非線性超快成像技術(shù)的時間分辨率探究

鄭麥杰，陳振寬，王聰穎，曾選科，文僑，蔡懿，徐世祥，李景鎮(zhèn)

深圳大學(xué)物理與光電工程學(xué)院，光電子器件與系統(tǒng)教育部/廣東省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，深圳市微納光子信息技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東深圳 518060

基于超短激光脈沖的超快成像技術(shù)在原子時間（10 fs～10 ps）過程的機(jī)理研究中具有不可替代的作用［1-5］，超快成像不僅能夠單次測量，還具備高于取樣脈沖寬度時間分辨的時間超分辨能力.時間分辨率由成像系統(tǒng)的曝光時間和拍攝目標(biāo)物性質(zhì)決定，是超快成像的核心指標(biāo)之一.采用何種分幅原理來提取分離時序成像，直接決定了超快成像曝光時間的長短.為保證分幅的有效性，攝影頻率不能超過時間分辨率的倒數(shù)，否則會導(dǎo)致前后兩幅圖像信息過度重疊.

單次超快成像技術(shù)僅通過單次曝光就能獲取整個超快過程的多幅時間分辨圖像，是當(dāng)前成像領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一.基于光譜編碼的單次超快成像技術(shù)［6-7］，能將極快的時間測量轉(zhuǎn)換為光譜測量，其時間分辨率為N1/2τprob，其中，N為啁啾脈沖展寬倍數(shù)；τprob為探測脈沖的時間寬度.該技術(shù)中探測時間窗和時間分辨率互相制約，有效時間分辨率往往在幾百飛秒量級.頻域全息方法［8］通過測量探針脈沖前后的光譜振幅和相位信息獲得時域振幅和相位信息，需事先確定探測光的光譜相位，并利用頻譜干涉獲取光譜相位變化信息，在一維空間和時間成像中應(yīng)用較多.空間編碼（包括角度編碼）技術(shù)［9-10］通過為多路時序探測光加載不同空間頻率（或以不同角度入射）經(jīng)過超快事件后，經(jīng)解碼分離，得到相應(yīng)的時序像.探測光的傾斜入射或被加載的空間頻率調(diào)制都會對成像分辨率產(chǎn)生影響，造成成像的視場和空間分辨率互相制約.

壓縮超快成像利用偽隨機(jī)編碼方法將時間和二維空間信息壓縮到二維空間實(shí)現(xiàn)單次記錄.為實(shí)現(xiàn)時間-空間混疊信息的有效分離，需要對超快成像信息進(jìn)行掃描探測，在時間維與空間維之間建立線性關(guān)系，因此，掃描探測過程的時間分辨率決定了壓縮超快成像的時間分辨率.目前多采用基于條紋相機(jī)［11］、電光偏轉(zhuǎn)［12］或時間-頻率映射［13］的掃描方式，有效時間分辨率在皮秒至幾百飛秒量級.

基于非線性光開關(guān)方法的超快探測技術(shù)也可用于超快成像［14-17］.為實(shí)現(xiàn)單次多幅成像，文獻(xiàn)［15］提出一種基于級聯(lián)非共線光參量放大成像的超快成像技術(shù)，對等離子體的演化［15］及超快旋轉(zhuǎn)光場［16］實(shí)現(xiàn)高達(dá)15 × 1012幅/s的攝影頻率、40 fs曝光時間的高空間帶寬積超快成像.該方法采用長脈沖作為探測光，并經(jīng)過超快過程被各級光參量放大器放大.光參量放大器的泵浦脈沖起到超快光開關(guān)的作用，能夠把探測光的某一時間片段信息復(fù)制到各級非共線閑頻光中，從而實(shí)現(xiàn)時間分幅成像.該技術(shù)的時間分辨率、攝影頻率、空間分辨率及畫幅數(shù)分別取決于系統(tǒng)的泵浦脈沖寬度、各級光參量放大器相對延遲、各級成像系統(tǒng)的空間帶寬及光參量放大器個數(shù)，因此，不存在相互制約的情況.這類超快成像技術(shù)一般直接將取樣脈沖的時間寬度作為曝光時間，還未深入探討非線性過程的原理不同對實(shí)際曝光時間的影響.本研究在文獻(xiàn)［14-15］基礎(chǔ)上，以超快旋轉(zhuǎn)光場為目標(biāo)物，理論分析基于3種典型的非線性光學(xué)開關(guān)效應(yīng)取樣的超快成像時間分辨特性，推導(dǎo)了基于倍頻、光克爾效應(yīng)及光參量放大機(jī)理對應(yīng)的開關(guān)函數(shù)表達(dá)式，首次提出等效曝光時間的概念，并將其應(yīng)用于描述非線性光學(xué)過程超快成像的實(shí)際時間分辨中.

