金屬基底上光學(xué)偶極納米天線的自發(fā)輻射寬帶增強(qiáng):表面等離激元直觀模型*

張煉 王化雨3) 王寧 陶燦 翟學(xué)琳 馬平準(zhǔn) 鐘瑩 劉海濤?

1) (南開(kāi)大學(xué)電子信息與光學(xué)工程學(xué)院,現(xiàn)代光學(xué)研究所,天津 300350)

2) (南開(kāi)大學(xué),天津市微尺度光學(xué)信息技術(shù)科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300350)

3) (鄭州師范學(xué)院物理與電子工程學(xué)院,鄭州 450044)

4) (天津大學(xué)精密儀器與光電子工程學(xué)院,精密測(cè)試技術(shù)及儀器國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300072)

1 引言

光學(xué)納米天線[1,2]支持表面等離激元(surface plasmon polariton,SPP),能夠?qū)㈦姶艌?chǎng)限制在遠(yuǎn)小于衍射極限區(qū)域內(nèi)[2,3],產(chǎn)生局域表面等離激元共振(localized surface plasmon resonance,LSPR),可實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)場(chǎng)激勵(lì)下電磁場(chǎng)增強(qiáng)[4-7]或輻射源(熒光分子或量子點(diǎn))激勵(lì)下自發(fā)輻射增強(qiáng)[8-11],因此被廣泛應(yīng)用于生物及折射率傳感[2,3],熒光增強(qiáng)[8,9,12-15],拉曼散射增強(qiáng)[16,17],單光子源[2,3,18],發(fā)光二極管[3,19],納米激光器[20,21]及非線性增強(qiáng)[22,23]等方面.在過(guò)去的幾十年中,由單個(gè)或耦合的納米粒子組成的光學(xué)納米天線,如金屬納米球[24],金屬納米立方體[16],偶極天線[1,4,25,26],蝶形納米天線[12,26],Sierpinski 分形天線[5],環(huán)形天線[8,27,28],孔徑天線(零模波導(dǎo)[14,15],交叉槽納米天線[29])等,已被廣泛研究.

最近,一種金屬鏡面上納米顆粒(nanoparticles on mirror,NPoM)天線結(jié)構(gòu),憑借其易于制造,且形成的納米間隙尺寸能達(dá)到納米甚至亞納米量級(jí)等優(yōu)勢(shì),成為光學(xué)納米天線研究的熱點(diǎn).該結(jié)構(gòu)的納米顆粒和金屬基底之間能形成間隙表面等離激元(gap surface plasmon,GSP)[30,31],將電磁場(chǎng)限制在深亞波長(zhǎng)區(qū)域內(nèi),從而突破光學(xué)衍射極限,產(chǎn)生極大的電磁場(chǎng)增強(qiáng)[32-35].對(duì)于在納米間隙中放置了輻射源(熒光分子或量子點(diǎn))的NPoM 結(jié)構(gòu),GSP 能獲得極小的模式體積V,導(dǎo)致更高的Purcell 因子FP(正比于Q/V,Q是GSP 模式的品質(zhì)因子)[3,32,36],從而縮短熒光壽命,可用于提升單光子源[2,3,18]、發(fā)光二極管[3,19]、納米激光器[21]等高速納米尺度光源的調(diào)制速度.此外,由于NPoM 納米間隙中巨大的局域場(chǎng)增強(qiáng)能導(dǎo)致熒光激發(fā)速率和自發(fā)輻射速率的同時(shí)增大[37,38](后者能夠提高輻射源的量子產(chǎn)率),從而顯著提高熒光強(qiáng)度,這對(duì)于高亮度光源[2,3,18,19,21]、高靈敏度熒光傳感[2,3,37]、表面增強(qiáng)拉曼散射[16,39,40]等應(yīng)用有重要意義.

為了解釋光學(xué)天線具有上述性能的物理機(jī)制,已經(jīng)建立了一些理論模型.第一種模型將光學(xué)天線視為由電阻、電容和電感組成的等效電路[41,42],研究天線的諧振特性,然而無(wú)法得到天線的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射方向圖.第二種模型是基于LSPR,將納米天線視為開(kāi)放的諧振腔,將光學(xué)天線的諧振特性歸因于LSPR 的激勵(lì)[43-45].LSPR 可被定義為準(zhǔn)簡(jiǎn)正模式(quasi-normal mode,QNM)[46-49],當(dāng)激勵(lì)源頻率與QNM 的復(fù)數(shù)本征頻率的實(shí)部相等時(shí),納米光學(xué)天線會(huì)產(chǎn)生諧振.上述兩種模型中,均未體現(xiàn)SPP 的作用.為了闡明SPP 在天線諧振特性中的關(guān)鍵作用,建立了SPP 的Fabry-Perot 模型[50-56],把金屬納米天線看作一個(gè) Fabry-Perot 共振腔.該模型可靈活應(yīng)用于多種結(jié)構(gòu),例如,納米棒光學(xué)天線[51,52,54]、圓形天線[56],甚至任意形狀的金屬納米顆粒[53]等.然而,其中一些模型雖然能夠較好地復(fù)現(xiàn)天線的輻射速率和遠(yuǎn)場(chǎng)輻射圖等[51,54],但是其中某些參數(shù)是通過(guò)假設(shè)或擬合得到,缺乏嚴(yán)格的電磁學(xué)基礎(chǔ).與此不同,通過(guò)考慮天線中SPP 的激發(fā)與多重散射過(guò)程,能夠建立多重散射SPP 模型,模型中所有參數(shù)都是通過(guò)Maxwell 方程組第一性原理計(jì)算獲得,而無(wú)需任何假設(shè)或擬合,這保證了模型具有嚴(yán)格的電磁學(xué)基礎(chǔ),此類模型已應(yīng)用到單納米線天線[57]、偶極天線[46,58],甚至具有彎曲臂的分裂環(huán)形天線[59],能夠全面預(yù)測(cè)自發(fā)輻射速率增強(qiáng)因子[46,58,59]、近場(chǎng)分布[46,57-59]和遠(yuǎn)場(chǎng)輻射角分布[58,59]等.

由于熒光分子或量子點(diǎn)的熒光光譜通常覆蓋一定的波長(zhǎng)范圍[12,18],因此設(shè)計(jì)具有寬波段輻射增強(qiáng)性能的天線具有重要意義.在這方面,采用一種納米線光學(xué)納米腔,具備超小的模式體積,能提供30 nm 帶寬的自發(fā)輻射速率增強(qiáng)(峰值FP＞ 6)[60].采用金納米環(huán)-中心蝴蝶結(jié)天線[8]以及金納米環(huán)-單蝶形尖峰天線[27],能分別在600 nm 的寬帶內(nèi)實(shí)現(xiàn)FP＞ 1000[8]以及在800 nm 的寬帶內(nèi)實(shí)現(xiàn)FP＞450[27].采用對(duì)數(shù)周期納米天線,通過(guò)調(diào)節(jié)尺寸參數(shù),能實(shí)現(xiàn)寬頻帶的Purcell 因子增強(qiáng)[61].采用V 型槽環(huán)諧振器,能在1.0—1.8 eV 的頻率范圍內(nèi)獲得最大值高于2000 的Purcell 因子[62].采用銀納米顆粒和銀膜組成的NPoM 結(jié)構(gòu),在500—1000 nm 的波長(zhǎng)范圍內(nèi)自發(fā)輻射速率增強(qiáng)因子最大值能達(dá)到100 以上[63].采用非對(duì)稱等離子體天線,由于每個(gè)臂具有不同的共振頻率,也可以產(chǎn)生寬波段Purcell 因子增強(qiáng)[9].

