基于區(qū)縣細(xì)顆粒物達(dá)標(biāo)約束的四川盆地城市群大氣環(huán)境容量模擬研究*

錢 駿 何 敏# 陳軍輝 喬玉紅 龍啟超 蔣 濤 何雨明

(1.四川省生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院，四川 成都 610041；2.四川省環(huán)?？萍脊こ逃邢挢?zé)任公司，四川 成都 610041)

大氣環(huán)境容量是指某一特定區(qū)域內(nèi)，基于現(xiàn)狀或預(yù)測排放源分布結(jié)構(gòu)，在某種環(huán)境目標(biāo)約束下，一段時間內(nèi)所能容納的最大污染物排放量[1-2]。研究大氣環(huán)境容量的分布特征，可為大氣污染措施的制定提供重要依據(jù)及參考。常用的大氣環(huán)境容量估算方法包括A值法、線性優(yōu)化法和三維空氣質(zhì)量模型模擬法[3-5]。其中，A值法未考慮排放源、化學(xué)轉(zhuǎn)化等因素，僅適用于計(jì)算理想狀態(tài)下的大氣容量，誤差相對較大[6-7]；線性優(yōu)化法利用多源模型與數(shù)學(xué)規(guī)劃法估算污染物最大允許排放量，無法處理二次轉(zhuǎn)化的污染問題[8-9]；三維空氣質(zhì)量模型模擬法綜合考慮地形、氣象、污染源排放和復(fù)雜大氣物理化學(xué)反應(yīng)過程，近年來被廣泛應(yīng)用于大氣環(huán)境容量的研究中[10-11]。如薛文博等[12]利用第3代空氣質(zhì)量模型WRF-CAMx和全國大氣污染物排放清單，模擬計(jì)算了全國31個省市區(qū)SO2、NOx、細(xì)顆粒物(PM2.5)和氨的最大允許排放量。李莉等[13]利用CMAQ模式核算出河北省灤縣主要大氣污染物在不同達(dá)標(biāo)率下分季節(jié)的污染物最大允許排放量。常嘉成等[14]采用模擬迭代算法，計(jì)算玉溪市可吸入顆粒物、一次PM2.5、SO2、NOx和CO的大氣環(huán)境容量，并分析了季節(jié)變化特征。

隨著社會經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，四川盆地城市群空氣質(zhì)量問題日趨嚴(yán)重，然而目前還鮮有區(qū)域大氣環(huán)境容量的綜合研究。因此，本研究以四川盆地城市群各區(qū)縣PM2.5年均值達(dá)到《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)二級標(biāo)準(zhǔn)為約束，利用WRF-SMOKE-MEGAN-CMAQ模式，采用模擬迭代法測算區(qū)域大氣環(huán)境容量，分析容量空間分布特征，為區(qū)域制定科學(xué)、系統(tǒng)的大氣污染防控策略提供參考依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 研究區(qū)域

四川盆地位于中國西南腹地，西靠青藏高原和橫斷山脈，東接湘鄂高山，北依秦巴山地，南連云貴高原。本研究中四川盆地城市群總共包括17個城市，按照四川省經(jīng)濟(jì)區(qū)劃分，將其分為3個區(qū)域：成都平原地區(qū)，包含成都市、德陽市、綿陽市、眉山市、資陽市、樂山市、雅安市和遂寧市；川南地區(qū)，包括自貢市、瀘州市、內(nèi)江市和宜賓市；川東北地區(qū)，包含南充市、廣安市、達(dá)州市、廣元市和巴中市。

1.2 研究方法及數(shù)據(jù)來源

1.2.1 大氣環(huán)境容量測算方法

(1)

針對空氣質(zhì)量已達(dá)標(biāo)的區(qū)縣，根據(jù)空氣質(zhì)量反退化原則，將其大氣環(huán)境容量設(shè)定為現(xiàn)狀排放量。

1.2.2 模型模擬設(shè)置

空氣質(zhì)量模型模擬系統(tǒng)由氣象模型WRF[15]、排放源處理模型SMOKE[16]、天然源估算模型MEGAN[17]和多尺度空氣質(zhì)量模型CMAQ[18]組成，具體框架見圖1。

圖1 空氣質(zhì)量模型模擬系統(tǒng)框架

模擬系統(tǒng)采用蘭伯特投影坐標(biāo)系，投影中心經(jīng)度為東經(jīng)103°，中心緯度為北緯45°；第一平行緯度為北緯25°，第二平行緯度為北緯45°。模擬采用兩層單向嵌套，網(wǎng)格分辨率分別為27 km×27 km和9 km×9 km。其中，第1層模擬區(qū)域覆蓋東亞地區(qū)、東南亞部分國家等，第2層模擬區(qū)域覆蓋四川省全境。模型模擬域參數(shù)設(shè)置見表1。

