基于模糊綜合評價的主要大氣污染物來源淺析

卜興兵 吳虹霽* 俸 強 廖 翀 馮元超 王會鎮(zhèn)

(1.四川省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測總站，成都 610041；2.西華大學理學院，成都 610039)

空氣質(zhì)量評價和污染源分析對大氣污染治理和有效管理具有重要的意義?！笆濉逼陂g，國民經(jīng)濟迅猛發(fā)展和城市化進程的快速推進，工業(yè)耗煤量、機動車擁有量及農(nóng)作物秸稈燃燒量不斷增加，城市霾天氣急劇增多，對人體健康、城市大氣環(huán)境、交通運輸?shù)仍斐蓢乐氐挠绊慬1-2]，空氣質(zhì)量問題已成為全球關(guān)注的焦點，四川盆地尤為突出，大氣污染已是中國日益突出的重要環(huán)境問題之一[3-6]。當前，各級政府采取一系列大氣污染防治措施，取得優(yōu)異成績。大氣污染物與排放、地理特征和氣候特點關(guān)系密切，空氣質(zhì)量改善一方面取決于本地排放源的強度，另一方面也取決于當?shù)卮髿獾妮斔秃蛿U散條件[6]。目前，國內(nèi)主要采用環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)和主成分分析法對空氣質(zhì)量進行綜合評價[7-10]，環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)用于城市空氣質(zhì)量綜合排名但不適用于評價城市和區(qū)域的長期空氣質(zhì)量狀況和變化趨勢，兩者均不能有效避免大氣環(huán)境系統(tǒng)各因素間具有不確定性和模糊性。模糊綜合評價法最大的優(yōu)點是能夠評價系統(tǒng)的模糊性和不確定性，因此模糊綜合評價法目前被廣泛應(yīng)用于空氣質(zhì)量評價，能合理科學地評價環(huán)境空氣質(zhì)量的客觀現(xiàn)狀。近年來，不少學者利用模糊綜合評價法開展空氣環(huán)境質(zhì)量評價并取得了一系列成果。韓晉仙等[11]利用模糊綜合評價法對山西省2019年環(huán)境空氣質(zhì)量進行了評價與分析，并對影響當?shù)乜諝猸h(huán)境質(zhì)量的因素進行了討論。郭力嘉等[12]利用模糊數(shù)學綜合評價方法對北京市大氣環(huán)境質(zhì)量作出了評價，評價較為客觀反映了評價地區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量。呂鈴鑰等[13]運用模糊綜合評價法對2013年京津冀地區(qū)13個城市的環(huán)境空氣質(zhì)量進行評價，得出各個城市的環(huán)境空氣質(zhì)量污染水平及其污染因子的大小排序，評價結(jié)果能夠較客觀地反映該地區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量優(yōu)劣狀況，從而為改善和治理大氣污染提供理論依據(jù)。但是運用模糊綜合評價法對四川省環(huán)境空氣質(zhì)量開展研究較為少見。

本文以四川省21個城市為例，基于2017年P(guān)M2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)，運用模糊綜合評價法對21個城市環(huán)境空氣質(zhì)量狀況進行評價分析，并運用復合污染特征分析研究了該地區(qū)主要大氣污染物來源，為其大氣污染治理提供參考依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)來源與分析方法

1.1 研究區(qū)概況

四川省位于中國西南腹地，地處長江上游，素有“天府之國”的美譽。全省面積48.6萬平方公里，轄21個市(州)、183個縣(市、區(qū))，介于東經(jīng)97°21′-108°33′和北緯26°03′-34°19′之間。四川地貌復雜，以山地為主要特色，境內(nèi)有川西北高原和川西山地兩部分為主的山地地貌。其中有以四川盆地為典型盆地特點的地形地貌，四川盆地的面積26萬余平方公里，占四川行政面積的33%，按方位可以細分為川東、川西、川南、川北和川中五部分，其中成都平原(川西平原)為中國西南最大平原。四川氣候總的特點是：區(qū)域表現(xiàn)差異顯著，東部冬暖、春旱、夏熱、秋雨、多云霧、少日照、生長季長，西部則寒冷、冬長、基本無夏、日照充足、降水集中、干雨季分明；氣候垂直變化大，氣候類型多。

