• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于傅里葉變換紅外光譜指紋技術的艾葉產(chǎn)地溯源研究

    2022-08-07 05:58:26李孟芝李丹霞韋詩冰崔占虎項麗玲黃顯章
    光譜學與光譜分析 2022年8期
    關鍵詞:艾葉產(chǎn)地正確率

    李 超, 李孟芝, 李丹霞, 韋詩冰, 崔占虎, 項麗玲, 黃顯章*

    1. 南陽理工學院河南省張仲景方藥與免疫調(diào)節(jié)重點實驗室, 河南 南陽 473000

    2. 福建農(nóng)林大學農(nóng)學院, 福建 福州 350002

    引 言

    艾葉為菊科植物艾ArtemisiaargyiLevl et Vant的干燥葉[1], 性味苦、 溫、 辛, 歸肝、 脾、 腎經(jīng), 具有散寒止痛、 溫經(jīng)止血、 理氣安胎等功效, 距今已有2000余年的臨床用藥歷史[2-4]。 歷代本草中已明確記載“蘄艾”、 “北艾”、 “海艾”及“祁艾”為道地藥材, 即現(xiàn)在湖北蘄春、 河南安陽、 浙江寧波及河北安國等地所產(chǎn)艾葉[5]。 目前, 河南省南陽市已成為國內(nèi)最大的艾葉生產(chǎn)和集散地, 產(chǎn)業(yè)規(guī)模居全國之首。 開展以上產(chǎn)區(qū)艾葉的研究能夠涵蓋我國目前艾葉主產(chǎn)區(qū)的整體情況, 具有重要的現(xiàn)實意義。

    近年來, 中醫(yī)藥產(chǎn)業(yè)的快速發(fā)展帶來了中藥材資源需求量的激增, 但同時也存在諸多安全隱患, 就艾葉而言, 國內(nèi)中藥材交易市場的現(xiàn)狀令人堪憂。 到目前為止, 仍未發(fā)現(xiàn)道地產(chǎn)區(qū)艾葉的鑒別特征和行之有效的分類方法。 在經(jīng)濟利益的驅(qū)使下, 藥材市場存在一些不法經(jīng)銷商以次充好, 以假亂真, 恣意謊稱優(yōu)質(zhì)產(chǎn)區(qū)艾葉而從中謀取暴利。 雖有研究者已意識到艾葉產(chǎn)地鑒別的重要性, 并報道了產(chǎn)地間多種活性成分含量差異顯著, 為艾葉產(chǎn)地差異化研究積累了有益的本底資料[6-8], 但前人研究均是在明確產(chǎn)地的前提下對單個或多個化學成分含量的比較, 并不能有效地進行艾葉產(chǎn)地溯源和未知地域來源艾葉的產(chǎn)地鑒別。 傅里葉變換紅外光譜分析技術具有無損、 快捷、 可在線檢測等顯著的優(yōu)點, 且沒有復雜的預處理, 更不涉及有毒的化學試劑, 已成功應用于多種中藥材的產(chǎn)地溯源[9-10]。 本研究采用FTIR法對不同產(chǎn)地艾葉樣品進行測定和分析, 建立艾葉藥材紅外指紋圖譜, 并對指紋圖譜進行表征解析、 相似度計算及計量學分析。 在此基礎上, 通過比較多種光譜預處理方法和多種模式識別技術, 確立適合艾葉產(chǎn)地鑒別的模型, 研究結果可為中藥材的產(chǎn)地鑒別和質(zhì)量控制提供一種新的思路和方法。

    1 實驗部分

    1.1 儀器與試劑

    ALPHA Ⅱ型傅里葉變換紅外光譜儀(德國Bruker公司), 自帶DTGS檢測器(8 000~350 cm-1, 信噪比為4 000∶1, 掃描累積64次); MS-105型電子天平(瑞士梅特勒-托利多公司生產(chǎn)), FSJ-A05N6微型粉碎機(廣東小熊電器股份有限公司生產(chǎn)); FY-15型粉末壓片機(上海天闔機械設備有限公司); 8401-2A型紅外干燥箱(常州諾基儀器有限公司); KBr(光譜純, 天津科密歐化學試劑有限公司)。

    1.2 樣品采集

    艾葉樣品于2020年5月—6月在河南省南陽市和安陽市、 湖北省蘄春縣、 浙江省寧波市以及河北省安國市等地采集, 經(jīng)南陽理工學院黃顯章教授鑒定為菊科蒿屬草本植物艾Artemisiaargyilevl.et Vant.。 將不同產(chǎn)地的艾葉樣品去雜、 挑選、 干燥、 剪碎并混勻后備用。

