等徑氣泡平行聚并行為對(duì)流場(chǎng)與傳質(zhì)過(guò)程的影響

陳光輝,崔久軍,高 飛,董紀(jì)鵬,李建隆

(青島科技大學(xué) 化工學(xué)院,山東 青島266042)

在精餾、吸收、氣液反應(yīng)器等化工單元操作過(guò)程中,氣泡的運(yùn)動(dòng)會(huì)改變氣液相流動(dòng)狀態(tài)、接觸面積等,進(jìn)而對(duì)傳質(zhì)、反應(yīng)等過(guò)程產(chǎn)生重大影響[1]。氣泡聚并是指在氣液兩相流或多相流中,當(dāng)兩個(gè)以上氣泡發(fā)生碰撞,合并成一個(gè)氣泡的現(xiàn)象[2]。氣泡頻繁的聚并,使氣液兩相接觸面積減小,從而對(duì)氣液傳質(zhì)產(chǎn)生不利影響。由于氣泡聚并過(guò)程的復(fù)雜性和短暫性,關(guān)于氣泡聚并行為及對(duì)傳質(zhì)影響規(guī)律的研究一直是兩相流研究的熱點(diǎn)與難點(diǎn)。

目前主要采用數(shù)值計(jì)算與實(shí)驗(yàn)對(duì)氣泡聚并行為進(jìn)行研究[3-6]。陳阿強(qiáng)等[7]對(duì)氣浮池內(nèi)氣泡聚并進(jìn)行數(shù)值計(jì)算,考察了來(lái)液流量和回流流量對(duì)聚并過(guò)程的影響,發(fā)現(xiàn)回流流量較大時(shí),氣泡聚并頻率提高;KEEP等[8]采用實(shí)驗(yàn)方法借助高速攝像技術(shù)考察了流變性質(zhì)、表面張力對(duì)聚并的影響;SOUSA等[9]研究者利用PIV 技術(shù)觀(guān)察了Taylor氣泡在聚并過(guò)程的流場(chǎng)信息變化,認(rèn)為非牛頓流體氣泡相互作用距離大于牛頓流體。還有不少學(xué)者考察了表面活性劑、韋伯?dāng)?shù)以及溫度、黏度等參數(shù)對(duì)聚并過(guò)程的影響[10-14]。氣泡間距較小會(huì)提高聚并頻率,對(duì)氣泡聚并過(guò)程的臨界距離及氣泡間距對(duì)氣泡聚并行為的影響規(guī)律缺乏研究。實(shí)際工業(yè)中氣泡之間有垂直在線(xiàn)和平行在線(xiàn)等多種聚并方式,李少白等[15]采用數(shù)值模擬方法對(duì)垂直在線(xiàn)氣泡聚并進(jìn)行研究,證明了聚并行為受氣泡間距和液相流變性質(zhì)影響,但是對(duì)于平行聚并相關(guān)研究鮮有報(bào)道。

關(guān)于氣泡聚并對(duì)傳質(zhì)的影響報(bào)道不多,ZUIDERWEG 等[16]分析了在精餾系統(tǒng)中表面現(xiàn)象對(duì)氣泡聚并行為的影響,認(rèn)為表面現(xiàn)象對(duì)傳質(zhì)的影響大于密度、擴(kuò)散系數(shù)等其他物性的影響。沈鑒彪等[17]考察了相間傳質(zhì)誘導(dǎo)對(duì)聚并的影響,實(shí)驗(yàn)研究表明Marangoni效應(yīng)使聚并時(shí)間隨著溫度升高呈先減小后增大的趨勢(shì)。還有研究者試圖對(duì)其進(jìn)行定量分析,由于過(guò)程的復(fù)雜性未取得實(shí)質(zhì)性進(jìn)展[18-20]。

本研究采用數(shù)值模擬方法,在常溫下80%CO2和20%N2混合氣作為氣相,以等徑平行氣泡作為研究對(duì)象,研究了氣泡直徑、氣泡間距對(duì)聚并過(guò)程的影響并分析了聚并行為對(duì)相間傳質(zhì)的影響機(jī)理,以期更加深入的認(rèn)識(shí)氣泡聚并過(guò)程。