1.2 數(shù)據(jù)來源

四川省21個市州2017年P(guān)M2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)及空氣質(zhì)量綜合指數(shù)來源于各市州《2017年環(huán)境質(zhì)量公報》，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2均為年均值，CO為日均值第95百分位數(shù)，O3為日最大8h滑動平均值的第90百分位數(shù)。2017年全省機動車保有量及增長率來源于《2018四川省統(tǒng)計年鑒》。

1.3 模糊綜合評價法

模糊綜合評價的具體步驟如下：

(1)確定評價對象的因素，n個評價指標，u={u1，u2，……，un}評價；

(2)確定評價等級，V={v1，v2，……，vn}；

(3)建立模糊關(guān)系矩陣R=(rij)，本文采用降半階梯形隸屬度函數(shù)建立各評價因子對每級標準的隸屬函數(shù)rij；

(4)確定污染因子權(quán)重集，A = (w1，w2，…，w6)，本文采用主因素突出賦權(quán)法中常用的超標倍數(shù)法計算權(quán)重系數(shù)，并將其歸一化；

(5)得出模糊綜合評價結(jié)果。由上述步驟得到的因子權(quán)重集A和隸屬度模糊矩陣R，得到評價矩陣B空氣質(zhì)量綜合判別模型進行評價。

2 結(jié)果與討論

2.1 大氣污染物特征分析

2017年四川省21個城市6種大氣污染物年均濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)如圖1所示，其中PM2.5在8～61 μg/m3波動，PM10在17～81 μg/m3波動，SO2在4～32 μg/m3波動，NO2在9～48 μg/m3波動，CO在0.7～2.4 mg/m3波動，O3在102～157 μg/m3波動。全省6種大氣污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3平均值分別為38 μg/m3，60 μg/m3，13 μg/m3，29 μg/m3，1.3 mg/m3，129 μg/m3。PM2.5的年均值均超過了《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)中的二級標準限值(35 μg/m3)限值，說明研究區(qū)2017年細顆粒物污染較嚴重。

2.2 主要污染物來源淺析

為了進一步分析相關(guān)的污染特征并識別污染物來源，利用復合污染特征分析了PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的比值、SO2和NO2質(zhì)量濃度的比值，即ρ(PM2.5)/ρ(PM10)和ρ(NO2)/ρ(SO2)，結(jié)果如圖2。2017年四川省21個城市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.40～0.75波動，PM2.5作為PM10的組成部分，其占PM10的比值可以判斷大氣中細顆粒物污染對顆粒物污染的貢獻程度，除廣元市、巴中市、資陽市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)小于0.5以外，其余18個城市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均大于0.5，因此可初步推斷全省顆粒物污染主要以細顆粒物污染為主。2017年全省PM2.5和PM10年均濃度分別為38 μg/m3和60 μg/m3，PM2.5和PM10年均二級濃度限值分別為35 μg/m3和70 μg/m3，PM2.5略高于年均二級濃度限值，因此控制PM2.5污染是四川省大氣污染整治的主要目標。全省21個城市ρ(NO2)/ρ(SO2)在1.03～6.0波動且比值大于1，NO2主要來源于汽車尾氣排放等移動源，而SO2主要來源于煤炭燃燒和工業(yè)生產(chǎn)等固定源。ρ(NO2)/ρ(SO2)比值越高，表明污染物主要來自移動源，因此可初步推斷四川省的移動污染源占主導地位。據(jù)《2018四川省統(tǒng)計年鑒》數(shù)據(jù)，截至2017年年底，四川省全省機動車保有量達到1572萬輛，與2015相比增加185萬輛，增長13.3%，汽車尾氣污染對NO2的貢獻在逐漸增加。產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)方面，四川省目前以重工業(yè)為主，建材、鋼鐵、化工等傳統(tǒng)高耗能高排放產(chǎn)業(yè)占比較大，排放總量占到了全省總量的30%～47%。依據(jù)史芳天[14]和石慧斌[15]等研究的源解析結(jié)果，四川省盆地效應(yīng)易形成污染二次轉(zhuǎn)化，NO2、SO2是硝酸鹽和硫酸鹽的氣態(tài)前體物，區(qū)域內(nèi)硝酸鹽占比達到25%～35%，硫酸鹽占比達到10%～15%，而PM2.5中含有的主要水溶性離子為硝酸鹽和硫酸鹽，因此NO2、SO2對PM2.5污染貢獻較大?？刂茩C動車尾氣污染也是改善本地空氣質(zhì)量的重要環(huán)節(jié)。因此，四川省空氣污染的主要來源是顆粒物污染、工業(yè)廢氣和機動車尾氣。改善區(qū)域環(huán)境空氣質(zhì)量，應(yīng)加強各污染源科學減排，摸清底數(shù)及排放量，應(yīng)加大各污染物協(xié)同管控，尤其污染物PM2.5和O3協(xié)同管控應(yīng)是未來四川省空氣質(zhì)量改善升級的重點突破口。

