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    城市固廢好氧加速穩(wěn)定及碳氮遷移試驗(yàn)研究

    2022-06-02 02:01:24肖電坤陳云敏徐文杰詹良通何海杰劉遠(yuǎn)鋒
    中國環(huán)境科學(xué) 2022年5期
    關(guān)鍵詞:氣相濾液液相

    肖電坤,陳云敏,徐文杰*,詹良通,柯 瀚,何海杰,劉遠(yuǎn)鋒

    城市固廢好氧加速穩(wěn)定及碳氮遷移試驗(yàn)研究

    肖電坤1,2,陳云敏1,2,徐文杰1,2*,詹良通1,2,柯 瀚1,2,何海杰1,3,劉遠(yuǎn)鋒1,2

    (1.浙江大學(xué),軟弱土與環(huán)境土工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,浙江 杭州 310058;2.浙江大學(xué)超重力研究中心,浙江 杭州 310058;3.臺州學(xué)院建筑工程學(xué)院,浙江 臺州 318000)

    選取上海市老港填埋場3~4a垃圾做室內(nèi)強(qiáng)制通風(fēng)單元體試驗(yàn),監(jiān)測固、液、氣三相成分變化,并對有機(jī)污染負(fù)荷的削減規(guī)律以及碳、氮元素的遷移規(guī)律進(jìn)行分析與研究.結(jié)果表明,固相纖維素/木質(zhì)素(C/L)值從初始0.8降至0.4以下,固相中BDM、TOC、TN也有降低,固相指標(biāo)降解速率呈現(xiàn)前期大后期小的特點(diǎn),且上層垃圾降解程度更大.液相pH值、EC維持在固定區(qū)間,有機(jī)污染負(fù)荷得到了極大地削減,在整個(gè)試驗(yàn)期間,TOC、COD、BOD降解率分別達(dá)97%、94%、94%,TN、NH4-N的降解率分別達(dá)到95%、94%.試驗(yàn)期間,累積CO2釋放量6.7kg,累計(jì)N2釋放量0.75kg.C/L值、降解穩(wěn)定化歸一指標(biāo)β可作為固相垃圾穩(wěn)定化程度判定指標(biāo),BOD/COD、NH4-N/TN值可作為液相中可降解物質(zhì)穩(wěn)定化程度判定指標(biāo).根據(jù)質(zhì)量守恒原理,對試驗(yàn)過程中碳、氮元素的遷移進(jìn)行了分析.固相累積損失C質(zhì)量2.09kg,液相累積流失C質(zhì)量0.14kg,CO2累積釋放C質(zhì)量1.83kg.固相累積損失N質(zhì)量0.62kg,液相累積流失N質(zhì)量0.08kg,N2累積釋放N質(zhì)量0.75kg.降解基本結(jié)束后,固相中仍然殘存著大量的不可降解或者難降解的含碳及含氮化合物.

    城市生活垃圾;好氧加速降解;有機(jī)污染負(fù)荷削減;穩(wěn)定化指標(biāo);碳平衡;氮平衡

    隨著城市化水平的提升,城市生活垃圾產(chǎn)量持續(xù)增長,生活垃圾無害化處理成為了現(xiàn)代社會面臨的重要課題和巨大挑戰(zhàn).據(jù)統(tǒng)計(jì),2019年我國生活垃圾無害化處理量24012.8萬t,無害化處置率達(dá)到99.2%,其中衛(wèi)生填埋處理10948.0萬t,占無害化處理總量的45.59%,衛(wèi)生填埋仍然是城市生活垃圾的最主要處理方式[1].我國提出2030年前實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰,2060年前實(shí)現(xiàn)碳中和戰(zhàn)略,填埋場固廢的有效處置也是實(shí)現(xiàn)這一戰(zhàn)略的重要組成部分,根據(jù)《生活垃圾填埋場填埋氣體收集處理及利用工程技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)》按照每噸垃圾產(chǎn)氣30m3計(jì)算,得到產(chǎn)氣潛力換算成CO2質(zhì)量為645萬t.

    對于老舊填埋場,厭氧處理穩(wěn)定化時(shí)間長,占用寶貴的庫容和土地資源,通風(fēng)供氧加速穩(wěn)定化成為一種重要的技術(shù)措施.采取垃圾曝氣可有效降低滲濾液污染負(fù)荷, COD、BOD5、NH4-N等都會出現(xiàn)顯著降低[2-8],減少甲烷和臭氣的產(chǎn)生[9-10],減少滲濾液產(chǎn)量[11-12],增加沉降速率[13],加快穩(wěn)定化[14-17].

