長(zhǎng)三角地區(qū)大氣NO2和CO2濃度的時(shí)空變化及驅(qū)動(dòng)因子分析

何 月,繩夢(mèng)雅,雷莉萍,郭開(kāi)元,賀忠華,蔡菊珍,方 賀,張小偉,劉 櫻,張育慧

長(zhǎng)三角地區(qū)大氣NO2和CO2濃度的時(shí)空變化及驅(qū)動(dòng)因子分析

何 月1,繩夢(mèng)雅2,3,雷莉萍2*,郭開(kāi)元2,3,賀忠華1,蔡菊珍1,方 賀1,張小偉1,劉 櫻1,張育慧1

(1.浙江省氣候中心,浙江 杭州 310052；2.中國(guó)科學(xué)院空天信息創(chuàng)新研究院數(shù)字地球重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100094；3.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

以長(zhǎng)三角城市群為研究對(duì)象,利用衛(wèi)星遙感觀測(cè)數(shù)據(jù)協(xié)同分析長(zhǎng)三角地區(qū)大氣NO2和CO2濃度的時(shí)空變化特征和驅(qū)動(dòng)因子,揭示了長(zhǎng)三角地區(qū)污染物和CO2高濃度地區(qū)空間格局.結(jié)果表明長(zhǎng)三角城市群地區(qū)大氣NO2和CO2濃度的時(shí)空分布及變化特征呈現(xiàn)了受化石燃料燃燒和機(jī)動(dòng)車(chē)排放等人為活動(dòng)以及區(qū)域地形、地表覆蓋、氣候等自然條件的綜合影響結(jié)果.大氣NO2和CO2高濃度值圍繞太湖明顯呈口對(duì)西南向的U字形分布,一致于圍繞太湖分布的杭州、上海、蘇州、無(wú)錫、常州和南京等大型城市區(qū)域,以及安徽銅陵地區(qū)的工業(yè)排放區(qū).大氣NO2濃度值呈現(xiàn)秋冬時(shí)期較高,夏季最低的季節(jié)分布特征.大氣CO2濃度受植被CO2吸收和CO2的積累影響,8～9月最低,4～5月最高.此外,隨著人為排放活動(dòng)的急劇減少,2020年1～3月的大氣NO2濃度比2019年同時(shí)期降低了50%以上,其中分布了以鋼鐵廠、燃煤廠為主的大型工業(yè)熱源的城市NO2濃度下降最多,如鎮(zhèn)江、南京、馬鞍山.

大氣污染；人為排放；NO2；CO2；協(xié)同分析；長(zhǎng)三角地區(qū)；空間分布

近年來(lái),京津冀、長(zhǎng)三角等人口密集的大城市群霧霾等現(xiàn)象頻發(fā),引起了人們的廣泛關(guān)注[1-2].

大氣中的NO2在一定條件下可以與碳?xì)浠衔镆黄鹦纬晒饣瘜W(xué)煙霧和酸雨酸霧.經(jīng)濟(jì)的增長(zhǎng)增加了石油、煤炭、天然氣等化石燃料等能源的消耗,增加了NO2、SO2等氣體排放到大氣中.NO2是短壽命氣體,在對(duì)流層存留時(shí)間大約為數(shù)小時(shí),根據(jù)瞬時(shí)羽流不規(guī)則形狀以及0.1～1km可檢測(cè)尺度的分析,排放源及周?chē)腘O2濃度通常高出背景水平幾個(gè)數(shù)量級(jí)[3].

CO2是大氣中一種重要的人為溫室氣體,它在大氣中含量較低,僅占大氣含量的0.04%,但在地球的能量平衡中起著重要作用[4-5].CO2是對(duì)全球變暖貢獻(xiàn)最大的一種長(zhǎng)壽命氣體,隨著大氣中CO2含量每年增加2′10-6～3′10-6(體積分?jǐn)?shù)),其對(duì)地球變暖的影響也在逐年增加[6].為了實(shí)現(xiàn)2015年巴黎協(xié)定提出的抑制全球增溫的主要目標(biāo),中國(guó)政府提出CO2排放力爭(zhēng)于2030年前達(dá)到峰值,2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和.由于大氣CO2和常規(guī)污染物具有同根同源同過(guò)程的特性,在降低CO2排放的同時(shí),也會(huì)減少污染物排放.因此,大氣NO2和CO2協(xié)同分析的區(qū)域人為排放特征可以為制定減污降碳協(xié)同政策提供重要依據(jù)[7].

