• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    Zr-CTAB聯(lián)合改性皇竹草活性炭吸附氮磷的性能研究

    2022-06-23 03:27:00李建敏錢(qián)星燕袁婉寧
    工業(yè)水處理 2022年6期
    關(guān)鍵詞:改性質(zhì)量

    李建敏,向 玉,任 彥,馬 飄,錢(qián)星燕,袁婉寧,楊 敏

    (云南民族大學(xué)化學(xué)與環(huán)境學(xué)院,云南昆明 650500)

    2020 年中國(guó)生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)〔1〕對(duì)110 個(gè)重要湖泊(水庫(kù))營(yíng)養(yǎng)狀況的調(diào)查顯示,中營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)湖泊(水庫(kù))占61.8%,富營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)占0.9%,水體富營(yíng)養(yǎng)化日趨嚴(yán)重〔2〕。自然水體中的氮磷超標(biāo)是引起水體富營(yíng)養(yǎng)化的一個(gè)重要因素,氮磷的增加還會(huì)引起水體中有毒素的物質(zhì)的產(chǎn)生〔3〕,危害人類(lèi)的健康。如今,我國(guó)缺水問(wèn)題已經(jīng)由“水源型缺水”逐漸過(guò)渡到“水質(zhì)型缺水”〔4〕,因此,氮磷廢水是亟待解決的環(huán)境問(wèn)題。

    常見(jiàn)的脫氮除磷技術(shù)有反滲透法〔5〕、化學(xué)還原法〔6〕、電滲析法〔7〕、生物脫氮法〔8〕和吸附法〔9〕等。與其他處理方法相比,吸附法是一種低成本、高效、高穩(wěn)定性、易操作的水體凈化方法。吸附劑的類(lèi)型較多,活性炭是最普遍的一種。為降低活性炭的制備成本以及實(shí)現(xiàn)農(nóng)業(yè)廢棄物的資源化利用,許多研究者利用作物秸稈、椰子殼、堅(jiān)果殼等原料制備活性炭。其中,皇竹草為多年生、直立叢生的禾本科植物,價(jià)廉易得且生長(zhǎng)周期較短。以皇竹草為原料制備的生物炭具有發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)和豐富的官能團(tuán),對(duì)水中的磺胺類(lèi)抗生素〔10〕、重金屬鉻(Ⅵ)〔11〕有良好的吸附性能,可見(jiàn)皇竹草活性炭的開(kāi)發(fā)無(wú)疑將開(kāi)拓新的吸附領(lǐng)域。

    為實(shí)現(xiàn)皇竹草活性炭同時(shí)脫氮除磷的目的,可采用改性的方法提高材料的吸附性能。一方面陽(yáng)離子表面活性劑可增加活性炭表面的正電荷,對(duì)水中陰離子具有良好的吸附和去除能力。另一方面,采用金屬(La、Zr、Fe、Mg 等)元素改性,也可增大活性炭比表面積、增加充當(dāng)吸附位點(diǎn)的官能團(tuán)的數(shù)量〔12〕。

    本研究采用水蒸氣活化法制備皇竹草活性炭(PAC),利用氯氧化鋯(ZrOCl2)和十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)對(duì)其改性制備Zr-CTAB-PAC,并將Zr-CTAB-PAC 應(yīng)用于水中氮磷的吸附去除。實(shí)驗(yàn)分別探究了吸附劑投加量、溶液pH、初始濃度、吸附時(shí)間等因素對(duì)Zr-CTAB-PAC 同時(shí)吸附水中磷酸鹽和硝酸鹽性能的影響,并通過(guò)吸附動(dòng)力學(xué)、等溫吸附模型討論了Zr-CTAB-PAC 的吸附機(jī)理。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑和儀器

    主要試劑:八水合氯氧化鋯(ZrOCl2·8H2O)、十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)、硝酸鉀(KNO3)、磷酸二氫鉀(KH2PO4)、氯化亞錫(SnCl2·H2O)、鉬酸銨〔(NH4)6Mo7O24·4H2O〕、鹽酸(HCl)、硫酸(H2SO4),均為分析純。

    儀器:通過(guò)掃描電鏡(NOVA NANOSEM450,F(xiàn)ET of America)、島津能量色散型X 射線熒光分析儀(EDX-7000)觀測(cè)材料的形貌及元素含量;通過(guò)N2吸附脫附比表面積分析儀(Micromerritics TriStar Model 3020 型)對(duì)材料的比表面積、孔徑及孔體積進(jìn)行測(cè)定;利用FT-IR(Nicolet iS10,America)測(cè)定材料表面官能團(tuán);采用磷鉬藍(lán)分光光度法測(cè)定水中磷酸鹽、紫外分光光度法測(cè)定水中硝酸鹽。

    1.2 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

    1.2.1 Zr-CTAB-PAC 的制備

    皇竹草活性炭(PAC)由實(shí)驗(yàn)室自制,制備方法為水蒸氣活化法,活化溫度為850 ℃,活化時(shí)間為50 min。采用ZrOCl2和CTAB 對(duì)粉末PAC 進(jìn)行聯(lián)合改性。首先,將2 g PAC 置于150 mL 錐形瓶中,加入0.4 g ZrOCl2·8H2O 和50 mL H2O,將錐形瓶密封后置于振蕩器中以240 r/min 的振蕩頻率在25 ℃條件下振蕩反應(yīng)4 h;采用離心的方式(1 800 r/min,5 min)對(duì)錐形瓶中的混合物進(jìn)行固液分離,將固體用去離子水多次洗滌烘干即得Zr改性皇竹草活性炭(Zr-PAC)。其次,稱(chēng)取1 g Zr-PAC于150 mL錐形瓶中,加入100 mL 6 mmol/L的CTAB溶液,密封后置于振蕩器中反應(yīng)3 h,隨后離心洗滌。最后,將樣品于75 ℃條件下烘干24 h 備用,所得固體樣品即為Zr-CTAB-PAC 吸附劑。

