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    基于FUSION模型的碳基固廢熱解產(chǎn)物產(chǎn)率預測

    2022-08-01 08:23:24楊磊宋金玲唐初陽于詩堯楊欣宇
    化工進展 2022年7期
    關鍵詞:半焦正己烷生物質

    楊磊,宋金玲,唐初陽,于詩堯,楊欣宇

    (遼寧科技大學土木工程學院,遼寧 鞍山 114051)

    中國擁有豐富的農(nóng)業(yè)殘余物、林業(yè)廢棄物和其他生物質資源,2020 年可資利用的碳基固體廢棄物達8.1 億噸。長期以來,碳基固體廢棄物存在利用率低、清潔轉化成本高、轉化能源產(chǎn)品熱值低的問題。特別是農(nóng)作物秸稈和林業(yè)廢棄物的直接焚燒,造成了較為嚴重的環(huán)境污染?!笆奈濉币?guī)劃后,我國從保護世界生態(tài)環(huán)境出發(fā),提出在2030 年實現(xiàn)碳達峰,2060 年實現(xiàn)碳中和。為實現(xiàn)這一目標,在大幅減少化石能源使用的同時,必須改變碳基固體廢棄物利用的技術路線,即從清潔能源轉化生產(chǎn)能源路線向制備高附加值化學品和增加碳匯轉型。熱解是成熟有效的清潔轉化碳基固體廢棄物的技術之一,通過低溫共熱解可將中低階煤和木屑、棉稈、稻殼及藻類等農(nóng)林廢棄物轉化為有價值的化學品、氣態(tài)燃料和半焦,在減排匯碳的同時能夠產(chǎn)生較好的經(jīng)濟效益。但是,在熱解和共熱解碳基固廢的過程中,存在著較為復雜的交互作用,單純通過實驗對熱解產(chǎn)物產(chǎn)率進行測定,研究探索極其緩慢,受到人為和實驗條件因素影響極大。如果采用數(shù)學模型輔助,模擬熱解過程中的交互作用,預測熱解產(chǎn)物產(chǎn)率,則可以極大提高實驗效率,減少探究最佳反應條件的時間。

    隨機森林模型(RF)、神經(jīng)網(wǎng)絡模型(ML)、支持向量機模型(SVM)和線性回歸模型(LR)等基于仿生智能的數(shù)學預測模型具有自適應和自學能力,特別適合處理碳基固廢熱解這種需要同時考慮許多因素和條件的、不精確和模糊的信息處理問題。Zhu 等利用RF 建立數(shù)學模型,對木質素纖維素類生物質熱解產(chǎn)物進行預測,發(fā)現(xiàn)目標生物質的元素和工業(yè)分析與其熱解產(chǎn)物產(chǎn)率具有高度相關性,并且RF 模型的預測結果受生物質的結構影響大于其元素組成的影響。Tang等通過相關性分析人工干預RF 和SVM 模型,對6 種不同生物質熱解氣相產(chǎn)物產(chǎn)率進行訓練和測試,建立了較為精確的熱解產(chǎn)物預測模型。高寧博和李愛民運用ML建立了固體廢棄物熱解產(chǎn)物預測模型,發(fā)現(xiàn)該模型對熱解氣相產(chǎn)率預測精度較高,對熱解焦油產(chǎn)率預測存在一定誤差(>10%)。李延吉等運用灰色關聯(lián)度方法,發(fā)現(xiàn)熱解最終溫度和物料揮發(fā)分對生物質熱解氣相產(chǎn)物產(chǎn)率有較高影響,采用3 層改進ML 方法建立預測模型,取得了較好的預測精度(<5%)。碳基固廢在熱解過程中,不同組分之間存在極為復雜的交互作用,這極大地影響了熱解油、熱解水、熱解氣和半焦的產(chǎn)率和組成。因此目前對熱解產(chǎn)物產(chǎn)率的預測多采用單一模型進行,而且單一模型較為適合對熱解產(chǎn)物中某一項產(chǎn)物的產(chǎn)率進行預測。

