覃懷莉 劉燕琴 梁愛鳳 戚文元 郭宏 史浩 王強(qiáng)
1(同威信達(dá)技術(shù)(北京)股份有限公司 北京 100084)
2(上海束能輻照技術(shù)有限公司 上海 201403)
3(同方威視技術(shù)股份有限公司 北京 100084)
電子束輻照具有加工快速、無放射性廢源、性價(jià)比高的優(yōu)勢[1],近年來發(fā)展迅速,越來越多的輻照行業(yè)用戶選擇電子束進(jìn)行食品滅菌、醫(yī)療用品消毒等加工方式[2-3]。電子束輻照的一個(gè)特點(diǎn)是穿透力較小,電子束的強(qiáng)度隨質(zhì)量厚度的增加而迅速衰減,因此電子束在產(chǎn)品中的射程較短,一旦厚度超出較小的范圍,都可能導(dǎo)致劑量不足而形成質(zhì)量事故[4]。因此產(chǎn)品內(nèi)部吸收劑量分布情況及其精準(zhǔn)測量,是電子束輻照加工工藝設(shè)定、生產(chǎn)方案制定和質(zhì)量控制的關(guān)鍵。
輻照加工中產(chǎn)品內(nèi)部吸收劑量與輻照源的參數(shù)和產(chǎn)品的質(zhì)量厚度相關(guān)[5]。通常在電子束輻照加工的電子束能量、流強(qiáng)等參數(shù)確定的情況下,被輻照產(chǎn)品內(nèi)部質(zhì)量厚度的實(shí)際分布是分析劑量分布的主要因素,尤其對于穿透力較小的電子束輻照加工[6]。因此精確獲取產(chǎn)品內(nèi)部質(zhì)量厚度分布,對分析和判斷產(chǎn)品內(nèi)部的劑量分布是一個(gè)很有效的途徑和方法[7]。這與放療醫(yī)學(xué)中的治療計(jì)劃(TPS)是類似的。
為快速獲得產(chǎn)品質(zhì)量厚度,建立劑量分布預(yù)測方法,在前期研究中[8-9],研究團(tuán)隊(duì)利用X 射線探測成像技術(shù)原理建立了電子束輻照加工產(chǎn)品質(zhì)量厚度的快速檢測方法,并通過均質(zhì)材料驗(yàn)證和實(shí)際產(chǎn)品的適用性研究證明了該方法的可靠性和適用性。本研究在質(zhì)量厚度檢測方法的基礎(chǔ)上,研究利用已被廣泛應(yīng)用于放射測量領(lǐng)域的蒙特卡羅方法[10-11]來模擬計(jì)算得到不同質(zhì)量厚度產(chǎn)品的劑量分布數(shù)據(jù),與X 射線質(zhì)量厚度探測設(shè)備得到的質(zhì)量厚度值做匹配,建立了產(chǎn)品劑量分布預(yù)測方法,利用均質(zhì)材料和實(shí)際產(chǎn)品對劑量預(yù)測方法進(jìn)行驗(yàn)證分析,并進(jìn)行了中試適用性研究,分析了其在電子束輻照加工中的適用性和應(yīng)用價(jià)值。
X射線質(zhì)量厚度檢測方法是指采用X射線穿透物品并探測射線衰減[12]情況而推算產(chǎn)品的質(zhì)量厚度。根據(jù)探測器的數(shù)量和分辨率不同,一個(gè)物品得到一組相應(yīng)數(shù)量的質(zhì)量厚度數(shù)據(jù)[13]。本研究采用1.5 mm×1.5 mm尺寸的探測器,即產(chǎn)品可視為拆分成多個(gè)質(zhì)量厚度單元的“立柱”,每一個(gè)“立柱”的表面積就是探測器的面元,例如,對于一個(gè)長400 mm、寬300 mm的產(chǎn)品,通過X射線質(zhì)量厚度檢測后將獲得一組約53 333 個(gè)質(zhì)量厚度數(shù)據(jù),即這個(gè)產(chǎn)品可以視為由53 333 個(gè)“立柱”組成,每一個(gè)數(shù)據(jù)即是每一個(gè)“立柱”的質(zhì)量厚度。當(dāng)X射線入射方向與產(chǎn)品預(yù)期的電子束入射方向一致,每一個(gè)“立柱”的質(zhì)量厚度即為電子束輻照處理的質(zhì)量厚度(圖1)。水作為食品、醫(yī)療用品輻照的公認(rèn)靶材料,本研究利用水作為靶材[14-15],用蒙特卡羅模擬方法計(jì)算相應(yīng)能量電子束在每一個(gè)“立柱”中的單面或雙面輻照的劑量分布,再匯總所有“立柱”計(jì)算,得到整個(gè)產(chǎn)品中的劑量分布。