    1.2.2 吸附實(shí)驗(yàn)

    分別稱(chēng)取0.3 g PAC、Zr-PAC、Zr-CTAB-PAC 置于150 mL 具塞錐形瓶中,加入50 mL 磷酸鹽(15 mg/L)和硝酸鹽(30 mg/L)混合溶液,將各錐形瓶置于恒溫振蕩器中,在轉(zhuǎn)速為240 r/min、溫度為25 ℃下反應(yīng)120 min。過(guò)濾上清液,分別利用紫外分光光度計(jì)和722 型分光光度計(jì)檢測(cè)溶液中剩余硝酸鹽和磷酸鹽的濃度,根據(jù)式(1)計(jì)算磷酸鹽和硝酸鹽的去除率,根據(jù)式(2)計(jì)算吸附劑的平衡吸附量,對(duì)比不同類(lèi)型吸附劑對(duì)磷酸鹽和硝酸鹽的吸附效果。

    式中:R——去除率,%;

    C0——吸附質(zhì)的初始質(zhì)量濃度,mg/L;

    Ce——吸附平衡時(shí)吸附質(zhì)的質(zhì)量濃度,mg/L;

    Qe——平衡吸附量,mg/g;

    m——改性生物質(zhì)活性炭的質(zhì)量,g;

    V——溶液體積,L。

    分別通過(guò)靜態(tài)的單因素實(shí)驗(yàn)考察吸附時(shí)間(10~180 min)、吸附劑投加量(0.1~0.75 g)、磷酸鹽和硝酸鹽的初始濃度、pH(2~10)等因素對(duì)Zr-CTAB-PAC 吸附磷酸鹽、硝酸鹽的影響。

    1.2.3 吸附動(dòng)力學(xué)

    分別稱(chēng)取0.3 g Zr-CTAB-PAC,加入不同質(zhì)量濃度的磷酸鹽(15~35 mg/L)和硝酸鹽(15~45 mg/L)混合溶液中,振蕩不同的時(shí)間,過(guò)濾、移取上清液,測(cè)定溶液中剩余磷酸鹽和硝酸鹽的濃度。

    1.2.4 等溫吸附模型

    分別稱(chēng)取0.3 g Zr-CTAB-PAC 置于150 mL 錐形瓶中,加入不同質(zhì)量濃度的磷酸鹽和硝酸鹽混合溶液,在溫度為25 ℃的振蕩器中振蕩120 min,過(guò)濾、移取上清液,測(cè)定溶液中剩余磷酸鹽和硝酸鹽的濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 材料表征

    2.1.1 SEM 表征

    采用SEM 對(duì)PAC、Zr-CTAB-PAC 材料的表面形貌進(jìn)行表征分析,結(jié)果見(jiàn)圖1。

    圖1 PAC 和Zr-CTAB-PAC 的SEMFig.1 SEM of PAC and Zr-CTAB-PAC

    圖1(a)為PAC 的表面形貌,其表面凹凸不平,裂紋和縫隙分布不均勻,具有較大的表面積,對(duì)污染物具有較大的吸附潛力。圖1(b)為Zr-CTAB-PAC的表面形貌,部分孔洞塌陷且表面覆蓋細(xì)顆粒,可能是ZrOCl2·8H2O 和CTAB 進(jìn)入PAC 孔道中導(dǎo)致的。

    2.1.2 EDAX 表征

    Zr-CTAB-PAC 的EDAX 表征見(jiàn)圖2。

    圖2 Zr-CTAB-PAC 的能譜Fig.2 EDAX of Zr-CTAB-PAC

    由本課題組已有研究〔13〕可知,未改性的生物質(zhì)活性炭中Br 和Zr 的含量比較低,香根草活性炭未改性時(shí),Br 和Zr 的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.09% 和0.07%;而經(jīng)改性后,Br(3.92%)和Zr(0.94%)兩者的質(zhì)量分?jǐn)?shù)都有明顯提高。圖2 顯示,Zr-CTAB-PAC表面化學(xué)成分主要為C、O、Br、Zr、Si、Mg,平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為83.73%、6.88%、5.51%、1.99%、1.34%、0.56%,說(shuō)明CTAB 和Zr 被成功負(fù)載在PAC 表面。

    2.1.3 X 射線熒光分析(XRF)

    ZrOCl2與CTAB 均易溶于水,為考察使用過(guò)程中改性材料的水穩(wěn)定性,將一定質(zhì)量的Zr-PAC 和CTAB-PAC 投入水中,充分浸漬后烘干,通過(guò)XRF測(cè)定充分浸泡后Zr-PAC(H2O)和CTAB-PAC(H2O)中各元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù),并與未浸泡的PAC、Zr-PAC、CTAB-PAC 對(duì)比,結(jié)果如表1 所示。

    表1 XRF 測(cè)定不同活性炭材料的化學(xué)成分Table 1 Chemical composition of different ACs determined by XRF %