大氣NO2和CO2濃度數(shù)據(jù)及其排放來(lái)源主要來(lái)自地面觀測(cè)和調(diào)查手段.衛(wèi)星遙感觀測(cè)技術(shù)具有客觀、大范圍、重復(fù)觀測(cè)的優(yōu)勢(shì),已成為監(jiān)測(cè)大氣NO2和CO2濃度特征及其時(shí)空變化趨勢(shì)的有效數(shù)據(jù)源[8].目前在軌運(yùn)行的大氣CO2觀測(cè)衛(wèi)星包括日本的GOSAT和GOSAT-2,美國(guó)發(fā)射的OCO-2和OCO-3等提供了2009年以來(lái)全球觀測(cè)的大氣CO2濃度數(shù)據(jù)[9].已有研究表明利用GOSAT和OCO-2的衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)可以檢測(cè)到區(qū)域或點(diǎn)源人為排放引起的大氣CO2濃度相對(duì)于背景水平1′10-6～3′10-6的升高[10-11].歐空局(ESA)于2017年10月13日發(fā)射了全球大氣污染監(jiān)測(cè)衛(wèi)星Sentinel-5P,該衛(wèi)星搭載的對(duì)流層觀測(cè)儀(TROPOMI)能有效的觀測(cè)大氣中痕量氣體組分,包括NO2、O3、SO2、HCHO、CH4和CO等[12-15],每日可覆蓋全球且技術(shù)特性有大幅提升.自2018年10月以來(lái),ESA開(kāi)始向全球用戶發(fā)布每日監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),“近實(shí)時(shí)”的NO2數(shù)據(jù)可以直接監(jiān)測(cè)全球范圍內(nèi)大氣污染狀況,為定位污染物來(lái)源地、識(shí)別污染重點(diǎn)地區(qū)提供了有力的數(shù)據(jù)支撐[14-15].

近年來(lái)衛(wèi)星觀測(cè)已經(jīng)揭示了區(qū)域大氣NO2和CO2濃度變化及其與人類(lèi)活動(dòng)的關(guān)聯(lián)性.王英等[16]分析指出NO2濃度變化與污染企業(yè)的搬遷、奧運(yùn)會(huì)和世博會(huì)等大型活動(dòng)密切相關(guān).利用衛(wèi)星遙感觀測(cè)數(shù)據(jù)分析華北地區(qū)大氣NO2和CO2濃度的變化時(shí),也同樣發(fā)現(xiàn)在北京奧運(yùn)會(huì)、APEC會(huì)議、國(guó)慶閱兵和南京青奧會(huì)時(shí)期大氣環(huán)保政策的實(shí)施降低了大氣NO2和CO2濃度[17-18].Reuter等[15]利用TROPOMI觀測(cè)的NO2數(shù)據(jù)和OCO-2衛(wèi)星觀測(cè)的CO2數(shù)據(jù)共同定位了排放源及其排放所引起的大氣CO2增量,通過(guò)分析CO2羽流的橫截面通量,觀測(cè)到2018年3月9日南京在正常風(fēng)速為(2.2±0.5)m/s、橫截面通量為(120±27)MtCO2/a的條件下,CO2增量約為5′10-6.鄭子豪等[19]分析了粵港澳大灣區(qū)近2a對(duì)流層NO2垂直柱濃度的分布及變化特征分析指出人類(lèi)活動(dòng)強(qiáng)度等因子與對(duì)流層NO2垂直柱濃度的分布有明顯的相關(guān)性.最新研究調(diào)查也發(fā)現(xiàn),在新冠肺炎(COVID-19)疫情期間,衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)監(jiān)測(cè)到大氣NO2和CO2濃度存在降低趨勢(shì)[20-23].總的來(lái)說(shuō),上述學(xué)者的研究主要集中于利用衛(wèi)星觀測(cè)資料分析大氣NO2或者CO2濃度的時(shí)空變化特征及與人類(lèi)活動(dòng)的關(guān)聯(lián),為分析區(qū)域大氣污染背景等相關(guān)研究提供了思路和方法.

隨著大氣污染綜合治理和減排控排要求的進(jìn)一步落實(shí),大氣NO2和CO2高濃度頻發(fā)區(qū)域、兩者的協(xié)同影響及其驅(qū)動(dòng)因子的研究顯得更為重要,可以評(píng)估大氣污染物和人為CO2排放量的變化,追溯城市群人為排放的主要來(lái)源,為政府控排減排提供技術(shù)支撐,而這方面的研究尚不多見(jiàn).長(zhǎng)三角城市群作為我國(guó)經(jīng)濟(jì)最發(fā)達(dá)的地區(qū)之一,城市密度大、產(chǎn)業(yè)活動(dòng)密集,污染物排放強(qiáng)度高,區(qū)域性大氣污染較嚴(yán)重,是我國(guó)大氣污染防治重點(diǎn)區(qū)域[24-27].結(jié)合長(zhǎng)三角城市群的功能定位、經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展、自然環(huán)境等因素,以長(zhǎng)三角城市群為研究對(duì)象,揭示污染物和大氣CO2高濃度區(qū)的空間格局及驅(qū)動(dòng)因子十分必要.本研究利用大氣NO2和CO2衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù),結(jié)合夜光數(shù)據(jù)、人為排放清單、地面工業(yè)熱源、地表覆蓋、植被指數(shù)等重要驅(qū)動(dòng)因子,對(duì)區(qū)域大氣NO2和CO2濃度時(shí)空變化特征進(jìn)行協(xié)同分析,從而指出大氣NO2和CO2的時(shí)空變化受不同驅(qū)動(dòng)因子的影響,以準(zhǔn)確揭示污染物和大氣CO2高濃度地區(qū)的時(shí)空格局和排放溯源,為區(qū)域生態(tài)環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)、環(huán)境健康評(píng)估以及減污降碳協(xié)同增效的決策管理提供科學(xué)數(shù)據(jù)依據(jù).

