黃明心, 周蕾, 王學(xué)重
超聲衰減譜測(cè)量電池漿料的粒度分布
黃明心, 周蕾, 王學(xué)重
(北京石油化工學(xué)院新材料與化工學(xué)院, 恩澤生物質(zhì)精細(xì)化工北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 102617)
電池漿料中顆粒狀活性物質(zhì)的粒度大小和分散均勻性對(duì)電池的內(nèi)阻、 電壓、 局部表面電流和總極化程度等性能有直接影響, 實(shí)現(xiàn)對(duì)其的在線實(shí)時(shí)測(cè)量對(duì)電池的質(zhì)量控制具有重要意義. 基于電池漿料的高固含量、 高黏度和低透光性的特點(diǎn), 本文利用超聲衰減譜的方式測(cè)量了其粒度分布(PSD). 應(yīng)用于電池漿料的粒度分布測(cè)量的最大難點(diǎn)是其利用超聲衰減譜法預(yù)測(cè)粒度分布的模型需要難以獲得的分散相和連續(xù)相的物性參數(shù). 本文采用主成分分析(PCA)結(jié)合誤差反向傳播(BP)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立預(yù)測(cè)模型解決了超聲衰減譜法的難點(diǎn), 并引入遺傳算法(GA)優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值. 通過(guò)以LiCoO2為活性物質(zhì)的電池漿料進(jìn)行了驗(yàn)證, 結(jié)果表明, PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠有效對(duì)不同固含量電池漿料的粒度分布進(jìn)行預(yù)測(cè), 預(yù)測(cè)值與真實(shí)值的峰形重合度高, 峰高偏差小, 兩者的均方誤差為0.1358, 擬合度(2)為0.9816, 說(shuō)明超聲衰減譜法可作為測(cè)量電池漿料粒度分布的重要方式.
超聲衰減譜; 粒度分布; 電池漿料; BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò); 主成分分析; 遺傳算法
電池的制造流程主要包括漿料的制備、 涂布、 干燥、 輥壓、 分切、 真空干燥、 壓片、 焊接、 組裝、 注入電解液、 密封和電池化成等步驟[1]. 電池漿料的制備是電池生產(chǎn)后續(xù)制造過(guò)程的基礎(chǔ), 關(guān)系到電極活性材料是否能最大程度地發(fā)揮其電化學(xué)活性, 對(duì)于成品電池的性能質(zhì)量具有重要作用. 電池漿料為固體懸浮液, 其成分主要包括電化學(xué)活性物質(zhì)、 增強(qiáng)導(dǎo)電性與穩(wěn)定性的碳材料載體以及用于實(shí)現(xiàn)分散的有機(jī)溶劑. 在電池漿料的制備過(guò)程中, 體系中固體物質(zhì)的粒徑分布對(duì)后續(xù)過(guò)程非常重要: 漿料中顆粒狀活性物質(zhì)的分散性和均勻性將直接影響活性離子在電池兩極的運(yùn)動(dòng), 進(jìn)而影響到成品電池的質(zhì)量和性能. 由活性物質(zhì)分散均勻的漿料制得的電池的內(nèi)阻?。?]、 循環(huán)性能良好[3], 且漿料的均勻性對(duì)電池的局部電流密度、 電池電壓及電池總極化程度[4]均有影響. 因此, 實(shí)現(xiàn)在電池漿料的制備過(guò)程中實(shí)時(shí)在線快速測(cè)量體系中固體組分的粒度分布對(duì)于提高電池產(chǎn)品的生產(chǎn)效率與產(chǎn)品質(zhì)量有重要意義.