    針對城市固廢穩(wěn)定化程度的判斷,劉海龍等提出用城市生活垃圾纖維素與木質(zhì)素比值(C/L)、產(chǎn)氣潛力釋放值、沉降發(fā)展?jié)摿?個(gè)指標(biāo)建立穩(wěn)定化評價(jià)指標(biāo)體系[18].Chen等[19-20]根據(jù)C/L、滲濾液產(chǎn)量、產(chǎn)氣潛力等指標(biāo)將垃圾填埋場穩(wěn)定化程度劃分為快速降解、慢速降解、后穩(wěn)定化3個(gè)階段,并分別采用厭氧回灌、通風(fēng)供氧、開挖篩分調(diào)控手段,加快固廢穩(wěn)定化,進(jìn)行開挖篩分和資源化,從而實(shí)現(xiàn)固廢減量和填埋場地循環(huán)利用.陳云敏等[21]進(jìn)一步提出固相降解穩(wěn)定化歸一指標(biāo),表征填埋垃圾的生化降解程度.

    城市固體廢物好氧加速降解過程中,存在著固、液、氣三相的轉(zhuǎn)變,固相中的含碳、含氮有機(jī)物在好氧微生物的作用下進(jìn)行有氧水解,轉(zhuǎn)變成易溶于水的小分子化合物和CO2、N2等氣體.這些化學(xué)物質(zhì)作為不同生化反應(yīng)的源、匯相互反應(yīng)衍變,構(gòu)成了生活垃圾好氧生化降解的主體[22-24].為了研究好氧加速降解過程中固體廢物、滲濾液以及氣相中碳和氮化合物的轉(zhuǎn)化,國內(nèi)外學(xué)者進(jìn)行了大量的室內(nèi)生物反應(yīng)器試驗(yàn),并對碳、氮進(jìn)行了質(zhì)量平衡分析,提供了曝氣條件下模擬生物反應(yīng)器碳氮轉(zhuǎn)化過程有效性的數(shù)據(jù)[25-30].然而,已有的研究只是針對單一目標(biāo)的研究,缺乏整體性和系統(tǒng)性,尚無對城市固廢中有機(jī)污染負(fù)荷削減規(guī)律、穩(wěn)定化指標(biāo)以及元素遷移的整體研究.

    本文針對老舊填埋場好氧加速穩(wěn)定化及元素遷移研究,選取上海老港填埋場陳年垃圾進(jìn)行室內(nèi)單元體試驗(yàn),配備強(qiáng)制通風(fēng)系統(tǒng),并對固相廢物、滲濾液、氣體進(jìn)行了監(jiān)測,研究曝氣條件下有機(jī)污染物削減規(guī)律和穩(wěn)定化進(jìn)程.同時(shí)根據(jù)質(zhì)量守恒原理,研究固、液、氣三相中碳、氮元素的質(zhì)量轉(zhuǎn)化關(guān)系,探索城市固廢中可降解有機(jī)物的流向.

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    試驗(yàn)垃圾選自上海老港填埋場.上海老港填埋場最大設(shè)計(jì)處理規(guī)模5000t/d,平均設(shè)計(jì)規(guī)模3759t/d,填埋庫區(qū)總?cè)莘e1.6479×107m3.生活垃圾填埋區(qū)設(shè)計(jì)平均處理規(guī)模2664t/d,設(shè)計(jì)填埋厚度-2~46m,設(shè)計(jì)填埋庫容1.272×107m3.試驗(yàn)區(qū)垃圾堆體厚度16m,采用300mm口徑鉆孔鉆取0~12m深度垃圾,垃圾齡期3~4a.對垃圾進(jìn)行人工分揀,獲得物理組分,包括殘余垃圾27.8%、橡塑64.5%、竹木1.8%、石塊1.3%、金屬1.7%、玻璃2.9%.將殘余垃圾破碎成小于5cm,充分混合裝入反應(yīng)柱中,分層壓實(shí),對填入垃圾進(jìn)行含水率、VS、生物可降解度(BDM)、C/L測量,獲得生活垃圾初始物化特征(表1).