    1.3 樣品制備與測定

    將不同產(chǎn)地的艾葉樣品去雜、 挑選、 干燥、 剪碎并混勻, 于50 ℃烘箱中低溫烘干直至恒重, 粉碎, 過80目篩, 備用。 精密稱取艾葉樣品1 mg與干燥后的KBr 150 mg混合并充分研磨, 壓片成厚度約為1 mm的錠片, 上機測定。 在掃描中, 每個樣品片隨機掃描3個方位, 獲得3幅光譜圖, 取其平均譜圖作為最后的樣品譜圖。

    1.4 實驗環(huán)境與分析方法

    實驗室內(nèi)溫度和相對濕度分別控制在22~27 ℃和30%~40%, 掃描時扣除H2O和CO2的干擾。 得到的原始光譜數(shù)據(jù)經(jīng)OPUS軟件進行基線校正和平滑處理, 初步消除基線和噪聲的影響。

    1.5 方法學考察

    在精密度實驗中, 取同一編號的艾葉樣品, 按照上述測定方法, 連續(xù)測定5次, 并計算其共有峰的相對標準偏差; 在穩(wěn)定性實驗中, 取同一編號的艾葉樣品, 按照上述測定方法, 分別于0, 2, 4, 8, 16, 24 h測定并計算其共有峰波數(shù)的相對標準偏差。 在重復性實驗中, 取同一編號的艾葉樣品, 連續(xù)稱取該編號的5份平行樣, 按照上述測定方法, 并計算其共有峰波數(shù)的相對標準偏差。

    1.6 數(shù)據(jù)處理

    運用SPSS 19.0(IBM, USA)、 Simca-p 11.5(Umetrics, Sweden)、 Origin 9.0(OriginLab, USA)、 Matlab 2017A(Mathworks Inc., USA)等軟件進行數(shù)據(jù)挖掘、 繪圖和模式識別。

    2 結果與討論

    2.1 方法學考察

    精密度實驗結果表明, 共有峰波數(shù)的相對標準偏差均小于0.65%; 穩(wěn)定性實驗結果表明, 共有峰波數(shù)的相對標準偏差在0.21%~4.58%之間, 且樣品在24 h內(nèi)穩(wěn)定; 重復性實驗結果表明, 共有峰波數(shù)的相對標準偏差在0.28%~4.85%之間。 以上方法學考察結果表明, 該分析方法可靠、 重復性好、 穩(wěn)定性強, 符合指紋圖譜的要求, 不同產(chǎn)地艾葉的原始紅外光譜見圖1。

    圖1 不同產(chǎn)地艾葉的原始傅里葉變換紅外光譜

    2.2 對照藥材紅外圖譜的建立

    湖北省蘄春縣是艾葉的傳統(tǒng)道地產(chǎn)區(qū), 也是臨床制劑和民間傳統(tǒng)用藥的主要采集區(qū)。 以共有模式建立艾葉的對照紅外圖譜, 選擇湖北省蘄春縣3個鄉(xiāng)鎮(zhèn)的15批樣品作為對照藥材, 每份樣品隨機掃描3次, 最終以45批對照藥材吸收強度均值作為對照圖譜的吸收強度(見圖2)。

    圖2 艾葉紅外對照圖譜及共有特征峰

    2.3 紅外圖譜共有特征峰的解析及表征

    2.4 相似度分析

    采用三種方式對不同產(chǎn)地艾葉紅外指紋圖譜相似度進行分析, 分別是共有特征峰相似度分析(3 273, 3 008, 2 917, 1 656, 1 485, 1 195, 1 051, 843及664 cm-1)、 特征波段相似度分析(3 650~2 600和1 600~550 cm-1)以及全光譜相似度分析。 通過三種方式的分析和對比, 既能突出共有特征峰的特點, 又能將紅外信息較為全面展現(xiàn)出來, 分析結果見表1。 從表1可以看出, 不同產(chǎn)地艾葉樣品特征峰與對照樣品特征峰有一定的差異, 但整體上相似度較高, 相關系數(shù)均在0.9以上; 在特征波段和全光譜的相似度對比中, 除河南省安陽市艾葉樣品與對照圖譜表現(xiàn)出較為明顯的差異性外(分別為0.803和0.734), 其他產(chǎn)地的相似度均較高(大于0.9), 故此方法產(chǎn)地分類的可行性較低。 整體來看, 艾葉的紅外光譜信息在產(chǎn)地間相似度較高, 僅采用共有特征峰、 特征波段及全譜的相似度比對無法對艾葉產(chǎn)地進行有效的預測和鑒別。

    表1 相似度分析結果

    2.5 主成分分析

    在主成分分析過程中, 指紋區(qū)的光譜信息被轉換成1 749個數(shù)據(jù)節(jié)點, 并形成1 749×75高維矩陣, 將上述數(shù)據(jù)帶入SIMCA和MATLAB中進行降維和計算。 通過對75份艾葉樣品的特征提取, 共得到8個有效主成分(表2), 其方差貢獻率分別為82.50%, 9.61%, 3.28%, 2.71%, 0.71%, 0.53%, 0.20%及0.19%, 累計貢獻率共達到99.73%, 說明所提取的8個主成分能夠充分地解釋和代表原始光譜信息, 且主成分累計交叉驗證準確率較高(99.55%), 表明所構建的主成分分析方法有效且穩(wěn)定。