對(duì)于懸浮液體系中固體粒度的檢測(cè)方法有多種, 如以動(dòng)態(tài)光散射法(DLS)為代表的離線測(cè)量方式和以聚焦光束反射測(cè)量(FBRM)為代表的在線測(cè)量方式[5]. 上述在線、 離線的測(cè)量方式均有其局限性: DLS測(cè)量的粒徑范圍窄, 且只適合測(cè)量固含量低的分散體系; FBRM測(cè)量的是顆粒的弦長(zhǎng)分布, 并非粒度分布, 在將弦長(zhǎng)分布轉(zhuǎn)化為粒度分布時(shí)需要做很多假設(shè), 非常勉強(qiáng), 并且在高固體濃度下FBRM同樣也有較大的誤差. 針對(duì)電池漿料的高固含量、 高黏度和低透光性的特點(diǎn), 應(yīng)用超聲衰減譜測(cè)量其粒度分布是比較有潛力的方法. 超聲衰減譜法測(cè)量顆粒度是基于超聲波在通過(guò)含有分散相(顆粒相)的連續(xù)介質(zhì)時(shí)所引起的依賴(lài)頻率變化的衰減譜來(lái)測(cè)量顆粒的粒度分布, 測(cè)量過(guò)程是非破壞性的, 測(cè)量范圍在0.005~1000 μm, 適用于高固體濃度(體積分?jǐn)?shù)>50%).
諸多學(xué)者對(duì)超聲衰減譜法測(cè)量顆粒度進(jìn)行了研究. 基于超聲衰減譜法, 林春丹等[6]測(cè)量了不同溫度條件下原油中所含蠟晶的平均粒度; 姚文學(xué)等[7]測(cè)得了玉米油-水乳化液體系中小油滴的粒度信息; 蘇明旭等[8]研究了超聲衰減法測(cè)量高濃度多分散脂肪乳濁液的粒徑分布問(wèn)題; Akinola等[9]基于全局優(yōu)化算法得到SrCl2·6H2O飽和水溶液的物性參數(shù), 基于ECAH模型正向預(yù)測(cè)了SrCl2·6H2O的粒度分布; Fan等[10]對(duì)SiC顆粒進(jìn)行了粒度表征. 超聲衰減譜法測(cè)量懸浮液中固體的粒度分布具有測(cè)量粒徑范圍寬、 穿透性強(qiáng)、 物系無(wú)需具有透光性等優(yōu)點(diǎn), 而且適用于固相濃度較高的物系[9,11~15]. 基于這些獨(dú)特優(yōu)勢(shì), 本文采用超聲衰減譜法測(cè)量了電池漿料中活性物質(zhì)的粒度分布. 其中, 用超聲衰減譜法預(yù)測(cè)粒度分布的計(jì)算模型需要固、 液兩相多個(gè)物性參數(shù), 而這些參數(shù)對(duì)于電池漿料而言很難獲得. 本文提出了主成分分析結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法建立預(yù)測(cè)模型, 并引入遺傳算法優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值, 來(lái)代替?zhèn)鹘y(tǒng)的ECAH模型. 本工作還采用以LiCoO2為活性物質(zhì)的電池漿料對(duì)該方法進(jìn)行了驗(yàn)證.
LiCoO2(純度99.8%)、 炭黑(分析純)和NMP(純度99%)購(gòu)自上海易恩化學(xué)技術(shù)有限公司; PVDF(分析純)購(gòu)自法國(guó)Arkema公司; 乙醇(分析純)購(gòu)自上海Aladdin公司; 實(shí)驗(yàn)用水為去離子水.
用于驗(yàn)證超聲衰減譜法測(cè)量電池漿料粒度分布的電池漿料體系如下: 鈷酸鋰(LiCoO2)為活性物質(zhì), 炭黑(超導(dǎo)K90)為導(dǎo)電劑, 聚偏氟乙烯(PVDF)為黏結(jié)劑,-甲基吡咯烷酮(NMP)為溶劑, 且采用的漿料體系中LiCoO2、 炭黑和PVDF的質(zhì)量比為8∶1∶1.
NanoSonic型微納米超聲粒度儀, 晶格碼(青島)智能科技有限公司; Mastersizer 3000型激光粒度儀, 馬爾文帕納科(中國(guó))公司.
制備電池漿料前, 先將PVDF、 炭黑和LiCoO2置于75 ℃烘箱中加熱干燥48 h, 備用. 參照文獻(xiàn)[16]方法, 采用多步合漿工藝制備電池漿料, 具體步驟見(jiàn)圖1.
