• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    AgNWs/MXene增強(qiáng)的柔性多孔壓阻傳感器的制備與性能研究

    2022-07-02 05:08:44杜江慧姜啟恒姚旭熊娟
    關(guān)鍵詞:壓阻明膠變化率

    杜江慧,姜啟恒,姚旭,熊娟

    (鐵電壓電湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(湖北大學(xué)),湖北大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院, 湖北 武漢 430062)

    0 引言

    隨著科學(xué)技術(shù)的快速發(fā)展,柔性壓力傳感器作為一種新型的壓力傳感器,在柔性電子皮膚、可穿戴電子設(shè)備、醫(yī)療健康等方面具有廣泛的應(yīng)用.傳統(tǒng)的壓力傳感器因剛度大、制造工藝復(fù)雜、測(cè)量范圍小備受限制,而柔性壓力傳感器因制備工藝簡(jiǎn)單、成本低、應(yīng)變傳感區(qū)間大成為該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[1].根據(jù)測(cè)量原理,柔性壓力傳感器可以分為電容式壓力傳感器、壓電式壓力傳感器和壓阻式壓力傳感器[2].電容式壓力傳感器通過感知壓力引起的電容變化來獲得相應(yīng)的電信號(hào),具有響應(yīng)速度快、動(dòng)態(tài)范圍寬的優(yōu)點(diǎn).然而在實(shí)際應(yīng)用過程中,這種傳感器的靈敏度較低,不能很好地滿足實(shí)際應(yīng)用的需求.壓電式壓力傳感器是運(yùn)用壓電材料實(shí)現(xiàn)壓力對(duì)電信號(hào)的轉(zhuǎn)換.該類傳感器是由壓電敏感材料組成,壓電系數(shù)越高,壓電敏感材料的能量轉(zhuǎn)化率越高,但是它的內(nèi)阻較大,而且有些壓電材料需要做防潮處理.壓阻式壓力傳感器通過將施加的壓力轉(zhuǎn)換電阻或電流的信號(hào),具有制備工藝簡(jiǎn)單、成本低、信號(hào)采集便捷等優(yōu)點(diǎn),因此,研究較為廣泛.壓阻式壓力傳感器除了具有良好的傳感性能、高的穩(wěn)定性和快的響應(yīng)速度,還能與人體皮膚較好地貼合,因此在人工智能[3]、健康評(píng)估[4]等領(lǐng)域具有一定的發(fā)展前景.

    目前,對(duì)于柔性壓阻傳感器方面的研究,主要集中在傳感結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì).傳感器選用的基體結(jié)構(gòu)大多是有良好生物相容性的高分子聚合物材料,如TPU[5](熱塑性聚氨酯)、PI[6](聚酰亞胺)、PDMS[7](聚二甲基硅氧烷)等.研究者們通過在基體上構(gòu)建一種微結(jié)構(gòu)如金字塔[8]、微柱形[9]、波浪狀[10-11]、鋸齒狀[12],提高了傳感器的靈敏度并減少了其響應(yīng)時(shí)間,但是這種微結(jié)構(gòu)往往采用光刻、濕法刻蝕等工藝,需要光刻機(jī)等精密的儀器,具有一定的制造難度和制造成本.因此,大多數(shù)科研工作者會(huì)選用一些疏松多孔的材料如聚氨酯海綿[13]、絲瓜瓤[14]或者構(gòu)造三維多孔結(jié)構(gòu)[15]來改善制造工藝和降低制造成本,從而利用導(dǎo)電材料與三維多孔結(jié)構(gòu)之間的協(xié)同作用來有效地提高傳感器的靈敏度、穩(wěn)定性以及響應(yīng)時(shí)間.

    明膠是一種大分子親水膠體,明膠凝膠在冷卻到0 ℃以下時(shí)內(nèi)部水分結(jié)冰,當(dāng)結(jié)晶晶格的引力大于明膠分子對(duì)水分子的引力時(shí),水分就在凝膠內(nèi)部網(wǎng)絡(luò)中間形成冰的結(jié)晶,并逐漸擴(kuò)大,將冰晶除去后會(huì)形成與凍豆腐結(jié)構(gòu)類似的三維結(jié)構(gòu).因此,采用明膠進(jìn)行冷凍干燥來制備多孔結(jié)構(gòu)是一種工藝簡(jiǎn)單、制造成本低的方法.對(duì)于柔性壓阻傳感器來說,導(dǎo)電材料的選取對(duì)于靈敏度的提高起著至關(guān)重要的作用.常用的納米導(dǎo)電材料有金屬納米顆粒[16]、金屬納米線[17]、碳納米管[18]等,其中銀納米線(AgNWs)因具有良好的柔韌性、導(dǎo)電性、耐彎曲能力而備受關(guān)注.MXene[19]作為一種新型二維材料,具有優(yōu)異的導(dǎo)電性能,也是制備柔性壓阻傳感器的良好材料.