    表1 上海老港垃圾初始特性

    1.2 裝置與操作

    圖1 試驗(yàn)裝置和單元體示意

    試驗(yàn)反應(yīng)器采用圓柱體結(jié)構(gòu),材料為鋼化玻璃,內(nèi)徑0.4m,總高度1.0m,填埋垃圾厚度0.9m,填埋115kg垃圾.如圖1所示,反應(yīng)器從下到上依次為0.05m碎石層、過濾有紡?fù)凉げ?、垃圾層、無紡?fù)凉げ肌?.05m碎石層.反應(yīng)器柱壁上設(shè)置2個(gè)固相取樣口,分別在堆體層表面以下25和65cm處,取樣口直徑5cm.反應(yīng)器配備強(qiáng)制通風(fēng)系統(tǒng)和滲濾液導(dǎo)排系統(tǒng).在柱體中心設(shè)置導(dǎo)氣管,導(dǎo)氣管插入垃圾層一半高度,管徑25mm,開孔率12.5%,從底部泵送強(qiáng)制通風(fēng),頂部設(shè)置氣體采樣口,監(jiān)測氣體流量、濕度及成分.滲濾液從柱體底部導(dǎo)排,定期采集滲濾液樣測試.垃圾質(zhì)量變化通過底部力傳感器獲得.在垃圾堆體表面以下5, 45和85cm處都埋設(shè)溫度計(jì)和氧濃度傳感器.柱體外圍包裹橡塑保溫板.

    1.3 取樣與測試

    堆體內(nèi)溫度通過埋設(shè)在上中下3層的溫度計(jì)測定(PT100,中國),連接數(shù)據(jù)采集儀(EM9636B,中國)實(shí)時(shí)采集.固相試樣每隔一段時(shí)間從側(cè)面開孔處取樣并測量.含水率采用《CJ/T3039-95城市生活垃圾采樣和物理分析方法》[31]標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行測量.VS采用《CJ/T 96-1999城市生活垃圾有機(jī)質(zhì)的測定灼燒法》[32]標(biāo)準(zhǔn)測量.BDM采用重鉻酸鹽法測量,TOC采用重鉻酸鉀氧化-分光光度法測定(UV-7504,中國),TN采用土壤全氮測定法測定(K9860,中國),C/L采用范式纖維洗滌法測定.

    液相從單元柱底部每隔一段時(shí)間取樣并測試.測試指標(biāo)包括pH值、EC、COD、BOD、TOC、TN、NH4-N. pH采用玻璃電極法測定(FE28-Standard,瑞士),電導(dǎo)率(EC)采用中國生態(tài)環(huán)境部規(guī)范測定(DDSJ-308F,中國).COD采用重鉻酸鉀法測定(KHCOD-12,中國),BOD采用稀釋與接種法測定(LRH-250,中國),TOC采用燃燒氧化-非分散紅外吸收法測定(MultiN/C 3100,德國).TN和NH4-N分別采用堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法和納氏試劑分光光度法測定(UV-1800,中國).

    采用GA5000(英國)測試CH4、O2、CO2、H2S濃度.氣體采樣袋定期收集氣體使用氣相色譜儀分析氣體成分(GC-9800,中國).進(jìn)氣口和出氣口的溫度和濕度采用溫濕度變送器測定(WH100,中國),堆體內(nèi)上中下層氧氣濃度采用氧氣檢測變送器測定(QB2000N,中國),連接采集儀實(shí)時(shí)采集(EM9636B,中國).

    采用Microsoft Excel 2010對數(shù)據(jù)進(jìn)行處理,并用Origin 9.0進(jìn)行圖形繪制.

    2 結(jié)果及分析

    2.1 固相指標(biāo)

    圖2(a)是生物可降解度(BDM)隨時(shí)間變化圖.初始BDM在10.7%,隨著通氧操作的開始,可降解有機(jī)物在好氧微生物的作用下進(jìn)行分解,有機(jī)物逐漸減少,且初始減小速率較快,隨著易降解有機(jī)物的分解減少,BDM減小速率放緩,并逐漸趨于10%的定值.受底部中心導(dǎo)管通氣,氧氣向上流動的影響[28],上層垃圾氧濃度更高,垃圾降解度更高,BDM值也較低.

    試驗(yàn)垃圾初始TOC濃度在6.6%左右,如圖2(b)所示.固相TOC是以碳的含量表示固相有機(jī)物的總量,值越高,表明固相中有機(jī)物含量越高.隨著好氧微生物的活動,有機(jī)物中碳被分解,初始有機(jī)物含量高且易降解物質(zhì)優(yōu)先降解,TOC降低速率呈現(xiàn)先高后低的趨勢,且下層垃圾受氧氣分布低于上層的影響,TOC濃度也較高.