1 理論模型

1.1 超快非線性取樣過程原理

利用非線性光開關(guān)對攜帶物體連續(xù)變化信息的探測光在某一時間片進(jìn)行取樣，取樣過程可看成是1個長脈沖和1個短脈沖（開關(guān)脈沖）的互相關(guān)過程.相應(yīng)的面陣探測器上記錄到的圖像信息可表示為

其中，E(r，θ，t)為探測光脈沖電場；g(r，θ，t-τ)為開關(guān)脈沖電場Eg(r，θ，t-τ)通過非線性過程產(chǎn)生的光開關(guān)函數(shù)；τ為探測光和開關(guān)脈沖之間的延時.

當(dāng)晶體中的非線性過程源于電子對光場的響應(yīng)時，響應(yīng)時間可小于10 fs［18］，當(dāng)前超快成像的時間分辨水平約50 fs，因此，本研究忽略非線性介質(zhì)對光場的響應(yīng). 對于倍頻或克爾光開關(guān)過程，信號光和取樣光的頻率往往相同，無需考慮脈沖群速度失配問題.對于光參量過程，為簡化起見，后續(xù)討論均假設(shè)晶體足夠薄，可忽略群速度失配效應(yīng).

如果非線性取樣過程基于倍頻效應(yīng)，獲得的信號是探針光脈沖和取樣脈沖的和頻信號，在固定場近似下，開關(guān)函數(shù)gSH(r，θ，t)正比于取樣脈沖電場，為簡化討論可認(rèn)為兩者相等，即

其中，下標(biāo)j= s、i及p分別代表信號光、閑頻光及泵浦光；ωi為閑頻光的圓頻率；Is0(t)為信號光強(qiáng)度；L為晶體長度.雙曲正弦函數(shù)在高增益情況(exp(ΓL) >> 1)下可近似為指數(shù)函數(shù)，因此，增益系數(shù)Γ滿足

可見，光參量放大脈沖取樣過程比倍頻和克爾光開關(guān)過程復(fù)雜，與泵浦脈沖形狀和增益均相關(guān).

1.2 超快旋轉(zhuǎn)光場

為模擬超快旋轉(zhuǎn)過程，采用兩個拓?fù)浜上喾础⒕哂幸欢l率差的渦旋光場相疊加，可得到光場振幅分布隨時間橫向旋轉(zhuǎn)的光場.假設(shè)兩個渦旋光場為Ek(r，θ，t) =E0(r，t)exp(ilkθ- iωkt)，其中，lk和ωk(k= 1，2)分別代表光場1 和2 的拓?fù)浜蓴?shù)和圓頻率，則疊加光場為