本文提出了一種NPoM 天線結(jié)構(gòu)—金屬鏡面上光學(xué)偶極納米天線.該天線的總自發(fā)輻射速率增強(qiáng)因子(即Purcell 因子FP)能夠達(dá)到5454,遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率增強(qiáng)因子達(dá)到1041.在近紅外波段,天線能夠?qū)崿F(xiàn)寬波段自發(fā)輻射增強(qiáng),FP＞ 1000 的波長(zhǎng)范圍達(dá)到260 nm,并且能夠?qū)崿F(xiàn)遠(yuǎn)場(chǎng)定向輻射.通過(guò)改變天線臂間狹縫寬度、兩臂長(zhǎng)度,能夠分別調(diào)節(jié)自發(fā)輻射增強(qiáng)的帶寬和增強(qiáng)因子.為了解釋天線上述性能背后的物理機(jī)制,本文通過(guò)考慮沿天線臂傳播的SPP 的多重散射過(guò)程,建立了SPP 半解析模型.模型中所有參數(shù)都是通過(guò)第一性原理計(jì)算獲得,不需要任何擬合過(guò)程,這保證了模型具有堅(jiān)實(shí)的電磁學(xué)基礎(chǔ),并且能夠給出定量的預(yù)測(cè).該模型能夠全面復(fù)現(xiàn)天線的輻射特性,包括總輻射速率、遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率、遠(yuǎn)場(chǎng)輻射方向圖等.由模型得到了能預(yù)測(cè)天線諧振的兩個(gè)相位匹配條件.模型表明,在相位匹配條件下,SPP 在天線臂上形成了一對(duì)Fabry-Perot 共振獲得增強(qiáng),并傳播到納米間隙內(nèi)點(diǎn)輻射源位置和散射到自由空間中,由此分別提高了總自發(fā)輻射速率和遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率;并且,這一對(duì)Fabry-Perot 共振產(chǎn)生了一對(duì)靠近的諧振峰,由此形成了寬波段自發(fā)輻射增強(qiáng).

2 研究方法

2.1 全波數(shù)值計(jì)算方法

如圖1(a)所示,本文提出一種金基底上金偶極納米天線結(jié)構(gòu),由金基底、聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate,PMMA)中間介質(zhì)層及位于上方的偶極金納米矩形天線組成,天線處于空氣環(huán)境中(折射率為1).兩天線臂之間的狹縫沿x方向的寬度為w,天線與金基底之間的納米間隙沿z方向的高度為H=10 nm.設(shè)天線的兩臂臂長(zhǎng)為L(zhǎng),y-z橫截面為正方形(邊長(zhǎng)為D=40 nm).取坐標(biāo)系原點(diǎn)O位于金基底表面上狹縫中心位置.熒光分子或量子點(diǎn)輻射源采用點(diǎn)電流源表示,位于天線與金基底之間的納米間隙內(nèi)點(diǎn)S處,沿z方向偏振,該偏振方向和其他偏振方向相比能獲得更高的自發(fā)輻射速率.金依賴于波長(zhǎng)的折射率采用文獻(xiàn)[64]中的數(shù)值.

z偏振的點(diǎn)電流源可以表達(dá)為電流密度J=δ(x-xs,y-ys,z-zs)z,其中δ為狄拉克函數(shù),(xs,ys,zs)是點(diǎn)源的位置坐標(biāo),z為沿z向的單位矢量.取(xs,ys,zs)=(w/2+L—d,0,H/2),其中d=10 nm為點(diǎn)源到天線右端距離.點(diǎn)源的總輻射速率可表達(dá)為[58]Γtot=—Re[Ez(xs,ys,zs)]/2,其中Re[Ez(xs,ys,zs)]為點(diǎn)源位置電場(chǎng)z方向分量的實(shí)部.總輻射速率Γtot包含兩部分:一部分為非輻射速率Γnr,以熱的形式損耗在金屬內(nèi)部;另一部分為遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率Γrad,該部分能量向天線外輻射到遠(yuǎn)場(chǎng),即Γtot=Γrad+Γnr.Γrad表達(dá)為Γrad=A為包含天線和點(diǎn)源的封閉曲面,S為點(diǎn)源激發(fā)的電磁場(chǎng)的時(shí)間平均坡印廷矢量,n為A上指向外的法向單位矢量.

為了表征自發(fā)輻射速率的增強(qiáng),本文將總輻射速率增強(qiáng)因子(Purcell 因子[36])和遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率增強(qiáng)因子分別定義為γT=Γtot/ΓPMMA及γR=Γrad/ΓPMMA.其中ΓPMMA=ηvack02nPMMA/(12π),是全空間為PMMA 的均勻介質(zhì)中點(diǎn)源的總輻射速率,ηvac為真空中的波阻抗,k0=2π/λ為真空中的波數(shù),nPMMA=1.5 為PMMA 的折射率.為了縮短高速納米光源(如單光子源[2,3,18]、發(fā)光二極管[3,19]和納米激光器[21])的熒光壽命,以提高調(diào)制速率,需要高的γT值.此外,熒光強(qiáng)度正比于熒光發(fā)射體的量子產(chǎn)率,表達(dá)為η=其中η0∈(0,1)表示熒光發(fā)射體的固有量子產(chǎn)率.對(duì)于較高η0的發(fā)射體,即η0≈1 (例如量子點(diǎn)[11,18,19],或直接帶隙半導(dǎo)體結(jié)構(gòu)、可見(jiàn)光發(fā)射的染料分子、熒光蛋白[3]),納米天線導(dǎo)致的修正后的量子產(chǎn)率可能會(huì)降低[3,12,63,65],表達(dá)為η≈γR/γT(稱為天線輻射效率)[38,65];而對(duì)于具有極低η0的發(fā)射體,即η0?1 (例如紅外發(fā)射的染料分子、自發(fā)熒光的生物結(jié)構(gòu)和硅[3]),納米天線導(dǎo)致的修正后的量子產(chǎn)率可能會(huì)增大[3,8,27,63],表達(dá)為η≈γRη0.

為了簡(jiǎn)化分析和計(jì)算,位于點(diǎn)S(xs,ys,zs)振幅為1 的點(diǎn)源,可等效為位于點(diǎn)S(xs,ys,zs)和點(diǎn)S′(—xs,ys,zs)處,振幅均為1/2 的對(duì)稱點(diǎn)源(如圖1(b1)所示)和振幅分別為1/2 和—1/2 的反對(duì)稱點(diǎn)源(圖1(b2))的疊加,表達(dá)式為

圖1 (a) 金基底上金偶極納米天線結(jié)構(gòu)示意圖;(b1),(b2)對(duì)稱點(diǎn)源和反對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)下,SPP模型中的SPP 模式系數(shù)的定義;(c)—(e) SPP模型中用到的SPP散射系數(shù)ρ,τ,r,β以及電磁場(chǎng)的定義Fig.1.(a)Schematicdiagramofthegolddipolenanoantennaona goldsubstrate;(b1),(b2) definitionof theSPPmodecoefficients in the SPPmodelunderexcitation by symmetric and anti-symmetricpointsources;(c)-(e)definitionoftheSPPscatteringcoefficie nts ρ,τ,r,βandelectromagneticfields used in the SPP model.