    本文中采用簡(jiǎn)單、高效的一步法制備工藝,以AgNWs和MXene為導(dǎo)電材料,通過冷凍干燥的方法制備了基于明膠的多孔蜂窩狀壓阻傳感器.該傳感器在較寬的壓強(qiáng)范圍內(nèi)表現(xiàn)出靈敏度高,和響應(yīng)與恢復(fù)時(shí)間短的特性,將其應(yīng)用于監(jiān)測(cè)人體脈搏跳動(dòng)和肢體的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)時(shí),表現(xiàn)出良好的壓力傳感性能和穩(wěn)定性,表明實(shí)驗(yàn)所制備的AgNWs-MXene/明膠多孔壓阻傳感器具有良好的應(yīng)用前景.

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器試劑:明膠(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)、乙醇(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)、硝酸銀(上海申博化工有限公司)、聚乙烯吡咯烷酮(上海麥克林生化科技有限公司)、氯化鈉(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)、丙三醇(國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)、碳化鋁鈦(99.8%,400 mesh,新烯科技有限公司)、氟化鋰(99%,AR,Aladdin).

    儀器:螺旋機(jī)架壓力拉力試驗(yàn)機(jī)(艾德堡)、超聲波清洗機(jī)(昆山市超聲儀器有限公司)、高壓反應(yīng)釜(上海予華科技有限公司)、真空干燥烘箱(上海一恒科學(xué)儀器有限公司)、臺(tái)式高速離心機(jī)(德國艾本德股份有限公司)、Keithley2611源表(美國吉時(shí)利)、SEM掃描電子顯微(日本JSM7100F).

    1.2 樣品的制備

    1.2.1 AgNWs的制備 實(shí)驗(yàn)采用溶劑熱法制備銀納米線.將11.5 mmol聚乙烯吡咯烷酮倒入含有35 mL丙三醇的圓底燒瓶中,100 ℃下攪拌均勻.隨后,將1.5 mmol硝酸銀溶于5 mL丙三醇溶液,將0.031 mmol NaCl溶于10 mL丙三醇溶液,分別在50 ℃下攪拌至透明均勻溶液,最后將三種溶液混合充分后轉(zhuǎn)移到75 mL聚四氟乙烯襯里的高壓反應(yīng)釜中,150 ℃下反應(yīng)5 h得到淺綠色懸浮液,依次用酒精和去離子水離心(6 000 r/min)10 min,將得到的產(chǎn)物分散在去離子水中儲(chǔ)存?zhèn)溆?

    1.2.2 Ti3C2MXene的制備 實(shí)驗(yàn)首先量取37%的鹽酸30 mL于半透明塑料瓶中,向其中緩慢加入10 ml的去離子水,向該鹽酸溶液中加入3.2 g氟化鋰(LiF),擰緊塑料瓶蓋后轉(zhuǎn)移至水浴鍋攪拌加熱至溶液呈淡黃色.稱取2 g碳化鋁鈦(Ti3AlC2)加入上述溶液,在40 ℃下水浴,并持續(xù)攪拌48 h后,3 500 r/min離心5 min.上述離心過程重復(fù)多次直至離心管內(nèi)的黑色沉淀物呈黏土狀,即得到Ti3C2MXene.取適量Ti3C2MXene于離心管中,用封口膜密封冰浴超聲1 h,超聲結(jié)束后手動(dòng)搖勻,3 500 r/min離心30 min,得到的上層清液即為單層或少層的Ti3C2MXene.

    1.2.3 基于MXene的多孔柔性壓阻傳感器制備 將1 g明膠分散在30 mL去離子水,在90 ℃下攪拌得到明膠水溶液,以功率為100 W,頻率為40 kHz的超聲分散機(jī)將其分散均勻,接著將MXene溶液、明膠水溶液以質(zhì)量為5∶1的比例充分混合,放入冰箱冷藏12 h,最后放入冷凍干燥機(jī)里冷凍36 h得到基于MXene的多孔柔性壓阻傳感器.

    1.2.4 基于AgNWs和MXene的多孔柔性壓阻傳感器制備 首先,將1 g明膠分散在30 mL去離子水,在90 ℃下攪拌得到明膠水溶液,以功率為100 W,頻率為40 kHz的超聲分散機(jī)將其分散均勻,然后將AgNWs溶液、MXene溶液、明膠水溶液以10∶5∶1的質(zhì)量比充分混合,常溫?cái)嚢?0 min后放入冰箱中冷藏12 h,最后在冷凍干燥機(jī)中處理36 h得到AgNWs和MXene增強(qiáng)的多孔柔性壓阻傳感器.具體制備步驟如圖1所示,冷凍結(jié)束后用銅電極封裝制備成器件進(jìn)行下一步測(cè)試.