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)和數(shù)據(jù)

1.1.1 研究區(qū)概況 研究區(qū)面積為35.8萬(wàn)km2,地處長(zhǎng)江入海之前形成的沖積平原,地勢(shì)低平,海拔200～300m.該地區(qū)河川縱橫,湖泊棋布,農(nóng)業(yè)發(fā)達(dá),人口稠密,城市眾多,地表覆蓋類(lèi)型主要為農(nóng)田、森林和水體,是中國(guó)河網(wǎng)密度最高的地區(qū),平原上共有湖泊200多個(gè).不透水地表的杭州、上海、蘇州、無(wú)錫、常州和南京大型城市區(qū)域明顯圍繞太湖東南和西北部分布.研究區(qū)以亞熱帶季風(fēng)氣候?yàn)橹?與地形等因素共同影響了地面排放的污染氣體的擴(kuò)散流動(dòng).

1.1.2 多源衛(wèi)星遙感觀測(cè)數(shù)據(jù)及輔助數(shù)據(jù) 多源衛(wèi)星遙感觀測(cè)數(shù)據(jù)包括TROPOMI觀測(cè)的大氣NO2濃度數(shù)據(jù)、多源CO2觀測(cè)衛(wèi)星(GOSAT、OCO-2)反演的大氣CO2柱濃度(XCO2)數(shù)據(jù)、地表覆蓋以及與排放相關(guān)的夜間燈光數(shù)據(jù)和地面工業(yè)熱源.使用人為碳排放清單數(shù)據(jù)(ODIAC)用于對(duì)比分析大氣NO2和CO2濃度的排放特征.這些數(shù)據(jù)的主要信息參數(shù)特征如表1所示.

大氣NO2濃度數(shù)據(jù)是由TROPOMI觀測(cè)反演的3級(jí)OFFL產(chǎn)品中的總垂直柱NO2濃度[28-30].通過(guò)Google Earth Engine上獲取到2018年7月～2020年12月期間長(zhǎng)三角區(qū)域的NO2數(shù)據(jù),數(shù)據(jù)原始單位為mol/m2.由于數(shù)據(jù)觀測(cè)噪聲的影響會(huì)導(dǎo)致清潔區(qū)域或低SO2排放區(qū)域的觀測(cè)數(shù)據(jù)存在負(fù)值,根據(jù)數(shù)據(jù)說(shuō)明文檔的建議,去除低于-0.001mol/m2的異常觀測(cè)值[27],并將數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換為常用單位1016molec/cm2.

對(duì)于GOSAT和OCO-2衛(wèi)星的XCO2數(shù)據(jù),分別使用了ACOS算法反演的v9版本數(shù)據(jù)產(chǎn)品和OCO算法反演的v10版本數(shù)據(jù)產(chǎn)品,這兩個(gè)反演算法基本一致[31-34].提取陸地區(qū)域高增益且質(zhì)量好的觀測(cè)點(diǎn)用于本研究數(shù)據(jù)的生成處理.

地表覆蓋數(shù)據(jù)為2020年GlobeLand30全球地表覆蓋數(shù)據(jù),空間分辨率為30m[35].植被指數(shù)為中分辨率成像光譜儀(MODIS)觀測(cè)反演的歸一化差異植被指數(shù)(NDVI),收集并使用2009～2021年MOD13C2產(chǎn)品的月值數(shù)據(jù)[36],與大氣CO2數(shù)據(jù)進(jìn)行時(shí)序相關(guān)分析.