    XRF 分析結(jié)果(表1)證實(shí)了PAC 中Si、Fe、K、Ca、Cl 等元素的存在。PAC 中Br 和Zr 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)比較低,分別為0.02%、0.02%;經(jīng)ZrOCl2改性后,Zr 質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大至22.12%,證實(shí)了Zr 成功被負(fù)載到PAC表面;同樣地,經(jīng)CTAB 改性后,CTAB-PAC 中Br 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)變?yōu)?2.36%,證明了CTAB 成功被負(fù)載到PAC 表面。且經(jīng)水浸泡一定時(shí)間后,Zr-PAC(H2O)中Zr 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)降低至17.31%,CTAB-PAC(H2O)中Br 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)降低至12.05%,Zr-PAC 和CTABPAC 材料中Zr 和Br 只有少量損失,證明改性材料的水穩(wěn)定性較好。

    2.1.4 BET 分析

    PAC 和Zr-CTAB-PAC 的BET 結(jié)果見(jiàn)表2。

    表2 PAC 和Zr-CTAB-PAC 的BET 結(jié) 果Table 2 BET results of PAC and Zr-CTAB-PAC

    由表 2 可知,PAC 材料的比表面積為292.8 m2/g,孔體積為0.170 5 cm3/g;Zr-CTAB-PAC比表面積為16.11 m2/g,孔體積為0.010 89 cm3/g。Zr-CTAB-PAC 的比表面積和孔體積均大大減小,這是因?yàn)閆r 和CTAB 成功引入PAC 表面后,Zr-CTABPAC 的孔被堵塞。

    2.1.5 FT-IR 表征

    為了獲取材料官能團(tuán)信息,測(cè)量了PAC 和Zr-CTAB-PAC 的傅里葉變換紅外光譜(FT-IR),結(jié)果如圖3 所示。

    圖3 PAC、Zr-CTAB-PAC 的FTIR 譜圖Fig.3 FT-IR spectra of PAC and Zr-CTAB-PAC

    如圖3所示,2 918、2 830 cm-1處的吸收峰對(duì)應(yīng)C—H 的伸縮振動(dòng);1 592 cm-1處的吸收峰為C==C 的伸縮振動(dòng)峰;1 065、773 cm-1處的吸收峰為C—H 的彎曲振動(dòng)〔14〕。PAC 和Zr-CTAB-PAC 均表現(xiàn)出多種含氧官能團(tuán)的吸收峰,3 436 cm-1處的吸收峰對(duì)應(yīng)—OH 的伸縮振動(dòng);2 027 cm-1處的吸收峰為C==O 的伸縮振動(dòng)峰;1 360 cm-1處的吸收峰是O—C—O 的伸縮振動(dòng)峰,改性后此位置峰的強(qiáng)度明顯增強(qiáng),表明有Zr—OH 的存在。此外,512 cm-1處的吸收峰歸因于Zr—O 官能團(tuán)的振動(dòng),表明Zr 確實(shí)已負(fù)載在PAC表面。

    2.2 靜態(tài)吸附條件優(yōu)化

    2.2.1 活性炭類(lèi)型

    不同類(lèi)型吸附劑對(duì)磷酸鹽和硝酸鹽去除率的影響見(jiàn)圖4。

    圖4 不同吸附劑對(duì)氮磷去除率的影響Fig.4 The effect of different adsorbents on removal rate of nitrogen and phosphorus

    從圖4 可以看出,PAC、Zr-PAC、Zr-CTAB-PAC對(duì)磷酸鹽的去除率分別為48.71%、79.31%、83.18%;而PAC、Zr-PAC、Zr-CTAB-PAC 對(duì)硝酸鹽的去除率分別為2.169%、6.239%、53.56%。PAC 本身對(duì)磷酸鹽和硝酸鹽的去除效率比較低,引入Zr以后,Zr-PAC 對(duì)磷酸鹽的吸附有一定的提高,而對(duì)硝酸鹽去除率仍然沒(méi)有明顯改變,這可能是由于Zr-PAC 表面存在Zr—OH 等基團(tuán),磷酸鹽(H2PO4-和HPO42-)與羥基發(fā)生的離子交換作用發(fā)揮了重要的作用。引入CTAB 后,Zr-CTAB-PAC 對(duì)硝酸鹽的去除率顯著提高,對(duì)磷酸鹽的去除效果也有一定提升,原因是CTAB 增加了Zr-PAC 表面的正電荷量,可以很好地促進(jìn)對(duì)水中陰離子污染物的吸附。

    綜上,Zr-CTAB-PAC 同時(shí)去除磷酸鹽和硝酸鹽的效率被顯著提高,主要是通過(guò)靜電吸引和離子交換作用。

    2.2.2 吸附劑用量的影響

    在反應(yīng)時(shí)間為120 min、維持磷酸鹽(15 mg/L)和硝酸鹽(30 mg/L)混合溶液初始溶液pH(即pH=6.10)的條件下,考察Zr-CTAB-PAC 吸附劑用量對(duì)水中磷酸鹽、硝酸鹽吸附效果的影響,結(jié)果見(jiàn)圖5。

    圖5 吸附劑用量對(duì)氮磷去除率的影響Fig.5 Effect of adsorbent dosage on removal rate of nitrogen and phosphorus

    從圖5 中可以看出,當(dāng)Zr-CTAB-PAC 用量從0.05 g 增到0.30 g 時(shí),磷酸鹽的去除率從59.02%增加到81.88%;Zr-CTAB-PAC 用量>0.30 g 后,磷酸鹽去除率增加緩慢。同樣地,在Zr-CTAB-PAC 用量為0.05~0.30 g 時(shí),硝酸鹽去除率由12.01% 增至50.00%左右,而后去除率增加速率變得緩慢。在低用量時(shí),Zr-CTAB-PAC 吸附位點(diǎn)被吸附質(zhì)快速占據(jù),很快達(dá)到吸附飽和;隨Zr-CTAB-PAC 投加量增加,吸附質(zhì)去除率增加,但吸附劑存在未占據(jù)的吸附位點(diǎn),Zr-CTAB-PAC 的吸附容量降低。綜合考慮Zr-CTAB-PAC 的用量和吸附容量,選擇0.30 g 作為后續(xù)吸附實(shí)驗(yàn)的吸附劑投加量。