    用貢獻率最大的前三主成分繪制3D-plots散點圖, 如圖3所示, 不同產(chǎn)地的艾葉樣品雖出現(xiàn)部分重疊的情況, 但從整體來看分類趨勢較為明顯, 且不同產(chǎn)地樣品的分布相對集中且獨立, 說明基于傅里葉變換紅外光譜技術的艾葉產(chǎn)地溯源具有較高的可行性。 然而主成分分析僅能提供聚類和距離的趨勢, 并不能對不同產(chǎn)地的艾葉樣品進行量化分類, 為了得到更為準確和直觀的結果, 我們將借助計量學模型進行進一步的分析。

    表2 主成分的特征值及貢獻率

    圖3 艾葉前三主成分3D-plots圖

    2.6 基于K-最近鄰算法的產(chǎn)地溯源分析

    K-最近鄰算法(KNN)是數(shù)據(jù)分類技術中最簡單的方法之一, 該方法在確定分類決策上只依據(jù)最鄰近的一個或者幾個樣本的類別來決定待分樣本所屬的類別。 因KNN算法主要依據(jù)周圍有限的鄰近樣本, 對于類域的交叉或重疊較多的待分樣本集, 該方法更為適合。

    采用KNN算法對艾葉的產(chǎn)地進行鑒別, 通過比較歐氏距離、 曼哈頓距離及夾角余弦的分類效果, 并經(jīng)過K值的持續(xù)尋優(yōu), 最終得到分類結果見表3。 從表3可以看出, 艾葉樣品在不同預處理方式和不同距離算法下的鑒別率差異較大, 歐氏距離算法和曼哈頓距離算法的正確率均在66.7%~100%之間, 夾角余弦算法正確率在60.0%~100%之間。 在不同的信號預處理中, 一階導數(shù)+Norris Gap的處理方法效果最好, 在3種距離算法中樣本分類正確率均達到100%。 整體來比較, KNN分類模型結合一階導數(shù)+Norris Gap信號預處理方法可用于艾葉的產(chǎn)地差異化鑒別, 且該模型運行時間短, 準確率高, 值得推廣和應用。

    表3 KNN算法的鑒別效果

    2.7 基于隨機森林算法的產(chǎn)地溯源分析

    隨機森林(RF)算法是基于多個決策樹的分類器, 是最常用也是最強大的監(jiān)督學習算法之一, 該算法按照集成學習的思想, 將多棵決策樹進行集成學習, 其輸出的類別由個別樹輸出的眾數(shù)所決定。 在RF算法中, 選擇數(shù)據(jù)量的80%為訓練集, 數(shù)據(jù)量的20%為測試集, 通過Matlab軟件進行學習和識別, 結果見表4。 從表4可以看出, 不同產(chǎn)地艾葉樣品在訓練集中的鑒別正確率均達到100%, 而測試集中正確率在53.3%~86.7%之間。 在不同信號預處理中, 去噪處理和一階導數(shù)+SG平滑效果最好, 訓練集和測試集的正確率均為100%和86.7%; 其次是高斯濾波、 歸一化處理及一階導數(shù)+Norris Gap 3種預處理方法, 訓練集和測試集的正確率均為100%和80.0%; 而其他4種信號處理方法效果不佳, 測試集的正確率均在80%以下。 總之RF分類模型對艾葉產(chǎn)地分類效果欠佳, 有待進一步調(diào)試和優(yōu)化。

    表4 RF算法的鑒別效果

    2.8 基于貝葉斯算法的產(chǎn)地溯源分析

    貝葉斯分類算法(Bayes)是一類利用概率統(tǒng)計知識進行分類的算法。 在許多數(shù)據(jù)挖掘過程中, 樸素貝葉斯分類算法可以與決策樹和神經(jīng)網(wǎng)絡分類算法相媲美, 該算法能運用到大型數(shù)據(jù)庫中, 而且方法簡單、 分類準確率高、 速度快。 基于Bayes算法的鑒別效果見表5, 從表5可以看出, 不同產(chǎn)地艾葉樣品訓練集正確率在83.3%~100%之間, 測試集正確率在6.7%~100%之間。 在不同的信號預處理中, 一階導數(shù)+Norris Gap效果最好, 樣本在訓練集和測試集的正確率均為100%; 其次是去噪處理, 訓練集和測試集的正確率為100%和93.33%; 而其他7種信號處理方法效果不佳, 測試集的正確率均不高于80%。 從上述分析可以看出, Bayes算法結合一階導數(shù)+Norris Gap信號預處理方法可以實現(xiàn)艾葉的產(chǎn)地鑒別, 正確率達到100%, 產(chǎn)地溯源效果理想。