    圖1 AgNWs/MXene的多孔柔性壓阻傳感器制備流程

    1.3 樣品表征采用日本JSM7100F場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)觀察多孔明膠、MXene復(fù)合的多孔明膠、AgNWs和MXene復(fù)合后的多孔明膠的形貌與結(jié)構(gòu),德國布魯克D8 Advance X線衍射儀(XRD)對(duì)樣品進(jìn)行表征測(cè)試.

    1.4 壓阻性能的測(cè)試采用Keithley 2611源表和旋轉(zhuǎn)推拉測(cè)試測(cè)試壓阻傳感器的壓阻性能.將Keithley 2611源表、直流電源和傳感器用導(dǎo)線串聯(lián)形成回路,在固定直流電壓(5 V)輸出下,通過旋轉(zhuǎn)推拉測(cè)試儀手柄調(diào)整壓縮高度,改變施加在傳感器上的壓強(qiáng),通過Keithley2611源表記錄不同壓強(qiáng)下的電流變化率.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 材料表征圖2為多孔明膠、MXene-明膠、AgNWs-MXene/明膠三種不同結(jié)構(gòu)樣品的橫截面SEM圖.從圖2(a)中得出,明膠在冷凍干燥后形成了多孔蜂窩狀結(jié)構(gòu),相應(yīng)局域放大圖(圖2(d))中可以看到孔隙表面比較光滑.如圖2(b)所示,明膠在附著MXene之后出現(xiàn)了層狀結(jié)構(gòu),這可能和MXene材料的二維層狀結(jié)構(gòu)有關(guān).從圖2(e)中觀察到了MXene-明膠的蜂窩結(jié)構(gòu)內(nèi)局部區(qū)域出現(xiàn)了層狀堆疊現(xiàn)象,改變了層與層之間的連接關(guān)系,在一定程度上影響了壓阻傳感器的導(dǎo)電結(jié)構(gòu).從圖2(c)和(f)中可以看出,明膠在負(fù)載AgNWs和MXene之后仍然保持了多孔蜂窩狀結(jié)構(gòu),實(shí)驗(yàn)沒有發(fā)現(xiàn)MXene-明膠結(jié)構(gòu)中的堆疊現(xiàn)象,這說明一維結(jié)構(gòu)的AgNWs和二維材料MXene的協(xié)同作用可以有效避免MXene材料的層狀堆疊.

    圖2 (a)多孔明膠;(b)MXene-明膠;(c)AgNWs-MXene/明膠的SEM圖;(d)(e)(f)分別為(a)(b)(c)圖對(duì)應(yīng)的放大圖

    圖3為明膠、MXene-明膠和AgNWs-MXene/明膠樣品的XRD圖譜,從圖中可以看出純明膠樣品在2θ為8.5°和21.0°處出現(xiàn)特征峰.隨著MXene的加入,MXene-明膠樣品在2θ為7.6°時(shí)出現(xiàn)1個(gè)衍射峰,對(duì)應(yīng)于MXene的(002)晶面,說明MXene已經(jīng)成功地覆著在明膠上.在AgNWs-MXene/明膠樣品的XRD圖譜中,出現(xiàn)了3個(gè)衍射峰,2θ為21.0°處明膠的衍射峰進(jìn)一步增強(qiáng),2θ為38.5°和44.6°處分別對(duì)應(yīng)于面心立方銀晶體的(111)和(200)的衍射峰,說明銀納米線已經(jīng)成功負(fù)載在明膠樣品上.

    圖3 明膠、MXene-明膠和AgNWs-MXene/明膠的XRD圖譜

    2.2 傳感器測(cè)試本文中測(cè)試傳感器的電流變化率隨壓強(qiáng)的變化.圖4(a)為MXene-明膠壓阻傳感器和AgNWs-MXene/明膠壓阻傳感器的電流變化率與外加壓強(qiáng)的關(guān)系.從圖中可以看出隨著外加壓強(qiáng)的增大,兩種壓阻傳感器的電流變化率均呈現(xiàn)增大的趨勢(shì),而AgNWs-MXene/明膠壓阻傳感器的電流變化率明顯高于MXene-明膠壓阻傳感器.這是由于AgNWs和MXene的良好協(xié)同效應(yīng):銀納米線避免MXene材料的堆疊,同時(shí)具有良好導(dǎo)電性的MXene在多孔結(jié)構(gòu)中的附著給傳感器提供了更多的導(dǎo)電通路.二者的協(xié)同作用有利于進(jìn)一步提高傳感器的電流變化率.根據(jù)電流變化率曲線的斜率,按照其線性程度,可以將其曲線分為3個(gè)區(qū)間.在0~4 kPa壓強(qiáng)范圍內(nèi),AgNWs-MXene/明膠壓阻傳感器的靈敏度為7.75 kPa-1,在4~9 kPa和9~14 kPa的壓強(qiáng)范圍內(nèi),傳感器的靈敏度分別為116.0 kPa-1和18.1 kPa-1.可以得出,在上述的3個(gè)壓強(qiáng)范圍內(nèi),傳感器的靈敏度先增加、后減小.在0~4 kPa壓強(qiáng)范圍內(nèi),傳感器的靈敏度為7.75 kPa-1.這是由于傳感器剛開始受到的壓強(qiáng)小,多孔結(jié)構(gòu)中可連通的區(qū)域少,其靈敏度較小.在4~9 kPa壓強(qiáng)范圍內(nèi),傳感器的靈敏度為116.0 kPa-1.在此區(qū)間隨著壓強(qiáng)的逐漸增加多孔結(jié)構(gòu)中可連通的區(qū)域達(dá)到最多,其電流變化率迅速增加,靈敏度達(dá)到最大.在9~14 kPa的壓強(qiáng)范圍內(nèi),傳感器的靈敏度為18.1 kPa-1.隨著壓強(qiáng)的進(jìn)一步增大,傳感器的壓縮量達(dá)到極限,多孔結(jié)構(gòu)中可連通的區(qū)域沒有發(fā)生較大改變,所以其靈敏度會(huì)略有減小.表1為本文中制備的壓阻傳感器與其他文獻(xiàn)中的壓阻傳感器的性能比較,可以看出我們制備的傳感器的靈敏度明顯高于其他類型,且壓強(qiáng)響應(yīng)范圍也比較大,表現(xiàn)出很大的優(yōu)勢(shì).