夜光數(shù)據(jù)采用2019年Suomi NPP/VIIRS衛(wèi)星觀測(cè)的夜間燈光數(shù)據(jù),空間分辨率為500m[37].地面熱源數(shù)據(jù)是對(duì)2012年9月～2016年9月Suomi NPP/VIIRS觀測(cè)反演的夜火數(shù)據(jù)的時(shí)空聚集特征進(jìn)行識(shí)別和分類(lèi)得到的工業(yè)熱源,提供了煤炭處理相關(guān)工廠、鋼鐵廠、非金屬相關(guān)工廠和油氣相關(guān)工廠四個(gè)類(lèi)別的熱源矢量位置[38].人為碳排放清單數(shù)據(jù)使用的是全球高分辨率排放數(shù)據(jù)產(chǎn)品ODIAC提供的1km空間分辨率的全球月值排放數(shù)據(jù)[39-41],數(shù)據(jù)單位為t.最新版本ODIAC2020B數(shù)據(jù)產(chǎn)品覆蓋時(shí)間范圍為2000～2019年,研究主要使用2019年長(zhǎng)三角地區(qū)排放數(shù)據(jù)用于對(duì)比分析.

表1 多源衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)和人為碳排放數(shù)據(jù)的參數(shù)特征

1.2 衛(wèi)星觀測(cè)反演數(shù)據(jù)的再處理與分析方法

針對(duì)不同規(guī)格的多源衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù),按照?qǐng)D1所示的數(shù)據(jù)處理技術(shù)路線圖,對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行時(shí)空整合統(tǒng)計(jì)處理和分析.

為獲取有效的空間分布連續(xù)的大氣NO2數(shù)據(jù),以16d為時(shí)間單位,處理生成了大氣NO2均值和最大值的柵格數(shù)據(jù).利用式(1)和式(2),求算每個(gè)格網(wǎng)()內(nèi)衛(wèi)星觀測(cè)NO2[n]的16d時(shí)序均值(Mean_NO2[j])和最大值(Max_NO2[j]).將均值和最大值的格網(wǎng)數(shù)據(jù)合成為區(qū)域柵格數(shù)據(jù).若格網(wǎng)的時(shí)序數(shù)據(jù)點(diǎn)小于6個(gè),該格網(wǎng)以無(wú)數(shù)據(jù)輸出.16d的均值和最大值合成處理,一方面解決了衛(wèi)星觀測(cè)時(shí)受到天氣條件、云等引起的NO2觀測(cè)誤差以及空白問(wèn)題,另一方面一定時(shí)期內(nèi)大氣NO2濃度的最高值能夠捕捉地面異常排放引起的大氣NO2變化信息.在此基礎(chǔ)上,對(duì)區(qū)域內(nèi)所有格網(wǎng)的均值和最大值進(jìn)行區(qū)域平均的統(tǒng)計(jì)計(jì)算,得到區(qū)域大氣NO2時(shí)序數(shù)據(jù).

Mean_NO2[j]=Mean (NO2[n]),=1,2,3,…,16 (1)

Max_NO2[j]=Max (NO2[n]),=1,2,3,…,16 (2)

為了解決受到云覆蓋、觀測(cè)周期等影響導(dǎo)致的衛(wèi)星觀測(cè)反演XCO2數(shù)據(jù)的時(shí)空不連續(xù)和觀測(cè)空白問(wèn)題,本文對(duì)GOSAT和OCO-2的XCO2數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理,利用時(shí)空地統(tǒng)計(jì)方法對(duì)衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行時(shí)空插值填補(bǔ)[48-51],生成了2009年4月～2020年12月1°格網(wǎng)時(shí)空連續(xù)的XCO2月值數(shù)據(jù).基于曲線擬合的方法,提取長(zhǎng)三角地區(qū)大氣CO2數(shù)據(jù)時(shí)間變化特征,包括長(zhǎng)期趨勢(shì)、季節(jié)變化和增長(zhǎng)率[33].

圖1 數(shù)據(jù)處理與分析流程

使用長(zhǎng)時(shí)期大氣NO2和CO2數(shù)據(jù)的同期差異,即計(jì)算相同時(shí)間單位的數(shù)據(jù)與前一年的差值,用于檢測(cè)長(zhǎng)三角地區(qū)大氣NO2和CO2時(shí)空格局變化特征,并結(jié)合衛(wèi)星遙感夜光數(shù)據(jù)、人為碳排放清單數(shù)據(jù)和工業(yè)熱源數(shù)據(jù)對(duì)比分析長(zhǎng)三角地區(qū)人為排放空間特征.