    表5 貝葉斯算法的鑒別效果

    2.9 基于粒子群優(yōu)化支持向量機的產(chǎn)地溯源分析

    粒子群優(yōu)化支持向量機算法(SVM-pso)是一種模擬鳥群隨機搜索食物行為的算法, 該算法對每個優(yōu)化問題的潛在解讀是搜索空間中的一只鳥, 稱為“粒子”, 所有的“粒子”都有一個由優(yōu)化函數(shù)決定的適應值, 且每個粒子還有一個速度決定它們“飛行”的方向和距離, 通過群體中個體之間的協(xié)作和信息共享來尋找最優(yōu)解。 在SVM-pso算法中, 選擇數(shù)據(jù)量的80%為訓練集, 數(shù)據(jù)量的20%為測試集, 適應度曲線MSE的參數(shù)為c1=2,c2=2, 終止代數(shù)=100, 種群數(shù)量=20, Bestc=81.678 5,g=0.024 229, 分析結果見表6。 從表6可以看出, 訓練集正確率均為100%, 測試集正確率在46.7%~100%之間。 在不同的信號預處理中, 一階導數(shù)+Norris Gap效果最好, 訓練集和測試集的正確率均為100%; 其次是去噪處理、 高斯濾波、 歸一化處理、 多元散射校正及一階導數(shù)+SG平滑5種信號預處理方式, 訓練集和測試集的正確率均為100%和86.7%; 而其他3種信號處理方法效果不佳, 測試集的正確率均低于80%。 從上述分析可以看出, SVM-pso算法結合一階導數(shù)+Norris Gap信號預處理方法可以實現(xiàn)艾葉的產(chǎn)地鑒別, 正確率達到100%, 產(chǎn)地溯源效果理想。

    表6 SVM-pso算法的鑒別效果

    2.10 基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡算法的產(chǎn)地溯源分析

    BP神經(jīng)網(wǎng)絡算法(BP-NN)理論上可以逼近任意函數(shù), 具有很強的非線性映射能力。 該算法的中間層數(shù)、 各層處理單元數(shù)及網(wǎng)絡學習系數(shù)等參數(shù)可根據(jù)具體情況設定, 靈活性很大, 在優(yōu)化、 信號處理與模式識別等領域都有著廣泛的應用前景。 在BP-NN算法中, 選擇數(shù)據(jù)量的80%為訓練集, 數(shù)據(jù)量的20%為測試集, 通過Matlab軟件進行學習和識別, 分析結果見表7。

    表7 BP神經(jīng)網(wǎng)絡算法的鑒別效果

    從表7可以看出, 雖然不同產(chǎn)地艾葉訓練集正確率可以達到100%, 但是無論采用何種預處理方式, 其測試集的正確率均不高于60%, 說明BP-NN模型對艾葉產(chǎn)地的識別程度較低, 不適用于艾葉的產(chǎn)地溯源研究。

    2.11 基于最小二乘支持向量機算法的產(chǎn)地溯源分析

    最小二乘支持向量機(LS-SVM)是將Kernel應用到Ridge regression中的一種方法, 該算法通過將所有樣本用最小二乘誤差進行擬合(在kernel變換過的高維空間), 相比常規(guī)的SVM而言具有訓練速度較快, 結果較準等優(yōu)點。 在LS-SVM模型的構建中, 選擇數(shù)據(jù)量的80%為訓練集, 數(shù)據(jù)量的20%為測試集, 通過Matlab軟件進行學習和識別, 分析結果見表8。 從表8可以看出, 雖然不同產(chǎn)地艾葉訓練集的正確率均達到100%, 但是無論采用何種預處理方式, 其測試集的正確率均不高于33.3%, 說明LS-SVM模型對艾葉產(chǎn)地的識別程度較低, 亦不適用于艾葉的產(chǎn)地溯源研究。

    表8 LS-SVM算法的鑒別效果

    2.12 不同計量學模型溯源效果的比較

    選取不同計量學模型和不同預處理方式的最佳鑒別結果進行分析和比較, 結果見表9, 從表9可以看出, 6種溯源模型正確率的高低順序為: SVM-pso(100%, 一階導數(shù)+Norris Gap)=KNN(100%, 一階導數(shù)+Norris Gap)= Bayes(100%, 一階導數(shù)+Norris Gap)>RF(86.67%, 去噪處理)>BP-NN(60.0%, 一階導數(shù)+SG平滑)>LS-SVM(33.3%, 高斯濾波)。 其中, SVM-pso、 KNN及Bayes 3種模型分類效果最為理想, 測試集的正確率均達到100%。 基于運行時間、 鑒別正確率與模型穩(wěn)定性綜合考慮, 最終確定KNN溯源模型是艾葉產(chǎn)地鑒別的最優(yōu)方法。 總體來說, 基于傅里葉變換紅外光譜指紋技術與適當?shù)挠嬃繉W模型相結合, 可用于艾葉的產(chǎn)地鑒別。