    如圖2(c)所示,初始固相TN在1.1%,隨著通風(fēng)供氧,難降解的氮元素,在好氧微生物的作用下進(jìn)行水解,產(chǎn)生溶于水的氨基酸、NH4+、NO3-等.初始有機(jī)物含量高且含有一些易有氧水解的含氮有機(jī)物,呈現(xiàn)TN濃度迅速減小的現(xiàn)象,隨著易水解有機(jī)物的消耗,降解速率減緩.上層固相的有氧水解要稍高于下層,得益于氧氣的分布程度高.

    2.2 液相指標(biāo)

    如圖3(a)所示,對于生活垃圾產(chǎn)生的滲濾液,在好氧調(diào)控下, pH值依然維持在偏弱堿性的狀態(tài),這有利于保持微生物的代謝條件和生物活性.EC值表明可溶性鹽的總濃度,數(shù)值越高,鹽分越高.滲濾液的EC值在有氧降解條件下,呈現(xiàn)降低的趨勢.可能是可溶性鹽在微生物代謝繁殖中被利用.

    TOC是以碳的含量表示滲濾液中有機(jī)物的總量.碳是一切有機(jī)物的共同組分,TOC越高,水中有機(jī)物含量越高.圖3(b)中TOC在通風(fēng)供氧條件下,在30d之內(nèi)迅速降至非常低的程度,之后維持緩慢降低的趨勢.COD是以化學(xué)方法測量滲濾液中需要被氧化的還原性物質(zhì)的量,以能被氧化的物質(zhì)的氧當(dāng)量表示.試驗(yàn)垃圾產(chǎn)生的滲濾液初始COD在1600mg/L,有氧降解開始后,略有抬升,隨后快速減少,兩個(gè)月減少至300mg/L左右,之后緩慢減少. BOD是微生物分解可生化降解有機(jī)物所消耗的溶解氧的數(shù)量,反映了滲濾液中有機(jī)污染物含量的一個(gè)綜合指標(biāo),此處測量的是五日生化需氧量,初始濃度532mg/L,約占COD濃度的33%,BOD的降解趨勢和COD類似,在2個(gè)月內(nèi)快速減少至80mg/L,而后緩慢減少趨近于0.

    滲濾液中TN包括NO3-、NH4+等無機(jī)氮和蛋白質(zhì)、氨基酸、有機(jī)胺等有機(jī)氮.如圖3(c)所示, TN的初始濃度1120mg/L, 2個(gè)月內(nèi)降低了89%,隨后緩慢降解, 4個(gè)月試驗(yàn)期間總共降低了95%.NH4-N是指滲濾液中以游離氨(NH3)和銨離子(NH4+)形式存在的化合氮,是主要的耗氧污染物.通風(fēng)供氧之后, NH4-N減少迅速,不到一個(gè)月時(shí)間降低至20mg/L左右.這主要源于有氧條件下,TN、NH4-N在好氧菌的作用下發(fā)生氨化、硝化-反硝化反應(yīng),生成N2等氣體排放至空氣中,實(shí)現(xiàn)了氮素污染的有效削減.

    2.3 氣相指標(biāo)

    試驗(yàn)對進(jìn)出氣體通量和成分進(jìn)行了監(jiān)測,圖4(a)是CO2流速和累積量.從圖中可以看出CO2的流速在0.1~0.2mol/m3之間,初始在0.2mol/m3,而后逐漸減小,這主要是初始可降解有機(jī)物較多,有氧水解快速,產(chǎn)生的CO2也較多.好氧條件下水解-氧化反應(yīng)產(chǎn)生的CO2累積量在4個(gè)月試驗(yàn)期間約為6.7kg.

    固相有機(jī)氮和液相中的氮元素在有氧條件下發(fā)生水解、硝化-反硝化反應(yīng),生成N2等氣體釋放.如圖4(b)所示,N2流速在初始的1個(gè)月內(nèi)較大,在0.04mol/m3左右,這主要得益于初始階段固相和液相中的氮元素含量高,快速水解氧化成N2,隨后進(jìn)入一個(gè)較低的水平.累積N2初始升高速率較快,后面逐漸降低,最終在0.75kg.