于是,單位振幅點(diǎn)源產(chǎn)生的輻射場(chǎng)為Ψ=Ψsym+Ψasym,其中Ψ=[E,H]表示電場(chǎng)(E)和磁場(chǎng)(H)矢量,Ψsym和Ψasym分別表示對(duì)稱、反對(duì)稱點(diǎn)源的輻射場(chǎng).因此,納米間隙中點(diǎn)源的總輻射速率表達(dá)為

其中Ez,sym(xs,ys,zs)和Ez,asym(xs,ys,zs)分別是對(duì)稱點(diǎn)源和反對(duì)稱點(diǎn)源在點(diǎn)S(xs,ys,zs)位置激發(fā)的電場(chǎng)z分量.此外,利用Ψ=Ψsym+Ψasym,也可以計(jì)算遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率Γrad.為了獲得天線輻射的嚴(yán)格數(shù)據(jù),本文使用全波非周期傅里葉模式法(aperiodic Fourier modal method,a-FMM)[66,67].

2.2 SPP 模型

為了分析天線自發(fā)輻射增強(qiáng)的物理機(jī)制,接下來(lái)將考慮SPP 直觀的激發(fā)和多重散射過(guò)程,建立一個(gè)半解析SPP 模型.將天線臂看成沿x方向平移不變的波導(dǎo),支持沿x方向傳播的SPP 波導(dǎo)模式.由于所有波導(dǎo)模式構(gòu)成了一組完備的基函數(shù)[68],因此,在天線臂沿x方向的范圍內(nèi)(—w/2 —L≤x≤ —w/2 或w/2 ≤x≤w/2+L),點(diǎn)源激勵(lì)的電磁場(chǎng)能夠表達(dá)為天線臂支持的SPP 波導(dǎo)模式的線性疊加.由于天線截面尺寸以及天線與金基底之間的間隙尺寸遠(yuǎn)小于波長(zhǎng),因此只有SPP 基模式是束縛的(場(chǎng)沿橫向y和z方向無(wú)限遠(yuǎn)處衰減為0)和傳播的(傳播常數(shù)幾乎為實(shí)數(shù)),其他高階模式要么是非束縛的,要么是非傳播的[69].因此,對(duì)于上述電磁場(chǎng)表達(dá)為SPP 波導(dǎo)模式的線性疊加,模型中只考慮SPP 基模式,忽略其他高階模式的貢獻(xiàn).圖2 給出了使用全波a-FMM[66,67]計(jì)算得到的y -z橫截面上SPP 基模式場(chǎng)分布,可見(jiàn)間隙中電場(chǎng)的主要分量為Ez.計(jì)算選取波長(zhǎng)λ=1 μm,D=40 nm,H=10 nm,計(jì)算得到SPP 基模式的等效折射率為neff=3.4304+0.1009i.

圖2 在y-z 橫截面上SPP 基模式電場(chǎng)分量的模值(|Ex|,|Ey|,|Ez|),在(y,z)=(0,H/2)處滿足歸一化Ez=1.圖中疊加的虛線顯示了結(jié)構(gòu)的邊界Fig.2.Moduli of the electric-field components (|Ex|,|Ey|,|Ez|) on the y-z cross section for the fundamental SPP mode satisfying normalization Ez=1 at (y,z)=(0,H/2).The superimposed dashed lines show the boundaries of the structure.

為了求解SPP 系數(shù),可以寫出一組SPP 耦合方程:

其中u=exp(ik0neffd)是SPP 從點(diǎn)源傳播距離d 到達(dá)天線端面時(shí)累積的相移因子,v=exp[ik0neff(L — d)]是SPP 從點(diǎn)源傳播距離(L — d)到達(dá)狹縫時(shí)累積的相移因子,k0=2π/λ 是真空中波數(shù),neff是SPP 模式的復(fù)數(shù)等效折射率(無(wú)量綱).ρ 和τ 分別是SPP 在天線臂間狹縫的反射和透射系數(shù),如圖1(c)所示.r 是SPP 在天線端面的反射系數(shù),如圖1(d)所示.β 是單位振幅的點(diǎn)源激勵(lì)的SPP 系數(shù),如圖1(e)所示.這里ρ,τ,r,β 是作為散射矩陣元素[70,71],采用全波數(shù)值方法a-FM M[66,67]嚴(yán)格計(jì)算得到.可見(jiàn),模型中用到的所有物理量都是基于Maxwell 方程組第一性原理計(jì)算獲得,無(wú)需任何擬合過(guò)程,這就保證了模型具備嚴(yán)格的電磁學(xué)基礎(chǔ),并且能夠給出定量的預(yù)測(cè).此外,β 也可以采用互易定理[68]計(jì)算如下:

其 中ΨSPP,±(x,y,z)=ΨSPP,±(0,y,z)exp(±ik0neffx),表示沿x軸正向(+)、負(fù)向(—)傳播的SPP 模式,p=z為沿點(diǎn)源偏振方向的單位矢量.方程(4)的優(yōu)勢(shì)在于,當(dāng)計(jì)算得到ΨSPP,±后,如果改變點(diǎn)源的位置(ys,zs)或偏振方向p,不必重復(fù)求解Maxwell 方程組,即可得到β.

求解方程(3),可以分別得到對(duì)稱、反對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)的SPP 模式系數(shù),即

在對(duì)稱、反對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)下(圖1(b1)和圖1(b2)),天線右臂與金基底之間間隙內(nèi)電磁場(chǎng)Ψgap,sym和Ψgap,asym可表達(dá)為

方程(6)中,Ψ=[E,H]與前文定義一致,Ψsource是振幅為1 的點(diǎn)源直接激發(fā)的電磁場(chǎng),如圖1(e)所示.ΨSPP,+和ΨSPP,—分別是前文定義的右行、左行SPP 基模式場(chǎng).Ψsource,ΨSPP,+,ΨSPP,—都可以利用全波a-FMM[66,67]進(jìn)行計(jì)算.于是,在單個(gè)點(diǎn)源激勵(lì)下(圖1(a)),天線右臂與金基底間的間隙內(nèi)電磁場(chǎng)可以表達(dá)為

利用方程(7),即可得到間隙中點(diǎn)源的總自發(fā)輻射速率Γtot=— Re[Ez(xs,ys,zs)]/2.

在對(duì)稱、反對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)下,自由空間中的電磁場(chǎng)Ψsym和Ψasym可表達(dá)為

利用方程(9),即可計(jì)算遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率Γrad.