    表9 不同模式識別方法的比較

    3 結 論

    隨著中醫(yī)藥行業(yè)的高速發(fā)展, 下游產(chǎn)業(yè)對中藥材資源的需求量不斷提升, 而中藥材整體質(zhì)量參差不齊已成為制約中醫(yī)藥產(chǎn)業(yè)健康發(fā)展的主要因素。 目前, 艾葉制劑備受認可和青睞, 臨床應用范圍也日益增多, 越來越多的消費者希望能夠明確原料藥材的來源, 道地產(chǎn)區(qū)的艾葉已供不應求。 前人雖已對不同產(chǎn)地艾葉進行了初步的品質(zhì)評價研究, 但大多報道僅限于艾葉中單個或幾個化學成分含量的比較, 并不能有效地進行質(zhì)量控制和產(chǎn)地區(qū)分, 且所用方法操作復雜、 耗時費力, 并不適合日常生產(chǎn)實踐所需。

    針對以上瓶頸問題, 以國內(nèi)4個省份5個主產(chǎn)區(qū)的75份艾葉樣品為實驗材料, 采用FTIR法進行紅外特征分析和數(shù)據(jù)挖掘, 通過比較去噪處理、 高斯濾波、 歸一化處理、 多元散射校正、 標準正態(tài)變換、 一階/二階導數(shù)+SG平滑及一階/二階導數(shù)+Norris Gap等光譜信號預處理方法和LS-SVM, SVM-pso, Bayes, RF, BP-NN及KNN等模式識別技術, 探索適合艾葉產(chǎn)地溯源的計量學方法。 研究結果表明, 基于運行時間、 鑒別正確率與模型穩(wěn)定性綜合考慮, KNN模型是艾葉產(chǎn)地鑒別的最優(yōu)方法, 測試集的正確率均為100%, 產(chǎn)地溯源效果理想。 本研究為艾葉道地性評價和質(zhì)量控制提供了有益的技術支持, 且該方法具有無損、 快捷、 可在線檢測等顯著的優(yōu)點, 有望藥企或監(jiān)管部門應用和推廣。 課題組將持續(xù)擴大樣品的收集范圍, 結合藥效成分、 藥理作用等指標進行綜合評價與溯源, 并采用外部盲樣對所建判別模型的預測準確度做出驗證, 以期建立艾葉更為穩(wěn)定和準確的產(chǎn)地判別模型。