2 結(jié)果分析

2.1 長(zhǎng)三角地區(qū)大氣NO2濃度的時(shí)空變化

圖2 長(zhǎng)三角地區(qū)大氣NO2濃度16d均值和最大值的時(shí)序變化

圖3 長(zhǎng)三角地區(qū)大氣NO2濃度季節(jié)平均的空間分布

圖2為2018～2020年以16d為時(shí)間單位的大氣NO2濃度最大值和均值合成數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)計(jì)算的長(zhǎng)三角地區(qū)大氣NO2時(shí)序變化和同期差異.結(jié)果顯示,大氣NO2濃度呈現(xiàn)季節(jié)性變化,12月最高,夏季最低.季節(jié)變化的結(jié)果表明該區(qū)域在12月期間地面NO2排放的增加,同時(shí)也對(duì)應(yīng)冬季大氣擴(kuò)散條件差.與2018年相比,2019年區(qū)域大氣NO2濃度也在12月呈現(xiàn)出最高值,卻有明顯的降低趨勢(shì).這與COVID-19時(shí)期防控封鎖措施導(dǎo)致的人為排放急劇的減少有關(guān).

為了便于描述季節(jié)變化,本文分別定義每年的4～6月、7～9月、10～12月、1～3月為春、夏、秋、冬四個(gè)季節(jié).通過(guò)對(duì)16d均值數(shù)據(jù)進(jìn)行季節(jié)平均的統(tǒng)計(jì)計(jì)算,圖3為2020年和2019年各季節(jié)大氣NO2濃度均值的空間分布.在空間變化格局上,各季節(jié)大氣NO2高濃度值都圍繞太湖明顯呈口對(duì)西南向的U字形分布.這些高值區(qū)域的分布對(duì)應(yīng)著太湖的東南部和東北部的杭州、上海、蘇州、無(wú)錫和南京大型城市區(qū)域,以及西北部安徽省沿河流分布的銅陵、蕪湖等地區(qū)的工業(yè)化工廠.大氣NO2濃度以秋冬季最高,夏季最低.對(duì)比不同年份之間的變化,可以發(fā)現(xiàn)2020年冬季的大氣NO2濃度明顯低于2019年同期均值,2020年春季的濃度值也略低于2019年春季,而夏季NO2濃度基本相近.2020年NO2濃度變化指出了COVID-19時(shí)期人為排放的明顯減少,16d均值和最大值統(tǒng)計(jì)分別降低了約2×1016molec/cm2和6×1016molec/cm2,下降率約為48.87%和62.20%.

不同城市由于產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、資源配置、經(jīng)濟(jì)條件等多方面的差異,在污染物排放上存在一定的差異.同時(shí),區(qū)域的地形、地表覆蓋、氣候條件等自然條件影響了大氣污染物的擴(kuò)散.以城市行政區(qū)劃為空間單位,利用大氣NO2濃度的16d均值和最大值數(shù)據(jù),計(jì)算了長(zhǎng)三角各城市內(nèi)所有0.01°格網(wǎng)NO2數(shù)據(jù)的平均值作為城市NO2濃度值.圖4顯示了利用16d最大值數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)的各城市NO2濃度均值的排序結(jié)果.蘇州、無(wú)錫、常州、上海、鎮(zhèn)江、南京、馬鞍山、湖州、銅陵等從高到低依次顯示了較高的NO2濃度,16d均值為1.0×1016～1.3×1016molec/cm2,最大值為2.0×1016～2.9× 1016molec/cm2.銅陵市呈現(xiàn)的較高濃度與該地區(qū)有著很多的工業(yè)化工廠有關(guān).對(duì)比大城市的NO2濃度,杭州市顯示出較低濃度值,排序在平均水平以下.然而排放清單數(shù)據(jù)顯示其人為碳排放并沒(méi)有明顯低于其他地區(qū).與上海、無(wú)錫、蘇州、南京等城市不同,杭州市的西南部基本為森林覆蓋,植被或許降低了杭州市大氣污染,同時(shí)與大氣擴(kuò)散條件也有關(guān).

圖4 2008年7月到2020年11月各城市大氣NO2濃度均值的排序結(jié)果

圖5為各城市大氣NO2濃度的時(shí)序變化以及同期的差異,僅顯示了圖4中大氣NO2濃度值排序最高的前10個(gè)城市.COVID-19期間NO2降低最明顯的三個(gè)城市為鎮(zhèn)江、馬鞍山、南京,這些城市分布了以鋼鐵廠和燃煤廠為主的大型工業(yè)熱源,表明了在疫情封鎖期間這些城市區(qū)域工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)的明顯減少.16d最大值統(tǒng)計(jì)和均值統(tǒng)計(jì)分別呈現(xiàn)了2×1016～16×1016、0.2×1016～2.3×1016molec/cm2的濃度降低.

2.2 長(zhǎng)三角區(qū)大氣CO2濃度的時(shí)空變化

圖6為2019年衛(wèi)星觀測(cè)反演的1°格網(wǎng)XCO2數(shù)據(jù)的年均值經(jīng)過(guò)三次卷積插值后的空間分布.結(jié)果表明,長(zhǎng)三角地區(qū)大氣CO2濃度的空間分布也呈現(xiàn)了與大氣NO2濃度一致的分布特征,高濃度值圍繞太湖分布、呈口對(duì)西南向的U形分布.大氣CO2數(shù)據(jù)的區(qū)域差異較小,最大值與最小值之間僅有1′10-6的濃度差異.