    圖4 AgNWs-MXene/明膠的柔性壓阻傳感器(a)在不同壓強(qiáng)下的電流變化率曲線,(b)I-V特性曲線,(c)在100 Pa壓力下的響應(yīng)與恢復(fù)曲線和(d)放置不同砝碼時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性曲線

    表1 不同結(jié)構(gòu)柔性壓阻傳感器的性能比較

    圖4(b)是傳感器在不同壓強(qiáng)下的I-V特性曲線,從圖中可以看出,隨著外加電壓的增大,相應(yīng)的電流也不斷增大,呈現(xiàn)良好的線性特征.實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步測(cè)試了傳感器的響應(yīng)時(shí)間,恢復(fù)時(shí)間及循環(huán)穩(wěn)定性.當(dāng)傳感器受到的壓強(qiáng)為100 Pa時(shí),傳感器的電流變化率如圖4(c)所示.從圖中可以看出,傳感器對(duì)100 Pa壓強(qiáng)的響應(yīng)時(shí)間為1.79 s,恢復(fù)時(shí)間為1.44 s,表明該傳感器在外部壓強(qiáng)刺激下有較快的響應(yīng)速度,在壓強(qiáng)釋放后較快的恢復(fù)速度.為了評(píng)估傳感器的循環(huán)穩(wěn)定性,實(shí)驗(yàn)分別將20 g和50 g砝碼放置在該傳感器上,測(cè)試放置-取走6個(gè)循環(huán)作用下的電流變化率,結(jié)果如圖4(d)所示.當(dāng)在傳感器表面放置20 g砝碼時(shí),其電流變化率約為0.5%,放置50 g砝碼時(shí),電流變化率約為1.25%.取走砝碼后,傳感器中的電流可以在較短時(shí)間內(nèi)恢復(fù)初始值.經(jīng)過6次循環(huán)測(cè)試,傳感器對(duì)兩種重物也可以保持穩(wěn)定的信號(hào)輸出,表明該傳感器具有良好的穩(wěn)定性.

    2.3 傳感器的應(yīng)用壓阻式壓力傳感器在靈敏度、響應(yīng)速度、穩(wěn)定性等方面具有優(yōu)良的性能,因此在醫(yī)療健康診斷和可穿戴設(shè)備方面具有較大的應(yīng)用潛力.實(shí)驗(yàn)采用所制備的AgNWs-MXene/明膠壓阻傳感器檢測(cè)電流變化率來監(jiān)測(cè)人體脈搏,結(jié)果如圖5(a)所示.將傳感器放置在一位23歲成年女性的手腕處,測(cè)試脈搏跳動(dòng)時(shí)傳感器的電流變化率.由圖可知,成年女性的脈搏在10 s內(nèi)跳動(dòng)12次,即1 min跳動(dòng)72次,局域放大圖中顯示了脈搏的3個(gè)特征峰,分別對(duì)應(yīng)P型、T型和N型.圖5(b)為傳感器監(jiān)測(cè)手指彎曲動(dòng)作的電流變化率曲線,隨著手指彎曲程度的增大,其電流變化率也隨之增加,當(dāng)手指伸平后,傳感器的電流變化率也會(huì)恢復(fù)到初始狀態(tài).在圖5(c)和圖5(d)中,所制備的AgNWs-MXene/明膠壓阻傳感器用來實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)人體手肘及膝蓋彎曲這一動(dòng)態(tài)過程中的電流變化率,測(cè)試結(jié)果顯示手肘或膝蓋彎曲時(shí),傳感的電流變化率明顯變大,且經(jīng)過多次循環(huán)測(cè)試后電流變化表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性.上述結(jié)果表明,AgNWs-MXene/明膠壓阻傳感器能夠監(jiān)測(cè)和識(shí)別人體的某些生理活動(dòng),顯示其在運(yùn)動(dòng)監(jiān)測(cè)和醫(yī)療健康等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用潛力.