1 數(shù)學(xué)模擬模型及方法

1.1 控制方程

VOF模型對(duì)于氣液兩相流模擬具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)[21-23],本研究借助Fluent流場(chǎng)模擬軟件,采用VOF模型開(kāi)展伴隨傳質(zhì)過(guò)程的氣泡聚并過(guò)程的研究。

傳質(zhì)過(guò)程模型中假設(shè)氣液相物性參數(shù)(比如密度、黏度等)為定值,與壓力無(wú)關(guān);氣泡中只有CO2氣體可以從氣側(cè)傳質(zhì)到液側(cè)。對(duì)于傳質(zhì)過(guò)程的計(jì)算選用水溶液為液相,CO2和N2混合氣作為氣相。常溫下CO2和N2在水中的溶解度分別為0.168 8 g·(100 g)－1、1.891×10－3g·(100 g)－1。

CO2氣體從氣泡內(nèi)擴(kuò)散到氣液界面處,假設(shè)界面處平衡且穿過(guò)界面的CO2通量是連續(xù)的,即從氣相傳遞到界面處CO2的量等于界面處傳遞到液相中的CO2的量。該組分在氣液相中的質(zhì)量守恒方程分別如式(4)、(5)所示:

其中,Y i,g是CO2在氣相中的質(zhì)量分?jǐn)?shù),D i,mg是CO2在N2中的擴(kuò)散系數(shù),為1.67×10－5m2·s－1,Y i,l是CO2在液相中的質(zhì)量分?jǐn)?shù),D i,ml是CO2在水中的擴(kuò)散系數(shù),為1.96×10－9m2·s－1。

假設(shè)界面處符合亨利定律,CO2是連續(xù)穿過(guò)界面的,且界面處無(wú)傳質(zhì)累積量,可得到式(6):

N為傳質(zhì)通量,下標(biāo)gas、liq分別代表氣相和液相,int代表氣液界面。上述組分質(zhì)量守恒方程通過(guò)開(kāi)啟組分運(yùn)輸方程實(shí)現(xiàn),利用UDF(User Defined Function)功能進(jìn)行計(jì)算機(jī)語(yǔ)言化實(shí)現(xiàn)傳質(zhì)過(guò)程。

1.2 網(wǎng)格劃分及邊界條件

幾何模型及網(wǎng)格劃分示意圖見(jiàn)圖1。二維矩形計(jì)算域選取尺寸為80 mm×80 mm,計(jì)算域尺寸大小可以忽略邊壁對(duì)氣泡的影響。為了提高網(wǎng)格的規(guī)整度,采用規(guī)整的四邊形網(wǎng)格,以提高計(jì)算精度,減小計(jì)算量。本模擬中所有網(wǎng)格自動(dòng)生成,數(shù)值計(jì)算前進(jìn)行網(wǎng)格無(wú)關(guān)性檢驗(yàn),優(yōu)化網(wǎng)格劃分。

圖1 幾何模型及網(wǎng)格劃分示意圖Fig.1 Physical model and grid division diagram

計(jì)算域上邊界設(shè)置為壓力出口,其壓力出口表壓為0 Pa,其他為無(wú)滑移固體壁面。采用瞬態(tài)計(jì)算過(guò)程,時(shí)間步長(zhǎng)為10－4s,壓力-速度耦合方法采用SIMPLE法,壓力的離散借助于PRESTO! 法,動(dòng)量和體積分?jǐn)?shù)分別采用QUIC 方法和Geo-Reconstruct方法。

2 結(jié)果與討論

2.1 網(wǎng)格無(wú)關(guān)性

以直徑4 mm 氣泡為例,選取網(wǎng)格數(shù)為16 000、640 000和1 000 000這3種網(wǎng)格尺寸劃分網(wǎng)格。以氣泡在初始時(shí)刻的上升速度和CO2溶解量作為表征參數(shù)來(lái)驗(yàn)證網(wǎng)格無(wú)關(guān)性,結(jié)果見(jiàn)圖2。當(dāng)網(wǎng)格數(shù)達(dá)到64 000時(shí),再提高網(wǎng)格精度對(duì)氣泡上升速度和CO2溶解量影響不大,可認(rèn)為在該網(wǎng)格數(shù)下網(wǎng)格精度夠高,計(jì)算性?xún)r(jià)比良好,滿(mǎn)足數(shù)值計(jì)算計(jì)算所需要求。