圖6 2019年長(zhǎng)三角區(qū)域XCO2的空間分布

圖7顯示了2009～2020年區(qū)域XCO2月值數(shù)據(jù)的時(shí)序變化和同期差值.受植被CO2吸收活動(dòng)和CO2排放在大氣中累積的影響[46-48],大氣CO2濃度在8～9月最低,4～5月最高,季節(jié)變化幅度約為8′10-6. 2009～2020年長(zhǎng)三角地區(qū)大氣CO2濃度的年增量為1′10-6～4′10-6,總體平均為2.5′10-6,略高于同時(shí)期增量值為2.4′10-6的全球大氣CO2濃度年增長(zhǎng)[20].各城市的大氣CO2濃度時(shí)間變化特征基本相似.在大城市(上海、南京、合肥等)和安慶-銅陵-蕪湖-馬鞍山一帶工業(yè)熱源分布密集的城市,冬季時(shí)期大氣CO2濃度高于區(qū)域整體水平,而植被覆蓋密度高的長(zhǎng)三角區(qū)南部城市(杭州、紹興、寧波、金華、臺(tái)州等)CO2在夏季時(shí)期高于區(qū)域整體水平,這也表明了各城市大氣CO2濃度季節(jié)變化受人為CO2排放和生態(tài)系統(tǒng)CO2通量的影響.

受COVID-19疫情防控封鎖措施的影響,人為排放活動(dòng)明顯下降.Le Quéré等研究表明2020年1～4月期間中國(guó)的CO2排放量減少了242MtCO2(不確定性范圍為108～394MtCO2)[49].然而,圖7中長(zhǎng)三角區(qū)域XCO2同期差異顯示2020年1～3月份大氣CO2濃度與前一年同時(shí)期相比仍存在約2′10-6的增量,并沒(méi)有如大氣NO2顯示出異常的降低.這與大氣CO2是長(zhǎng)壽命氣體有關(guān),地面排放到大氣的CO2通過(guò)全球大氣環(huán)流和風(fēng)場(chǎng)傳輸?shù)幕旌?受傳感器敏感性和數(shù)據(jù)精度的限制,大氣CO2數(shù)據(jù)難以檢測(cè)到人為排放減少引起的微弱的下降信號(hào),因此不同年份的XCO2同期差異并不能確切反應(yīng)本地排放情況.另一方面,大氣CO2和NO2的主要排放來(lái)源有所不同,CO2排放更多來(lái)自于化石燃料燃燒的火電廠,而長(zhǎng)三角地區(qū)NO2排放主要來(lái)自于火電廠排放和交通排放,COVID-19時(shí)期封鎖措施導(dǎo)致的機(jī)動(dòng)車(chē)活動(dòng)的急劇減少或許更多地降低了NO2濃度.

圖7 長(zhǎng)三角區(qū)域XCO2均值的時(shí)序變化和同期差值

2.3 大氣NO2和CO2濃度變化的驅(qū)動(dòng)因子

NO2污染物來(lái)源主要是化石燃料燃燒及汽車(chē)尾氣兩個(gè)方面.在中國(guó),電廠、工業(yè)以及道路移動(dòng)源對(duì)NO總排放量的貢獻(xiàn)率達(dá)到89%.我國(guó)大型城市市區(qū)空氣中50%以上的NO污染來(lái)自機(jī)動(dòng)車(chē)排放,NO2排放源主要集中在城市區(qū)域及其周邊[50].圖8為聚焦長(zhǎng)三角城市群的大氣NO2濃度和工業(yè)熱源的空間分布.上海、杭州、蘇州、無(wú)錫、常州、南京大型城市的大氣NO2濃度明顯高于其他城市.對(duì)比熱源分布,NO2高濃度值與工業(yè)熱源的位置分布基本一致,特別是上海、南通、南京等地區(qū).從銅陵至馬鞍山地帶NO2濃度較高,這是由于該地區(qū)分布了很多的工業(yè)排放源(如化工廠、鋼廠等),另一方面還與該地區(qū)沿著河流、地形低洼的封閉型地形不易于污染物擴(kuò)散有關(guān).