3 結(jié)果與討論

3.1 天線的自發(fā)輻射寬帶增強(qiáng)現(xiàn)象

為了研究單個(gè)點(diǎn)源輻射波長(zhǎng)λ及天線臂間狹縫寬度w對(duì)天線輻射特性的影響,根據(jù)附錄A 中金基底上單臂納米天線的結(jié)果,將偶極天線臂長(zhǎng)固定為L(zhǎng)=Lres,1=126 nm (圖3(a1)和圖3(b1))及L=Lres,2=272 nm (圖3(a2)和圖3(b2)),繪制了歸一化總自發(fā)輻射速率γT=Γtot/ΓPMMA與歸一化遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率γR=Γrad/ΓPMMA隨λ變化的函數(shù)曲線,其中選取不同的天線臂間狹縫寬度w=5,10,15,20,25,30,35 nm.全波a-FMM 的計(jì)算結(jié)果(圓圈)表明,在諧振峰處,偶極天線能夠?qū)崿F(xiàn)γT,γR的顯著增強(qiáng)(γT?1,γR?1).例如,當(dāng)L=Lres,1,w=35 nm 時(shí),在波長(zhǎng)λ=1.01 μm處γT,γR分別達(dá)到5454 及1041.如2.1 節(jié)所述,高的γT,γR值對(duì)于高速納米光源[2,3,18,19,21]、表面增強(qiáng)熒光[8,9,12-15]或拉曼散射[16,17,39,40]等應(yīng)用非常重要.在這方面,對(duì)于其他具有寬波段輻射增強(qiáng)性能的天線,例如,金納米環(huán)-中心蝴蝶結(jié)天線[8]可實(shí)現(xiàn)最高γT≈ 2100,γR≈ 1700,金納米環(huán)-單蝶形尖峰天線[27]可實(shí)現(xiàn)最高γT≈ 760,γR≈ 520,V 型槽環(huán)諧振器[62]可實(shí)現(xiàn)最高γT≈ 2400,非對(duì)稱等離子體天線[9]可實(shí)現(xiàn)最高γT≈ 4500,γR≈ 1800.和上述天線相比,本文提出的偶極天線能獲得更高的γT和數(shù)量級(jí)相當(dāng)?shù)摩肦,并且,該偶極天線屬于NPoM 結(jié)構(gòu)[30-35],在制備方面具有能夠精確形成納米間隙的優(yōu)勢(shì).此外,本文計(jì)算的天線尺寸在實(shí)驗(yàn)中能夠?qū)崿F(xiàn),已有研究可制備偶極天線臂長(zhǎng)為幾十nm[43],兩臂間狹縫寬度達(dá)到5 nm[25].對(duì)于實(shí)驗(yàn)制備偶極天線可能出現(xiàn)的棱邊、棱角圓角化,附錄B中的計(jì)算結(jié)果表明,天線圓角化只會(huì)導(dǎo)致諧振波長(zhǎng)移動(dòng),對(duì)γT和γR發(fā)生增強(qiáng)的帶寬及其在諧振峰位置的數(shù)值影響很小.

圖3 在單個(gè)點(diǎn)源激勵(lì)下,偶極納米天線的歸一化總輻射速率Γtot/ΓPMMA((a1),(a2))和歸一化遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率Γrad/ΓPMMA((b1),(b2)),顯示為點(diǎn)源輻射波長(zhǎng)λ 的函數(shù).結(jié)果分別采用a-FMM 嚴(yán)格計(jì)算(圓圈)和SPP 模型(實(shí)線)得到.(a1),(b1)天線臂長(zhǎng)L=Lres,1=126 nm.(a2),(b2) L=Lres,2=272 nm.不同天線臂間狹縫寬度w 對(duì)應(yīng)不同顏色的曲線.灰色曲線對(duì)應(yīng)單臂納米天線的結(jié)果.豎直點(diǎn)劃線顯示了方程(10)預(yù)測(cè)的諧振波長(zhǎng)Fig.3.Normalized total emission rate Γtot/ΓPMMA ((a1),(a2)) and normalized radiative emission rate Γrad/ΓPMMA ((b1),(b2)) of the dipole nanoantenna under a single point-source excitation plotted as functions of the excitation wavelength λ.The results are obtained with the rigorous a-FMM calculation (circles) and the SPP model (solid curves),respectively.(a1),(b1) Antenna arm length L=Lres,1=126 nm.(a2),(b2) L=Lres,2=272 nm.Different widths w of the slit between the antenna arms correspond to curves of different colors.The gray curves show the results of a single-arm nanoantenna.The vertical dash-dot lines show the resonant wavelengths predicted by Equation (10).

值得注意的是,圖3 顯示出成對(duì)、可調(diào)的共振峰,由此產(chǎn)生自發(fā)輻射速率的寬帶增強(qiáng)現(xiàn)象.對(duì)于圖3(a1)和圖3(b1)中L=Lres,1的天線,γT,γR的諧振峰總是成對(duì)出現(xiàn).隨著狹縫寬度w的增大,雙諧振峰逐漸接近,當(dāng)繼續(xù)增大w時(shí),雙峰逐漸演變成單峰,且越來(lái)越尖銳,趨于單臂納米天線的結(jié)果.當(dāng)w從10 nm 增大到35 nm 時(shí),γT＞ 1000 的波長(zhǎng)范圍可由[932,1200] nm 連續(xù)變化到[938,1100]nm.與γT類似,也可以通過(guò)改變w來(lái)連續(xù)調(diào)節(jié)γR獲得增強(qiáng)的波長(zhǎng)范圍.將左、右諧振峰的諧振波長(zhǎng)分別記為λres,1,λres,2,可以發(fā)現(xiàn)γT,γR諧振峰的諧振波長(zhǎng)一致.例如,在圖3(a1)和圖3(b1)中,用兩條豎直藍(lán)色(或紅色)點(diǎn)劃線標(biāo)出了w=5 nm(或w=10 nm)時(shí),γT及γR雙諧振峰的諧振波長(zhǎng),分別為λres,1=0.96 μm,λres,2=1.20 μm (或λres,1=0.97 μm,λres,2=1.10 μm),其物理機(jī)制將在下一節(jié)討論.當(dāng)w=10 nm 時(shí),在λres,2=1.10 μm位置,天線輻射效率為γR/γT=22.95%,表明天線具有較好的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射性能.對(duì)圖3(a2)和圖3(b2)中L=Lres,2的天線,γT,γR也出現(xiàn)了與L=Lres,1的天線類似的雙諧振峰.當(dāng)w從10 nm 增大到25 nm 時(shí),γT＞ 1000 的波長(zhǎng)范圍可由[960,1090] nm連續(xù)變化到[962,1060] nm.當(dāng)w=10 nm 時(shí),在諧振波長(zhǎng)λres,1=0.99 μm 位置,天線輻射效率為γR/γT=4.92%.對(duì)于相同的w取值,天線臂長(zhǎng)度從L=Lres,1增大到L=Lres,2,γT與γR的峰值及獲得增強(qiáng)的帶寬均明顯減小,并且在諧振波長(zhǎng)位置,天線的輻射效率明顯下降.

3.2 天線自發(fā)輻射增強(qiáng)特性基于SPP 模型的機(jī)理分析

為了揭示數(shù)值結(jié)果背后的物理機(jī)制,我們使用SPP 模型來(lái)預(yù)測(cè)γT與γR.如圖3 所示,SPP 模型預(yù)測(cè)(實(shí)線)與全波a-FMM 計(jì)算(圓圈)結(jié)果符合較好,這證實(shí)了模型的有效性.然而,在諧振峰附近,SPP 模型存在一定的誤差.該誤差表明,除了模型中考慮的SPP 基模式以外,模型中忽略的其他高階模式(非束縛態(tài)模式、非傳播模式)[68,69]也對(duì)天線輻射有貢獻(xiàn).