    圖5 AgNWs-MXene/明膠壓阻傳感器的應(yīng)用測(cè)試(a)人體脈搏跳動(dòng)(插圖為一次脈搏跳動(dòng)對(duì)應(yīng)的電流率曲線),(b)手指關(guān)節(jié)處彎曲,(c)手肘處彎曲和(d)腿部膝蓋處彎曲的電流變化率曲線

    3 結(jié)論

    本研究提出一種新型的AgNWs和MXene復(fù)合的柔性多孔壓阻傳感器.以AgNWs和MXene為導(dǎo)電材料,通過冷凍干燥法制備了基于明膠的多孔蜂窩狀壓阻傳感器.該傳感器具有較寬的壓強(qiáng)檢測(cè)范圍(0~14 kPa),靈敏度最大值可達(dá)116 kPa-1,響應(yīng)時(shí)間最快可達(dá)1.79 s,且傳感器經(jīng)多次循環(huán)施加壓強(qiáng)后仍能保持穩(wěn)定的電流變化率.在此基礎(chǔ)上,將該傳感器用于監(jiān)測(cè)人體的脈搏跳動(dòng)和不同的肢體運(yùn)動(dòng)狀態(tài),如手指關(guān)節(jié)、手肘和膝蓋的彎曲動(dòng)作.測(cè)試結(jié)果表明,實(shí)驗(yàn)所制備的AgNWs-MXene/明膠壓阻傳感器能快速感應(yīng)肢體運(yùn)動(dòng)并產(chǎn)生穩(wěn)定的輸出信號(hào),表明其在健康檢測(cè)、仿真皮膚、可穿戴智能電子產(chǎn)品等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景.