    2.2.3 吸附時(shí)間的影響

    吸附時(shí)間是一個(gè)重要的吸附參數(shù),在Zr-CTAB-PAC 用量為0.3 g、維持磷酸鹽(15 mg/L)和硝酸鹽(30 mg/L)混合溶液初始溶液pH(即pH = 6.10)的條件下,探究了吸附時(shí)間對(duì)Zr-CTAB-PAC 吸附硝酸鹽和磷酸鹽效果的影響,結(jié)果見(jiàn)圖6。

    圖6 吸附時(shí)間對(duì)氮磷去除率的影響Fig.6 The effect of adsorption time on removal rate of nitrogen and phosphorus

    由圖6 可以看出,Zr-CTAB-PAC 對(duì)氮磷的吸附迅速達(dá)到平衡,磷酸鹽和硝酸鹽分別在20 min 和10 min 達(dá)到吸附穩(wěn)定狀態(tài),去除率分別保持在80%和55% 左右。這可能是因?yàn)槲匠跏茧A段Zr-CTAB-PAC 的結(jié)合位點(diǎn)較多,吸附速度較快;但隨著時(shí)間的延長(zhǎng),吸附位點(diǎn)逐漸耗盡且缺乏容易獲得的結(jié)合位點(diǎn),吸附效率趨于緩慢。

    2.2.4 pH 的影響

    不同pH 下磷酸鹽種類(lèi)不同〔15〕,吸附劑表面基團(tuán)的存在形式也不同。在Zr-CTAB-PAC 用量為0.3 g、磷酸鹽為15 mg/L、硝酸鹽為30 mg/L 且反應(yīng)時(shí)間為120 min 的條件下,考察pH 對(duì)混合溶液中硝酸鹽和磷酸鹽去除效果的影響,結(jié)果見(jiàn)圖7。

    圖7 溶液pH 對(duì)氮磷去除率的影響Fig.7 The effect of solution pH on removal rate of nitrogen and phosphorus

    從圖7 可以看出,在pH 為4~10 時(shí),Zr-CTABPAC 對(duì)水中磷酸鹽的去除率都在88%左右,因?yàn)樵诖藀H 范圍內(nèi)磷酸鹽主要以H2PO4-和HPO42-的形式存在,磷酸鹽與Zr-CTAB-PAC 表面的Zr—OH 之間容易發(fā)生離子交換,并且Zr-CTAB-PAC 表面帶正電荷,有利于通過(guò)Zr—P 和NH4+—P 之間的靜電作用吸附水中帶負(fù)電荷的磷酸鹽〔16〕。

    當(dāng)溶液pH≤4 時(shí),溶液中大量存在的H+使Zr-CTAB-PAC 表面正電荷增多,Zr-CTAB-PAC 與硝酸鹽的相互作用增強(qiáng)。當(dāng)pH 在5~9 時(shí),Zr-CTABPAC 對(duì)水中硝酸鹽的吸附能力基本不變;當(dāng)pH 由9增加到10 時(shí),Zr-CTAB-PAC 對(duì)硝酸鹽的吸附能力下降,由于此時(shí)溶液中OH-數(shù)量增加,與硝酸鹽形成了競(jìng)爭(zhēng)吸附,不利于硝酸鹽的去除。

    總的來(lái)說(shuō),Zr-CTAB-PAC 對(duì)氮磷的吸附,可在pH 為5~9 下 進(jìn) 行。

    2.2.5 初始濃度的影響

    在Zr-CTAB-PAC 用量為0.3 g、維持初始溶液pH(即pH=6.10)和反應(yīng)時(shí)間為120 min 的條件下,固定硝酸鹽質(zhì)量濃度為30 mg/L,加入不同質(zhì)量濃度的磷酸鹽(5~30 mg/L),考察磷酸鹽對(duì)硝酸鹽去除率的影響,結(jié)果見(jiàn)圖8(a)。同樣地,固定磷酸鹽質(zhì)量濃度為15 mg/L,加入不同質(zhì)量濃度的硝酸鹽(10~60 mg/L),考察硝酸鹽對(duì)磷酸鹽去除率的影響,結(jié)果見(jiàn)圖8(b)。

    圖8 初始濃度對(duì)去除率的影響Fig. 8 The effect of the initial concentration on the removal rate

    從圖8(a)可以看出,硝酸鹽的初始質(zhì)量濃度為定量(30 mg/L)時(shí),當(dāng)磷酸鹽從5 mg/L 增加到10 mg/L時(shí),Zr-CTAB-PAC 對(duì)硝酸鹽的去除率從75.26%提升至88.87%;而磷酸鹽從10 mg/L 增至30 mg/L 時(shí),硝酸鹽的去除率降低至40.75%。這可歸因于Zr-CTAB-PAC 投加量一定時(shí),其表面的活性位點(diǎn)數(shù)量也一定,吸附質(zhì)在低濃度狀態(tài)時(shí),其去除率較高;而在高濃度狀態(tài)時(shí),Zr-CTAB-PAC 的表面活性位點(diǎn)(如Zr—OH)被快速占據(jù)完全,吸附質(zhì)處于過(guò)剩狀態(tài),故其去除率低。