圖8 2019年長(zhǎng)三角主要城市群大氣NO2濃度空間分布

圖9和圖10為2019年長(zhǎng)三角城市群地區(qū)的夜光和人為CO2排放(ODIAC數(shù)據(jù))的空間分布.夜光數(shù)據(jù)包括工廠生產(chǎn)、居民生活以及交通機(jī)動(dòng)車(chē)等夜間燈光情況,間接表征了人為消耗能量的排放情況.大氣NO2濃度的總體分布格局總體上與夜光和人為CO2排放的分布格局相似,其中上海市呈現(xiàn)了很高的夜光和人為碳排放,異常高于長(zhǎng)三角其他區(qū)域.進(jìn)一步分析城市大氣NO2和CO2濃度值與夜光以及人為碳排放量之間的關(guān)系,如圖11和圖12所示.

圖11 大氣NO2濃度與人為碳排放(a)和夜光(b)的相關(guān)對(duì)比

灰色是所有城市的統(tǒng)計(jì)結(jié)果,黑色是剔除了異常高排放和夜光值的上海市后的統(tǒng)計(jì)結(jié)果,下同

夜光和人為碳排放與大氣NO2分別呈現(xiàn)了決定系數(shù)為0.4和0.5的顯著線性相關(guān).這是由于夜光數(shù)據(jù)包含了機(jī)動(dòng)車(chē)燈光,并且能夠間接地揭示能源的消耗,而來(lái)自O(shè)DIAC排放清單的人為碳排放主要來(lái)自化石燃料的燃燒.大氣CO2濃度隨人為CO2排放的增加而升高,已有研究結(jié)果表明衛(wèi)星觀測(cè)反演的XCO2與人為排放清單的相關(guān)統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示出線性正相關(guān)關(guān)系[51].城市統(tǒng)計(jì)的大氣CO2濃度與夜光和人為碳排放也呈現(xiàn)了一定的線性關(guān)系(圖12),但統(tǒng)計(jì)結(jié)果并沒(méi)有顯著相關(guān)性,這與局部地區(qū)大氣CO2濃度還受生態(tài)通量和大氣傳輸?shù)挠绊懹嘘P(guān).

2009～2020年長(zhǎng)三角區(qū)域大氣CO2季節(jié)變化和NDVI月值數(shù)據(jù)之間顯示了顯著的負(fù)相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)為-0.69.陸地植被生態(tài)CO2吸收和排放的季節(jié)性周期變化是大氣CO2季節(jié)變化的主要驅(qū)動(dòng)因子.在去除大尺度背景濃度后,區(qū)域CO2異常的時(shí)序變化一致于大氣NO2濃度季節(jié)變化,冬季時(shí)期為正值,夏季時(shí)期為負(fù)值[31].通過(guò)自然分割法提取了大氣NO2濃度高濃度地區(qū),分別為大城市上海和杭州以及工業(yè)熱源密集分布區(qū)域(銅陵-蕪湖-馬鞍山-南京、南通-無(wú)錫-常州-蘇州).圖13顯示了區(qū)域內(nèi)每年冬季時(shí)期大氣CO2濃度相對(duì)于背景濃度的1′10-6～ 3.5′10-6增量,其中背景濃度為25°～45°緯度帶的XCO2中值.工業(yè)熱源密集分布地區(qū)的區(qū)域XCO2增量的長(zhǎng)時(shí)期變化趨勢(shì)一致,相對(duì)于上海和杭州的濃度值偏高.杭州NO2濃度值明顯高于周邊區(qū)域,而CO2濃度值并沒(méi)有很高,增量基本小于2′10-6.為了分析大氣傳輸對(duì)區(qū)域大氣CO2濃度的影響,利用NOAA開(kāi)發(fā)的HYSPLIT大氣傳輸模型[52],以GDAS氣象數(shù)據(jù)作為輸入風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù),選擇這四個(gè)高濃度地區(qū)的中心點(diǎn)為模擬位置,模擬大氣分子72h后向傳輸軌跡.模擬結(jié)果顯示,這些區(qū)域的外來(lái)大氣分子輸送路徑相似,冬季以北向?yàn)橹鞯娘L(fēng)場(chǎng)將中國(guó)北部地區(qū)工業(yè)排放源分布的地區(qū)(如河北唐山、山東濟(jì)南和淄博等)的大氣分子擴(kuò)散至此.杭州市及周邊工業(yè)熱源較少,人為CO2排放相對(duì)于上海、銅陵-蕪湖-馬鞍山-南京、南通-無(wú)錫-常州-蘇州等地區(qū)較低.NO2主要排放來(lái)源為交通排放,是導(dǎo)致該區(qū)域NO2濃度較高的原因之一,而大氣CO2濃度更多受外來(lái)大氣分子輸送的影響,低于其他區(qū)域.

圖13 大氣NO2高濃度區(qū)域的冬季時(shí)期CO2增量

3 結(jié)論

3.1 空間分布上,大氣NO2高濃度值圍繞太湖明顯呈口對(duì)西南向的U字形分布,一致于圍繞太湖分布的杭州、上海、蘇州、無(wú)錫、常州和南京大型城市區(qū)域、以及太湖西北部沿銅陵到馬鞍山的工業(yè)化工聚集帶;大氣CO2濃度的空間分布相似于大氣NO2空間分布.