其中arg()表示輻角;k0=2π/λ是真空中波數(shù);M,N取整數(shù),分別是對(duì)稱、反對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)下的諧振級(jí)次.方程(10)由方程(5)分母模值|1—u2v2r(ρ±τ)|取極小值得到,這要求arg[u2v2r(ρ±τ)]取2π 的整數(shù)倍(即方程(10)),以及|u2v2r(ρ±τ)|=|uv|2|r||ρ±τ| ≈ 1,后者基于以下考慮得到.首先,SPP 反射、透射系數(shù)ρ和τ需要滿足相干形式的能量守恒關(guān)系[72],即|ρ+τ| ≈ 1,|ρ—τ| ≈ 1(當(dāng)w=10 nm,λ=1 μm 時(shí),|ρ+τ|=0.9939,|ρ—τ|=0.9676);其次,SPP 在天線兩端的反射較強(qiáng),即|r| ≈ 1(當(dāng)λ=1 μm 時(shí),|r|=0.9793);再次,結(jié)構(gòu)中支持的SPP 為傳播模式,其等效折射率neff虛部很小(λ=1 μm 時(shí),neff=3.4304+0.1009 i),從而使得SPP 傳播一個(gè)天線臂距離的衰減|uv|=exp[—k0Im(neff)L] ≈ 1.

方程(10)可用于確定發(fā)生自發(fā)輻射增強(qiáng)時(shí)的天線參數(shù).例如,對(duì)于方程(10a),可寫成超越方程λ=f(λ)的形式,其中

neff,r,ρ,τ均為波長(zhǎng)λ的緩變函數(shù).該超越方程可通過(guò)線性插值迭代法[73,74]求解,得到λ=λres,sym,為對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)下的諧振波長(zhǎng).用同樣的方法可求解方程(10b),確定λ=λres,asym,為反對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)下的諧振波長(zhǎng).

如圖4 所示,利用方程(10),預(yù)測(cè)了不同狹縫寬度w對(duì)應(yīng)的諧振波長(zhǎng)λres,sym/asym,預(yù)測(cè)結(jié)果與圖3 中a-FMM[66,67]嚴(yán)格計(jì)算結(jié)果吻合(有λres,sym=λres,1,λres,asym=λres,2),這證實(shí)了模型方程(10)的有效性.圖4 表明,有λres,sym＜為金基底上單臂納米天線的諧振波長(zhǎng),如圖4 中水平黑色點(diǎn)劃線所示(由附錄A 中方程(A5)確定),黑色點(diǎn)劃線上方為偶極天線在反對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)下的諧振波長(zhǎng)λres,asym,下方為偶極天線在對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)下的諧振波長(zhǎng)λres,sym.隨著w增大,λres,sym與λres,asym逐漸靠近,并逐漸趨于,使得發(fā)生自發(fā)輻射增強(qiáng)的帶寬減小,這與圖3 所示結(jié)果一致.以上結(jié)果可解釋如下.隨著w增大,狹縫處SPP 的透射系數(shù)τ趨于0,反射系數(shù)ρ趨于SPP在天線端面的反射系數(shù)r(如圖1(c)和圖1(d)所示),這使得方程(10)中arg(ρ+τ)與arg(ρ—τ)均趨于相同的數(shù)值arg(r),于是方程(10)趨于單臂納米天線的諧振條件(附錄A 中方程(A5)),這使得λres,sym和λres,asym均趨于

圖4 偶極納米天線諧振波長(zhǎng)λres 隨狹縫寬度w 變化的曲線.圖中λres,sym=λres,1,λres,asym=λres,2,λres,1,λres,2 為圖3 中γT 或γR 的諧振波長(zhǎng).方形、圓圈為a-FMM 嚴(yán)格計(jì)算結(jié)果.實(shí)線、虛線為SPP 模型方程(10)預(yù)測(cè)的結(jié)果.紅色、藍(lán)色曲線對(duì)應(yīng)天線臂長(zhǎng)L=Lres,1=126 nm [對(duì)應(yīng)方程(10)中M=N=1],洋紅、青藍(lán)色曲線對(duì)應(yīng)L=Lres,2=272 nm(對(duì)應(yīng)M=N=2).水平點(diǎn)劃線為方程(A5)預(yù)測(cè)的單臂納米天線的諧振波長(zhǎng)Fig.4.Resonant wavelength λres of the dipole nanoantenna plotted as a function of the slit width w.There are λres,sym=λres,1 and λres,asym=λres,2,with λres,1 and λres,2 being the resonant wavelengths of γT or γR shown in Figure 3.The squares and circles show the results obtained with the rigorous a-FMM calculation.The solid and dashed curves show the predictions of the SPP model Equation (10).The red and blue curves correspond to the antenna arm length L=Lres,1=126 nm (obtained for M=N=1 in Equation(10)).The magenta and cyan curves correspond to L=Lres,2=272 nm (obtained for M=N=2).The horizontal dash-dot line shows the resonant wavelength of the single-arm nanoantenna predicted by Equation (A5).

下面基于SPP 模型方程,解釋天線產(chǎn)生諧振并引起自發(fā)輻射增強(qiáng)的原因.首先,當(dāng)預(yù)測(cè)諧振條件的方程(10)得到滿足時(shí),SPP 沿天線臂往返傳播一周所累積的相移(方程(10)左側(cè))為2π 的整數(shù)倍,這使得經(jīng)過(guò)多重散射后的SPP 產(chǎn)生相長(zhǎng)干涉疊加,從而形成SPP 的Fabry-Perot 共振.然后,根據(jù)方程(7),這些共振激發(fā)的SPP(具有較大系數(shù))將增強(qiáng)點(diǎn)輻射源位置的電場(chǎng),最終增大總自發(fā)輻射速率Γtot,如圖3(a1)和圖3(a2)所示.對(duì)于遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率Γrad,根據(jù)方程(9),這些共振激發(fā)的SPP(具有較大系數(shù)會(huì)增強(qiáng)其產(chǎn)生的散射場(chǎng),并最終增強(qiáng)Γrad,如圖3(b1)和圖3(b2)所示.

圖3 顯示了隨著天線臂長(zhǎng)L的增大,發(fā)生諧振時(shí)γT,γR的峰值減小.為了解釋該現(xiàn)象,發(fā)生諧振時(shí),方程(5)給出的SPP 系數(shù)的分母模值滿足:

其中Im()表示虛部.當(dāng)L增大時(shí),方程(11)右端增大,使得SPP 系數(shù)減小,進(jìn)而使得γT,γR均減小.

3.3 近場(chǎng)分析

圖5 顯示了在單個(gè)點(diǎn)源激勵(lì)下,采用全波a-FMM[66,67]嚴(yán)格計(jì)算得到的偶極天線發(fā)生諧振時(shí)的近場(chǎng)分布.該結(jié)果對(duì)應(yīng)圖3(或圖4)中天線臂長(zhǎng)度L=Lres,1及L=Lres,2,狹縫寬度w=10 nm,以及諧振波長(zhǎng)λres,1,λres,2(或λres,sym=λres,1,λres,asym=λres,2,分別對(duì)應(yīng)對(duì)稱、反對(duì)稱點(diǎn)源激勵(lì)下的M,N諧振級(jí)次,見(jiàn)方程(10)).圖5(a1)和圖5(c1)表明,對(duì)于對(duì)稱諧振級(jí)次(M=1,2),Re(Ez)關(guān)于x=0呈對(duì)稱分布.圖5(b1)和圖5(d1)表明,對(duì)于反對(duì)稱諧振級(jí)次(N=1,2),Re(Ez)關(guān)于x=0呈反對(duì)稱分布.這可以通過(guò)SPP 模型來(lái)理解.該模型預(yù)測(cè),在諧振條件(方程(10a))下,單個(gè)點(diǎn)源中包含的對(duì)稱點(diǎn)源激發(fā)的場(chǎng)產(chǎn)生諧振(即方程(5b)—(5d)給出的對(duì)稱點(diǎn)源激發(fā)的SPP 系數(shù)取極大值),因此強(qiáng)于單個(gè)點(diǎn)源中包含的反對(duì)稱點(diǎn)源激發(fā)的場(chǎng),這使得對(duì)稱點(diǎn)源激發(fā)的場(chǎng)成為電磁場(chǎng)的主要成分,于是電磁場(chǎng)顯示出和對(duì)稱點(diǎn)源一致的對(duì)稱性(如圖5(a1)和圖5(c1)所示).同理,在諧振條件(方程(10b))下,電磁場(chǎng)將顯示出和反對(duì)稱點(diǎn)源一致的對(duì)稱性(如圖5(b1)和圖5(d1)所示).圖5(a2)—(d2)顯示了|Ez|近場(chǎng)分布,其中在點(diǎn)源對(duì)應(yīng)的(x,y)坐標(biāo)位置出現(xiàn)了一個(gè)亮點(diǎn),這是由于點(diǎn)源位置Im(Ez)存在趨于無(wú)窮大的奇異性.