    而從圖8(b)可以看出,當(dāng)磷酸鹽初始質(zhì)量濃度為定量(15 mg/L)時(shí),隨著硝酸鹽初始質(zhì)量濃度的增加,磷酸鹽去除率呈平穩(wěn)趨勢(shì)。這歸因于Zr-CTAB-PAC 對(duì)磷酸鹽的吸附既有離子交換作用又有靜電吸引作用,強(qiáng)于對(duì)硝酸鹽的吸附作用力。因此,硝酸鹽初始濃度對(duì)Zr-CTAB-PAC 吸附磷酸鹽的影響不顯著。

    2.3 吸附動(dòng)力學(xué)

    為了解Zr-CTAB-PAC 的吸附效率和機(jī)制,利用準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對(duì)Zr-CTABPAC 吸附磷酸鹽、硝酸鹽的過(guò)程進(jìn)行擬合,參數(shù)見(jiàn)表3。

    表3 準(zhǔn)一級(jí)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合參數(shù)Table 3 Quasi-first-order and quasi-second-order kinetic fitting parameters

    從表3 可以看出,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程計(jì)算出的硝酸鹽平衡吸附量qe與實(shí)際測(cè)定的平衡吸附量吻合程度較高,且準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程的R2均大于0.999,故Zr-CTAB-PAC 對(duì)硝酸鹽的吸附行為符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。同樣地,對(duì)于磷酸鹽的吸附,也更符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。因此該吸附過(guò)程主要受化學(xué)作用控制,即為化學(xué)吸附〔17〕。

    2.4 吸附等溫線

    吸附等溫線可描述水相中吸附質(zhì)濃度與其吸附劑/吸附界面濃度之間的關(guān)系,Langmuir 等溫線、Freundlich 等溫線是2 種比較常用的兩參數(shù)等溫線模型。用Langmuir 等溫線、Freundlich 等溫線模型擬合Zr-CTAB-PAC 對(duì)不同濃度磷酸鹽和硝酸鹽混合溶液在25 ℃時(shí)的吸附效果,結(jié)果見(jiàn)表4。

    表4 Zr-CTAB-PAC 對(duì)磷酸鹽/硝酸鹽的等溫吸附模型Table 4 Phosphate/nitrate isotherm adsorption model by Zr-CTAB-PAC

    從表4 可以看出,無(wú)論是磷酸鹽還是硝酸鹽,其Langmuir 等溫線的R2均大于Freundlich 等溫線的R2,而且最大吸附容量分別達(dá)到了3.090 mg/g 和2.911 mg/g。因此,Zr-CTAB-PAC 對(duì)磷酸鹽和硝酸鹽的吸附過(guò)程均符合Langmuir 模型,Zr-CTAB-PAC 對(duì)硝酸鹽和磷酸鹽的吸附很可能是通過(guò)單層吸附完成的。

    2.5 可能的吸附機(jī)理

    ZrOCl2·8H2O 在 水 中 轉(zhuǎn) 化 為ZrOOHCl 和Cl-,PAC 表面形成Zr—OH,其與H2PO4-和HPO42-發(fā)生離子交換作用而提高了Zr-CTAB-PAC 對(duì)磷酸鹽的吸附效率〔17〕,反應(yīng)如下〔18-19〕:

    CT AB 是一種陽(yáng)離子表面活性劑,被裝載在PAC 表面后,PAC 表面的正電荷增強(qiáng),通過(guò)靜電引力可以提高Zr-CTAB-PAC 對(duì)H2PO4-、HPO42-和NO3-等陰離子的吸附能力〔20〕。在Zr-CTAB-PAC 材料中,CTAB 是硝酸鹽吸附的主要原因,Zr 的引入促進(jìn)了對(duì)磷酸鹽的吸附。Zr-CTAB-PAC 可同時(shí)去除磷酸鹽和硝酸鹽是離子交換和靜電引力協(xié)同作用的結(jié)果〔21〕,如圖9 所示。

    圖9 Zr-CTAB-PAC 對(duì)磷酸鹽和硝酸鹽吸附機(jī)理Fig.9 Mechanism for phosphate and nitrate adsorbed by Zr-CTAB-PAC

    3 結(jié)論

    Zr-CTAB-PAC 是一種表面粗糙、比表面積大、具有多種含氧官能團(tuán)的復(fù)合材料,可用于同時(shí)去除水中硝酸根及磷酸根。在pH 為5~9、Zr-CTAB-PAC用量為0.3 g、初始磷酸鹽和硝酸鹽質(zhì)量濃度分別為15 mg/L 和30 mg/L、接 觸 時(shí) 間 為120 min 時(shí),Zr-CTAB-PAC 對(duì)磷酸鹽和硝酸鹽的最大吸附量分別為3.090 mg/g 和2.911 mg/g。準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程能更好地描述Zr-CTAB-PAC 對(duì)磷酸鹽和硝酸鹽的吸附過(guò)程,Langmuir 吸附模型證明Zr-CTAB-PAC 對(duì)磷酸鹽和硝酸鹽的吸附更接近單分子層吸附。Zr-CTAB-PAC 對(duì)磷酸鹽和硝酸鹽吸附的主要機(jī)制是靜電作用和離子交換。