圖2 2017年四川省21個城市SO2/NO2和PM2.5/PM10比值分析圖

2.3 模糊綜合評價

2.3.1 建立評價因素集合U

本文在對四川省21個城市的環(huán)境空氣質(zhì)量進行評價時，根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量評價技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663-2013)的規(guī)定，研究評價因素集合U={SO2年均值，NO2年均值，PM10年均值，PM2.5年均值，CO日均值第95百分位數(shù)，O3日最大8h滑動平均值的第90百分位數(shù)}。

2.3.2 建立評價集V

為了詳細地描述研究區(qū)域污染狀況，有效區(qū)分污染程度，本文在對四川省21個城市的環(huán)境空氣質(zhì)量進行評價時，結(jié)合《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)和本地大氣實際污染狀況將原標準擴展為四級，建立評價集V={優(yōu)、良、輕度污染、中度污染}，見表1。

2.3.4 建立模糊關(guān)系矩陣R

根據(jù)文獻[11-13]隸屬度計算公式計算各評價因子對各級評價標準的隸屬度，從而建立模糊關(guān)系矩陣R=(rij)，具體見表2。

2.3.5 建立權(quán)重集

模糊綜合評價中賦權(quán)方法很多，污染因子的權(quán)重值直接影響各因子之間對環(huán)境空氣質(zhì)量影響相對程度的因素，決定到綜合評價的結(jié)果是否合理。采用主因素突出賦權(quán)法中常用的超標倍數(shù)法[11-13]，并將6種污染物采取歸一化的方法進行賦權(quán)，該方法既突出了環(huán)境質(zhì)量評價中主要污染物的作用，又考慮了各污染物標準值間的差異帶來的影響，權(quán)重集數(shù)據(jù)見表3。由表3可知，全省6種主要大氣污染物首要污染物權(quán)重集占比依次為O3、NO2、PM2.5、PM10、CO、SO2。21個城市首要污染物權(quán)重占比前三位分別為PM2.5、O3、NO2。