基于激光掃描（LiDAR）和同步定位與制圖（SLAM）技術(shù)能夠精確地采集室內(nèi)外三維激光點(diǎn)云數(shù)據(jù)，而不依賴GPS或使用復(fù)雜的慣導(dǎo)系統(tǒng)。使用SLAM算法,通過(guò)三維激光掃描實(shí)現(xiàn)地圖的建立。在儀器通過(guò)時(shí)，不間斷地采集精細(xì)的二維地圖數(shù)據(jù)，并記錄光學(xué)數(shù)據(jù)以及LiDAR的時(shí)間位置信息，然后根據(jù)光學(xué)數(shù)據(jù)建立彩色三維點(diǎn)云數(shù)據(jù)，將二維平面視圖轉(zhuǎn)換為三維立體環(huán)境。在數(shù)據(jù)采集過(guò)程中，可實(shí)時(shí)觀察采集數(shù)據(jù)的質(zhì)量，并能指導(dǎo)數(shù)據(jù)現(xiàn)場(chǎng)采集工作，避免采集過(guò)程中出現(xiàn)遺漏、錯(cuò)誤等情況，確保一次性完成數(shù)據(jù)采集，提高了工作效率。

圖5 單個(gè)點(diǎn)源激勵(lì)下,天線納米間隙內(nèi)(z=H 下1 nm 截面上)主要電場(chǎng)分量Ez 的近場(chǎng)分布 (a1),(a2),(b1),(b2) 天線臂長(zhǎng)L=Lres,1=126 nm,λres,sym=0.97 μm,λres,asym=1.10 μm (分別對(duì)應(yīng)方程(10)中M=1 和N=1);(c1),(c2),(d1),(d2) L=Lres,2=272 nm,λres,sym=0.99 μm,λres,asym=1.05 μm (分 別對(duì)應(yīng)M=2 和N=2);(a1)—(d1) 顯示了Re(Ez);(a2)—(d2) 顯示了|Ez|.Ez 做了歸一化(除以ΓPMMA)Fig.5.Near-field distribution of the main electric-field component Ez in the antenna nanogap (on the cross-section of 1 nm below z=H) under excitation by a single point source:(a1),(a2),(b1),(b2) For antenna arm length L=Lres,1=126 nm and wavelengths λres,sym=0.97 μm,λres,asym=1.10 μm (respectively corresponding to M=1 and N=1 in Equation (10));(c1),(c2),(d1),(d2) for L=Lres,2=272 nm and λres,sym=0.99 μm,λres,asym=1.05 μm (respectively corresponding to M=2 and N=2);(a1)-(d1)show Re(Ez);(a2)-(d2) show |Ez|.Ez is normalized (divided by ΓPMMA).

圖5 表明,隨著諧振級(jí)次增大(M或N從1 增大到2),天線單臂上的駐波振幅極大值點(diǎn)數(shù)量增加(從2 個(gè)增加到3 個(gè)),并且場(chǎng)逐漸變?nèi)?這也可以通過(guò)SPP 模型來(lái)理解.駐波源于天線臂上兩個(gè)反向傳播SPP 的疊加,當(dāng)諧振級(jí)次增大時(shí),相應(yīng)的天線臂長(zhǎng)增大(見(jiàn)方程(10)),使得駐波振幅極大值點(diǎn)個(gè)數(shù)增多.同時(shí),根據(jù)方程(11),隨著發(fā)生諧振時(shí)天線臂長(zhǎng)L增大,SPP 模式系數(shù)減小,使得納米間隙中電磁場(chǎng)Ψgap(方程(7))減弱,這與模型預(yù)測(cè)的總自發(fā)輻射速率Γtot的降低一致(見(jiàn)圖3).

3.4 遠(yuǎn)場(chǎng)輻射角分布

圖6 給出了在圖3(a1)和圖3(b1)的諧振波長(zhǎng)位置,天線的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射角分布P(θ,?)=|S(r,θ,?)|/SPMMA.其中|S(r,θ,?)|是以點(diǎn)輻射源為中心、半徑r?λ、在空氣區(qū)域半球面上的時(shí)間平均坡印亭矢量的模.θ和?分別為極角和方位角.SPMMA=ΓPMMA/(4πr2)是位于均勻PMMA 環(huán)境中的點(diǎn)源在半徑為r的球面上的平均能流密度.當(dāng)r→∞時(shí),P(θ,?)將漸近地與r無(wú)關(guān).S(r,θ,?)采用近場(chǎng)-遠(yuǎn)場(chǎng)變換方法[75]計(jì)算得到.該方法需要利用包圍天線和點(diǎn)源的一個(gè)封閉曲面上的電磁場(chǎng),后者可利用全波a-FMM[66,67](第1,3 列)或SPP模型方程(9)(第2,4 列)計(jì)算得到.結(jié)果表明,對(duì)于不同的狹縫寬度w=5,15,35 nm,在諧振波長(zhǎng)λres,sym,λres,asym位置(對(duì)應(yīng)諧振級(jí)次M=1(第1,2 列),N=1(第3,4 列)),SPP 模型與a-FMM 結(jié)果吻合,驗(yàn)證了模型的有效性.

下面考察諧振級(jí)次及狹縫寬度w對(duì)天線遠(yuǎn)場(chǎng)輻射角分布P(θ,?)的影響.圖6 表明,遠(yuǎn)場(chǎng)輻射角分布強(qiáng)烈地依賴于諧振級(jí)次,這是由于天線遠(yuǎn)場(chǎng)輻射特性由近場(chǎng)分布決定[51,59],后者由反向傳播的SPP 的駐波形成,其分布強(qiáng)烈依賴于諧振級(jí)次(如圖5 所示).隨著w的增大,對(duì)于M=1 諧振級(jí)次,P(θ,?)極大值的個(gè)數(shù)由2 個(gè)減少為1 個(gè)(右側(cè)極大值逐漸消失),最終P(θ,?)極大值位置位于(θ,?)=(47°,180°).對(duì)于N=1 諧振級(jí)次,隨著w的增大,P(θ,?)極大值的個(gè)數(shù)始終只有一個(gè),P(θ,?)極大值的位置從(θ,?)=(3°,180°)逐漸偏移到(θ,?)=(25°,180°),逐漸接近M=1 級(jí)次的P(θ,?)(同時(shí)諧振波長(zhǎng)λres,asym接近λres,sym),其原因見(jiàn)圖4 結(jié)果的模型分析.對(duì)比M=1 和N=1諧振級(jí)次的P(θ,?),可見(jiàn)后者數(shù)值更大,并且具有更好的定向輻射特性,即能夠在一定的物鏡數(shù)值孔徑(NA=sinθ)對(duì)應(yīng)的中心角區(qū)(極角θ≤60°)內(nèi)取較大的數(shù)值.這有利于提高物鏡的熒光收集效率,從而提高收集的熒光強(qiáng)度,對(duì)表面增強(qiáng)熒光[8,9,12-15]或拉曼散射[16,17,39,40]、超亮及高速光源[2,3,18,19,21]等應(yīng)用有重要意義.