其中，Δω=ω1-ω2和Δl=l1-l2分別是兩個光場的頻率差（拍頻）和拓?fù)浜刹睿沪?=(ω1+ω2)/2和l0=(l1+l2)/2是平均圓頻率和平均拓?fù)浜?；余弦?xiàng)代表光包絡(luò)的旋轉(zhuǎn)；旋轉(zhuǎn)角速度為Ω= ΔωΔl；相位項(xiàng)中的l0θ代表渦旋.當(dāng)兩個渦旋光具有共軛拓?fù)浜?，即l1=-l2時，l0θ= 0，則脈沖不具有渦旋特性，但仍具有旋轉(zhuǎn)特性.在實(shí)驗(yàn)中旋轉(zhuǎn)光場的拍頻可通過旋轉(zhuǎn)波片產(chǎn)生的旋轉(zhuǎn)多普勒效應(yīng)引入，旋轉(zhuǎn)光場轉(zhuǎn)速可達(dá)千赫茲量級［20］；利用聲光調(diào)制器產(chǎn)生的移頻可以將轉(zhuǎn)速提高至兆赫茲量級［21］；利用兩束有一定時間差的線性啁啾脈沖相干疊加，則可將轉(zhuǎn)速進(jìn)一步提至太赫茲量級［15，22］.

圖1為超快旋轉(zhuǎn)光場的時間演化過程圖，每幅圖片之間的時間間隔為0.2 ps.該光場由頻率差為2π×1012rad/s（2π Trad/s）、拓?fù)浜伞? 的拉蓋爾-高斯(LG0，±2)光束疊加而成，呈現(xiàn)出Δl= 4、轉(zhuǎn)速為0.5π Trad/s 的厄米-高斯光束圖樣，當(dāng)時間經(jīng)過1 ps，光束轉(zhuǎn)過π/2 rad，與原來圖案重合.由于該光場的橫向振幅分布具有多重旋轉(zhuǎn)對稱性，故存在一個最小角α=2π/Δl，當(dāng)光場旋轉(zhuǎn)α?xí)r，光場橫向振幅分布與起始分布重合.要有效進(jìn)行超快成像，需保證在α角對應(yīng)的時間τT內(nèi)有足夠多幅的成像結(jié)果和小于τT倍的曝光時間.對于給定的拓?fù)浜刹瞀，Δω=ΩΔl，即Δω正比于Ω，而與拓?fù)浜刹瞀成反比，以下模擬結(jié)果以Δω作為基本參數(shù).

圖1 旋轉(zhuǎn)光場隨時間的演化過程Fig.1 (Color online)Evolution of the rotating light field from 0 ps to 1.5 ps.

1.3 基于非線性光學(xué)效應(yīng)的光開關(guān)脈沖

假設(shè)用于產(chǎn)生光開關(guān)的激光脈沖在時域上具有高斯形狀，同時在空間域上具有超高斯形狀，則此激光場可表示為

其中，w0為光斑半徑；τp為激光脈沖寬度（半高全寬）；ω0為光場圓頻率；m為超高斯光束參數(shù). 由于不影響計(jì)算結(jié)果，可令E0= 1.用m= 8 的超高斯分布模擬均勻光場分布.為避免開關(guān)效果受泵浦光束強(qiáng)度空間分布的影響，取超高斯光束尺寸大于探測光束尺寸.