圖1 產(chǎn)品質(zhì)量厚度探測示意圖Fig.1 Schematic diagram of product mass thickness detection
本研究還開發(fā)了一套簡化的、快速劑量判斷方法:通過模擬得到1~15 MeV平行電子束以水為靶材料的各個(gè)質(zhì)量厚度、單雙面輻照的劑量數(shù)據(jù)作為基礎(chǔ)數(shù)據(jù)表。應(yīng)用時(shí),根據(jù)實(shí)際輻照條件(電子束的能量、單/雙面輻照方式等)探測到的產(chǎn)品質(zhì)量厚度進(jìn)行查表比對,快速獲得產(chǎn)品內(nèi)部的劑量分布統(tǒng)計(jì)結(jié)果。
1.2.1 介質(zhì)材料
采用均質(zhì)材料——小米和多種實(shí)際產(chǎn)品(寵物食品、紅薯淀粉、冷凍蝦仁等),通過對比劑量分布實(shí)測結(jié)果和劑量分布預(yù)測結(jié)果,對劑量分布預(yù)測方法進(jìn)行了適用性分析。
1.2.2 劑量測量系統(tǒng)
產(chǎn)品實(shí)際劑量分布測試采用GEX 公司的B3000薄膜劑量計(jì),輻照完成后在58.5 ℃下恒溫處理6~10 min, 然后采用Thermo Scientific ?GENESYS30可見光分光光度計(jì)在552 nm波長下測量吸光度值,根據(jù)中國計(jì)量科學(xué)研究院校準(zhǔn)給出的吸光度與劑量值的關(guān)系式得到劑量測試結(jié)果。
采用均質(zhì)材料——小米,開展了質(zhì)量厚度檢測及劑量分布預(yù)測結(jié)果與實(shí)測結(jié)果的比較和分析。將小米盛裝在一個(gè)深度為9 cm 的容器內(nèi),容器為上大下小的非圓柱形超薄塑料盒(圖2 左圖),塑料盒底層厚度可忽略。對該包裝的小米進(jìn)行質(zhì)量厚度檢測及劑量分布實(shí)測,劑量分布實(shí)測時(shí),從表面到底部每隔1 cm放置3片B3000劑量計(jì),如圖2右圖所示,在10 MeV電子束下實(shí)施單面輻照。
圖2 小米實(shí)物圖(左圖)及其劑量計(jì)布置示意圖(右圖)Fig.2 Picture(left)and dosimeters deployment diagramfor millet(right)
已知小米的標(biāo)稱密度為0.92 g/cm3,9 cm 厚的小米其質(zhì)量厚度標(biāo)稱值為8.28 g/cm2。質(zhì)量厚度實(shí)測結(jié)果如圖3所示,容器中心區(qū)域質(zhì)量厚度測量值為8.5 g/cm2,與標(biāo)稱值8.28 g/cm2的相對誤差為+2.66%,與前期研究結(jié)果[7]一致。
圖3 小米質(zhì)量厚度測量和劑量分布預(yù)測結(jié)果Fig.3 Images and mass thickness result of mass thickness and dose distribution for millet
劑量分布實(shí)測結(jié)果及蒙特卡羅模擬計(jì)算結(jié)果如表1所示,隨著質(zhì)量厚度的增加,劑量值先升高后降低,實(shí)測結(jié)果與模擬計(jì)算結(jié)果的變化趨勢一致。
表1 小米實(shí)測劑量分布結(jié)果Table1 Measured dose distribution of millet
以質(zhì)量厚度為橫坐標(biāo),將劑量最大值歸一,每個(gè)點(diǎn)的劑量值轉(zhuǎn)化為相對劑量值并作為縱坐標(biāo),分別做實(shí)測的深度-劑量分布曲線和模擬計(jì)算的深度-劑量分布曲線,如圖4 所示。作對比發(fā)現(xiàn),兩條曲線的相關(guān)性較好,排除劑量計(jì)測試誤差,可以認(rèn)為實(shí)際測試的均質(zhì)材料——小米的電子束深度劑量分布與通過質(zhì)量厚度檢測結(jié)果預(yù)測的劑量分布結(jié)果基本一致。