圖6 在單個(gè)點(diǎn)源激勵(lì)下,偶極納米天線的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射角分布P(θ,?).計(jì)算選取圖4 中天線臂長(zhǎng)L=Lres,1=126 nm,以及不同的天線臂間狹縫寬度w 對(duì)應(yīng)的諧振波長(zhǎng)λres,sym(第1,2 列),λres,asym(第3,4 列) (a1)—(a4) w=5 nm,λres,sym=0.96 μm,λres,asym=1.2 μm;(b1) —(b4) w=15 nm,λres,sym=0.98 μm,λres,asym=1.06 μm;(c1)—(c4) w=35 nm,λres,sym=0.99 μm,λres,asym=1.02 μm.疊加的圓和徑向線分別對(duì)應(yīng)極角θ 和方位角?Fig.6.Angular distributions P(θ,?) of the far-field emission for the dipole nanoantenna under excitation by a single point source.The calculations are for antenna arm length L=Lres,1=126 nm and resonance wavelengths λres,sym (columns 1 and 2) and λres,asym(columns 3 and 4) corresponding to different widths w of the slit between the antenna arms (as shown in Fig.4).(a1)-(a4) w=5 nm,λres,sym=0.96 μm,λres,asym=1.2 μm;(b1)-(b4) w=15 nm,λres,sym=0.98 μm,λres,asym=1.06 μm;(c1)-(c4) w=35 nm,λres,sym=0.99 μm,λres,asym=1.02 μm.The superimposed circles and radial lines correspond to the polar angle θ and azimuth angle ?,respectively.

4 結(jié)論

本文提出了一種具有寬波段自發(fā)輻射增強(qiáng)性能的金屬基底上光學(xué)偶極納米天線.全波數(shù)值計(jì)算結(jié)果表明,對(duì)于位于納米間隙內(nèi)的輻射源,該天線的總輻射速率與遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率增強(qiáng)因子分別達(dá)到5454 和1041(對(duì)應(yīng)天線輻射效率19.09%).在近紅外波段,自發(fā)輻射增強(qiáng)(Purcell 因子超過(guò)1000)的波長(zhǎng)范圍達(dá)到260 nm.通過(guò)改變天線臂間狹縫寬度、兩臂長(zhǎng)度,能夠分別調(diào)節(jié)自發(fā)輻射增強(qiáng)的帶寬和增強(qiáng)因子,便于設(shè)計(jì).該天線能夠在一定的物鏡數(shù)值孔徑對(duì)應(yīng)的中心角區(qū)(極角θ≤ 60°)內(nèi)獲得較強(qiáng)的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射,從而提高物鏡收集的熒光強(qiáng)度.并且,該天線屬于NPoM 結(jié)構(gòu),具有能夠精確形成納米間隙的優(yōu)勢(shì).基于上述性能,該天線能夠?yàn)闊晒夥肿踊蛄孔狱c(diǎn)(其熒光光譜覆蓋一定的波長(zhǎng)范圍)提供寬波段的自發(fā)輻射增強(qiáng),對(duì)于高速及高亮度納米光源、高靈敏度熒光分子傳感等相關(guān)應(yīng)用具有重要意義.

為了闡明天線自發(fā)輻射增強(qiáng)性能背后的物理機(jī)制,本文考慮天線臂上SPP 激發(fā)和多重散射的直觀物理過(guò)程,建立了一個(gè)半解析模型.該SPP 模型中所有參數(shù)都是基于Maxwell 方程組第一性原理計(jì)算獲得,不需要任何擬合過(guò)程,這保證了模型具有堅(jiān)實(shí)的電磁學(xué)基礎(chǔ),能夠給出定量的預(yù)測(cè).模型能夠全面復(fù)現(xiàn)天線的輻射特性,包括總輻射速率、遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率、遠(yuǎn)場(chǎng)輻射方向圖等.由模型得到了兩個(gè)相位匹配條件,其能夠預(yù)測(cè)天線發(fā)生諧振時(shí)的參數(shù),表明在此條件下,SPP 在天線臂上形成一對(duì)Fabry-Perot 共振獲得增強(qiáng),該增強(qiáng)的SPP傳播到納米間隙內(nèi)點(diǎn)源位置或散射到自由空間中,由此分別提高了總自發(fā)輻射速率或遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率.并且,這一對(duì)Fabry-Perot 共振產(chǎn)生了一對(duì)相互靠近的諧振峰,由此形成了寬波段自發(fā)輻射增強(qiáng).

附錄A 單臂納米天線的自發(fā)輻射增強(qiáng)特性與偶極天線臂長(zhǎng)的確定

為確定正文中偶極天線的臂長(zhǎng),這里考慮如圖A1(a)所示的金基底上單根矩形金納米線構(gòu)成的光學(xué)天線(下文簡(jiǎn)稱為“單臂納米天線”).設(shè)單位系數(shù)z偏振點(diǎn)源位于(xs,ys,zs)=(L/2 —d,0,H/2),取坐標(biāo)原點(diǎn)O位于金基底表面上天線中心位置.d,H,天線尺寸,折射率等的取值與正文偶極天線相同.取波長(zhǎng)λ=1 μm,計(jì)算了歸一化總輻射速率γT=Γtot/ΓPMMA和歸一化遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率γR=Γrad/ΓPMMA隨天線臂長(zhǎng)L變化的曲線,如圖A1(c)所示.a-FMM[66,67]嚴(yán)格計(jì)算結(jié)果表明(藍(lán)色、紅色圓圈分別顯示了γT,γR),γT與γR呈現(xiàn)準(zhǔn)周期諧振峰,前2 個(gè)峰值位置為L(zhǎng)res,1=126 nm,Lres,2=272nm.在諧振峰位置,γT與γR均顯著增強(qiáng)(γT?1,γR?1),并且峰值數(shù)值隨L增大逐漸下降,最大峰值出現(xiàn)在L=Lres,1,此時(shí)有γT=7089,γR=1574.

圖A1 (a) 金基底上單臂納米天線示意圖;(b) 在單個(gè)點(diǎn)源激勵(lì)下,SPP 模型中SPP 模式系數(shù)a1,a2,b1,b2 的定義;(c) 歸一化總輻射速率Γtot/ΓPMMA(藍(lán)色曲線)和歸一化遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率Γrad/ΓPMMA(紅色曲線)隨天線臂長(zhǎng)L 變化的曲線(固定波長(zhǎng)λ=1 μm).圓圈和實(shí)線分別為全波a-FMM,SPP 模型的結(jié)果.豎直綠色虛線顯示了方程(A5)確定的發(fā)生諧振的LFig.A1.(a) Schematic diagram of a single-arm nanoantenna on a gold substrate;(b) definition of the SPP mode coefficients a1,a2,b1,b2 in the SPP model under a single point-source excitation;(c) normalized total emission rate Γtot/ΓPMMA (blue curves) and normalized radiative emssion rate Γrad/ΓPMMA (red curves) of the antenna plotted as functions of the antenna arm length L (for fixed wavelength λ=1 μm).The circles and solid curves show the results of the full-wave a-FMM and SPP model,respectively.The vertical green dashed lines show the L at resonance determined by Equation (A5).