    猜你喜歡
    壓阻明膠變化率
    基于電流變化率的交流濾波器失諧元件在線辨識(shí)方法
    湖南電力(2021年4期)2021-11-05 06:44:42
    例談中考題中的變化率問題
    碳納米管紗在應(yīng)力下的壓阻效應(yīng):現(xiàn)象和影響因素
    新型炭材料(2018年2期)2018-05-02 07:28:30
    多晶硅應(yīng)變因子計(jì)算研究
    電子世界(2017年3期)2017-03-01 01:15:42
    SOI壓阻傳感器的陽極鍵合結(jié)合面檢測(cè)
    利用基波相量變化率的快速選相方法
    川滇地區(qū)地殼應(yīng)變能密度變化率與強(qiáng)震復(fù)發(fā)間隔的數(shù)值模擬
    超聲波水位計(jì)在船閘自動(dòng)控制中應(yīng)用
    超高壓明膠理化性質(zhì)分析
    復(fù)凝法制備明膠微球
    河南科技(2014年22期)2014-02-27 14:18:07
    a级一级毛片免费在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 欧美区成人在线视频| 2021天堂中文幕一二区在线观| 久久久久久久久久黄片| 欧美成人a在线观看| 国产中年淑女户外野战色| 欧美一级a爱片免费观看看| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 又粗又爽又猛毛片免费看| 97超视频在线观看视频| 给我免费播放毛片高清在线观看| 亚洲第一电影网av| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 亚洲精品在线观看二区| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 欧美在线黄色| 91在线精品国自产拍蜜月| 成年免费大片在线观看| 91狼人影院| 午夜福利在线在线| 超碰av人人做人人爽久久| 国产人妻一区二区三区在| 亚洲av成人精品一区久久| 国产视频一区二区在线看| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| а√天堂www在线а√下载| 国产69精品久久久久777片| a级一级毛片免费在线观看| 一区二区三区高清视频在线| 久久久久久大精品| 欧美黄色淫秽网站| 99久久九九国产精品国产免费| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 成人av在线播放网站| 亚洲人成网站高清观看| 免费在线观看影片大全网站| 欧美在线黄色| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 不卡一级毛片| 日本熟妇午夜| 亚洲色图av天堂| 国产精品99久久久久久久久| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 内射极品少妇av片p| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 成人三级黄色视频| 最近最新免费中文字幕在线| 国产成人a区在线观看| 精品国产亚洲在线| 国产精品三级大全| 日本黄色片子视频| 婷婷亚洲欧美| 宅男免费午夜| www.www免费av| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 久久精品国产亚洲av天美| 757午夜福利合集在线观看| 美女免费视频网站| 免费搜索国产男女视频| 国产 一区 欧美 日韩| 麻豆成人av在线观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 免费搜索国产男女视频| 亚洲国产精品久久男人天堂| 在线观看免费视频日本深夜| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲成人久久爱视频| 看片在线看免费视频| 国产乱人视频| or卡值多少钱| 国产一区二区激情短视频| 欧美高清成人免费视频www| 成人国产综合亚洲| 一区二区三区高清视频在线| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 成年女人毛片免费观看观看9| 一本综合久久免费| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 亚洲人与动物交配视频| a级一级毛片免费在线观看| ponron亚洲| 少妇的逼好多水| 国产欧美日韩一区二区精品| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产成年人精品一区二区| 美女cb高潮喷水在线观看| 十八禁国产超污无遮挡网站| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产精品av视频在线免费观看| 久久6这里有精品| 精品午夜福利视频在线观看一区| 特级一级黄色大片| 日韩欧美国产一区二区入口| 日韩欧美国产一区二区入口| 2021天堂中文幕一二区在线观| 村上凉子中文字幕在线| 99热精品在线国产| 日本熟妇午夜| 97超视频在线观看视频| 简卡轻食公司| 久久久精品大字幕| 久久6这里有精品| 久久久久久久久久黄片| 国产伦人伦偷精品视频| 色播亚洲综合网| 可以在线观看的亚洲视频| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲成人免费电影在线观看| 欧美性猛交黑人性爽| 欧美黄色淫秽网站| 一区二区三区激情视频| a级毛片a级免费在线| 久久久久性生活片| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 国产成年人精品一区二区| 亚洲人与动物交配视频| 内射极品少妇av片p| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 日本a在线网址| 亚洲欧美激情综合另类| 中文字幕高清在线视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产成人欧美在线观看| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产精品精品国产色婷婷| 中出人妻视频一区二区| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 高清日韩中文字幕在线| 老司机午夜十八禁免费视频| 又黄又爽又免费观看的视频| 天堂√8在线中文| 一级黄片播放器| 日本熟妇午夜| 国产高清视频在线观看网站| 成熟少妇高潮喷水视频| 欧美精品啪啪一区二区三区| 亚洲精品一区av在线观看| av在线天堂中文字幕| 又爽又黄无遮挡网站| 白带黄色成豆腐渣| 美女黄网站色视频| av女优亚洲男人天堂| 波多野结衣巨乳人妻| 欧美又色又爽又黄视频| 国产伦人伦偷精品视频| 国产久久久一区二区三区| 欧美区成人在线视频| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产成人aa在线观看| 91狼人影院| 久久亚洲精品不卡| 91久久精品国产一区二区成人| 一区二区三区免费毛片| 美女高潮的动态| 国产精品乱码一区二三区的特点| 国产成年人精品一区二区| xxxwww97欧美| 中文亚洲av片在线观看爽| 久久精品综合一区二区三区| 亚洲第一电影网av| 国产男靠女视频免费网站| 毛片一级片免费看久久久久 | 校园春色视频在线观看| 在线观看av片永久免费下载| 69av精品久久久久久| 精品久久久久久久久久免费视频| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 在线观看午夜福利视频| 特级一级黄色大片| 九色成人免费人妻av| 男人狂女人下面高潮的视频| 国产高潮美女av| 嫩草影院新地址| 久久国产精品人妻蜜桃| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 国产精品久久视频播放| 国产在线男女| 久久久久久久久大av| 三级毛片av免费| 伦理电影大哥的女人| 精品午夜福利在线看| 99热这里只有是精品在线观看 | 熟女人妻精品中文字幕| 伦理电影大哥的女人| 99在线人妻在线中文字幕| 极品教师在线视频| 在线观看av片永久免费下载| 最后的刺客免费高清国语| 中文字幕av在线有码专区| 国产不卡一卡二| 亚洲国产色片| 757午夜福利合集在线观看| 精品午夜福利在线看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 久久香蕉精品热| 90打野战视频偷拍视频| www.