    如圖1所示,本研究以碳基固體廢棄物的工業(yè)分析、元素分析、煤樣的C NMR固體核磁分析結果及熱解試樣的混合比例作為模型輸入?yún)?shù),產(chǎn)物產(chǎn)率作為輸出參數(shù)。以Python為軟件平臺,分別調用SVM、LR和ML模型進行單一模型的產(chǎn)物產(chǎn)率預測計算,通過軟件對預測結果進行效能分析和算法融合,以及進一步的訓練和測試,最終建立具有自適應性的碳基固廢全產(chǎn)物產(chǎn)率的預測模型。該模型計算速度快,預測精度高,較好解決了熱解過程中因交互作用導致的對各產(chǎn)物產(chǎn)率預測精度的影響問題。

    圖1 碳基固廢熱解產(chǎn)物產(chǎn)率預測融合模型

    1 實驗方法

    1.1 樣品制備、元素及工業(yè)分析

    本研究采用棉稈(CS)、稻殼(RH)、木屑(SD)和小球藻(GA)、淮南煤(HN)、神木煤(SM)、大柳塔煤(DLT)和黑山煤(HS)及其混合物為熱解實驗原料。物料首先被粉碎并研磨至0.178mm(80 目)以下,按照國標(GB/T 474—2008)制備空氣干燥基試樣后,放入棕色玻璃瓶中,置于5℃飽和濕度冰箱保存。在實驗中,生物質和煤的干基樣品按照不同的比例[(5/100)~(50/100)]進行混合。生物質和煤的工業(yè)分析分別依據(jù)GB/T 28731—2012 和GB/T 212—2008 完成。元素分析利用Macro Cube(Elementar,Germany)元素自動分析儀進行測定。上述測定結果如表1所示。

    表1 實驗原料的工業(yè)分析和元素分析

    1.2 熱解實驗

    生物質與煤的共熱解實驗在自制的熱解爐中進行,實驗裝置如圖2所示。先將預制的生物質和煤樣混合,然后稱取約10g混合物,放入石英管反應器中。以5℃/min 的升溫速率將混合物從室溫加熱至600℃。實驗后,稱量石英管反應器中的半焦重量。將熱解油和水用丙酮從冷凝器中沖洗收集,再通過旋轉蒸發(fā)器在65℃常壓條件下,將丙酮去除,然后利用正己烷通過微波輔助方式提取熱解油中的正己烷可溶物(主要為烷烴、芳烴及其衍生物),并測定其產(chǎn)率。用氣袋收集氣體,根據(jù)焦炭產(chǎn)率、熱解油產(chǎn)率和水產(chǎn)率的不同確定其產(chǎn)率,不同碳基固廢熱解實驗結果可見之前所做工作。

    圖2 管式干餾實驗裝置圖

    2 FUSION模型的建立

    碳基固體廢棄物的熱解可以理解為熱分解和自由基反應過程。在熱解過程中,隨著溫度升高,碳基固廢會通過化學鍵斷裂釋放出大量的小分子自由基,再通過自由基反應生成熱解氣和熱解油。由于碳基固廢多為高分子混合物,各組成的熱分解性質差異較大,因此在熱解過程中存在較為明顯的交互作用,導致熱解產(chǎn)物分布發(fā)生非線性變化。單一算法模型往往難以較為精確地預測因交互作用導致的熱解產(chǎn)物分布變化的實際問題。比如,研究發(fā)現(xiàn),SVM 模型和LR 模型對木質素纖維素類的木屑、棉稈的熱解產(chǎn)物產(chǎn)率具有較高的預測精度,但對含有脂肪和蛋白質的小球藻的產(chǎn)物預測與實驗值相比存在較大偏差。在熱解過程中,熱解產(chǎn)物分布主要受生物質和煤的熱分解性及其熱解過程中產(chǎn)生的自由基間的化學反應的影響。因此生物質和煤的工業(yè)、元素分析,煤的芳香碳結構都與熱解產(chǎn)物產(chǎn)率存在較高的直接相關性。表2 為煤的C CP/MAS/TOSS NMR譜積分結果,具體實驗方法可見本文作者課題組之前的工作。