    猜你喜歡
    艾葉產(chǎn)地正確率
    端午佳節(jié)話艾葉
    中老年保健(2022年6期)2022-08-19 01:42:02
    門診分診服務態(tài)度與正確率對護患關系的影響
    警惕“洗產(chǎn)地”暗礁
    中國外匯(2019年22期)2019-05-21 03:14:56
    食物離產(chǎn)地越遠越好
    測定不同產(chǎn)地寬筋藤中5種重金屬
    中成藥(2018年8期)2018-08-29 01:28:16
    HPLC法同時測定艾葉中7種成分
    中成藥(2017年9期)2017-12-19 13:34:38
    生意
    品管圈活動在提高介入手術安全核查正確率中的應用
    天津護理(2016年3期)2016-12-01 05:40:01
    生意
    故事會(2016年15期)2016-08-23 13:48:41
    加強產(chǎn)地檢疫實現(xiàn)以檢促防
    欧美大码av| 免费在线观看成人毛片| 三级国产精品欧美在线观看| 成人欧美大片| 日本黄色片子视频| 国模一区二区三区四区视频| 91在线精品国自产拍蜜月 | 国产高清有码在线观看视频| 少妇的逼好多水| 男女下面进入的视频免费午夜| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产毛片a区久久久久| 窝窝影院91人妻| 国产激情欧美一区二区| 日韩欧美在线二视频| 校园春色视频在线观看| 美女高潮的动态| 无人区码免费观看不卡| 欧美成人一区二区免费高清观看| 欧美一区二区亚洲| 久久久久久久午夜电影| 色综合亚洲欧美另类图片| 精华霜和精华液先用哪个| www日本黄色视频网| 日韩成人在线观看一区二区三区| 在线a可以看的网站| 老司机在亚洲福利影院| 欧美乱色亚洲激情| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 日本一本二区三区精品| 国产成人av激情在线播放| 日本在线视频免费播放| 亚洲一区高清亚洲精品| 在线观看免费午夜福利视频| 久久九九热精品免费| 欧美乱妇无乱码| 日韩欧美精品免费久久 | 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 一进一出好大好爽视频| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 99久久99久久久精品蜜桃| 国产精品野战在线观看| 国产成人a区在线观看| xxx96com| 亚洲天堂国产精品一区在线| 日本在线视频免费播放| 天堂影院成人在线观看| 成人18禁在线播放| 精品久久久久久成人av| 亚洲人成电影免费在线| 欧美色视频一区免费| 国产精华一区二区三区| 久久精品91无色码中文字幕| 欧美黑人巨大hd| 久久久久国内视频| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 国产精品 国内视频| 一本久久中文字幕| 午夜福利在线观看吧| 在线观看免费午夜福利视频| 久久亚洲真实| a级毛片a级免费在线| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲18禁久久av| 99热只有精品国产| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 搡老熟女国产l中国老女人| 99热这里只有是精品50| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 身体一侧抽搐| 亚洲av五月六月丁香网| 伊人久久精品亚洲午夜| 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 国产在线精品亚洲第一网站| www.熟女人妻精品国产| 亚洲成a人片在线一区二区| 欧美乱妇无乱码| 男人和女人高潮做爰伦理| 18美女黄网站色大片免费观看| 黄色视频,在线免费观看| 99久久精品热视频| 88av欧美| 有码 亚洲区| 床上黄色一级片| 久久香蕉国产精品| 国产黄a三级三级三级人| 99精品欧美一区二区三区四区| 国产精品三级大全| 有码 亚洲区| 久久香蕉国产精品| 少妇的逼好多水| 国产亚洲欧美在线一区二区| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产高清视频在线观看网站| 丰满的人妻完整版| 五月玫瑰六月丁香| 香蕉av资源在线| 色综合亚洲欧美另类图片| 88av欧美| 岛国视频午夜一区免费看| 波多野结衣高清作品| 国产精品一及| 国产精品av视频在线免费观看| av国产免费在线观看| 啦啦啦免费观看视频1| 久久久成人免费电影| 国产精品,欧美在线| 在线视频色国产色| 少妇丰满av| www.色视频.com| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲,欧美精品.| 深夜精品福利| 天堂√8在线中文| 中文字幕熟女人妻在线| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲无线在线观看| 国产一区二区激情短视频| 少妇的逼好多水| 一个人免费在线观看的高清视频| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产精品日韩av在线免费观看| 久久精品综合一区二区三区| 午夜亚洲福利在线播放| 国产三级黄色录像| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 淫秽高清视频在线观看| 变态另类丝袜制服| 久久久久久大精品| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 51午夜福利影视在线观看| 极品教师在线免费播放| 久久久精品欧美日韩精品| 我要搜黄色片| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 嫩草影院入口| 俺也久久电影网| 久久九九热精品免费| 真人一进一出gif抽搐免费| 久久午夜亚洲精品久久| 色精品久久人妻99蜜桃| 欧美一区二区亚洲| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 精品乱码久久久久久99久播| 午夜福利欧美成人| 男人舔女人下体高潮全视频| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 美女大奶头视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| 搡老岳熟女国产| 国产主播在线观看一区二区| 精品国产三级普通话版| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 国产主播在线观看一区二区| 久久99热这里只有精品18| 亚洲激情在线av| 亚洲激情在线av| 久久久国产精品麻豆| 极品教师在线免费播放| 久久亚洲真实| 久久九九热精品免费| 国产淫片久久久久久久久 | 超碰av人人做人人爽久久 | 综合色av麻豆| 国产一区二区激情短视频| 波多野结衣高清作品| 18禁在线播放成人免费| 亚洲黑人精品在线| 成人无遮挡网站| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 色综合欧美亚洲国产小说| 精品久久久久久久久久久久久| 一区二区三区国产精品乱码| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 特级一级黄色大片| 婷婷精品国产亚洲av| 亚洲专区中文字幕在线| 色综合亚洲欧美另类图片| 有码 亚洲区| 久久久久久国产a免费观看| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 一个人观看的视频www高清免费观看| 午夜激情福利司机影院| 久久伊人香网站| 午夜日韩欧美国产| 在线天堂最新版资源| 欧美一区二区精品小视频在线| 男人舔女人下体高潮全视频| 