Fig.1 Multi?step slurry process
向燒杯中加入一定量的NMP, 根據(jù)固含量和漿料體系的配比計(jì)算得到LiCoO2、 炭黑和PVDF的質(zhì)量. 按體積比為1∶1∶3將NMP分成3份, LiCoO2和炭黑分別按質(zhì)量比平均分成2份. 在700 r/min的攪拌條件下, 將LiCoO2和炭黑依次加入到NMP中, 攪拌30 min至均勻分散. 在25 ℃的水浴加熱及攪拌下, 將PVDF緩慢加入到剩余的NMP中, 直至全部溶解, 此時(shí)溶液呈黏膠狀. 最后, 將LiCoO2和炭黑-NMP的懸浮液加入到PVDF-NMP溶液中, 以900 r/min的轉(zhuǎn)速攪拌72 h, 待測(cè). 分別配制固含量為10%, 13%, 15%, 16%, 17%, 19%, 20%, 22%, 23%, 25%, 27%, 28%和30%的電池漿料.
采用Mastersizer 3000型激光粒度儀測(cè)定不同固含量的電池漿料的離線粒度分布[17]. 所用分散劑為NMP, 由于電池漿料中的分散相為混合物, 進(jìn)行離線粒度測(cè)量時(shí)所應(yīng)用的計(jì)算模型為弗朗霍夫(Fraunhofer)理論. 為了避免偶然誤差, 對(duì)不同固含量電池漿料的粒度分布測(cè)量20次. 圖2為不同固含量電池漿料的粒度分布.
Fig.2 PSD of battery slurries with different solid contents
Fig.3 Ultrasonic attenuation of battery slurries with different solid contents
電池漿料中活性物質(zhì)的活性主要由其本身的性質(zhì)和顆粒的比表面積決定, 其活性本質(zhì)的表現(xiàn)為得失電子. 在導(dǎo)電劑和活性物質(zhì)混合時(shí)通常采用球磨或直接攪拌的方式, 相較于上述2種方式, 超聲波不具有足夠大的能量來(lái)影響其活性. 在應(yīng)用NanoSonic超聲粒度儀測(cè)量電池漿料的超聲衰減譜時(shí), 使用的超聲波功率較低(10 W), 且超聲波的實(shí)際影響范圍僅為探頭的有效長(zhǎng)度(實(shí)驗(yàn)用探頭的有效長(zhǎng)度約為43 mm), 不會(huì)對(duì)活性物質(zhì)的活性造成影響. 同樣, 為了避免偶然誤差, 對(duì)不同固含量電池漿料的超聲衰減測(cè)量20次, 每次測(cè)量時(shí)間約30 s. 圖3為測(cè)得的不同固含量電池漿料的超聲衰減譜.
實(shí)驗(yàn)采用以電池漿料的超聲衰減譜為輸入, 粒度分布為輸出的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò). 由于超聲衰減譜和粒度分布均由多個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)組成(實(shí)驗(yàn)中NanoSonic超聲粒度儀測(cè)量的超聲衰減譜有19個(gè)點(diǎn), Mastersizer 3000激光粒度儀測(cè)量的粒度分布有100個(gè)點(diǎn)), 如果直接將超聲衰減譜的原始數(shù)據(jù)作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入, 粒度分布作為輸出, 會(huì)導(dǎo)致BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入和輸出維度很大, 加上隱含層的節(jié)點(diǎn), 增大了待優(yōu)化閾值和權(quán)值的規(guī)模, 不僅需要更多的收斂時(shí)間, 而且多維度的輸入和輸出會(huì)對(duì)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性有較大影響.
主成分分析(PCA)是一種高維度數(shù)據(jù)預(yù)處理方法, 通過(guò)協(xié)方差矩陣抽提出相關(guān)性低、 包含原樣本數(shù)據(jù)的特征數(shù)據(jù), 以較少的特征數(shù)據(jù)包含原數(shù)據(jù)的全部信息, 既在克服選取特征主觀性的基礎(chǔ)上簡(jiǎn)化了BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu), 又提高了收斂性和穩(wěn)定性[18]. 因此, PCA被廣泛應(yīng)用于圖像壓縮、 人臉識(shí)別、 特征提取和異常值檢測(cè)[19~22]等領(lǐng)域. 本文嘗試?yán)肞CA分別對(duì)電池漿料的超聲衰減譜和粒度分布進(jìn)行降維, 再用于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入和輸出, 從而減小BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入和輸出維度, 提高網(wǎng)絡(luò)的收斂速度和魯棒性.