    圖4 氣相參數(shù)隨時(shí)間變化

    2.4 穩(wěn)定化判斷

    城市生活垃圾穩(wěn)定化程度判斷,對于垃圾填埋,加速降解以及后處理階段采取何種處理方式起到重要的參考作用.有學(xué)者提出了C/L、降解穩(wěn)定化歸一指標(biāo)、BOD/COD、NH4-N/TN等穩(wěn)定化程度判定指標(biāo)[17-20],此處結(jié)合試驗(yàn)數(shù)據(jù)對這些指標(biāo)進(jìn)行驗(yàn)證和判斷.

    纖維素是由葡萄糖組成的大分子多糖,具有可生物降解性.木質(zhì)素是一類復(fù)雜的有機(jī)聚合物,一般難以生物降解.在城市生活垃圾的研究中,將纖維素與木質(zhì)素的比值作為衡量垃圾降解程度的指標(biāo)[18].圖5(a)是有氧柱C/L隨時(shí)間變化圖.試驗(yàn)垃圾初始C/L值在0.8,隨著通氧開始,C/L值在2個(gè)月內(nèi)迅速降至低于0.4.隨著有機(jī)物的快速消耗,C/L穩(wěn)定在0.4以下.

    圖5 固相指標(biāo)變化

    為了減少不同地區(qū)新鮮垃圾初始C/L的差異,陳云敏等提出了垃圾降解穩(wěn)定化歸一指標(biāo)[21]:

    =1-C/L/0(1)

    式中:C/L是不同齡期的纖維素與木質(zhì)素比值,0是新鮮垃圾纖維素與木質(zhì)素比值,假定上海老港填埋場典型新鮮垃圾測試值是3.2.由此可以作出固相BDM、TOC、TN隨的變化圖.

    如圖5(b)~圖5(d)所示,當(dāng)值變化時(shí),BDM、TOC、TN也隨之變化,且變化量絕對值成正比,當(dāng)值趨于定值時(shí),BDM、TOC、TN指標(biāo)也會趨近定值,在圖形中呈現(xiàn)試驗(yàn)數(shù)據(jù)聚集在某一區(qū)域內(nèi)的現(xiàn)象,這表明此時(shí)的垃圾降解極為緩慢,進(jìn)入穩(wěn)定化階段.值在應(yīng)用于生活垃圾固相穩(wěn)定化程度的判定上具有和C/L同樣的效果,可以作為衡量固相廢物的穩(wěn)定化程度的指標(biāo).

    BOD/COD是表征滲濾液可生化性的一種指標(biāo),比值越高,表示越易于被生物降解.如圖6(a)所示,滲濾液中BOD/COD值隨時(shí)間降低,這表明可被生物降解的有機(jī)物在減少,間接反應(yīng)了滲濾液中污染負(fù)荷在曝氣條件下降低.

    NH4-N是水體中的營養(yǎng)素,可導(dǎo)致水富營養(yǎng)化現(xiàn)象產(chǎn)生,是水體中主要耗氧污染物.采用NH4-N/ TN比值作為衡量滲濾液穩(wěn)定化程度的指標(biāo).如圖6(b)所示, NH4-N/TN值在曝氣1個(gè)月內(nèi)顯著降低,之后在一個(gè)區(qū)域內(nèi)浮動,與滲濾液中NH4-N和TN濃度變化趨勢大體一致,這表明該值可以作為衡量滲濾液穩(wěn)定化程度的一個(gè)指標(biāo).

    根據(jù)Chen等[19-20]對城市生活垃圾降解程度的劃分,結(jié)合固相中C/L值、BDM、TOC、TN隨變化值以及液相中BOD/COD、NH4-N/TN的變化,可以看出滲濾液中污染指標(biāo)在曝氣2個(gè)月內(nèi)達(dá)到較低水平,固相指標(biāo)相對緩慢,在4個(gè)月后進(jìn)入后穩(wěn)定化階段.

    2.5 碳平衡分析

    從質(zhì)量守恒的角度探尋有氧降解條件下碳元素的遷移和轉(zhuǎn)化.如圖7(a)所示,固相C損失速率從初始的0.043kg/d逐漸降低到0.004kg/d,液相C流失速率從0.01kg/d減小至0.這是由于初始固液相中可降解有機(jī)物含量多,降解速率快,碳元素的損失速率也快.隨著有機(jī)物的減少,碳元素?fù)p失速率逐漸趨近于0.固液相中的碳元素通過水解氧化反應(yīng)最終生成CO2,碳元素以CO2的形式釋放到空氣中,形成了碳元素遷移的閉合.從圖中能看出,CO2釋放速率從初始的0.002kg/m3減小至0.0014kg/m3,與固液相中碳元素的變化趨勢相似.