亚洲精品粉嫩美女一区| 天美传媒精品一区二区| 久久久色成人| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产色婷婷99| 岛国在线观看网站| 91久久精品电影网| 色噜噜av男人的天堂激情| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 免费av毛片视频| 18禁在线播放成人免费| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲一区高清亚洲精品| 高潮久久久久久久久久久不卡| 757午夜福利合集在线观看| 久久香蕉精品热| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 嫩草影院精品99| 嫁个100分男人电影在线观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| svipshipincom国产片| xxx96com| 亚洲av五月六月丁香网| 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产真人三级小视频在线观看| 亚洲18禁久久av| 成人午夜高清在线视频| 精品一区二区三区视频在线 | 国产av在哪里看| 久久久久久久久久黄片| 观看美女的网站| 国产美女午夜福利| 精品久久久久久久久久免费视频| 婷婷亚洲欧美| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲18禁久久av| 欧美激情在线99| 美女 人体艺术 gogo| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 免费一级毛片在线播放高清视频| 亚洲av五月六月丁香网| 亚洲精品一区av在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 午夜老司机福利剧场| 性欧美人与动物交配| 国产成人av激情在线播放| 国产精品98久久久久久宅男小说| 欧美日本亚洲视频在线播放| 99在线人妻在线中文字幕| 久久午夜亚洲精品久久| 最新美女视频免费是黄的| 国产精品99久久久久久久久| 日本黄大片高清| 一进一出好大好爽视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产97色在线日韩免费| 国产高清三级在线| 欧美+日韩+精品| 国产三级中文精品| 99在线人妻在线中文字幕| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 99热精品在线国产| 免费在线观看影片大全网站| 99久久精品热视频| 岛国在线免费视频观看| 三级毛片av免费| 观看免费一级毛片| 国产乱人伦免费视频| 又粗又爽又猛毛片免费看| 日本 av在线| 中文字幕熟女人妻在线| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 成熟少妇高潮喷水视频| 欧美高清成人免费视频www| 日韩欧美 国产精品| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 老司机午夜福利在线观看视频| 18+在线观看网站| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 欧美日本亚洲视频在线播放| АⅤ资源中文在线天堂| 中文资源天堂在线| 国产三级在线视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产伦一二天堂av在线观看| 国产男靠女视频免费网站| 国产一区二区激情短视频| 一级作爱视频免费观看| 国产高清三级在线| 精品一区二区三区人妻视频| 国产成年人精品一区二区| 嫁个100分男人电影在线观看| 老司机午夜十八禁免费视频| 欧美国产日韩亚洲一区| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 久久久久久久久大av| 一本久久中文字幕| 69人妻影院| 成人无遮挡网站| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲中文字幕日韩| 香蕉av资源在线| 亚洲成av人片免费观看| 国产在线精品亚洲第一网站| 黄色成人免费大全| 一进一出好大好爽视频| 午夜老司机福利剧场| 精品久久久久久久久久久久久| 波野结衣二区三区在线 | 欧美性感艳星| 在线免费观看不下载黄p国产 | 综合色av麻豆| 美女高潮的动态| 国产成+人综合+亚洲专区| 午夜免费成人在线视频| 免费大片18禁| 亚洲欧美精品综合久久99| 一个人看的www免费观看视频| 国产精品av视频在线免费观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 日韩欧美在线二视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 午夜a级毛片| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲av电影不卡..在线观看| 网址你懂的国产日韩在线| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产精品精品国产色婷婷| 首页视频小说图片口味搜索| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久久久亚洲av毛片大全| 制服丝袜大香蕉在线| 亚洲久久久久久中文字幕| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产精品久久久久久精品电影| 国产精品久久视频播放| 两个人看的免费小视频| 悠悠久久av| 日本精品一区二区三区蜜桃| 日韩亚洲欧美综合| 成人一区二区视频在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 乱人视频在线观看| 热99re8久久精品国产| 中文字幕av在线有码专区| 成人三级黄色视频| 岛国在线免费视频观看| svipshipincom国产片| 亚洲精品在线美女| 国产精品日韩av在线免费观看| 欧美黄色淫秽网站| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产私拍福利视频在线观看| 桃红色精品国产亚洲av| 国产高清videossex| 国产精品亚洲一级av第二区| 久久久久久久久久黄片| 国产成人av教育| 搞女人的毛片| 日本 av在线| 色播亚洲综合网| 制服人妻中文乱码| 不卡一级毛片| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 国产成人aa在线观看| 在线a可以看的网站| 俄罗斯特黄特色一大片| 久久国产精品人妻蜜桃| 美女免费视频网站| 亚洲国产色片| 国产老妇女一区| 一个人免费在线观看的高清视频| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 在线观看66精品国产| 国产欧美日韩精品亚洲av| 1024手机看黄色片| 9191精品国产免费久久| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 一个人看视频在线观看www免费 | 99热6这里只有精品| 香蕉久久夜色| eeuss影院久久| 久久精品91无色码中文字幕| 国产色婷婷99| 亚洲成人精品中文字幕电影| 夜夜爽天天搞| 久久久精品大字幕| 男女午夜视频在线观看| 久久精品91无色码中文字幕| 国产色婷婷99| 午夜免费成人在线视频| 天天躁日日操中文字幕| 啦啦啦韩国在线观看视频| 久久久久亚洲av毛片大全| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 熟女电影av网| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 亚洲精品456在线播放app | 