Fig.4 Attenuation of ultrasound passing battery slurry
目前, 基于超聲衰減譜法計(jì)算顆粒粒度分布時(shí)應(yīng)用最廣泛的是ECAH模型. ECAH模型需要連續(xù)相和分散相共14個(gè)物性參數(shù), 所需分散相的物性參數(shù)有壓縮波速(m/s)、 剪切模量(Pa)、 聲衰減系數(shù)(Np/m)、 密度(kg/m3)、 導(dǎo)熱系數(shù)(W·m?1·K?1)、 定壓比熱(J·kg?1·K?1)和熱擴(kuò)散系數(shù)(K?1); 所需連續(xù)相的物性參數(shù)有壓縮波速(m/s)、 聲衰減系數(shù)(Np/m)、 密度(kg/m3)、 剪切黏度(Pa·s)、 導(dǎo)熱系數(shù)(W·m?1·K?1)、 定壓比熱(J·kg?1·K?1)和熱擴(kuò)散系數(shù)(K?1)[26]. 對(duì)于常用的300多種無(wú)機(jī)化合物, 如水、 二氧化硅顆粒等, NanoSonic已經(jīng)有一個(gè)物性數(shù)據(jù)庫(kù). 但是對(duì)于數(shù)據(jù)庫(kù)以外的物系, 則需要對(duì)物性進(jìn)行測(cè)量. 電池漿料的分散相是混合物, 準(zhǔn)確測(cè)量所需物性參數(shù)有更大的難度. 為了解決這一難題, 本文采用主成分分析結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法建立預(yù)測(cè)模型, 并引入遺傳算法優(yōu)化BP網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值, 不再局限于使用ECAH計(jì)算模型, 所建立的預(yù)測(cè)模型無(wú)需冗雜的分散相和連續(xù)相的物性參數(shù), 僅需電池漿料的超聲衰減數(shù)據(jù)和粒度分布信息即可, 詳細(xì)方法介紹如下.
為克服超聲衰減譜法應(yīng)用的局限性, 采用主成分分析結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法建立了預(yù)測(cè)模型, 并引入遺傳算法優(yōu)化BP網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值. 本工作通過(guò)MATLAB 2021a軟件實(shí)現(xiàn)該預(yù)測(cè)模型的編程, 其設(shè)計(jì)流程圖如圖5所示.
Fig.5 Flow chart of PCA?GA?BP neural network model
實(shí)驗(yàn)中分別測(cè)量了固含量為10%, 13%, 15%, 16%, 17%, 19%, 20%, 22%, 23%, 25%, 27%, 28%和30%共13組電池漿料的超聲衰減譜和粒度分布, 且對(duì)不同固含量電池漿料的超聲衰減譜和粒度分布均測(cè)量20次, 其中超聲衰減每一次測(cè)量包含19個(gè)數(shù)據(jù)值, 粒度分布包含100個(gè)數(shù)據(jù)值. 使用PCA對(duì)電池漿料的超聲衰減譜和粒度分布的數(shù)據(jù)進(jìn)行降維后, 再選取可代表超聲衰減98.54%原始數(shù)據(jù)信息的1個(gè)主元以及可代表粒度分布98.84%原始數(shù)據(jù)信息的2個(gè)主元.