2 模擬結(jié)果

為了比較基于不同非線性過程方式的取樣對超快成像的影響，采用Matlab軟件對超快成像過程進(jìn)行模擬.模擬參數(shù)如下：激光脈沖寬度，即取樣脈沖寬度τp= 100 fs；探測光場和開關(guān)脈沖光場的延時為τ= 0；被成像對象是由兩個拓?fù)浜蔀椤?的渦旋光場疊加而成的旋轉(zhuǎn)光場，相應(yīng)地Δl= 4，即靜態(tài)光強(qiáng)為具有4 個切向均勻分布的瓣?duì)罟獍?圖2為基于倍頻方式取樣下，探測器記錄到超快成像的數(shù)值模擬結(jié)果.在此過程中，Δω從第1 子圖的2π Trad/s 勻速增加到第20 子圖的40π Trad/s （相鄰兩幅子圖的Δω=2π Trad/s），相應(yīng)的轉(zhuǎn)動周期從1 ps降為50 fs.在子圖1 至4 中，4 個瓣?duì)罟獍咔逦赊q，而在第5 子圖，瓣?duì)罟獍哌吘壋霈F(xiàn)了明顯的“光暈”.隨著Δω的增加，“光暈”越來越嚴(yán)重，同時光瓣尺度沿切向逐漸伸展使得相鄰光瓣趨向相互連接.到子圖8 和9，4 個光瓣相互連接成1 個光環(huán).此后，隨著轉(zhuǎn)速的加快，光環(huán)的切向強(qiáng)度分布逐漸均勻化，以至于從子圖11 和12 開始，已基本難以看到光環(huán)切向強(qiáng)度分布的不均勻現(xiàn)象，光斑分布與LG02模相近.圖2的這些現(xiàn)象與目標(biāo)轉(zhuǎn)速及其激光脈沖寬度τp密切相關(guān).在子圖4 之前，Δω<8π Trad/s， 即轉(zhuǎn)動周期大于250 fs，明顯大于τp（100 fs），可見，當(dāng)光場旋轉(zhuǎn)周期明顯大于開關(guān)脈沖寬度時，超快成像可很好地分辨旋轉(zhuǎn)光場快速變化的強(qiáng)度分布.子圖8至10對應(yīng)于Δω= 16π、18π和20π Trad/s，相應(yīng)的光場旋轉(zhuǎn)周期分別為125、111和100 fs，與τp相近，超快成像記錄的光場強(qiáng)度分布出現(xiàn)模糊，說明此時光場旋轉(zhuǎn)周期與成像時間分辨相當(dāng).進(jìn)一步，光場轉(zhuǎn)動周期遠(yuǎn)小于τp時，超快成像已明顯不能分辨旋轉(zhuǎn)光場的切向強(qiáng)度分布細(xì)節(jié).

圖2 基于倍頻取樣的不同拍頻旋轉(zhuǎn)光場的超快成像Fig.2 (Color online)Second harmonic(SH)sampling-based ultrafast images of the rotating light fields from Δω=2π Trad/s to Δω=40π Trad/s.

為定量描述拍頻增加所引起超快成像效果的劣化程度，引入調(diào)制度對光瓣動態(tài)模糊的程度進(jìn)行描述.以光斑中心到4個瓣峰值位置的距離為半徑做圓，將調(diào)制度定義為η=(IM-Im)/(IM+Im)，其中，IM為圓周上最大光強(qiáng)值；Im為圓周上最小光強(qiáng)值.假設(shè)η下降到0.5 和0.1 分別對應(yīng)于成像清晰度較好和勉強(qiáng)可辨認(rèn)的情況，相應(yīng)的拍頻值記為Δω0.5和Δω0.1.圖3實(shí)線為倍頻取樣方式下，所記錄的超快成像對應(yīng)的調(diào)制度隨拍頻的變化情況.可見，對于 倍 頻 情 況，Δω0.5= 4.4 × 2π Trad/s 和Δω0.1=8.1 × 2π Trad/s，對應(yīng)的旋轉(zhuǎn)周期為227 fs 和123 fs.采用與圖2 相同的模擬參數(shù)，圖4 為克爾開關(guān)取樣方式下探測器記錄到超快成像模擬結(jié)果，相應(yīng)的調(diào)制度隨拍頻頻率變化如圖3虛線，對應(yīng)Δω0.5和Δω0.1分別為6.3 × 2π Trad/s 和11.5 × 2π Trad/s（對應(yīng)的旋轉(zhuǎn)周期為159 fs 和87 fs），這意味著基于克爾取樣方式的超快成像比基于倍頻取樣方式的超快成像具有更高的時間分辨能力.

圖3 不同非線性取樣方式下超快成像調(diào)制度隨Δω的變化Fig.3 (Color online)Modulation depth of ultrafast imaging changes with Δω when using the SH sampling(solid line),Kerr gating sampling(dashed line),and OPA sampling with gains of 10(solid line with upwards triangle),100(solid line with downwards triangle),1 000(solid line with rightwards triangle)and 10 000(solid line with leftwards triangle).