    對固、液、氣三相中遷移的碳元素質(zhì)量進(jìn)行了計(jì)算,如圖7(b)所示.固相累積損失碳的質(zhì)量初始增長較快,隨后減慢趨于定值,液相中累積流失碳的質(zhì)量趨勢相同.固相在試驗(yàn)期間累積損失碳元素質(zhì)量2.09kg,液相累積流失碳質(zhì)量為0.14kg.氣相以CO2為代表的碳元素累積釋放量1.83kg,該值略小于固相損失和液相流失碳質(zhì)量之和,偏差值在18%,這可能由以下原因造成:(1)滲濾液取樣帶走的碳元素未計(jì)算;(2)CO2濃度測量產(chǎn)生的誤差.整體來講,以碳元素為主的有機(jī)污染負(fù)荷的削減,更多的是削減固相中的含碳有機(jī)物.厭氧降解速度緩慢,固相有機(jī)物的厭氧水解成為了生化降解的制約因素,而通風(fēng)供氧成功解決了固相水解緩慢的難題,讓加速降解快速達(dá)到穩(wěn)定化成為了現(xiàn)實(shí).

    圖8是每千克生活垃圾干重中含有的碳質(zhì)量隨時(shí)間的變化.固相和液相中碳質(zhì)量隨時(shí)間遞減,轉(zhuǎn)移到氣相中釋放,三者之和大致維持碳總量的平衡.且氣相中碳釋放量主要來源于固相中可降解有機(jī)碳,如纖維素等,在降解結(jié)束階段,固相中仍存在大量難降解或者不可降解碳,如木質(zhì)素等.

    圖8 固、液、氣三相含C質(zhì)量分布變化

    按照2019年城市生活垃圾衛(wèi)生填埋量10948.0萬t計(jì)算,該垃圾可產(chǎn)生CO2量共計(jì)635.0萬t,如果該垃圾厭氧填埋一半產(chǎn)生甲烷,且甲烷的溫室效應(yīng)是CO2的20倍計(jì)算,好氧處理可顯著減弱溫室效應(yīng),僅為厭氧的1%.

    2.6 氮平衡分析

    在通風(fēng)供氧條件下,填埋垃圾中固相含氮有機(jī)物和液相含氮化合物在多種微生物的作用下進(jìn)行有氧水解、厭氧硝化、好氧反硝化生化反應(yīng),將氮元素從固相、液相中轉(zhuǎn)移到氣相中,并以N2等氣體的形式進(jìn)行釋放,有效的削減了生活垃圾含氮有機(jī)物以及含氮無機(jī)物造成的水體污染.

    對試驗(yàn)生活垃圾固相中的TN、液相中的TN以及氣相中N2進(jìn)行了測試和監(jiān)測.如圖9(a)所示,固相N損失速率在開始通氧的時(shí)候迅速啟動有氧水解反應(yīng),前期由于固相中含氮有機(jī)物含量大,損失速率達(dá)到0.33kg/d,在降解了2個(gè)月之后,易降解的含氮有機(jī)物基本消耗完畢,固相N損失速率也減小到零.同樣,初始階段液相中含有大量的NH4+、NO3-等無機(jī)氮和氨基酸等有機(jī)氮,液相N流失速率也較大,達(dá)到0.03kg/d,隨著液體中含氮化合物的減少,速率也逐漸降低到零.氣相氮釋放速率主要計(jì)算以N2形式釋放的量,供氧啟動后,釋放的N速率達(dá)到0.0012kg/m3,隨著初始固、液相中可降解含氮物質(zhì)的減少,氣相釋放N速率也降低.

    對固、液、氣三相試驗(yàn)期間累積轉(zhuǎn)化的N質(zhì)量分別進(jìn)行了計(jì)算,如圖9(b)所示.固相累積損失N質(zhì)量0.62kg,液相累積流失N質(zhì)量0.08kg,且二者都是在1個(gè)月內(nèi)快速達(dá)到峰值之后維持穩(wěn)定.氣相中以N2形式累積釋放的N質(zhì)量是0.75kg.固相和液相中的氮元素最終流向氣相,固相和液相累積損失N質(zhì)量共0.70kg,小于氣相N元素釋放量,這主要是由于測量固相中TN和氣相中氮?dú)夂繒r(shí)存在偶然誤差.氣相釋放的N絕大多數(shù)來源于固相中的有機(jī)氮,液相中的N起到一個(gè)中轉(zhuǎn)過渡的作用.相比于C元素的去除,N元素所用時(shí)間更短,這說明有氧環(huán)境對N元素的削減與轉(zhuǎn)化更敏感.