選取固含量為10%, 15%, 16%, 19%, 20%, 23%, 25%, 28%和30%的電池漿料數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集, 固含量為13%, 17%, 22%和27%的漿料數(shù)據(jù)作為驗(yàn)證集. 將訓(xùn)練集中電池漿料超聲衰減數(shù)據(jù)的主元作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入, 粒度分布的主元作為輸出. 利用mapminmax函數(shù)將數(shù)據(jù)歸一化到[-1,1]后采用newff函數(shù)創(chuàng)建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò), 設(shè)置網(wǎng)絡(luò)為單隱含層, 隱含層有3個(gè)神經(jīng)元[27~29], 隱含層、 輸出層的函數(shù)分別為tansig函數(shù)和purelin函數(shù), 訓(xùn)練函數(shù)為trainlm函數(shù), 學(xué)習(xí)速率為0.1, 目標(biāo)誤差為0.001, 最大迭代次數(shù)為1000, 默認(rèn)檢查次數(shù)為10次. 調(diào)用train函數(shù)對(duì)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練, 達(dá)到最大迭代次數(shù)或目標(biāo)誤差后, 結(jié)束訓(xùn)練. 用sim函數(shù)對(duì)訓(xùn)練好的預(yù)測(cè)模型進(jìn)行仿真, 應(yīng)用驗(yàn)證集數(shù)據(jù)對(duì)模型進(jìn)行評(píng)價(jià).
GA的引入是為了優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值[30], 防止網(wǎng)絡(luò)陷入局部最優(yōu), 提高BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的泛化能力. GA首先對(duì)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)各節(jié)點(diǎn)的閾值和權(quán)值進(jìn)行實(shí)數(shù)編碼, 并設(shè)置一定數(shù)目的種群. 選取BP網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練過(guò)程中MSE的倒數(shù)作為適應(yīng)度函數(shù), 選用“輪盤(pán)賭”法進(jìn)行選擇, 在完成交叉、 變異操作后找到最優(yōu)適應(yīng)度值的個(gè)體, 該個(gè)體將最佳初始閾值和權(quán)值賦給BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)后, BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)開(kāi)始訓(xùn)練. 設(shè)置GA的最大代數(shù)為200代, 種群規(guī)模為50, 交叉率為0.9, 變異率為0.05.
以訓(xùn)練集中固含量為10%, 15%, 16%, 19%, 20%, 23%, 25%, 28%和30%的電池漿料超聲衰減譜和粒度分布主元對(duì)PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型進(jìn)行訓(xùn)練, GA優(yōu)化過(guò)程中記錄每一代的最佳適應(yīng)度. 當(dāng)最佳適應(yīng)度不再隨代數(shù)改變時(shí), 即為模型已經(jīng)完成訓(xùn)練, 得到了最佳的初始閾值和權(quán)值. 圖6示出了最佳適應(yīng)度隨代數(shù)的變化情況. 由圖6可見(jiàn), 當(dāng)最佳適應(yīng)度達(dá)到0.8737時(shí), 其不再隨代數(shù)的改變而改變, 此時(shí)即獲得PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的最佳初始閾值和權(quán)值. 將獲得的最佳初始閾值和權(quán)值賦給BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò), 應(yīng)用訓(xùn)練集數(shù)據(jù)對(duì)模型進(jìn)行訓(xùn)練. PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的訓(xùn)練結(jié)果為: 相關(guān)系數(shù)(2)為0.9816, 均方誤差為0.1480, 表明PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型已具有良好的學(xué)習(xí)能力.
Fig.6 Best fitness varies with iterations
將驗(yàn)證集的超聲衰減主元輸入到PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型中, 模型會(huì)輸出與超聲衰減主元相對(duì)應(yīng)的粒度分布. 通過(guò)比較粒度分布的實(shí)際值和模型輸出的預(yù)測(cè)值, 對(duì)模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確性進(jìn)行了評(píng)價(jià). 圖7示出了驗(yàn)證集中固含量分別為27%, 22%, 17%和13%的電池漿料粒度分布的真實(shí)值與模型輸出預(yù)測(cè)值的比較結(jié)果.
Fig.7 True and predicted values of the PSD of battery slurry with different solid contents in the test set and the network output
(A) 27%; (B) 22%; (C) 17%; (D) 13%.