圖2 網(wǎng)格無(wú)關(guān)性驗(yàn)證Fig.2 Grid independence verification

2.2 模型驗(yàn)證

采用上述傳質(zhì)模型對(duì)氣泡進(jìn)行模擬,并將計(jì)算結(jié)果與文獻(xiàn)[25]中CO2傳質(zhì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,見(jiàn)圖3。

圖3 模擬結(jié)果與文獻(xiàn)[25]結(jié)果中CO2 濃度分布對(duì)比Fig.3 Comparison of the simulation results with the results in literature[25]

從圖3看出傳質(zhì)過(guò)程主要發(fā)生在氣泡正下方,隨著時(shí)間的推移,在兩側(cè)移動(dòng)形成對(duì)稱(chēng)的梯度濃度。氣泡在不同時(shí)刻濃度分布與文獻(xiàn)[25]實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合度較高。因此,采用的傳質(zhì)計(jì)算模型能夠較準(zhǔn)確反映氣泡傳質(zhì)過(guò)程。

2.3 氣泡直徑對(duì)聚并過(guò)程中流場(chǎng)的影響

考察了初始直徑為1～8 mm 的等徑氣泡,在間距為1 mm 時(shí)下氣泡聚并過(guò)程中流線(xiàn)的變化規(guī)律。圖4為初始直徑分別2和6 mm 平行氣泡聚并過(guò)程中流場(chǎng)分布變化規(guī)律。

圖4 不同初始直徑氣泡聚并過(guò)程及流線(xiàn)分布Fig.4 Coalescence process and streamline distribution with different initial diameters

從圖4可以看出,在初始時(shí)刻氣泡在浮力作用下獨(dú)立上升,氣泡兩側(cè)均產(chǎn)生了對(duì)稱(chēng)的渦流。在渦流處流線(xiàn)分布密集、速度較快,氣泡其它部位流線(xiàn)分布平緩,流速較慢。在上升過(guò)程中,氣泡在向內(nèi)旋轉(zhuǎn)的渦流提供的作用力下,氣泡向內(nèi)運(yùn)動(dòng),有相互靠近趨勢(shì)。在氣泡相互接觸后形成了一個(gè)連接兩個(gè)氣泡的狹小通道,在通道上方產(chǎn)生了新的局部渦流。隨著聚并過(guò)程的進(jìn)行通道附近渦流消失,聚并后氣泡周?chē)餍团c相同直徑的單氣泡流型接近。

對(duì)比初始直徑2和6 mm 氣泡聚并過(guò)程中流線(xiàn)分布規(guī)律看出,在氣泡聚并初始階段,不同初始直徑氣泡周?chē)鲌?chǎng)分布基本相似,氣泡兩側(cè)渦流大小隨氣泡直徑增大而增大。隨著氣泡上升,氣泡接觸后形成通道,通道上方渦流數(shù)量增多,氣泡直徑越大渦流數(shù)量越多,兩側(cè)的渦流結(jié)構(gòu)越大,在聚并過(guò)程中氣泡周?chē)骶€(xiàn)分布密集,液相運(yùn)動(dòng)更為復(fù)雜。初始直徑為6 mm 氣泡通道形成后,由于外側(cè)渦流的影響較大,氣泡受到向外的作用力,開(kāi)始向外運(yùn)動(dòng),通道液膜破裂,未實(shí)現(xiàn)氣泡聚并。在聚并過(guò)程中產(chǎn)生的渦流結(jié)構(gòu),推動(dòng)了氣泡聚并,但是能夠加速氣液界面更新,一定程度上促進(jìn)了相間傳質(zhì)進(jìn)行。