熟女人妻精品国产| 亚洲国产精品999在线| 嫁个100分男人电影在线观看| 欧美日本视频| АⅤ资源中文在线天堂| 色尼玛亚洲综合影院| 成人国产一区最新在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 91狼人影院| 99热只有精品国产| 亚洲久久久久久中文字幕| 国产爱豆传媒在线观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 人人妻人人看人人澡| 精品一区二区免费观看| 老司机福利观看| 1000部很黄的大片| 99国产综合亚洲精品| 高清毛片免费观看视频网站| 久久精品影院6| 国产伦人伦偷精品视频| 如何舔出高潮| 国产午夜精品论理片| 成人国产一区最新在线观看| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 欧美色视频一区免费| 特大巨黑吊av在线直播| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 日韩欧美 国产精品| 国产欧美日韩精品亚洲av| 一本一本综合久久| 男女那种视频在线观看| 在线观看一区二区三区| 国产亚洲欧美98| 亚洲一区二区三区色噜噜| 最近中文字幕高清免费大全6 | 国产激情偷乱视频一区二区| 91麻豆精品激情在线观看国产| 欧美色欧美亚洲另类二区| 成人特级黄色片久久久久久久| 免费看美女性在线毛片视频| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 国产不卡一卡二| 51国产日韩欧美| 又紧又爽又黄一区二区| 日韩av在线大香蕉| 99国产精品一区二区三区| 麻豆国产97在线/欧美| 国产成人啪精品午夜网站| 精品人妻1区二区| 国产亚洲精品久久久com| 国产午夜精品论理片| 哪里可以看免费的av片| 精品久久久久久久久久免费视频| 精品一区二区免费观看| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲欧美日韩无卡精品| 桃色一区二区三区在线观看| 悠悠久久av| 精品久久久久久久末码| 黄色配什么色好看| 亚洲无线在线观看| 日本一本二区三区精品| 国产免费av片在线观看野外av| 国产视频内射| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| av女优亚洲男人天堂| 精品不卡国产一区二区三区| 日本 欧美在线| 久久久久久久久久成人| 黄色视频,在线免费观看| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 久久这里只有精品中国| 婷婷丁香在线五月| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产日本99.免费观看| 亚洲成人免费电影在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产黄片美女视频| 啪啪无遮挡十八禁网站| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 免费人成在线观看视频色| 亚洲综合色惰| 国产精品永久免费网站| 国产主播在线观看一区二区| 成人鲁丝片一二三区免费| 在线观看av片永久免费下载| 欧美日韩福利视频一区二区| 12—13女人毛片做爰片一| 十八禁人妻一区二区| 国产毛片a区久久久久| 欧美一区二区亚洲| 日韩欧美在线乱码| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 怎么达到女性高潮| 天堂动漫精品| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 国产伦精品一区二区三区四那| 久久中文看片网| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲国产精品999在线| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产免费一级a男人的天堂| 日韩欧美精品免费久久 | 日韩亚洲欧美综合| av在线蜜桃| 性色avwww在线观看| 白带黄色成豆腐渣| 欧美黑人巨大hd| 国产探花极品一区二区| 亚洲av一区综合| 18+在线观看网站| 床上黄色一级片| 国产高清三级在线| 欧美黑人欧美精品刺激| 精品久久久久久久久久免费视频| 亚洲18禁久久av| 久久人妻av系列| 国产高清激情床上av| 如何舔出高潮| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产成人欧美在线观看| 亚洲精品日韩av片在线观看| 免费看日本二区| 国产男靠女视频免费网站| 国产麻豆成人av免费视频| 精品一区二区三区人妻视频| 久久久国产成人免费| 国内精品美女久久久久久| 嫁个100分男人电影在线观看| av福利片在线观看| a在线观看视频网站| 在线a可以看的网站| 欧美成人a在线观看| 成年版毛片免费区| 天天躁日日操中文字幕| 亚洲国产精品合色在线| 嫩草影院新地址| 国产免费男女视频| а√天堂www在线а√下载| 搞女人的毛片| 日日干狠狠操夜夜爽| 一个人看视频在线观看www免费| 中文字幕熟女人妻在线| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 最近视频中文字幕2019在线8| 色综合婷婷激情| 淫秽高清视频在线观看| 在线播放无遮挡| 久久久久久大精品| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 舔av片在线| 国产精品人妻久久久久久| 亚洲熟妇熟女久久| 丁香六月欧美| or卡值多少钱| 内射极品少妇av片p| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 变态另类丝袜制服| 午夜视频国产福利| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片 | 欧美一区二区国产精品久久精品| 中文字幕高清在线视频| 欧美性感艳星| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 午夜免费激情av| 在线天堂最新版资源| 午夜福利视频1000在线观看| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲欧美日韩高清专用| 日本免费一区二区三区高清不卡| 免费在线观看成人毛片| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 一级a爱片免费观看的视频| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 特级一级黄色大片| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 老鸭窝网址在线观看| 一级黄色大片毛片| 午夜福利视频1000在线观看| 一进一出抽搐gif免费好疼| 精品一区二区三区视频在线| 日韩精品青青久久久久久| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲成人久久性| 亚洲精品影视一区二区三区av| 99久久99久久久精品蜜桃| 精品一区二区免费观看| 99热6这里只有精品| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲国产欧美人成| 