表1 模擬域參數(shù)設(shè)置

WRF模型采用v3.7版本，垂直方向共設(shè)置33個氣壓層，同時保證上寬下密的結(jié)構(gòu)。初始輸入數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預(yù)報中心提供的全球觀測資料同化的再分析資料，分辨率為1.0°×1.0°；地形資料來自中分辨率成像光譜儀(MODIS)衛(wèi)星遙感反演地形數(shù)據(jù)；運(yùn)行時間步長取120 s，預(yù)報時間為6 h。在物理過程參數(shù)化方案選擇方面，云微物理過程采用WRF Single-Moment 6-class方案，積云對流參數(shù)化過程采用Kain-Fritsch方案，長波輻射采用RRTM方案，短波輻射采用New Goddard方案，陸面過程采用NOAH方案，邊界層則采用Mellor-Yamada-Janjic方案。

SMOKE模型采用v3.5版本，在原有模式的基礎(chǔ)上，將排放源、時空分布和部分污染源物種進(jìn)行了本地化分配。省內(nèi)地區(qū)采用本研究建立的本地大氣污染源排放清單，省外地區(qū)則采用清華大學(xué)建立的中國2017年多尺度排放清單模型數(shù)據(jù)。

MEGAN模型采用v2.10版本，基礎(chǔ)輸入數(shù)據(jù)主要包括葉面積指數(shù)、基準(zhǔn)排放因子和植被類型分布。其中，葉面積指數(shù)來源于MODIS的葉面積指數(shù)產(chǎn)品MOD15A2，利用Arcgis軟件對影像依次進(jìn)行拼接、提取、重投影和按屬性提取等相關(guān)計(jì)算，最終獲取模式所需數(shù)據(jù)；基準(zhǔn)排放因子主要來源于模型官方網(wǎng)站(http：//lar.wsu.edu/megan/guides.html)，主要物種包括a-松萜、b-松萜、異戊二烯、檸檬烯、月桂烯和NOx等；植被類型分布來源于MODIS的土地利用產(chǎn)品MCD12Q1。

CMAQ模型采用v5.0.2版本，化學(xué)機(jī)制采用推薦的CB05氣相化學(xué)反應(yīng)機(jī)制和第6代海鹽、水/云化學(xué)、活性氯氣溶膠化學(xué)機(jī)制cb05cl_ae6_aq。為消除初始條件對研究時段模型模擬的影響，設(shè)置研究時段前5天為起轉(zhuǎn)過程時間。模擬時段上，選取4個典型月份(1、4、7、10月)的平均值代表全年。

1.2.3 大氣污染物排放清單

大氣污染物排放清單是大氣環(huán)境容量測算和空氣質(zhì)量模型模擬的基礎(chǔ)核心數(shù)據(jù)。本研究綜合采用“自下而上”和“自上而下”的排放因子法估算2017年四川盆地城市群各污染源的排放。排放因子法是將人類活動程度的信息，即活動水平數(shù)據(jù)與量化單位活動的排放因子結(jié)合起來[19]，用于估算污染物的排放。

本研究中活動水平數(shù)據(jù)主要來源于四川省2017年環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)和四川省統(tǒng)計(jì)年鑒[20]。由于環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)僅涵蓋規(guī)模以上企業(yè)，且對VOCs相關(guān)污染源、非道路移動源、揚(yáng)塵源等統(tǒng)計(jì)不足。為此，本課題的研究團(tuán)隊(duì)搭建了四川省大氣污染源排放清單數(shù)字化平臺[21]和四川省大氣VOCs排放調(diào)查系統(tǒng)[22]，開展污染源活動水平數(shù)據(jù)在線填報，以彌補(bǔ)相關(guān)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)的不足。針對2017年污染源排放清單，利用搭建的調(diào)查系統(tǒng)，共獲得了20 000余家企業(yè)活動水平信息，將平臺調(diào)查數(shù)據(jù)與環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)相結(jié)合，用于估算工業(yè)相關(guān)源的大氣污染物排放。主要大氣污染源的活動水平信息和來源見前期研究成果[23]。

在排放因子的確定上，道路移動源排放因子根據(jù)本地道路實(shí)測參數(shù)，利用IVE模型估算獲得[24]；道路揚(yáng)塵及餐飲源排放因子主要來源于本地實(shí)測結(jié)果[25-26]；瀝青鋪路VOCs排放因子則采用本地排放測試結(jié)果進(jìn)行修正[27]；針對部分重點(diǎn)行業(yè)企業(yè)排放因子，利用全年在線監(jiān)測數(shù)據(jù)及生產(chǎn)情況進(jìn)行了修正；其他污染源排放因子參見文獻(xiàn)[28]。