表3 各污染因子的權(quán)重集

2.3.6 模糊綜合評價結(jié)果

將權(quán)重集A和模糊矩陣R進行模糊矩陣的復合運算，得到B=A*R=(b1，b2，b3，b4)。根據(jù)最大隸屬度原則，取b1，b2，b3，b4中的最大值，即為本次環(huán)境空氣質(zhì)量評價的模糊綜合評價結(jié)果，評價結(jié)果見表4。由表4可知，2017年四川省21個城市環(huán)境空氣質(zhì)量狀況均在Ⅰ級-Ⅱ級，所有參與評價城市均達到國家環(huán)境空氣質(zhì)量的二級標準，其中環(huán)境空氣質(zhì)量狀況為Ⅰ級優(yōu)有9個城市，占所有評價城市的42.9%；環(huán)境空氣質(zhì)量狀況為Ⅱ級良有12個城市，占所有評價城市的57.1%；全省環(huán)境空氣質(zhì)量狀況屬于Ⅰ級優(yōu)。由于大部分城市環(huán)境空氣狀況為Ⅱ級良，部分城市在Ⅲ級有隸屬度，為了準確反映全省環(huán)境空氣質(zhì)量狀況，本次質(zhì)量評價將Ⅱ級和Ⅲ級加和，二者之和越大表示該地區(qū)空氣質(zhì)量越差。據(jù)此，21個城市環(huán)境空氣質(zhì)量Ⅱ級和Ⅲ級加和值排名由高到低依次為：成都市、眉山市、自貢市、達州市、宜賓市、樂山市、瀘州市、德陽市、南充市、綿陽市、資陽市、內(nèi)江市、廣安市、雅安市、攀枝花市、遂寧市、廣元市、巴中市、西昌市、康定市、馬爾康市。將模糊綜合評價和環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)評價結(jié)果對照，結(jié)果如圖3所示，兩種評價除空氣質(zhì)量較好的前6個城市馬爾康市、康定市、西昌市、巴中市、廣元市、遂寧市和空氣質(zhì)量較差的成都市，其他城市排名不盡相同，但總體趨勢一致。模糊綜合評價較為客觀反映了2017年四川省21個城市環(huán)境空氣質(zhì)量結(jié)果。

表4 21個城市空氣質(zhì)量模糊綜合評價結(jié)果

圖3 模糊綜合評價和環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)對比

3 結(jié)論

(1)2017年四川省全省6種大氣污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3平均值分別為38 μg/m3，60 μg/m3，13 μg/m3，29 μg/m3，1.3 mg/m3，129 μg/m3。PM2.5的年均值超過了二類環(huán)境功能區(qū)濃度35 μg/m3限值。全省21個城市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.40～0.75波動，ρ(NO2)/ρ(SO2)在1.03～6.0波動且比值大于1，空氣污染的主要來源是顆粒物污染、工業(yè)廢氣和機動車尾氣。改善區(qū)域環(huán)境空氣質(zhì)量，應(yīng)加強各污染源科學減排，摸清底數(shù)及排放量，應(yīng)加大各污染物協(xié)同管控，尤其污染物PM2.5和O3協(xié)同管控應(yīng)是未來四川省空氣質(zhì)量改善升級的重點突破口。

(2)對6種污染物采取歸一化的方法進行賦權(quán)，首要污染物權(quán)重集占比依次為O3、NO2、PM2.5、PM10、CO、SO2。21個城市污染物權(quán)重占比前三位分別為PM2.5，O3，NO2。

(3)2017年四川省21個城市環(huán)境空氣質(zhì)量狀況均在Ⅰ級-Ⅱ級，所有評價城市均達到國家環(huán)境空氣質(zhì)量的Ⅱ級標準。其中環(huán)境空氣質(zhì)量狀況為Ⅰ級優(yōu)有9個城市，占所有評價城市的42.9%；環(huán)境空氣質(zhì)量狀況為Ⅱ級良有12個城市，占所有評價城市的57.1%；全省環(huán)境空氣質(zhì)量狀況屬于Ⅰ級優(yōu)。將模糊綜合評價和環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)評價結(jié)果對比，兩種評價除空氣質(zhì)量較好的前6個城市馬爾康市、康定市、西昌市、巴中市、廣元市、遂寧市和空氣質(zhì)量較差的成都，其他城市排名不盡相同，但總體趨勢一致。模糊綜合評價較為客觀反映了2017年四川省21個城市環(huán)境空氣質(zhì)量結(jié)果。