范通量Wp 的輪廓圖，橙色表示W(wǎng)p 的值為正數(shù)；藍(lán)色表示W(wǎng)p 值為負(fù)。在插圖中，作者展示了μ0H[111] = 45.5 T處的零溫及有限溫度下的自旋結(jié)構(gòu)因子(k)。在(c) 中，作者用DMRG 計(jì)算了零溫的磁化曲線(xiàn)及其導(dǎo)數(shù)dM/dH[111]，表明在高面外場(chǎng)下，系統(tǒng)中存在兩個(gè)相變磁場(chǎng) 及(用紅色及藍(lán)色圓點(diǎn)表示)。(d) 精確對(duì)角化方法計(jì)算的能譜En-E0，在中間相中可以觀察到大量低能本征態(tài)。(引自文獻(xiàn)[46] 圖5)

作為展望，作者指出在三角晶格和Kitaev 六角晶格等系統(tǒng)中還存在大量的新穎阻挫量子磁體有待研究，如NaYbO2[62,175,176]、NaYbS2[177]、NaYbSe2[178,179]和CsYbSe2[180]等可能受無(wú)序影響較小的Yb 基材料，是近年來(lái)三角晶格自旋液體實(shí)驗(yàn)研究的焦點(diǎn)。這類(lèi)材料在低溫下均沒(méi)有展現(xiàn)出磁有序[175,178–180]，并伴有自旋動(dòng)力學(xué)信號(hào)[175,177,181]，如NaYbO2的激發(fā)譜在布里淵區(qū)中的K 點(diǎn)展現(xiàn)出連續(xù)色散關(guān)系[62,175]，有望實(shí)現(xiàn)三角晶格量子自旋液體態(tài)。

在Kitaev 自旋液體候選材料方面，人們也提出了很多其它基于Jackeli-Khaliullin 機(jī)制的4d 或5d 電子類(lèi)型的阻挫磁性材料，如銥氧化物家族的Cu2IrO3[182]、Ag3LiIr2O3[183]、Cu3LiIr2O3[184]、H3LiIr2O3[185]，和鹵族化物RuI3[186]、RuBr3[187]、YbCl3[188]、CrI3[189]等。其中YbCl3在0.6 K 以下為長(zhǎng)程的奈爾反鐵磁序，會(huì)被6 T 左右的面內(nèi)磁場(chǎng)抑制住[188]；CrI3為有效自旋3/2 的系統(tǒng)，但層間耦合效應(yīng)比較顯著[189]；其它材料目前只有粉末樣品，還有待未來(lái)生長(zhǎng)出大尺寸單晶樣品并進(jìn)行更為系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量。此外，最近的研究表明由Co2+、Ni3+等高自旋的d7電子，也可以在材料中實(shí)現(xiàn)Kitaev 相互作用[190]，如Na2Co2TeO6[191,192]、Na3Co2SbO6[193]、BaCo2(AsO4)2[194]等。目前，實(shí)驗(yàn)上認(rèn)為Na2Co2TeO6和Na3Co2SbO6的基態(tài)可能也是“之字形”反鐵磁序，且居里–外斯溫度有很強(qiáng)的各向異性，與α-RuCl3的特征十分相像。同時(shí)，比熱容、磁化曲線(xiàn)、電子自旋共振等實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)Na2Co2TeO6材料在一定磁場(chǎng)間，存在類(lèi)似量子自旋液體的無(wú)序相[191,192]；具有高質(zhì)量的單晶樣品的BaCo2(AsO4)2在低溫(約為5.5 K) 以下也形成反鐵磁序[194]。磁化曲線(xiàn)、比熱容、熱導(dǎo)實(shí)驗(yàn)表明這一反鐵磁序會(huì)被0.5 T 左右的面內(nèi)磁場(chǎng)所抑制，與α-RuCl3展現(xiàn)了類(lèi)似的特征，且相變場(chǎng)更低。因此這類(lèi)Co 基六角晶格材料的有效微觀模型為何、在磁場(chǎng)的調(diào)控下具有何種新奇物態(tài)、是否是Kitaev 自旋液體材料等有趣問(wèn)題都亟需進(jìn)一步開(kāi)展深入的研究。

綜上所述，本文通過(guò)若干具體的例子，展示了有限溫度張量重正化群方法在研究量子自旋微觀模型、典型阻挫磁性材料體系并預(yù)言其新奇物態(tài)性質(zhì)等方面發(fā)揮的重要作用。有限溫度張量重正化群方法是理論與實(shí)驗(yàn)之間一架有力的橋梁，借助其可以開(kāi)展阻挫量子磁性系統(tǒng)的多體計(jì)算研究。作者期待隨著多體計(jì)算方法的進(jìn)一步發(fā)展，這樣的多體研究方案能夠幫助人們更好地探索包括量子自旋液體在內(nèi)的新奇量子物態(tài)及其在關(guān)聯(lián)量子材料中的實(shí)現(xiàn)，不斷拓展人們關(guān)于量子磁學(xué)以及其它關(guān)聯(lián)物質(zhì)科學(xué)的認(rèn)識(shí)。

致 謝

本文感謝國(guó)家自然科學(xué)基金(11974036、11834014)的支持。本文作者感謝戚揚(yáng)、孟子楊、溫錦生、于偉強(qiáng)、劉正鑫、鄔漢青、龔壽書(shū)、勝獻(xiàn)雷、Yasuhiro H、Matsuda、周旭光等在相關(guān)研究上的密切合作，以及陳斌斌、高源、屈代維、李喬依等的有益討論。