圖4 小米實(shí)測劑量分布與預(yù)測劑量分布對比圖Fig.4 Comparison of actual and predicteddepth-dose distribution of millet
對于實(shí)際產(chǎn)品來說,由于產(chǎn)品本身組成不同及產(chǎn)品在包裝箱內(nèi)部的排布方式造成的不均勻,其不同位置的劑量分布不同。一般情況下,通常以產(chǎn)品最厚部位為依據(jù),判斷產(chǎn)品的劑量分布情況能否滿足加工要求,所以對于實(shí)際產(chǎn)品來說,最厚部位的劑量分布比較關(guān)鍵。因此,本研究在將質(zhì)量厚度檢測方法和劑量分布預(yù)測方法應(yīng)用于實(shí)際產(chǎn)品時(shí),對其適用性的分析主要考察的是產(chǎn)品最厚部位的情況。
2.2.1 寵物食品
針對圖5所示寵物食品進(jìn)行了質(zhì)量厚度檢測及劑量分布預(yù)測結(jié)果與實(shí)測結(jié)果的比較和分析。該產(chǎn)品為多層條狀物,產(chǎn)品擺放方式是每一層的條狀物在射線入射方向一一對齊。實(shí)測劑量分布時(shí)劑量計(jì)排布如圖5所示,分列3組薄膜劑量計(jì),每組3片,劑量計(jì)都放置在條狀物對齊的位置(即與質(zhì)量厚度測量的區(qū)域是對應(yīng)的),使用10 MeV 加速器進(jìn)行單面輻照,測試記錄劑量片的劑量值。
圖5 寵物食品實(shí)拍圖及其劑量計(jì)布置示意圖Fig.5 Picture and dosimeters deployment diagram of pet food
質(zhì)量厚度檢測結(jié)果如圖6所示,可見,該寵物食品的質(zhì)量厚度檢測結(jié)果為6.25 g/cm2。
圖6 寵物食品質(zhì)量厚度檢測結(jié)果Fig.6 Images and mass thickness result of mass thickness of pet food
寵物食品實(shí)測劑量分布結(jié)果和根據(jù)質(zhì)量厚度檢測結(jié)果(6.25 g/cm2)預(yù)測的深度劑量分布數(shù)據(jù)及分布曲線分別如表2及圖7所示。兩條曲線對比發(fā)現(xiàn),實(shí)測與模擬結(jié)果變化趨勢一致,尤其在劑量值較大的峰值附件區(qū)域,一致性較好。在曲線后半段,尤其是劑量值較小的區(qū)域,實(shí)測值偏大。主要原因是在實(shí)際過程中,產(chǎn)品內(nèi)部難免有輕微的錯(cuò)位,劑量計(jì)可能部分位移到條狀物縫隙,而接收更多的劑量。越是下方區(qū)域,這種概率越大,所以實(shí)測曲線在射程后段高于計(jì)算預(yù)測的值。這也說明,在實(shí)測劑量分布過程中實(shí)驗(yàn)受誤差、操作和產(chǎn)品復(fù)雜情況的影響是較大的。
表2 寵物食品劑量分布實(shí)測結(jié)果Table 2 Measured dose distribution of pet food
圖7 寵物食品實(shí)測劑量分布與預(yù)測劑量分布對比圖Fig.7 Comparison of actual and predicteddepth-dose distribution of pet food
2.2.2 冷凍蝦仁
如圖8所示,將16袋冷凍蝦仁按每4袋冷凍蝦仁疊起來裝于包裝箱內(nèi),進(jìn)行質(zhì)量厚度測量和劑量分布預(yù)測。劑量分布實(shí)測時(shí),在4袋包裝之間和表面放入5 組B3000 劑量計(jì),每組3 片,劑量計(jì)位于每袋凍蝦仁中心位置,使用10 MeV加速器進(jìn)行雙面輻照,記錄每組劑量計(jì)的吸收劑量。