圖4 克爾開關(guān)取樣下不同Δω旋轉(zhuǎn)光場的超快成像Fig.4 (Color online)Kerr effect sampling-based ultrafast images of the rotating light fields from Δω=0 Trad/s to Δω=20 Trad/s.

光參量放大取樣方式的情況比前兩者更為復(fù)雜.比較式（2）、式（3）和式（6）可知，前兩者的開關(guān)函數(shù)僅與探測光場Eg(t)相關(guān)，而光參量放大還與OPA增益有關(guān).圖3中的上、下、右和左三角點(diǎn)線分別對應(yīng)于脈沖峰值的參量增益G=sinh2(Γ0L) = 10、100、1 000 和10 000 時的調(diào)制度變化.G略大于1（G= 1 意味著光參量過程沒有發(fā)生）的情況圖3 中并未給出，其對應(yīng)于固定場近似下的小信號差頻，此時取樣效果將退化為與倍頻情況相同.由圖3 可見，如果固定增益值G，調(diào)制度值隨Δω增大而下降；而對于給定的Δω，調(diào)制度值則隨G的增大而增大.當(dāng)G= 10時，其調(diào)制度曲線介于倍頻和光克爾效應(yīng)之間，表明此時基于光參量放大取樣方式的超快成像時間分辨能力差于光克爾效應(yīng)取樣方式，但優(yōu)于倍頻方式；當(dāng)G= 100 時，調(diào)制度曲線已完全超過倍頻和光克爾方式，相應(yīng)的Δω0.5= 6.9 × 2π Trad/s（旋轉(zhuǎn)周期145 fs），Δω0.1=13.8 × 2π Trad/s（旋轉(zhuǎn)周期72.5 fs）；若G= 1 000，Δω0.5= 8.3 × 2π Trad/s， Δω0.1= 16.3 × 2π Trad/s.圖5為光參量放大取樣方式下，G= 1 000時的超快成像數(shù)值模擬.非常明顯，即使Δω= 24π Trad/s（子圖12），圖案仍清晰可辨；當(dāng)Δω= 40π Trad/s時，圖案雖然動態(tài)模糊，但環(huán)中的峰值仍隱約可辨.計(jì)算表明，當(dāng)G達(dá)10 000 時，Δω0.5和Δω0.1分別高達(dá)9.7 × 2π Trad/s和18.7 × 2π Trad/s.

圖5 基于光參量放大（G=1 000）取樣的不同Δω旋轉(zhuǎn)光場的超快成像Fig. 5 (Color online) OPA(G = 1 000) sampling-based ultrafast images of the rotating light fields from Δω = 0 Trad/s to Δω = 20 Trad/s.

3 討 論

由于開關(guān)函數(shù)特性不同，基于倍頻、光克爾效應(yīng)和光參量放大取樣方式對應(yīng)的超快成像時間分辨能力也不同.對于倍頻取樣方式，由于開關(guān)函數(shù)g(t)就是取樣脈沖Eg(t)，因此，相應(yīng)的超快成像曝光時間等于取樣脈沖時間寬度.若假設(shè)取樣脈沖為傅里葉變換受限脈沖，則可以根據(jù)高斯脈沖的時間帶寬積常數(shù)［23］算得100 fs 激光脈沖對應(yīng)的帶寬為ΔωBW= 4ln2/τp≈4.4 × 2π Trad/s，該值正好與圖3給出的倍頻取樣方式下的Δω0.5值相同.