    圖10為每千克生活垃圾中固、液、氣三相中含氮量的變化.從圖中能看出,固相和液相中的氮逐漸轉(zhuǎn)移到氣相中,氣相中釋放的氮主要來源于固相,液相中的氮在快速降解到較低水平后作為維持固相氮到氣相氮轉(zhuǎn)變過程中的中轉(zhuǎn)站.在降解基本結(jié)束后,固相中仍然殘存著大量的不可降解或者難降解的含氮化合物.固、液、氣三相質(zhì)量之和理論保持不變,試驗(yàn)數(shù)據(jù)由于測試偶然誤差會存在偏差,主要誤差來源于兩個(gè)原因:(1)固相含氮量測試中的偶然誤差;(2)氣相氮的測試中較大的偶然誤差.

    圖10 固、液、氣三相含N質(zhì)量分布變化

    3 結(jié)論

    3.1 以上海老港垃圾填埋場3~4年垃圾為研究對象,設(shè)計(jì)了一個(gè)配有強(qiáng)制通風(fēng)系統(tǒng)的單元體試驗(yàn),4個(gè)月試驗(yàn)期內(nèi),C/L從初始0.8降至0.4以下,固相BDM、TOC、TN均有降低.相比厭氧條件,好氧條件下固相降解速率更快,沉降量更大,穩(wěn)定化程度更高.

    3.2 好氧降解狀態(tài)下,液相pH維持在7.0~7.4之間,EC值在19.5~22之間.含碳有機(jī)物在兩個(gè)月內(nèi)快速減少,整個(gè)試驗(yàn)期間,TOC、COD、BOD的降解率分別達(dá)到97%、94%、94%.含氮有機(jī)物在1個(gè)月內(nèi)迅速減少,TN、NH4-N的降解率分別達(dá)到95%、94%.

    3.3 氣相監(jiān)測CO2的流速在0.1~0.2mol/m3之間,N2的流速在0.01~0.04mol/m3之間.試驗(yàn)期間,累積CO2釋放量6.7kg,累計(jì)N2釋放量0.75kg.按照2019年城市生活垃圾衛(wèi)生填埋量10948.0萬t計(jì)算,該垃圾可產(chǎn)生CO2量共計(jì)635.0萬t,如果該垃圾厭氧填埋一半產(chǎn)生甲烷,且甲烷的溫室效應(yīng)是CO2的20倍計(jì)算,好氧處理可顯著減弱溫室效應(yīng)約為厭氧的1%.

    3.4 C/L值、降解穩(wěn)定化歸一指標(biāo)可作為固相垃圾穩(wěn)定化程度判定指標(biāo),液相中BOD/COD、NH4-N/TN值可作為液相中可降解物質(zhì)穩(wěn)定化程度判定指標(biāo).

    3.5 固相C損失速率由0.043kg/d降低到0.004kg/d,液相C流失速率從0.01kg/d減小至0,CO2釋放C速率從0.002kg/m3降至0.0014kg/m3.固相累積損失C質(zhì)量2.09kg,液相累積流失C質(zhì)量0.14kg,CO2累積釋放C質(zhì)量1.83kg.氣相累積碳釋放量略小于固相和液相損失碳質(zhì)量之和,偏差值在18%.氣相中碳釋放量主要來源于固相中可降解有機(jī)碳,在降解結(jié)束階段,固相中仍存在大量難降解或者不可降解碳.

    3.6 固相N損失速率從0.33kg/d降低到零,液相N流失速率由0.03kg/d降至零,氣相釋放N速率為0.0012kg/m3,后逐漸降低.固相累積損失N質(zhì)量0.62kg,液相累積流失N質(zhì)量0.08kg,N2累積釋放N質(zhì)量0.75kg.氣相累積氮釋放量略大于固相和液相損失氮質(zhì)量之和.氣相中釋放的氮主要來源于固相,液相中的氮作為固相氮到氣相氮過程的中轉(zhuǎn)站,在降解基本結(jié)束后,固相中仍然殘存著大量的不可降解或者難降解的含氮化合物.

    [1] 中華人民共和國國家統(tǒng)計(jì)局.中國統(tǒng)計(jì)年鑒-2020 [M]. 北京:中國統(tǒng)計(jì)出版社, 2020.