2 結(jié)果與討論

2.1 空氣質(zhì)量模型模擬驗(yàn)證

空氣質(zhì)量模型模擬驗(yàn)證主要通過將實(shí)際觀測數(shù)據(jù)與模型模擬對應(yīng)網(wǎng)格的模擬數(shù)據(jù)進(jìn)行比對，以驗(yàn)證模型模擬結(jié)果的可靠性。常用的評估統(tǒng)計(jì)量包括標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差(NMB)、標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差(NME)和相關(guān)系數(shù)(R)等[29-30]。本研究以10月為例，開展模型模擬效果評估。

氣象模擬評估的參數(shù)包括10 m風(fēng)速、2 m溫度、2 m相對濕度和海平面氣壓4個要素，結(jié)果見表2。海平面氣壓、2 m溫度模擬效果相對較優(yōu)，NMB均為-1%～1%，且R均為0.9以上；2 m相對濕度模擬效果較好，NMB相對較低，R=0.92；10 m風(fēng)速整體模擬值偏高，NMB、NME明顯高于其他要素，而R則相對較低。對空氣質(zhì)量模擬而言，風(fēng)速主要影響污染物的擴(kuò)展遷移，風(fēng)速被高估，導(dǎo)致污染物遷移速度比實(shí)際快，使得污染物濃度被低估。

表2 四川盆地城市群10月氣象模擬效果評價

PM2.5模擬評估結(jié)果見表3。四川盆地區(qū)域內(nèi)模擬時均值與監(jiān)測時均值較接近，大部分城市PM2.5的NMB為-30%～30%，然而NME相對較大，部分城市超過了40%?？傮w而言，模型對各城市PM2.5濃度有所低估，低估可能與前體物排放源清單低估和靜風(fēng)條件下風(fēng)速高估有關(guān)，模型整體較可靠，可用于后續(xù)大氣環(huán)境容量的模擬測算。

表3 四川盆地城市群10月PM2.5模擬效果評價

2.2 大氣污染源排放特征

四川盆地城市群各污染源排放的SO2、NOx、一次PM2.5、VOCs分別為259.7、700.8、288.2、541.7 kt(見表4)。其中，SO2主要來源于固定燃燒源和工藝過程源，貢獻(xiàn)率分別為55%和42%；道路移動源、非道路移動源、工藝過程源是NOx的主要排放來源，貢獻(xiàn)率分別為35%、25%和21%；工藝過程源是一次PM2.5的主要來源，其次為揚(yáng)塵源和固定燃燒源，貢獻(xiàn)率分別為39%、31%和11%；作為PM2.5和O3生成的重要前體物，VOCs主要來源于道路移動源、工藝過程源和有機(jī)溶劑使用源，貢獻(xiàn)率分別為33%、32%及22%。

表4 2017年四川盆地城市群大氣污染物排放清單

2.3 大氣環(huán)境容量及空間分布特征

四川盆地城市群各區(qū)縣PM2.5年均值達(dá)標(biāo)下SO2、NOx、一次PM2.5和VOCs的大氣環(huán)境容量分別為155.9、430.5、189.0、326.0 kt(見表5)。

表5 四川盆地城市群污染物的大氣環(huán)境容量

大氣環(huán)境容量主要取決于環(huán)境對污染物的自凈能力與自凈空間。由圖2可見，各污染物空間分布也有一定差異。其中，SO2大氣環(huán)境容量高值區(qū)域主要分布在宜賓市、瀘州市、樂山市、內(nèi)江市、德陽市、綿陽市和達(dá)州市；NOx大氣環(huán)境容量高值區(qū)域主要分布在成都市、瀘州市和達(dá)州市；一次PM2.5大氣環(huán)境容量高值區(qū)域主要分布在成都市、雅安市、廣元市和達(dá)州市；與其他污染物相比，VOCs的大氣環(huán)境容量分布較集中，主要分布在以成都為中心的成都平原地區(qū)。大氣環(huán)境容量受排放現(xiàn)狀、空氣質(zhì)量現(xiàn)狀、氣象和大氣物理化學(xué)反應(yīng)等多方面因素的影響。部分空氣質(zhì)量較差的區(qū)域，如成都市，由于其本地排放基數(shù)較大，其允許排放量相對其他區(qū)域也較大。