    猜你喜歡
    改性質(zhì)量
    “質(zhì)量”知識(shí)鞏固
    質(zhì)量守恒定律考什么
    做夢(mèng)導(dǎo)致睡眠質(zhì)量差嗎
    關(guān)于質(zhì)量的快速Q(mào)&A
    P(3,4HB)/PHBV共混改性及微生物降解研究
    我國(guó)改性塑料行業(yè)“十二·五”回顧與“十三·五”展望
    質(zhì)量投訴超六成
    聚乳酸的阻燃改性研究進(jìn)展
    ABS/改性高嶺土復(fù)合材料的制備與表征
    聚甲醛增強(qiáng)改性研究進(jìn)展
    老汉色∧v一级毛片| 男女床上黄色一级片免费看| 嫁个100分男人电影在线观看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲色图综合在线观看| 女同久久另类99精品国产91| 日韩精品免费视频一区二区三区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 欧美黄色淫秽网站| 丰满少妇做爰视频| 新久久久久国产一级毛片| 在线天堂中文资源库| 久久久久国内视频| 久久久久精品国产欧美久久久| 欧美激情久久久久久爽电影 | 黄片大片在线免费观看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 久久影院123| 黄色视频在线播放观看不卡| avwww免费| 国产精品av久久久久免费| 99热国产这里只有精品6| 精品第一国产精品| 老司机在亚洲福利影院| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 美女国产高潮福利片在线看| 免费少妇av软件| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 免费观看a级毛片全部| 制服人妻中文乱码| 久久久久久免费高清国产稀缺| 热99久久久久精品小说推荐| 视频在线观看一区二区三区| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 欧美精品啪啪一区二区三区| 午夜福利乱码中文字幕| 久久精品成人免费网站| av天堂久久9| 色婷婷久久久亚洲欧美| 男人舔女人的私密视频| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲人成电影免费在线| 91九色精品人成在线观看| www.自偷自拍.com| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 亚洲中文日韩欧美视频| 成人av一区二区三区在线看| 99国产精品免费福利视频| 18在线观看网站| svipshipincom国产片| 国产精品国产高清国产av | 18禁美女被吸乳视频| 国产成人免费观看mmmm| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 日本五十路高清| 一个人免费在线观看的高清视频| 久久久久视频综合| 午夜激情av网站| 美女午夜性视频免费| 18禁美女被吸乳视频| 欧美一级毛片孕妇| 一二三四在线观看免费中文在| 精品一品国产午夜福利视频| 丝袜人妻中文字幕| 黄色怎么调成土黄色| 天堂俺去俺来也www色官网| 两个人免费观看高清视频| 久久久久久久久久久久大奶| 久久ye,这里只有精品| 久热爱精品视频在线9| 欧美黑人精品巨大| 高清毛片免费观看视频网站 | 超色免费av| 男女高潮啪啪啪动态图| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 精品国产乱子伦一区二区三区| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产精品免费一区二区三区在线 | 热99re8久久精品国产| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 12—13女人毛片做爰片一| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产黄色免费在线视频| 青青草视频在线视频观看| 热re99久久精品国产66热6| 欧美激情 高清一区二区三区| 色精品久久人妻99蜜桃| av天堂久久9| 欧美日韩黄片免| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 超色免费av| 国产高清videossex| 又紧又爽又黄一区二区| 久久中文看片网| 波多野结衣一区麻豆| 精品国内亚洲2022精品成人 | 99久久人妻综合| 国产有黄有色有爽视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 丰满少妇做爰视频| 久久毛片免费看一区二区三区| 中国美女看黄片| av天堂久久9| 蜜桃国产av成人99| 大陆偷拍与自拍| 操美女的视频在线观看| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 另类亚洲欧美激情| 成人黄色视频免费在线看| 成人18禁在线播放| 热re99久久精品国产66热6| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产成人免费观看mmmm| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲熟妇熟女久久| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 99国产精品一区二区三区| 精品一区二区三卡| 欧美成狂野欧美在线观看| 正在播放国产对白刺激| 纯流量卡能插随身wifi吗| 午夜福利免费观看在线| 国产精品亚洲av一区麻豆| 我要看黄色一级片免费的| 啦啦啦免费观看视频1| 亚洲黑人精品在线| 看免费av毛片| 色在线成人网| 日韩大码丰满熟妇| 亚洲精品久久午夜乱码| 欧美在线黄色| 国产黄频视频在线观看| 99九九在线精品视频| 国产精品久久久av美女十八| 大香蕉久久成人网| 亚洲欧美一区二区三区久久| 黑人欧美特级aaaaaa片| 午夜免费成人在线视频| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 免费在线观看日本一区| 一个人免费看片子| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 久久99热这里只频精品6学生| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 精品国产乱码久久久久久男人| 高清av免费在线| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 欧美激情极品国产一区二区三区| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲五月色婷婷综合| 国产欧美亚洲国产| 久久久久视频综合| 妹子高潮喷水视频| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产成人啪精品午夜网站| 中文亚洲av片在线观看爽 | 国产色视频综合| 丁香六月欧美| 国产淫语在线视频| 操出白浆在线播放| 午夜激情av网站| 一二三四社区在线视频社区8| 日本wwww免费看| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产一区二区三区综合在线观看| 久久久久视频综合| 久久久久久人人人人人| 欧美精品一区二区大全| 亚洲精品久久午夜乱码| h视频一区二区三区| 国产精品成人在线| 中文字幕精品免费在线观看视频| 天堂动漫精品| 亚洲精品国产一区二区精华液| 曰老女人黄片| 在线观看一区二区三区激情| 久久精品亚洲av国产电影网| 脱女人内裤的视频| 久久精品国产a三级三级三级| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 制服人妻中文乱码| 国产男靠女视频免费网站| 国产精品 国内视频| 黄色a级毛片大全视频| 99久久人妻综合| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 