    表2 煤的13C CP/MAS/TOSS NMR 譜積分結果

    因此確定輸入?yún)?shù)為揮發(fā)分(, %, daf)、灰分(,%,d)、氫碳比(H/C)、氧碳比(O/C)、生物質在混合物中的質量分數(shù)(%,daf)、烷基面積占比(,%)、芳香取代碳面積占比(,%)和含氧官能團面積占比(,%)8個參數(shù)。一般地,比照石油產(chǎn)品,用熱解油中可溶于正己烷的有機物含量作為評價熱解油品質的重要指標,因此模型訓練和測試的輸出參數(shù)確定為熱解油產(chǎn)率(Tar,%,daf)、熱解油中正己烷可溶物產(chǎn)率(HEX,%,daf)、熱解水產(chǎn)率(Water,%,daf)和半焦產(chǎn)率(Char,%,daf)。根據(jù)選定參數(shù)進行代碼編寫,選取80%實驗數(shù)據(jù)進行模型訓練,20%實驗數(shù)據(jù)用于模型測試。為克服熱解交互作用對碳基固廢熱解產(chǎn)物產(chǎn)率預測精度的影響,本研究首先選擇SVM、LR、ML 三種模型,利用熱解和共熱解實驗產(chǎn)物產(chǎn)率結果進行訓練和測試,再由機器算法對三種模型進行效能分析和模型融合。融合后的模型再經(jīng)熱解產(chǎn)物產(chǎn)率實驗數(shù)據(jù)進行訓練和測試,最終形成具有自適應能力的融合模型。

    圖3 為FUSION 模型結構。在模型建立的過程中,首先將熱解實驗結果分為兩部分,80%用于模型訓練,20%用于模型測試。然后選擇適宜的線性回歸方程、支持向量機線性函數(shù)和神經(jīng)網(wǎng)絡類,將訓練用數(shù)據(jù)集導入。接著調用Python編程語言中的Pandas 機器學習庫,生成LR 模型;調用Scikitlearn機器學習庫,生成SVM模型和ML模型。再將測試數(shù)據(jù)集的輸入端數(shù)據(jù)(原料的工業(yè)分析、元素分析和煤的C NMR 譜積分結果)導入建立好的LR、SVM和ML這三個單一模型中,將得到的熱解產(chǎn)物產(chǎn)率預測結果和實驗值進行比對,然后將兩者的相對偏差值導入通過Sklearn.metrics 庫建立的評價機制,以單一模型的預測精度為標準對單一模型效能進行評價,同時決定其在FUSION模型中的學習權重。將這一權重標準導入單一模型的訓練過程,最終將LR、SVM 和ML 模型在權重標準約束下,采用交叉驗證的學習方式融合生成具有自適應性的FUSION模型。

    圖3 FUSION模型結構圖

    3 熱解模型的訓練及能效分析

    首先將64組碳基固廢熱解實驗結果導入SVM、LR和ML三種模型中進行訓練,然后通過Python平臺的融合算法插件對三種模型的訓練結果進行效能分析,最終生成FUSION模型。將余下的16組熱解實驗結果作為測試數(shù)據(jù)導入上述4種模型,預測值和實驗值的相對誤差分析、殘差分析、均方根誤差分析以及決定系數(shù)分析等如下所述。

    3.1 各模型的均方根誤差(RMSE)和決定系數(shù)(R2)分析

    通過RMSE和評估模型的預測效果,具體計算見式(1)、式(2)。

    式中,為測試集的數(shù)據(jù)個數(shù);y、f和ˉ分別為預測值、真實值和真實值的平均值;為建立模型的擬合優(yōu)度;RMSE為預測值與真實值之間的均方根誤差。