圖8 冷凍蝦仁實(shí)拍圖(左)及其劑量計(jì)布置示意圖(右)Fig.8 Picture(left)and dosimeters deployment diagram(right)of frozen shrimp
冷凍蝦仁質(zhì)量厚度檢測結(jié)果如圖9所示,從圖9 可看到,4 袋冷凍蝦仁疊加后,不同的位置質(zhì)量厚度不同,以中間處最大質(zhì)量厚度8.75 g/cm2作為劑量預(yù)測計(jì)算的輸入,并在實(shí)測分布時(shí)把劑量計(jì)布置在相應(yīng)區(qū)域。
圖9 冷凍蝦仁質(zhì)量厚度測量結(jié)果圖Fig.9 Images and mass thickness of frozen shrimps obtained by X-ray detector
冷凍蝦仁實(shí)測的劑量分布結(jié)果及模擬計(jì)算的結(jié)果如表3所示。
表3 冷凍蝦仁劑量分布實(shí)測結(jié)果Table3 Measured dose distribution of frozen shrimps
以質(zhì)量厚度為橫坐標(biāo),將冷凍蝦仁每個(gè)點(diǎn)的劑量值轉(zhuǎn)化為相對劑量值并作為縱坐標(biāo),做冷凍蝦仁內(nèi)部實(shí)際深度-劑量分布曲線和模擬計(jì)算的深度-劑量分布曲線。
冷凍蝦仁“預(yù)測的深度-劑量分布”和實(shí)測劑量深度分布曲線如圖10 所示。對比發(fā)現(xiàn),兩條曲線分布規(guī)律一致,雖然兩條曲線在高低點(diǎn)位置與數(shù)值上略有偏差,這與實(shí)際測量過程中劑量計(jì)的布置位置的誤差,以及實(shí)際產(chǎn)品內(nèi)部分布波動(dòng)有關(guān),對輻照加工而言,預(yù)測的結(jié)果能很好反應(yīng)產(chǎn)品內(nèi)部的劑量分布情況。
圖10 冷凍蝦仁實(shí)測劑量分布與預(yù)測劑量分布對比圖Fig.10 Comparison of actual and predicteddepth-dose distributionof frozen shrimps
2.2.3 紅薯淀粉
將30 袋紅薯淀粉按每5 袋疊起來裝于包裝箱內(nèi)(圖11左圖),進(jìn)行質(zhì)量厚度檢測和劑量分布預(yù)測。實(shí)測劑量分布時(shí),劑量計(jì)布置示意圖如圖11右圖所示,5 袋包裝之間和表面共計(jì)放入6 組B3000劑量計(jì),劑量計(jì)位于每袋紅薯淀粉中心位置(與質(zhì)量厚度檢測區(qū)域相對應(yīng)),使用10 MeV加速器進(jìn)行雙面輻照,記錄每組劑量片接收到的劑量。
圖11 紅薯淀粉實(shí)拍圖(左)及劑量計(jì)布置圖(右)Fig.11 Images of potato starch(left)and dosimeters deployment diagram(right)
紅薯淀粉質(zhì)量厚度檢測結(jié)果如圖12 所示,從圖12 可看到,產(chǎn)品疊加后不同的位置質(zhì)量厚度不同,以中間處最大質(zhì)量厚度9.0 g/cm2作為劑量預(yù)測計(jì)算的輸入。
圖12 紅薯淀粉質(zhì)量厚度測量結(jié)果圖Fig.12 Images and mass thickness of potato starch obtained by X-ray detector
實(shí)測的劑量分布測試結(jié)果和預(yù)測的劑量分布結(jié)果數(shù)據(jù)如表4所示。
表4 紅薯淀粉劑量分布實(shí)測結(jié)果Table 4 Measured dose distribution of potato starch