国产免费视频播放在线视频| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 亚洲精品乱久久久久久| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 电影成人av| 国产1区2区3区精品| av欧美777| av福利片在线| 欧美成人午夜精品| 国产亚洲精品久久久久5区| 伦理电影免费视频| 午夜免费成人在线视频| 久久精品91无色码中文字幕| 在线观看免费高清a一片| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| av网站在线播放免费| 不卡一级毛片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲专区字幕在线| 亚洲精品粉嫩美女一区| 男女高潮啪啪啪动态图| 日本欧美视频一区| 无人区码免费观看不卡 | 天堂中文最新版在线下载| 91麻豆av在线| 热re99久久国产66热| 自线自在国产av| 国产有黄有色有爽视频| 夜夜爽天天搞| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲色图av天堂| 国产欧美日韩一区二区三| 欧美日本中文国产一区发布| 久久精品亚洲av国产电影网| 青青草视频在线视频观看| videos熟女内射| 亚洲av国产av综合av卡| 高潮久久久久久久久久久不卡| 欧美国产精品va在线观看不卡| 亚洲全国av大片| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 下体分泌物呈黄色| 国产在线观看jvid| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 久久精品91无色码中文字幕| 久久久久精品国产欧美久久久| 欧美成人午夜精品| 国产一区二区三区综合在线观看| 人人妻人人澡人人看| 91九色精品人成在线观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| av超薄肉色丝袜交足视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 9热在线视频观看99| 欧美午夜高清在线| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产1区2区3区精品| 一个人免费看片子| 亚洲精品自拍成人| 久久99热这里只频精品6学生| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| www日本在线高清视频| 一区福利在线观看| 超色免费av| 热re99久久国产66热| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 久久久久国内视频| 成人精品一区二区免费| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 99九九在线精品视频| 精品人妻在线不人妻| 一区在线观看完整版| 亚洲国产欧美网| 国产xxxxx性猛交| 久久九九热精品免费| 人人澡人人妻人| 国产野战对白在线观看| 大型av网站在线播放| 国产人伦9x9x在线观看| 精品第一国产精品| 一二三四在线观看免费中文在| 国产欧美日韩一区二区三| 亚洲五月婷婷丁香| 一级片'在线观看视频| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 国产真人三级小视频在线观看| 老鸭窝网址在线观看| 最新美女视频免费是黄的| 妹子高潮喷水视频| 色94色欧美一区二区| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产精品久久久久久精品电影小说| 宅男免费午夜| 国产欧美日韩一区二区精品| 精品卡一卡二卡四卡免费| 欧美av亚洲av综合av国产av| 久久精品91无色码中文字幕| xxxhd国产人妻xxx| 波多野结衣av一区二区av| 色精品久久人妻99蜜桃| 日日爽夜夜爽网站| 欧美日本中文国产一区发布| 91大片在线观看| videos熟女内射| 国产极品粉嫩免费观看在线| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 欧美激情久久久久久爽电影 | 国产亚洲一区二区精品| 久久精品成人免费网站| 少妇 在线观看| 18禁美女被吸乳视频| 久久精品国产综合久久久| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产av国产精品国产| 国产伦理片在线播放av一区| 久久ye,这里只有精品| 久久狼人影院| 国产精品久久电影中文字幕 | 99re6热这里在线精品视频| 一级片'在线观看视频| 12—13女人毛片做爰片一| 成在线人永久免费视频| 久久亚洲真实| 高清av免费在线| 三上悠亚av全集在线观看| 国产福利在线免费观看视频| 精品第一国产精品| 一个人免费看片子| 免费人妻精品一区二区三区视频| 一级毛片精品| 国产高清激情床上av| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产精品久久久久成人av| 在线观看人妻少妇| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产成人欧美在线观看 | 日本黄色视频三级网站网址 | 老鸭窝网址在线观看| 脱女人内裤的视频| 在线观看一区二区三区激情| 欧美日韩成人在线一区二区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 国产日韩欧美在线精品| 91国产中文字幕| 无限看片的www在线观看| a级片在线免费高清观看视频| bbb黄色大片| 黄色成人免费大全| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 人人妻,人人澡人人爽秒播| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 亚洲欧美激情在线| 高清毛片免费观看视频网站 | 久久热在线av| 天堂动漫精品| 日日夜夜操网爽| 黄色视频不卡| 日本av手机在线免费观看| 欧美午夜高清在线| 国产精品一区二区免费欧美| 捣出白浆h1v1| 一区二区三区国产精品乱码| 国产av精品麻豆| 国产1区2区3区精品| 国产精品九九99| 免费在线观看日本一区| 性高湖久久久久久久久免费观看| 精品国产国语对白av| av有码第一页| 搡老乐熟女国产| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国精品久久久久久国模美| 在线永久观看黄色视频| av一本久久久久| 精品人妻在线不人妻| 国产精品 欧美亚洲| av在线播放免费不卡| 日韩中文字幕视频在线看片| 欧美在线黄色| 男女高潮啪啪啪动态图| 人妻一区二区av| 丰满迷人的少妇在线观看| 日韩欧美三级三区| 一级毛片女人18水好多| 午夜福利免费观看在线| 又黄又粗又硬又大视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 国产精品九九99| 久久 成人 亚洲| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 亚洲精品久久午夜乱码| 色94色欧美一区二区| 久久精品国产综合久久久| 精品国产乱码久久久久久男人| 我要看黄色一级片免费的| 狠狠狠狠99中文字幕| 欧美精品啪啪一区二区三区| 亚洲精品自拍成人| 精品国产亚洲在线| 制服诱惑二区| 日韩欧美国产一区二区入口| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲欧美色中文字幕在线| 大片电影免费在线观看免费| 久久天堂一区二区三区四区| 黄色a级毛片大全视频| 日韩三级视频一区二区三区| 精品高清国产在线一区| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 欧美人与性动交α欧美软件| 久久免费观看电影| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 99riav亚洲国产免费| 亚洲精品国产区一区二| 国产极品粉嫩免费观看在线| 