    根據(jù)上述公式計算4種模型對熱解產(chǎn)物產(chǎn)率分布的RMSE 值和值,結果如表3 所示。4 種模型的預測效果均可作為預測熱解產(chǎn)物產(chǎn)率分布的數(shù)學模型,RMSE值均小于0.0713,值均大于0.9995。SVM的預測熱解油產(chǎn)率(RMSE<0.0304)顯示出比ML和LR更好的準確度,這主要是由于熱解交互作用的影響,試樣物性與熱解產(chǎn)物產(chǎn)率之間存在明顯的非線性相關性,SVM 對此類情況的預測效果較好。同時可以發(fā)現(xiàn),LR 在熱解水產(chǎn)率預測方面的效果優(yōu)于SVM和ML,SVM在半焦產(chǎn)率預測方面的效果優(yōu)于ML和LR。從各模型的RMSE結果分析可知,SVM 的預測效果明顯優(yōu)于ML 和LR,而FUSION 模型的預測效果明顯優(yōu)于三種單一模型。根據(jù)預測結果的值可以發(fā)現(xiàn),F(xiàn)USION 模型和SVM(>0.9999)的整體預測效果明顯優(yōu)于ML(>0.9998)和LR 模型(>0.9996)。上述結果表明,F(xiàn)USION 模型在擬合優(yōu)度和均方根誤差方面均優(yōu)于ML、LR和SVM預測模型,說明模型融合提高了預測精度和對熱解交互作用的擬合度。

    表3 4種模型的RMSE和R2分析

    3.2 單一模型和FUSION模型的效能分析

    如圖4所示,選取16組碳基固廢熱解后正己烷可溶物產(chǎn)率的實驗結果作為測試數(shù)據(jù),可以發(fā)現(xiàn)4 種數(shù)學模型對正己烷可溶物產(chǎn)率的預測效果較好,SVM、LR、ML 和FUSION 模型預測值和實驗值的最大相對誤差分別為0.85%、0.74%、0.71%和0.7%。FUSION 模型的預測精度最高。4 種模型預測值與實驗值的相對誤差隨著熱解正己烷可溶物產(chǎn)率的升高,呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢。最大相對誤差均出現(xiàn)在試樣1處,該處生物質在混合物中質量分數(shù)為33.33%。隨著正己烷可溶物產(chǎn)率的升高,模型預測值與實驗值的相對誤差逐漸降低。試樣9處生物質質量分數(shù)為4.76%,該點FUSION模型對正己烷可溶物的產(chǎn)率的預測精度最佳,相對誤差僅為0.01。4 種模型的最大相對誤差為0.85%,這說明4種模型都能夠較好地模擬交互作用對碳基固廢熱解正己烷可溶物產(chǎn)率的影響,由SVM、LR和ML三種模型融合成的FUSION模型預測效果最佳。

    圖4 正己烷可溶物產(chǎn)率預測

    圖5 為熱解油產(chǎn)率預測結果,LR 模型的預測值與實驗值的最大相對誤差為1.68%,明顯高于ML(1.22%)、SVM(1.14%)和FUSION 模型(1.00%)的預測相對誤差。所有模型的相對誤差最大值均出現(xiàn)在試樣1處,該處生物質在混合物中的質量分數(shù)為4.76%。特別是FUSION模型對16 組共熱解熱解油試樣產(chǎn)率的預測均明顯好于其他三種模型。

    圖5 熱解油產(chǎn)率預測

    如圖6 所示,LR、FUSION、ML、SVM 這4 種模型對碳基固廢熱解水產(chǎn)率的預測值和實驗值的相對誤差分別為0.31%、0.31%、0.25%、0.25%。說明這4類模型對熱解水的預測精度明顯高于對熱解油和正己烷可溶物的預測精度。FUSION 模型的預測精度低于ML和SVM模型,這可能是由于熱解過程中熱解水的生成主要由羥基自由基和氫自由基化合生成,該反應不存在中間反應步驟,受交互作用影響較小,因此模型融合對預測精度的提升作用不明顯。