以質(zhì)量厚度為橫坐標(biāo),相對劑量為縱坐標(biāo)得到紅薯淀粉的實(shí)測深度-劑量分布曲線和模擬計(jì)算的深度-劑量分布曲線,如圖13 所示。對比發(fā)現(xiàn),實(shí)測的劑量分布曲線與預(yù)測的劑量分布曲線變化趨勢基本一致,但極值大小及其位置有些誤差,與寵物食品及冷凍蝦仁得到的結(jié)果類似,鑒于此,我們著重分析了產(chǎn)品的特殊形狀、均勻性和劑量計(jì)布置所引起的誤差,結(jié)果表明,誤差主要是由于劑量計(jì)在產(chǎn)品中的布放位置及方式引起的。
圖13 紅薯淀粉實(shí)測深度-劑量分布與預(yù)測深度-劑量分布圖Fig.13 Comparison of actual and predicteddepth-dose distributionof potato starch
根據(jù)實(shí)測產(chǎn)品的對比結(jié)果,對X 射線質(zhì)量厚度檢測裝置及劑量分布預(yù)測方法進(jìn)行優(yōu)化后,為使其更好地應(yīng)用于市場上大多數(shù)產(chǎn)品的質(zhì)量厚度檢測和劑量分布預(yù)測,在電子束輻照工廠進(jìn)行了中試研究,測試了1 000多種不同包裝的產(chǎn)品,收集了2 000 多幅包含質(zhì)量和厚度數(shù)據(jù)的掃描圖像,用以分析本方法的適用性和應(yīng)用價(jià)值。通過中試研究表明,X射線質(zhì)量厚度檢測裝置可以應(yīng)用于電子束輻照工廠各種實(shí)際產(chǎn)品,為實(shí)際生產(chǎn)服務(wù)提供快速有效的方法。
2.3.1 快速判斷產(chǎn)品能否被射線穿透
通過X 射線質(zhì)量厚度檢測裝置,可以快速獲得質(zhì)量厚度分布圖像及各個(gè)位置的劑量分布情況,很容易定位質(zhì)量厚度超大區(qū)域(圖中黑色區(qū)域位置),然后判斷是否可以用電子束進(jìn)行輻照加工(圖14)。
圖14 典型產(chǎn)品質(zhì)量厚度檢測結(jié)果圖(從左至右依次為:干魚片、冷凍蝦仁、實(shí)驗(yàn)動(dòng)物飼料)Fig.14 Some typical products(from left to right:are dryfish,frozen shrimp,and experimental animal feed)
2.3.2 指導(dǎo)劑量分布測量
該裝置與方法有助于指導(dǎo)劑量分布測量,特別是對于不均勻產(chǎn)品,了解哪些是關(guān)鍵部位(圖15)。
圖15 典型產(chǎn)品質(zhì)量厚度檢測結(jié)果圖(從左至右依次為:移液管、水凝膠敷料、透析器)Fig.15 Some typical products(from left to right:are pipette,hydrogel dressings,and dialyzer)
2.3.3 指導(dǎo)產(chǎn)品裝載方式
質(zhì)量厚度檢測裝置可以快速掃描產(chǎn)品,確定裝載方式:哪個(gè)方向、是開箱還是調(diào)整包裝等。如圖16 所示,整個(gè)包裝和獨(dú)立包裝的狗糧(Dogfood)都經(jīng)過3個(gè)方向的測量,結(jié)果顯示該產(chǎn)品只有一種裝載方式可行(幾乎沒有超厚部分,即黑色區(qū)域);對于瓶蓋(Bottle cap),測試結(jié)果很明顯顯示了在產(chǎn)品箱的左下角位置,其裝載方式是不合適的,需要調(diào)整。