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 對(duì)于不同固含量的電池漿料, PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對(duì)于粒度分布的預(yù)測(cè)值與真實(shí)值的峰形重合度較高, 峰高有微小偏差. 對(duì)電池漿料粒度分布的真實(shí)值和預(yù)測(cè)值進(jìn)行粒徑分級(jí)的累加, 得到達(dá)到D10, D50和D90時(shí)的體積分率. 4組不同固含量電池漿料達(dá)到D10, D50和D90時(shí)的體積分率的絕對(duì)誤差最大值為2.380, 最小值為0.05; 相對(duì)誤差最大值為0.07, 最小值為0.00057; 可見(jiàn)絕對(duì)誤差與相對(duì)誤差均在可接受的范圍. 驗(yàn)證的4組不同固含量電池漿料粒度分布的真實(shí)值與預(yù)測(cè)值的總均方誤差為0.1358, 說(shuō)明PCA-GA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠?qū)Σ煌毯侩姵貪{料的粒度分布進(jìn)行有效預(yù)測(cè).
根據(jù)電池漿料高固含量、 高黏度、 低透光性等特點(diǎn), 利用超聲衰減譜的方法測(cè)量了其粒度分布; 并且針對(duì)目前使用的計(jì)算模型(ECAH模型)存在的問(wèn)題, 即需要獲得較多難以測(cè)量的物性參數(shù), 采用主成分分析結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了預(yù)測(cè)模型, 并引入遺傳算法優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始閾值和權(quán)值, 解決了超聲衰減譜法的難點(diǎn). 對(duì)以LiCoO2為活性物質(zhì)的多組不同固含量的電池漿料體系進(jìn)行了研究, 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 該模型的預(yù)測(cè)值與真實(shí)值數(shù)據(jù)偏差較小, 粒度分布的峰形相似, 峰高有微小偏差, 均方誤差為0.1358. 對(duì)于不同活性物質(zhì)的電池漿料體系, 僅需改變部分參數(shù), 即可用超聲衰減譜法進(jìn)行測(cè)量.
[1] Ou W. C.,, 2021,, 173—175(歐韋聰. 化工管理, 2021,, 173—175)
[2] Miao M., Zhu X. H., Zhang B.,, 2016,(3), 152—154(苗萌, 朱曉輝, 張寶. 電池, 2016,(3), 152—154)
[3] Wu S. J., Yu B., Wu Z., Fang S., Shi B. M., Yang J. Y.,, 2018,, 8544—8551
[4] Taleghani S. T., Marcos B., Zaghib K., Lantagne G.,, 2017,(11), 3179—3189
[5] Allen T.,, 1965,, 529—531
[6] Lin C. D., Liang Y. S., Zhang W. S., Shao C. J.,., 2013,(4), 294—298(林春丹, 梁永燊, 張萬(wàn)松, 邵長(zhǎng)金. 聲學(xué)技術(shù), 2013,(4), 294—298)
[7] Yao W. X., Wang X. Z.,, 2015, 294—298(姚文學(xué), 王學(xué)重. 2015年中國(guó)化工學(xué)會(huì)年會(huì), 2015, 294—298)
[8] Su M. X., Xue M. H., Shang Z. T., Cai X. S.,, 2008,(1), 8—12(蘇明旭, 薛明華, 尚志濤, 蔡小舒. 過(guò)程工程學(xué)報(bào), 2008,(1), 8—12)
[9] Falola A., Huang M. X., Zou X. W., Wang X. Z.,, 2021,, 392—401
[10] Fan Y. Y., Qiu Z. Y., Li S. W., Liu F. M.,, 2012,, 370—373
[11] Boonkhao B., Wang X. Z., Srinophakun T.,, 2021,, 602—617
[12] Jia N., Su M. X., Cai X. S.,, 2019,, 825—829
[13] Meyer S., Berrut S., Goodenough T. I. J., Rajendram V. S., Pinfield V. J., Povey M. J. W.,, 2006,, 289—297
[14] Wang X. Z., Liu L. D., Li R. F., Tweedie R. J., Primrose K., Corbett J. C. W., Mcneil?Watson F. K.,, 2009,, 874—884
[15] Al?Lashi R. S., Challis R. E.,, 2014,(11), 1835—1845
[16] Yang S. F., Xue M. Y., Cao X. L., Tian Z. Y., Shao L.,, 2020,(2), 291—294(楊時(shí)峰, 薛孟堯, 曹新龍, 田占元, 邵樂(lè). 電源技術(shù), 2020,(2), 291—294)
[17] Tan L. X., Cai Y. X., Yu Z. M., Liang T. R.,, 2011,(1), 57—61(譚立新, 蔡一湘, 余志明, 梁泰然. 材料研究與應(yīng)用, 2011,(1), 57—61)
[18] Jackson J. E.,, 1980,, 201—213
[19] Du H., Xia X., Ju S. G., Wang N.,, 2014,(5), 910—914(杜洪, 夏欣, 琚生根, 王能. 四川大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2014,(5), 910—914)
[20] Ramadhani A. L., Musa P., Wibowo E. P.,, 2017, 1—5
[21] Li W. H., Shi T. L., Liao G. L., Yang S. Z.,, 2003,, 132—143
[22] Zeng J. H.,, 2018,(3), 140—144(曾建華. 計(jì)算機(jī)應(yīng)用與軟件, 2018,(3), 140—144)