    圖6 熱解水產(chǎn)率預測

    如圖7所示,在16組共熱解試驗樣品中,ML、LR、SVM 和FUSION 模型的最大相對誤差分別為0.17%、0.034%、0.033%、0.033%??梢园l(fā)現(xiàn),ML 模型對半焦產(chǎn)率的預測精度明顯低于其他三種模型。LR、SVM和FUSION模型的產(chǎn)率預測精度基本相同,且極為接近實驗值。

    圖7 半焦產(chǎn)率預測

    總體來看,LR模型對熱解油的預測精度較差。ML 模型則不太適合用于預測碳基固廢熱解的半焦產(chǎn)率。而相對于ML 和LR 模型,SVM 對碳基固廢熱解各項產(chǎn)物的預測精度較高。相比其他三種單一模型,F(xiàn)USION 模型在預測正己烷可溶物、熱解油、半焦時保持了較高的預測精度,在預測熱解水產(chǎn)率時其預測精度與其他三種模型也非常接近。這說明模型融合起到了克服熱解交互作用對熱解不同產(chǎn)物產(chǎn)率的影響,能夠較好地對碳基固廢熱解全產(chǎn)物產(chǎn)率進行較為準確的預測。其預測值和實驗值相比,最大相對誤差≤1%。

    3.3 SVM和FUSION模型殘差分析

    根據(jù)上述分析,三種單一模型中SVM模型的預測效果優(yōu)于ML和LR模型,因此本研究選擇SVM模型和FUSION模型進行殘差對比分析。如圖8所示,對于正己烷可溶物、熱解油以及熱解水三種熱解產(chǎn)物FUSION模型的預測值與真實值的離散程度明顯優(yōu)于SVM 模型;對于半焦產(chǎn)率預測,兩者的離散程度則近乎一致。

    圖8 FUSION和SVM模型殘差分析

    3.4 SVM模型與FUSION模型的相對誤差分析

    如圖9 所示,對于熱解油產(chǎn)率預測,F(xiàn)USION模型的相對誤差范圍為0.003%~0.1%,平均相對誤差為0.22%;SVM 模型的相對誤差范圍為0.004%~1.141%,平均相對誤差為0.256%;對于熱解水,F(xiàn)USION 模型的相對誤差在0.006%~0.315%之間,平均相對誤差為0.11%,SVM 模型的相對誤差在0.007%~0.232%之間,平均相對誤差為0.134%;對于正己烷可溶物,F(xiàn)USION 模型的相對誤差在0.02%~0.7%之間,平均相對誤差為0.189%,SVM模型的相對誤差在0.026%~0.708%之間,平均相對誤差為0.193%;對于半焦,F(xiàn)USION模型和SVM模型的平均相對誤差均為0.016%。FUSION模型的誤差范圍和平均相對誤差均要小于SVM 模型,因此FUSION 模型比SVM模型具有更好的預測精度。

    圖9 SVM模型與FUSION模型的相對誤差分析

    4 結論

    本文以碳基固體廢棄物熱解和共熱解實驗結果為數(shù)據(jù)源,通過對ML、SVM、LR三種單一模型的訓練和融合,建立了具有自適應能力的FUSION模型。通過對三種單一模型和FUSION模型的比較發(fā)現(xiàn),LR模型對熱解油的預測精度較低。ML模型在預測半焦產(chǎn)率時存在較大偏差。FUSION 模型則在對熱解水、熱解油、正己烷可溶物和半焦產(chǎn)率預測時保持了較高的預測精度,其預測值與實驗值的最大相對誤差≤1%。這說明FUSION 模型能夠有效克服碳基固廢熱解過程中因交互作用對最終熱解產(chǎn)物分布的影響,適合用于不同種類的碳基固體廢棄物熱解產(chǎn)物產(chǎn)率的預測及研究。

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