圖5為初始直徑分別為2和6 mm 氣泡平行聚并過(guò)程中壓力分布變化規(guī)律。圖5可以看出,在初始階段氣泡成橢圓形,氣泡內(nèi)部存在壓力梯度,其中氣泡頂部壓力最高,為65 Pa左右;氣泡間處于低壓區(qū),與氣泡內(nèi)形成較大的壓力差,氣泡向壓力較低處運(yùn)動(dòng),推動(dòng)氣泡相互靠近、接觸,最后完成聚并。隨著不斷氣泡上升,氣泡受到的形體曳力不對(duì)稱(chēng)分布造成氣泡形狀發(fā)生變化,壓力分布亦發(fā)生了改變。氣泡兩側(cè)低壓區(qū)隨氣泡直徑增大而向下移動(dòng)且范圍減小;通道上方出現(xiàn)高壓區(qū),通道下方隨氣泡直徑增大發(fā)生變化,由高壓區(qū)變?yōu)榈蛪簠^(qū)。聚并過(guò)程使泡內(nèi)壓力降低了30 Pa左右,直徑為2 mm 氣泡,氣泡實(shí)現(xiàn)聚并,形狀呈球帽形,壓力分布與等徑氣泡相近;直徑為6 mm 氣泡壓力差較小,氣泡向兩側(cè)運(yùn)動(dòng),未實(shí)現(xiàn)聚并。在渦流和壓力差的雙重作用下氣泡從相互接觸到液膜融合,最終實(shí)現(xiàn)聚并。

圖5 不同直徑氣泡聚并過(guò)程的壓力分布Fig.5 Pressure distribution in coalescence process with different diameters

圖6給出了在氣泡間距為1 mm 時(shí)不同物系中聚并距離隨氣泡直徑變化關(guān)系。聚并距離是指氣泡從開(kāi)始到完成聚并氣泡所上升的距離。從圖6 看出,在相同黏度下,聚并距離隨氣泡直徑的增大呈先減小后增大的趨勢(shì);氣泡聚并距離隨著物系黏度增大而增大,這是物種中黏度不同導(dǎo)致流動(dòng)阻力增大造成的;當(dāng)氣泡間距為1 mm 時(shí),初始直徑大于6 mm氣泡時(shí),無(wú)法實(shí)現(xiàn)聚并。

圖6 聚并距離隨氣泡直徑變化規(guī)律Fig.6 Variation of coalescence distance with bubble diameter

2.4 氣泡間距對(duì)聚并過(guò)程中流場(chǎng)的影響

圖7給出了等徑氣泡在不同間距時(shí)聚并過(guò)程中變化規(guī)律。從圖7可以看出,氣泡間渦流由于受到兩側(cè)氣泡的擠壓,渦流大小隨著氣泡間距的增大而增大;間距為1 mm 氣泡接觸后,在氣泡間新增多個(gè)渦流結(jié)構(gòu),氣泡間距越小新增渦流越大,其位置越高。這是由于氣泡間距較小,氣泡相互靠近擠壓后渦流向氣泡上方空間較大的地方發(fā)展。間距為2 mm 的氣泡,在氣泡兩側(cè)向外旋轉(zhuǎn)渦流的作用力大于向內(nèi)旋轉(zhuǎn)渦流,氣泡向外運(yùn)動(dòng),未能實(shí)現(xiàn)聚并。隨著氣泡間距的增加,中間渦流需要提供的更大的向內(nèi)作用力才能使氣泡實(shí)現(xiàn)聚并,即氣泡間距越大,氣泡越難實(shí)現(xiàn)聚并。

圖7 等徑氣泡在不同間距下聚并過(guò)程及流線(xiàn)分布Fig.7 Coalescence process and pressure streamline distribution of equal diameter bubbles at different distances

圖8給出了等徑氣泡不同間距下聚并過(guò)程中壓力分布規(guī)律。對(duì)比初始階段時(shí)壓力分布發(fā)現(xiàn),泡內(nèi)壓力分布基本一致,泡外壓力分布受間距影響較大,低壓區(qū)范圍隨氣泡間距的增大而減小。泡內(nèi)外壓力差相同,但是在此壓力差下產(chǎn)生的力不能將間距較大氣泡實(shí)現(xiàn)聚并。隨著氣泡聚并上升,氣泡形狀發(fā)生變化,壓力發(fā)生重排。

圖8 等徑氣泡在不同間距下聚并過(guò)程的壓力分布Fig.8 Pressure distribution in coalescence process of equal diameter bubbles with different spacing