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产免费男女视频| 国产不卡一卡二| 午夜福利在线观看吧| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 午夜福利高清视频| а√天堂www在线а√下载| 欧美大码av| 精品人妻1区二区| 亚洲七黄色美女视频| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 久久久精品大字幕| 亚洲美女黄片视频| 午夜免费激情av| 9191精品国产免费久久| 日本 av在线| 亚洲人与动物交配视频| h日本视频在线播放| 丰满乱子伦码专区| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产高清有码在线观看视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 成人三级黄色视频| tocl精华| 国内精品一区二区在线观看| 国产三级黄色录像| 欧美一级毛片孕妇| 身体一侧抽搐| av视频在线观看入口| 精品一区二区三区av网在线观看| 日韩欧美精品v在线| 好男人在线观看高清免费视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产黄a三级三级三级人| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 精品人妻偷拍中文字幕| 久久亚洲真实| 免费av观看视频| 国产精品av视频在线免费观看| bbb黄色大片| 又紧又爽又黄一区二区| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产精品久久电影中文字幕| 日本五十路高清| 免费观看的影片在线观看| 99国产精品一区二区三区| 日本精品一区二区三区蜜桃| 欧美成人免费av一区二区三区| 999久久久精品免费观看国产| 国产高清有码在线观看视频| 久久久久久久久中文| 色吧在线观看| 怎么达到女性高潮| 亚洲国产欧美网| 88av欧美| 内地一区二区视频在线| 欧美区成人在线视频| 欧美一区二区亚洲| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 99久久精品热视频| 亚洲国产色片| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 舔av片在线| 啦啦啦韩国在线观看视频| 久久久成人免费电影| 免费在线观看成人毛片| 一区二区三区激情视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 精品国产美女av久久久久小说| 欧美黄色淫秽网站| 亚洲精品亚洲一区二区| 黄片大片在线免费观看| 亚洲av五月六月丁香网| 亚洲性夜色夜夜综合| 脱女人内裤的视频| 丰满人妻一区二区三区视频av | 美女被艹到高潮喷水动态| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 国产69精品久久久久777片| 好男人电影高清在线观看| 国产亚洲精品久久久com| av天堂中文字幕网| 日韩欧美免费精品| 久久精品国产综合久久久| 长腿黑丝高跟| 制服人妻中文乱码| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国产99白浆流出| 中亚洲国语对白在线视频| 欧美乱色亚洲激情| 淫秽高清视频在线观看| 免费人成在线观看视频色| 国产91精品成人一区二区三区| 中出人妻视频一区二区| 老熟妇仑乱视频hdxx| 男插女下体视频免费在线播放| 国产精品99久久99久久久不卡| 99国产综合亚洲精品| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 欧美日韩国产亚洲二区| 久久久久久大精品| 日日夜夜操网爽| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 日本三级黄在线观看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产美女午夜福利| 日本黄大片高清| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲最大成人中文| 欧美一区二区亚洲| 18+在线观看网站| 国产三级黄色录像| 免费人成在线观看视频色| 日本精品一区二区三区蜜桃| 亚洲天堂国产精品一区在线| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 特大巨黑吊av在线直播| 啦啦啦免费观看视频1| 国产成人欧美在线观看| 免费看a级黄色片| 午夜激情福利司机影院| 国产精品综合久久久久久久免费| 久久久色成人| 国产午夜福利久久久久久| 国产成人影院久久av| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产精品女同一区二区软件 | 噜噜噜噜噜久久久久久91| 亚洲中文日韩欧美视频| 丰满乱子伦码专区| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 日本精品一区二区三区蜜桃| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产91精品成人一区二区三区| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 久久精品国产自在天天线| 午夜福利成人在线免费观看| 精品久久久久久,| 亚洲精品456在线播放app | 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲欧美日韩无卡精品| 黄色片一级片一级黄色片| 又粗又爽又猛毛片免费看| 欧美日韩乱码在线| 18+在线观看网站| 国产精品精品国产色婷婷| 91在线观看av| 舔av片在线| 久久久久久久久中文| 一个人免费在线观看的高清视频| 国产亚洲精品av在线| 观看美女的网站| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 日本a在线网址| 一个人看的www免费观看视频| 国产精品久久视频播放| 小说图片视频综合网站| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产精品1区2区在线观看.| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 757午夜福利合集在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 手机成人av网站| 欧美成人一区二区免费高清观看| 国产精品98久久久久久宅男小说| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲av五月六月丁香网| 99riav亚洲国产免费| 欧美日韩综合久久久久久 | 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产精品一及| 天堂影院成人在线观看| 88av欧美| 99热精品在线国产| 亚洲av电影在线进入| 国产亚洲精品一区二区www| 岛国在线免费视频观看| 黄色成人免费大全| 国产亚洲av嫩草精品影院| 91久久精品电影网| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲美女黄片视频| 校园春色视频在线观看| www.色视频.com| 国产色爽女视频免费观看| 一二三四社区在线视频社区8| 欧美最黄视频在线播放免费| 久久久成人免费电影| 欧美大码av| 国产欧美日韩精品亚洲av| 欧美高清成人免费视频www| 日本免费a在线| 欧美日韩精品网址| 一本久久中文字幕| 免费在线观看影片大全网站| 一进一出抽搐动态| 2021天堂中文幕一二区在线观| 日本黄色片子视频| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲天堂国产精品一区在线|