日韩成人在线观看一区二区三区| 国产成人啪精品午夜网站| 欧美午夜高清在线| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产免费现黄频在线看| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲一码二码三码区别大吗| 在线观看免费视频日本深夜| av福利片在线| tube8黄色片| av网站在线播放免费| h视频一区二区三区| 亚洲精品国产色婷婷电影| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲av片天天在线观看| 国产成人精品久久二区二区91| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 久久久久国内视频| 女同久久另类99精品国产91| 69精品国产乱码久久久| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 考比视频在线观看| 国产欧美日韩一区二区精品| 老熟女久久久| 欧美另类亚洲清纯唯美| a级片在线免费高清观看视频| 日本av手机在线免费观看| 90打野战视频偷拍视频| av不卡在线播放| 亚洲精华国产精华精| 少妇 在线观看| 免费观看a级毛片全部| 好男人电影高清在线观看| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| av欧美777| av天堂久久9| 大香蕉久久网| 一本综合久久免费| 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲国产欧美日韩在线播放| bbb黄色大片| 国产精品久久久av美女十八| 91大片在线观看| 一进一出好大好爽视频| 国产99久久九九免费精品| 91成年电影在线观看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲av国产av综合av卡| 中文字幕制服av| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| avwww免费| 国产日韩一区二区三区精品不卡| videosex国产| 下体分泌物呈黄色| 久久午夜亚洲精品久久| 精品亚洲成国产av| 国产成人啪精品午夜网站| 欧美黄色片欧美黄色片| 9191精品国产免费久久| 国产免费福利视频在线观看| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 女警被强在线播放| 日本欧美视频一区| 国产精品一区二区免费欧美| 露出奶头的视频| 久久久久网色| 麻豆国产av国片精品| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产单亲对白刺激| 在线观看免费视频网站a站| 淫妇啪啪啪对白视频| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 欧美性长视频在线观看| 18在线观看网站| 麻豆乱淫一区二区| 国产成人av教育| 无遮挡黄片免费观看| 亚洲精品国产一区二区精华液| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲av片天天在线观看| 一级,二级,三级黄色视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| 性少妇av在线| 久久毛片免费看一区二区三区| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 91av网站免费观看| 精品国产亚洲在线| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲情色 制服丝袜| 久久久水蜜桃国产精品网| av不卡在线播放| 亚洲国产欧美一区二区综合| 大型黄色视频在线免费观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 99精品欧美一区二区三区四区| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久精品成人免费网站| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| av网站在线播放免费| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 又大又爽又粗| 悠悠久久av| 首页视频小说图片口味搜索| 高清视频免费观看一区二区| 一本久久精品| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 19禁男女啪啪无遮挡网站| 咕卡用的链子| 大香蕉久久成人网| 少妇精品久久久久久久| 中文字幕最新亚洲高清| 国产精品av久久久久免费| 麻豆成人av在线观看| 精品久久久久久电影网| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 一区二区三区激情视频| 色婷婷av一区二区三区视频| 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产精品电影一区二区三区 | 男女高潮啪啪啪动态图| 视频区欧美日本亚洲| 国产成人精品久久二区二区免费| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 老汉色∧v一级毛片| 亚洲综合色网址| a级片在线免费高清观看视频| 香蕉久久夜色| 超色免费av| 无遮挡黄片免费观看| 国产成人av激情在线播放| 91av网站免费观看| 丝袜在线中文字幕| 欧美成人免费av一区二区三区 | 天堂中文最新版在线下载| 动漫黄色视频在线观看| 国产成人免费观看mmmm| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 欧美性长视频在线观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 成年动漫av网址| 国产成人免费无遮挡视频| 交换朋友夫妻互换小说| 18禁观看日本| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲欧美色中文字幕在线| 黄片播放在线免费| 一夜夜www| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 黑人猛操日本美女一级片| 国产成人精品在线电影| 丰满饥渴人妻一区二区三| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 欧美黄色片欧美黄色片| 五月天丁香电影| 最黄视频免费看| 午夜福利乱码中文字幕| 久久精品国产综合久久久| 中文欧美无线码| 亚洲成人免费av在线播放| 看免费av毛片| 午夜福利在线观看吧| www.自偷自拍.com| 欧美精品av麻豆av| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 欧美日韩黄片免| 午夜久久久在线观看| 久久精品人人爽人人爽视色| 女同久久另类99精品国产91| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产欧美亚洲国产| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 免费不卡黄色视频| 一二三四社区在线视频社区8| 国产精品国产高清国产av | 亚洲专区字幕在线| 国产av又大| 精品人妻在线不人妻| netflix在线观看网站| 在线观看免费日韩欧美大片| 午夜福利欧美成人| 中文字幕高清在线视频| 青草久久国产| 精品一区二区三卡| 亚洲午夜理论影院| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 亚洲第一av免费看| 国产成人精品久久二区二区免费| 嫁个100分男人电影在线观看| 99re在线观看精品视频| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久性视频一级片| 精品国产一区二区三区四区第35| 真人做人爱边吃奶动态| 最新的欧美精品一区二区| 99re在线观看精品视频| 久久国产亚洲av麻豆专区|