中出人妻视频一区二区| 久久热精品热| 久久久色成人| 亚洲精品亚洲一区二区| 日本黄色片子视频| 亚洲片人在线观看| 国产高清三级在线| 欧美一区二区国产精品久久精品| 国产午夜精品论理片| 日本a在线网址| 国产主播在线观看一区二区| 最近最新中文字幕大全电影3| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 久久久久久大精品| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产美女午夜福利| 精品久久久久久,| 亚洲avbb在线观看| 亚州av有码| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产精品精品国产色婷婷| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 一个人观看的视频www高清免费观看| 又紧又爽又黄一区二区| 精品一区二区三区视频在线| 日本与韩国留学比较| 亚洲精品456在线播放app | 欧美黑人巨大hd| 中文亚洲av片在线观看爽| 久9热在线精品视频| 久久精品人妻少妇| 国产v大片淫在线免费观看| 久久这里只有精品中国| 国产色婷婷99| av在线天堂中文字幕| 又黄又爽又免费观看的视频| 桃红色精品国产亚洲av| 国产三级中文精品| 久久草成人影院| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲内射少妇av| 国产精品不卡视频一区二区 | 久久精品91蜜桃| 亚洲国产色片| 人人妻人人澡欧美一区二区| 内地一区二区视频在线| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 9191精品国产免费久久| 欧美成人性av电影在线观看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 国产真实伦视频高清在线观看 | 国产视频一区二区在线看| 亚洲欧美清纯卡通| 国产一区二区三区视频了| 简卡轻食公司| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产综合懂色| 亚洲最大成人av| 757午夜福利合集在线观看| 日韩高清综合在线| 大型黄色视频在线免费观看| 欧美成人免费av一区二区三区| 宅男免费午夜| 国产精品人妻久久久久久| 成人午夜高清在线视频| 欧美日韩黄片免| aaaaa片日本免费| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 亚洲在线自拍视频| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 日本成人三级电影网站| 可以在线观看的亚洲视频| 久久国产乱子免费精品| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 亚洲国产欧美人成| 国产毛片a区久久久久| 毛片女人毛片| 色在线成人网| av黄色大香蕉| 90打野战视频偷拍视频| h日本视频在线播放| 亚洲国产色片| 精品久久久久久久久亚洲 | 人妻夜夜爽99麻豆av| 色视频www国产| 免费av毛片视频| 真人做人爱边吃奶动态| 两个人视频免费观看高清| 成年女人看的毛片在线观看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 精品国内亚洲2022精品成人| 性色av乱码一区二区三区2| 熟女电影av网| 99热6这里只有精品| 国产主播在线观看一区二区| a级一级毛片免费在线观看| 免费大片18禁| 一个人看视频在线观看www免费| 国产伦人伦偷精品视频| 91狼人影院| 91在线精品国自产拍蜜月| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 偷拍熟女少妇极品色| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 岛国在线免费视频观看| 757午夜福利合集在线观看| 听说在线观看完整版免费高清| 91狼人影院| 丝袜美腿在线中文| 亚洲专区国产一区二区| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产熟女xx| 亚洲性夜色夜夜综合| 国产精品99久久久久久久久| 国产亚洲精品久久久com| 日本与韩国留学比较| 乱码一卡2卡4卡精品| 亚洲最大成人av| 一级黄色大片毛片| 亚洲欧美激情综合另类| 亚洲激情在线av| 91在线观看av| 成人无遮挡网站| 婷婷精品国产亚洲av在线| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 色综合站精品国产| 久久国产精品影院| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 他把我摸到了高潮在线观看| 99久久99久久久精品蜜桃| 亚洲精品久久国产高清桃花| 免费看a级黄色片| 中文在线观看免费www的网站| a级毛片a级免费在线| 麻豆成人av在线观看| xxxwww97欧美| 亚州av有码| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 欧美黄色片欧美黄色片| 99国产精品一区二区三区| 麻豆国产av国片精品| 亚洲国产精品999在线| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 嫩草影院精品99| 国产精品久久久久久久电影| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 日本精品一区二区三区蜜桃| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 亚洲国产色片| 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲午夜理论影院| 午夜老司机福利剧场| 午夜福利18| 国产色婷婷99| 啪啪无遮挡十八禁网站| 神马国产精品三级电影在线观看| 国产综合懂色| 日本a在线网址| 午夜福利高清视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 淫秽高清视频在线观看| 国产精品久久久久久久电影| 极品教师在线视频| 国产亚洲欧美在线一区二区| 麻豆成人av在线观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 天堂√8在线中文| h日本视频在线播放| 很黄的视频免费| 国产91精品成人一区二区三区| 91九色精品人成在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 丁香六月欧美| 久久久久国内视频| 日韩欧美精品v在线| 国产色婷婷99| 亚洲精品影视一区二区三区av| 亚洲精品一区av在线观看| 午夜精品一区二区三区免费看| 两个人视频免费观看高清| 久久精品人妻少妇| 久久人妻av系列| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 男人舔奶头视频| 国产在线精品亚洲第一网站| 欧美激情在线99| 神马国产精品三级电影在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 日日干狠狠操夜夜爽| 97碰自拍视频| 99热这里只有是精品50| 欧美在线一区亚洲| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 99热这里只有是精品50| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲精品亚洲一区二区| 99热这里只有是精品50| 99久久无色码亚洲精品果冻| 最好的美女福利视频网| 免费在线观看日本一区| 国产精品久久视频播放| 成人三级黄色视频| 赤兔流量卡办理| 欧美乱妇无乱码| 最新中文字幕久久久久| 国产亚洲精品av在线| 最近在线观看免费完整版|