通過(guò)對(duì)不同初始直徑和間距下氣泡的聚并過(guò)程研究發(fā)現(xiàn),聚并規(guī)律不盡相同,氣泡間距X決定了聚并的可能性。研究中發(fā)現(xiàn)在氣泡聚并過(guò)程存在臨界間距ΔX:當(dāng)X≤ΔX時(shí),氣泡在渦流和壓差的作用下實(shí)現(xiàn)聚并;當(dāng)X＞ΔX時(shí),氣泡間作用力減弱,不能實(shí)現(xiàn)聚并。圖9是在不同模擬狀態(tài)下聚并時(shí)臨界間距與氣泡直徑關(guān)系。從圖9看出,初始直徑小于6 mm 時(shí),臨界間距受到液相黏度影響較大,黏度越大臨界間距越小;在較低黏度下臨界間距呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì);黏度較大時(shí),臨界間距隨氣泡直徑變化較小,在0.4～0.6 mm 之間。

圖9 甘油體系中不同氣泡初始直徑聚并過(guò)程中的臨界間距Fig.9 Critical distance of coalescence of different bubble diameters in glycerol system

2.5 氣泡聚并行為對(duì)傳質(zhì)過(guò)程的影響

主要考察初始直徑為2,4,6 mm 等氣泡,在氣泡間距為1和2 mm 時(shí)聚并行為對(duì)傳質(zhì)過(guò)程的影響。圖10是平行氣泡聚并過(guò)程中不同階段下CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)云圖。從圖10可以看出,氣泡在聚并過(guò)程中,CO2不斷向液相中傳遞,聚并前CO2濃度區(qū)主要分布在氣泡底部,隨著聚并過(guò)程的進(jìn)行,CO2濃度區(qū)分布于氣泡兩側(cè)和底部,顏色越深說(shuō)明CO2濃度梯度越大。

圖10 平行氣泡聚并過(guò)程中CO2 質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布Fig.10 Distribution of CO2 mass fraction during coalescence of parallel bubbles

圖11給出了不同直徑氣泡在不同間距下CO2溶解量變化規(guī)律。從圖11可以看出,CO2溶解量隨著氣泡直徑的增大而增大。初始直徑為2和4 mm氣泡,在間距為2 mm 時(shí)CO2溶解量高于間距為1 mm 時(shí),這是由于間距在1 mm 時(shí)氣泡發(fā)生聚并,聚并后導(dǎo)致氣液接觸面積減小造成的。其中,直徑4 mm 氣泡聚并后CO2溶解量減小了21.7%,2 mm 氣泡減小了24.7%。初始直徑為6和8 mm氣泡,溶解量曲線(xiàn)基本重合,CO2溶解量沒(méi)有明顯變化,說(shuō)明氣泡未發(fā)生聚并行為。通過(guò)對(duì)不同直徑氣泡的聚并分析可知,氣泡聚并行為使氣液接觸面積減小,導(dǎo)致CO2在水中溶解量減小。也就是說(shuō),在聚并過(guò)程中氣液接觸面積的大小對(duì)傳質(zhì)效率的影響起主要作用。

圖11 不同氣泡間距下CO2 溶解量變化Fig.11 variation of CO2 dissolution under different bubble spacing

3 結(jié) 論

1)聚并過(guò)程中氣泡新產(chǎn)生多個(gè)渦流結(jié)構(gòu),渦流周?chē)骶€(xiàn)分布密集,速度較快,流場(chǎng)運(yùn)動(dòng)更復(fù)雜;泡內(nèi)存在壓力梯度,由于氣泡表面形體曳力不對(duì)稱(chēng)分布造成氣泡形狀發(fā)生變化,壓力分布重排,泡內(nèi)壓力值減小。

2)聚并距離受到黏度和氣泡直徑的共同影響。聚并距離隨氣泡直徑的增大呈先減小后增大的趨勢(shì);隨著液體黏度的增大,流動(dòng)阻力增大導(dǎo)致聚并距離隨黏度增大而增大。

3)在渦流和壓力差的作用下氣泡實(shí)現(xiàn)聚并,但是間距決定了聚并的可能性。研究發(fā)現(xiàn)了不同濃度甘油溶液中臨界間距與氣泡直徑的關(guān)系,直徑小于6 mm 氣泡黏度越大臨界間距越小;直徑大于6 mm氣泡受黏度影響較小,在0.4～0.6 mm 之間波動(dòng)。

4)氣泡聚并行為使氣液接觸面積減小,導(dǎo)致CO2溶解量減小。通過(guò)模擬定量測(cè)定了直徑4 mm氣泡聚并后CO2溶解量減小了21.7%,2 mm 直徑氣泡減小了24.7%。