[23] Pan H., Wang P. H.,, 2018,(2), 33—38(潘晗, 王培紅. 熱能動(dòng)力工程, 2018,(2), 33—38)
[24] Tsuji K., Nakanishi H., Norisuye T.,, 2021,, 106—463
[25] Hipp A., Storti G., Morbidelli M.,, 2002,, 391—404
[26] Challis R. E., Pinfield V. J.,, 2014,, 1737—1744
[27] Cybenko G. V.,, 1992,, 455—463
[28] Gao D. Q.,, 1998,, 80—86(高大啟. 計(jì)算機(jī)學(xué)報(bào), 1998,, 80—86)
[29] Panchal F. S., Panchal M.,, 2014,(11), 455—464
[30] Kumar M., Husain M., Upreti N., Gupta D.,, 2010,(2), 451—454
Measurement of Particle Size Distribution of Battery Slurries Using Ultrasonic Attenuation Spectroscopy
HUANGMingxin, ZHOULei*, WANGXuezhong*
(,,,102617,)
The particle size distribution and dispersion uniformity of the granular active material in the battery slurries have a direct impact on the important properties of the battery such as internal resistance, voltage, local surface current, and total polarization degree. It is of great significance for the quality control of the battery if its present line can be measured in real time. Based on the characteristics of high solid content, high viscosity and low transmittance of battery slurry, this paper investigates the measurement of its particle size distribution by ultrasonic attenuation spectroscopy. The biggest difficulty in applying to the particle size distribution measurement of battery slurries is that its model for predicting the particle size distribution using the ultrasound attenuation spectroscopy requires difficult-to-obtain physical parameters of the dispersed and continuous phases. In this paper, principal component analysis(PCA) combined with error back propagation(BP) neural network is proposed to establish a prediction model to solve the difficulties of ultrasonic attenuation spectroscopy method, and genetic algorithm(GA) is introduced to optimize the initial weights and thresholds of the BP network. Combined with the battery slurry with LiCoO2as the active material for validation, the results show that the PCA-GA-BP neural network can effectively predict the particle size distribution of battery slurry with different solid contents, and the predicted values have high peak shape overlap with the real values and small peak height deviation, with the mean square error of 0.1358 and the degree of fit(2) of 0.9816, indicating that ultrasonic attenuation spectroscopy can be used as an important way to measure the particle size distribution of battery slurry.
Ultrasonic attenuation spectroscopy; Particle size distribution; Battery slurry; BP neural network; Principal component analysis; Genetic algorithm
O657
A
10.7503/cjcu20220040
2022-01-15
2022-03-27.
王學(xué)重, 男, 博士, 教授, 主要從事過(guò)程智能檢測(cè)控制、 制藥工程及顆粒工程的研究. E-mail: wangxuezhong@bipt.edu.cn
周 蕾, 女, 博士, 講師, 主要從事無(wú)機(jī)納米材料的可控制備及其電化學(xué)性能的研究. E-mail: zhoulei2020@bipt.edu.cn
國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào): 52102208)資助.
Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.52102208).
(Ed.: N, K)