為了解釋數(shù)值結(jié)果,下面建立SPP 模型來(lái)預(yù)測(cè)γT,γR,模型的建立過(guò)程與偶極天線類似.圖A1(b)給出了模型中的SPP 模式系數(shù),其中a1,a2分別是由點(diǎn)源出發(fā)向天線左端、右端傳播的SPP 系數(shù),b1,b2是由天線左端、右端出發(fā)向點(diǎn)源傳播的SPP 系數(shù).為了確定SPP 系數(shù),可以列出一組SPP 耦合方程:

于是,單臂納米天線與金基底之間的間隙內(nèi)電磁場(chǎng)Ψgap及自由空間中的電磁場(chǎng)Ψrad可表達(dá)為

方程(A3)和(A4)中,電磁場(chǎng)Ψsource,與波導(dǎo)模式場(chǎng)ΨSPP,±的定義和計(jì)算方法與偶極天線相同(見(jiàn)正文方程(6)和方程(8)后).得到Ψgap,Ψrad后,即可分別用于計(jì)算總輻射速率Γtot和遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率Γrad.如圖A1(c)所示,SPP 模型(實(shí)線)與全波a-FMM(圓圈)計(jì)算得到的Γtot(藍(lán)色曲線),Γrad(紅色曲線)吻合,驗(yàn)證了模型的有效性.此外,值得注意的是,當(dāng)改變天線長(zhǎng)度L、點(diǎn)源到天線右端距離d時(shí),SPP 模型的執(zhí)行不必重復(fù)求解Maxwell 方程組(這是由于SPP 模型方程對(duì)L,d的依賴關(guān)系是解析化的,見(jiàn)方程(A2)),而全波a-FMM[66,67]的執(zhí)行需要重復(fù)求解Maxwell 方程組,因此,SPP 模型具有更高的計(jì)算效率.這一點(diǎn)對(duì)于正文中偶極納米天線的SPP 模型也是成立的.與正文方程(10)類似,對(duì)于單臂納米天線,Γtot和Γrad取極大值要求SPP 系數(shù)取極大值,進(jìn)而要求方程(A2)分母的模值取極小值,可得如下相位匹配條件:

其中K取整數(shù),對(duì)應(yīng)不同的諧振級(jí)次.對(duì)比方程(10)和方程(A5),可見(jiàn)前者取τ=0,ρ=r即成為后者,原因是偶極天線取天線臂間狹縫尺寸w→∞即成為單臂納米天線.利用方程(A5),對(duì)于固定的波長(zhǎng)λ,有k0=2π/λ,neff,r均與天線臂長(zhǎng)L無(wú)關(guān),于是可確定天線發(fā)生諧振時(shí)的臂長(zhǎng)L=Lres.方程(A5)確定的Lres(取K=1,2,3,4)如圖A1(c)中的豎直綠色虛線所示,可見(jiàn)能準(zhǔn)確預(yù)測(cè)諧振峰的位置,驗(yàn)證了方程(A5)的有效性.與正文方程(10)類似,方程(A5)的物理含義為,SPP 沿天線往返傳播一周所產(chǎn)生的相移(方程(A5)左側(cè))為2π 的整數(shù)倍,使得多重散射的SPP 發(fā)生相長(zhǎng)干涉疊加,由此形成了SPP 的Fabry-Perot 共振.

固定波長(zhǎng)λ=1 μm 時(shí),基于圖A1(c)中的a-FMM 嚴(yán)格計(jì)算結(jié)果或SPP 模型方程(A5),即可確定前2 個(gè)諧振峰對(duì)應(yīng)的單臂納米天線長(zhǎng)度Lres,1=126 nm,Lres,2=272 nm(對(duì)應(yīng)K=1,2),這作為正文第3 節(jié)的計(jì)算中偶極天線的天線臂長(zhǎng)度.由此可以預(yù)期,當(dāng)偶極天線的天線臂間狹縫尺寸w→∞時(shí),偶極天線趨于單臂納米天線,則偶極天線的諧振波長(zhǎng)必然趨于1 μm,如正文圖3 和圖4 所示.

附錄B 棱邊、棱角圓角化對(duì)偶極天線性能的影響

對(duì)于實(shí)驗(yàn)制備偶極天線可能出現(xiàn)的棱邊、棱角圓角化,其對(duì)偶極天線性能的影響將在這里討論.如圖B1 所示,天線棱邊、棱角圓角化分別采用與矩形表面相切的圓柱面、球面,設(shè)其半徑為R.圖B2 給出了R=2,4,6 nm 時(shí)(粉色、青色、藍(lán)色曲線),偶極天線的歸一化總輻射速率γT=Γtot/ΓPMMA(圖B2(a))和歸一化遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率γR=Γrad/ΓPMMA(圖B2(b))隨點(diǎn)源輻射波長(zhǎng)λ變化的曲線.計(jì)算采用有限元法(finite element method,FEM),使用商用軟件COMSOL Multiphysics 執(zhí)行.計(jì)算固定天線臂長(zhǎng)L=Lres,1=126 nm,臂間狹縫寬度w=10 nm.圖B2 中R=0 (紅色曲線)為無(wú)圓角化時(shí),全波a-FMM 的計(jì)算結(jié)果(即圖3(a1)和圖3(b1)中紅色圓圈曲線).結(jié)果表明,隨著圓角化半徑R增大,γT,γR的諧振波長(zhǎng)減小,然而,γT,γR發(fā)生增強(qiáng)的帶寬及其在諧振峰位置的數(shù)值變化很小.

圖A1 偶極天線棱邊、棱角圓角化后的俯視圖(a)、側(cè)視圖(b).圖中紅點(diǎn)代表輻射點(diǎn)源Fig.B1.Top view (a) and side view (b) of the dipole antenna with rounded edges and corners.The red dot represents the emission point source.

圖A2 對(duì)于不同圓角化半徑R 的偶極天線(對(duì)應(yīng)不同顏色的曲線),在單個(gè)點(diǎn)源激勵(lì)下,歸一化總輻射速率Γtot/ΓPMMA (a)和歸一化遠(yuǎn)場(chǎng)輻射速率Γrad/ΓPMMA (b)隨波長(zhǎng)λ 變化的曲線.計(jì)算采用a-FMM(紅色曲線)和FEM(粉色、青色、藍(lán)色曲線).選取天線臂長(zhǎng)L=Lres,1=126 nm,臂間狹縫寬度w=10 nmFig.B2.For the dipole antenna with different radii R of rounded edges and corners (corresponding to curves of different colors),the normalized total emission rate Γtot/ΓPMMA (a) and normalized radiative emission rate Γrad/ΓPMMA (b) under excitation by a single point source,which are plotted as functions of wavelength λ.The calculation is performed with the a-FMM (red curves) and the FEM (pink,cyan,and blue curves).The antenna arm length is L=Lres,1=126 nm,and the width of the slit between the antenna arms is w=10 nm.