3.2 季節(jié)變化上,大氣NO2濃度值呈現(xiàn)秋冬時(shí)期較高,夏季最低的分布;大氣CO2濃度受植被CO2吸收和CO2的積累影響,8～9月最低,4～5月最高.

3.3 對(duì)于人為活動(dòng)的排放源,大型城市機(jī)動(dòng)車(chē)排放以及工廠排放源(杭州、上海、蘇州、無(wú)錫、常州、南京、馬鞍山、銅陵等)的人為活動(dòng)構(gòu)成了大氣NO2和CO2濃度主要空間格局;COVID-19時(shí)期大氣NO2濃度的異常降低,表明了人為活動(dòng)減少(如機(jī)動(dòng)車(chē)排放、工廠停工停產(chǎn))的影響.

3.4 自然條件(地形、地表覆蓋等)影響大氣風(fēng)場(chǎng)的擴(kuò)散進(jìn)而擾動(dòng)排放源人為活動(dòng)所形成的NO2和CO2時(shí)空格局.

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[52] NOAA HYSPLIT Trajectory Model,https://www.ready.noaa.gov/ hypub-bin/trajtype.pl?runtype=archive.

致謝：本研究使用的大氣NO2觀測(cè)數(shù)據(jù)由歐空局(ESA)提供,大氣CO2衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)由美國(guó)宇航局戈達(dá)德地球科學(xué)資料和信息服務(wù)中心提供,在此表示感謝.同時(shí),本研究感謝國(guó)家基礎(chǔ)地理信息中心提供的地表覆蓋數(shù)據(jù),感謝日本國(guó)際環(huán)境研究機(jī)構(gòu)(NIES)提供的ODIAC清單數(shù)據(jù),感謝地球觀測(cè)組織(EOG)提供的夜光數(shù)據(jù).

Driving factors and spatio-temporal distribution on NO2and CO2in the Yangtze River Delta.

HE Yue1,SHENG Meng-ya2,3,LEI Li-ping2*,GUO Kai-yuan2,3,HE Zhong-hua1,CAI Ju-zhen1,FANG He1,ZHANG Xiao-wei1,LIU Ying1,ZHANG Yu-hui1

(1.Zhejiang Province Climate Center,Hangzhou 310052,China；2.Key Laboratory of Digital Earth Science,Aerospace Information Research Institute,Beijing 100094,China；3.Chinese Academy of Sciences,Beijing 100094,China).,2022,42(8)：3544～3553

In this paper,with the Yangtze River Delta urban agglomerations as the study area,the satellite remote sensing data were used to carry out collaborative analysis on the temporal and spatial variations of atmospheric NO2and CO2concentrations and the driving factors,which revealed the areas with high concentrations of air pollution and CO2. The results indicated that the spatio-temporal distributions of NO2and CO2and its changing characteristics in the Yangtze River Delta urban agglomeration areas were subjected to the combined effects of human activities such as fossil fuel combustion and vehicle emissions,as well as natural conditions such as regional topography,regional topography,surface coverage and climate. The areas with high concentrations of atmospheric NO2and CO2were in an U-shaped distribution towards the southwest direction around Taihu Lake,which was consistent with the distribution of the surrounding large urban areas and the industrial emission areas. Featured with seasonal distribution characteristics,the atmospheric NO2concentrations were higher in autumn and winter,and the lowest in summer. Affected by vegetation CO2uptake and CO2emission accumulation,atmospheric CO2concentrations were the lowest in August-September and the highest in April-May. In addition,with the sharp reduction in anthropogenic emission activities from January to March 2020,NO2concentrations were reduced by more than 50% compared with the same period in 2019 and dropped the most in cities with large-scale ferrous-metal and coal-processing industrial heat sources.

air pollution；anthropogenic emission；NO2；CO2；collaborative analysis；the Yangtze River Delta；spatial distribution

X511

A

1000-6923(2022)08-3544-10

2021-12-27

中國(guó)氣象局創(chuàng)新發(fā)展專項(xiàng)(CCSF202036); 浙江省自然科學(xué)基金(LQ21D050001,2017C33072,LDF18D050001);中國(guó)氣象局衛(wèi)星專項(xiàng)(FY-3(03)-AS-12.13);浙江省氣象局重點(diǎn)項(xiàng)目(2019ZD08)

* 責(zé)任作者,研究員,leilp@radi.ac.cn

何 月(1981-),女,浙江湖州人,高級(jí)工程師,主要從事生態(tài)環(huán)境及遙感應(yīng)用研究.發(fā)表論文10余篇.