本研究利用計(jì)算的方法來分析電子束輻照產(chǎn)品內(nèi)部的劑量分布,采用X 射線探測到的質(zhì)量厚度值是產(chǎn)品的“二維數(shù)據(jù)”,即一個(gè)數(shù)據(jù)是一個(gè)單元“立柱”的總質(zhì)量厚度,計(jì)算以水為模型,相當(dāng)于把一個(gè)“立柱”視為均勻密度,而實(shí)際情況,產(chǎn)品是不均勻的。因此,對于單個(gè)“立柱”,計(jì)算的結(jié)果只能參考劑量范圍,即最大和最小值,不能定位最大和最小值在“立柱”中的位置。但這對于判斷電子束是否能夠穿透輻照產(chǎn)品、判斷產(chǎn)品內(nèi)部的劑量范圍有很強(qiáng)的指導(dǎo)意義,很大程度上滿足輻照加工領(lǐng)域的劑量分析判斷。如果需要精準(zhǔn)定位,則需要CT 掃描,以獲得產(chǎn)品三維數(shù)據(jù),并進(jìn)行蒙特卡羅建模計(jì)算,無論在成本和時(shí)間上,超出目前輻照加工的成本承受。因此“二維”性的探測和快速分析,對于輻照加工而言,基本滿足需求,性價(jià)比高,實(shí)用性強(qiáng)。
本研究對輻照產(chǎn)品應(yīng)用研究中,比較“探測+計(jì)算”相結(jié)合和劑量分布實(shí)測的對比分析,由于劑量計(jì)分布數(shù)量是有限的,是取點(diǎn)測量方式,很明顯“探測+計(jì)算”可獲得更全面、更精確、更可靠的數(shù)據(jù),并且在劑量分布測試中,劑量計(jì)布放位置、誤差的影響難以避免,也受人員操作水平和技術(shù)經(jīng)驗(yàn)影響較大。從方法的科學(xué)性和精確性上,“探測+計(jì)算”方法的精度更高,并更容易實(shí)現(xiàn)標(biāo)準(zhǔn)化操作。目前劑量分布測量是行業(yè)里的標(biāo)準(zhǔn)方法,“探測+計(jì)算”的方法尚未形成標(biāo)準(zhǔn),但可作為如本研究中工廠中試過程的有益的鋪助性工具,后期還需要更進(jìn)一步的技術(shù)驗(yàn)證和試用,通過與現(xiàn)有方法、實(shí)測效果的比對和大量數(shù)據(jù)的積累,進(jìn)一步完善技術(shù)細(xì)節(jié)和實(shí)用要求,形成相關(guān)的技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)。
通過對質(zhì)量厚度探測并計(jì)算預(yù)測的劑量分布與實(shí)際測量的劑量分布的對比分析,結(jié)果表明:對于均質(zhì)材料,“探測+計(jì)算”方法與實(shí)際測量的劑量分布有較好的一致性;對于實(shí)際產(chǎn)品,兩者的趨勢和分布基本一致,由于實(shí)測過程中劑量計(jì)布放位置和測量的不確定性,難免會帶來一定的系統(tǒng)誤差。總體來看,利用X 射線裝置測量的產(chǎn)品最厚處質(zhì)量厚度預(yù)測劑量分布對于實(shí)測劑量分布有較好的參考和指導(dǎo)作用。
中試實(shí)驗(yàn)證明,X射線裝置工作穩(wěn)定,適用于電子束輻照工廠各種包裝類型的產(chǎn)品測試,并在快速篩選可輻照產(chǎn)品、指導(dǎo)實(shí)際劑量分布測量、產(chǎn)品裝載模式確定及培訓(xùn)用戶方面發(fā)揮了很大的作用,很大程度上提高了電子束輻照工廠的生產(chǎn)效率。
作者貢獻(xiàn)說明覃懷莉是本研究的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)者和實(shí)驗(yàn)研究執(zhí)行人,完成數(shù)據(jù)分析,論文初稿的寫作,參考文獻(xiàn)分析;劉燕琴參與實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析,指導(dǎo)數(shù)據(jù)分析、論文寫作與修改;梁愛鳳參與實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析;戚文元參與完成中試應(yīng)用研究設(shè)計(jì)及分析,指導(dǎo)中試應(yīng)用研究結(jié)果分析;郭宏參與中試研究分析和市場應(yīng)用分析;史浩參與探測技術(shù)和蒙特卡羅模擬計(jì)算分析;王強(qiáng)參與探測技術(shù)開發(fā)和分析。所有作者均已閱讀并認(rèn)可該論文最終版的所有內(nèi)容。