圖2 四川盆地城市群污染物的大氣環(huán)境容量空間分布

2.4 達(dá)標(biāo)下所需減排分析

區(qū)域要實(shí)現(xiàn)PM2.5全面達(dá)標(biāo)，各污染物需在現(xiàn)狀排放的基礎(chǔ)上削減34%～40%。結(jié)合各污染物的排放來源貢獻(xiàn)特征，主要通過實(shí)施燃煤小鍋爐淘汰、能源清潔利用和鋼鐵、建材等重點(diǎn)行業(yè)脫硫升級改造減少SO2排放；NOx減排措施主要包括燃煤小鍋爐淘汰，鋼鐵、建材等重點(diǎn)行業(yè)脫硝深度治理，柴油貨車綜合整治和高排放工程機(jī)械禁用及改造等；一次PM2.5減排重點(diǎn)針對鋼鐵、建材、有色等行業(yè)實(shí)施高效除塵改造和無組織排放管控，強(qiáng)化城市精細(xì)化管理，嚴(yán)格實(shí)施秸稈禁燒等；VOCs主要減排措施包括摩托車淘汰、安裝VOCs末端治理設(shè)施和有機(jī)原輔料源頭替代等。

進(jìn)一步分析各區(qū)域在PM2.5達(dá)標(biāo)約束下所需的減排比例分布，為區(qū)域達(dá)標(biāo)減排提供參考。以一次PM2.5排放為例，減排比例空間分布見圖3。減排壓力較大的區(qū)域主要分布在自貢市、瀘州市、宜賓市、資陽市、樂山市、眉山市、德陽市、廣元市、南充市和廣安市。其中，自貢市沿灘區(qū)、貢井區(qū)、大安區(qū)，瀘州市瀘縣，資陽市安岳縣和樂山市夾江縣要實(shí)現(xiàn)PM2.5達(dá)標(biāo)，相關(guān)污染物的減排比例需達(dá)到65%以上，減排壓力較大。在當(dāng)前末端治理減排潛力不斷縮減的前提下，需實(shí)施產(chǎn)業(yè)、能源、交通和用地結(jié)構(gòu)優(yōu)化調(diào)整，才可實(shí)現(xiàn)更大的污染減排。

圖3 PM2.5達(dá)標(biāo)約束下一次PM2.5的減排比例空間分布

2.5 不確定性分析

本研究在2017年大氣污染物排放的基礎(chǔ)上，以各區(qū)縣空氣質(zhì)量監(jiān)測站點(diǎn)PM2.5年均值目標(biāo)為約束，基于空氣質(zhì)量模型模擬的大氣環(huán)境容量迭代算法測算了主要大氣污染物的允許排放量。研究不確定性主要包括3個方面：

(1) 大氣污染物排放清單。受基礎(chǔ)活動水平數(shù)據(jù)收集和排放系數(shù)等多方面因素的限制，排放源清單本身即具有較大的不確定性，其中移動源、揚(yáng)塵源、溶劑使用源等涉及排放子類別眾多，排放特征復(fù)雜，清單估算結(jié)果的不確定性尤為突出，給大氣環(huán)境容量計(jì)算結(jié)果造成一定的影響。

(2) 氣象場模擬。本研究在2017年的基礎(chǔ)上，選取4個典型月份開展模型模擬迭代計(jì)算，結(jié)果僅代表2017年氣象條件下四川盆地城市群的大氣環(huán)境容量。相關(guān)研究表明，秋冬季節(jié)不利氣象條件下大氣環(huán)境容量更低。因此，在未來的研究中，需開展不同氣象條件下的大氣環(huán)境容量研究。此外，選擇4個典型月份代表全年平均情況，對大氣環(huán)境容量測算結(jié)果也會有一定的影響。

(3) 空氣質(zhì)量模型。四川省盆地氣象特殊、地形復(fù)雜，大氣復(fù)合污染特征及成因有自身的獨(dú)特性和復(fù)雜性，空氣質(zhì)量模擬難度大。尤其是現(xiàn)有空氣質(zhì)量模型對于VOCs在大氣中經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)生成SOA這一過程模擬誤差相對較大，模型模擬的因素在客觀上會進(jìn)一步加大大氣環(huán)境容量結(jié)果的不確定性。

3 結(jié) 論

(1) 不同污染物的主要來源有所不同。SO2主要來源于固定燃燒源和工藝過程源；NOx主要來源于道路移動源、非道路移動源和工藝過程源；一次PM2.5主要來源于工藝過程源、揚(yáng)塵源和固定燃燒源；VOCs主要來源于道路移動源、工藝過程源和有機(jī)溶劑使用源。

(2) 四川盆地城市群各區(qū)縣PM2.5年均值達(dá)標(biāo)下SO2、NOx、一次PM2.5和VOCs的大氣環(huán)境容量分別為155.9、430.5、189.0、326.0 kt。大氣環(huán)境容量受排放現(xiàn)狀、空氣質(zhì)量現(xiàn)狀、氣象和大氣物理化學(xué)反應(yīng)等多方面因素的影響。

(3) 在當(dāng)前末端治理減排潛力不斷縮減的前提下，需實(shí)施產(chǎn)業(yè)、能源、交通和用地結(jié)構(gòu)優(yōu)化調(diào)整，才可實(shí)現(xiàn)更大的污染減排。