基于上述定義可見，光參量放大取樣方式下的等效曝光時間τg與增益G相關(guān).G略大于1 對應(yīng)于固定場差頻過程，其時間分辨能力與倍頻取樣情況相當(dāng).當(dāng)G>> 1時，將式（8）代入式（6），對雙曲正弦函數(shù)做近似并忽略空間分布，可得歸一化開關(guān)函數(shù)強(qiáng)度為Ig(t)為

圖6（a）為Ig(t)隨增益G的變化情況，Ig(t)的半高全寬直接反映了τg的大小.當(dāng)G= 1.01、10.00、100.00、1 000.00 及10 000.00 時，τg分別為100、75、59、50 及44 fs.G= 1 000 時，τg= 50 fs，相應(yīng)的Δω0.5值已接近倍頻取樣方式下兩倍（圖3）.圖6（b）為τg隨G的變化曲線. 可見，τg隨G單調(diào)下降.一般光參量放大成像增益G設(shè)計(jì)在10～1 000 比較合理，這時對應(yīng)τg為75～50 fs.當(dāng)G高于10 000時，不但實(shí)現(xiàn)困難，且由于高階非線性效應(yīng)或參量熒光等效應(yīng)的增強(qiáng)會對成像造成干擾，因此，這里不討論增益更大的情況.

圖6 光參量放大取樣方式（a）開關(guān)函數(shù)強(qiáng)度和（b）等效曝光時間隨增益G的變化Fig.6 (Color online)(a)The gating function intensity and(b)equivalent exposure time changes with gain G.

本研究理論模擬基于取樣脈沖為τp=100 fs 的高斯脈沖.當(dāng)脈沖寬度為幾十到幾百飛秒時，上述結(jié)論仍成立，只是相應(yīng)的τg將隨脈沖寬度τp成正比變化，與Δω0.5和Δω0.1成反比變化.當(dāng)脈沖寬度小于30 fs 時，數(shù)值模擬就需要將相互作用時的相位失配效應(yīng)考慮進(jìn)來，這時式（1）的精確度不夠，需要直接求解三波耦合方程.

結(jié) 語

理論分析并數(shù)值模擬了基于倍頻、光克爾效應(yīng)及光參量放大等不同非線性效應(yīng)取樣方式的超快成像技術(shù).在推導(dǎo)出相應(yīng)開關(guān)函數(shù)表達(dá)式的基礎(chǔ)上，提出等效曝光時間的概念，用于描述不同取樣方式下超快成像過程的實(shí)際曝光時間，并以超快旋轉(zhuǎn)光場為目標(biāo)物進(jìn)行數(shù)值模擬.結(jié)果表明，當(dāng)取樣脈沖寬度為100 fs 時，如果采用基于光學(xué)倍頻取樣方式，實(shí)際曝光時間與取樣脈沖寬度相當(dāng)；如果基于光克爾效應(yīng)取樣，等效曝光時間為70 fs；而光參量放大取樣下的等效曝光時間不但與取樣脈寬有關(guān)，還與增益大小有關(guān)，增益越高，等效曝光時間越短，超快成像的時間分辨能力越高.在增益略大于1時，光參量放大過程變?yōu)楣潭▓鼋葡碌牟铑l過程，成像的等效曝光時間與倍頻取樣方式相同；當(dāng)增益提高到10 時，等效曝光時間為75 fs；當(dāng)增益進(jìn)一步提高到1 000 時，等效曝光時間是取樣脈沖脈寬的一半，即50 fs.因此，克爾開關(guān)及光參量放大取樣方式均能實(shí)現(xiàn)有效曝光時間短于取樣脈沖寬度的時間超分辨成像.在這3種技術(shù)中，倍頻方式結(jié)構(gòu)簡單，探測脈沖和取樣脈沖頻率相同，能夠消除群速度失配，但對取樣光能量具有一定要求，且等效曝光時間長于另外兩種取樣技術(shù).光克爾效應(yīng)取樣能夠?qū)崿F(xiàn)比取樣脈寬更小的等效曝光時間，但探測效率低，多用于無空間分辨的探測；光參量放大方法能夠?qū)崿F(xiàn)對弱探測光的放大和頻率轉(zhuǎn)換，同時也能實(shí)現(xiàn)時間超分辨成像.