    National Bureau of statistics of the people's Republic of China China Statistical yearbook-2020 [M] Beijing: China Statistics Press, 2020.

    [2] Bilgili M S, Demir A, ?zkaya B. Quality and quantity of leachate in aerobic pilot-scale landfills [J]. Environmental Management, 2006, 38(2):189-196.

    [3] Bilgili M S, Demir A, ?zkaya B. Influence of leachate recirculation on aerobic and anaerobic decomposition of solid wastes [J]. Journal of Hazardous Materials, 2007,143(1/2):177-183.

    [4] Borglin S E, Hazen T C, Oldenburg C M, et al. Comparison of aerobic and anaerobic biotreatment of municipal solid waste [J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2004,54(7):815-822.

    [5] Cossu R, Raga R, Rossetti D. The PAF model: an integrated approach for landfill sustainability [J]. Waste Management, 2003,23(1):37-44.

    [6] Erses A S, Onay T T, Yenigun O. Comparison of aerobic and anaerobic degradation of municipal solid waste in bioreactor landfills [J]. Bioresource Technology, 2008,99(13):5418-5426.

    [7] Fadel M E, Fayad W, Hashisho J. Enhanced solid waste stabilization in aerobic landfills using low aeration rates and high density compaction [J]. Waste Management & Research, 2013,31(1):30-40.

    [8] Ritzkowski M, Stegmann R. Mechanisms affecting the leachate quality in the course of landfill in situ aeration [C]//Proceedings Sardinia, 2005:417-418.

    [9] Jacobs J, Scharff H, Van Arkel F, et al. Odour reduction by aeration of landfills: experience, operation and costs [C]//Conference Proceedings, 9th International Waste Management and Landfill Symposium, Cagliari, Italy. 2003.

    [10] Grossule V, Morello L, Cossu R, et al. Bioreactor landfills: comparison and kinetics of the different systems [J]. Detritus, 2018, 3:100-113.

    [11] Read A D, Hudgins M, Phillips P. Perpetual landfilling through aeration of the waste mass; lessons from test cells in Georgia (USA) [J]. Waste Management, 2001,21(7):617-629.

    [12] Ma J, Liu L, Xue Q, et al. A systematic assessment of aeration rate effect on aerobic degradation of municipal solid waste based on leachate chemical oxygen demand removal [J]. Chemosphere, 2021,263:128218.

    [13] Hantsch S, Michalzik B, Bilitewski B. Different intensities of aeration and their effect on contaminant emission via the leachate pathway from old landfill waste–a laboratory scale study [C]//Proceedings Sardinia, 2003.

    [14] Raga R, Cossu R. Landfill aeration in the framework of a reclamation project in Northern Italy [J]. Waste Management, 2014,34(3):683-691.

    [15] Ritzkowski M, Heyer K U, Stegmann R. Fundamental processes and implications during in situ aeration of old landfills [J]. Waste Management, 2006,26(4):356-372.

    [16] Zieleniewska-Jastrzebska A, Krzystek L, Ledakowicz S. Aerobic stabilization of old landfills–experimental simulation in lysimeters [J]. Management of Pollutant Emission from Landfills and Sludge, 2007,1: 55-62.

    [17] 劉建國,倪 哲,李 睿,等.垃圾齡對填埋場好氧修復(fù)供氧和加速穩(wěn)定化效果的影響[J]. 環(huán)境工程, 2016,34(2):14-18.

    Liu J G, Ni Z, Li R, et al. Evaluation of oxygen requirement and accelerated performance of stabilization by landfill aeration: effect of refuse age [J]. Environmental Engineering, 2016,34(2):14-18.

    [18] 劉海龍,周家偉,陳云敏,等.城市生活垃圾填埋場穩(wěn)定化評估[J]. 浙江大學(xué)學(xué)報(bào)(工學(xué)版), 2016,50(12):2336-2342.

    Liu H L, Zhou J W, Chen Y M, et al. Evaluation of municipal solid waste landfill stabilization [J]. Journal of Zhejiang University (Engineering Science), 2016,50(12):2336-2342.

    [19] 陳云敏.環(huán)境土工基本理論及工程應(yīng)用[J]. 巖土工程學(xué)報(bào), 2014, 36(1):1-46.

    Chen Y M. A fundamental theory of environmental geotechnics and its application [J]. Chinese Journal of Geotechnical Engineering, 2014, 36(1):1-46.

    [20] Chen Y M, Xu W J, Ling D S, et al. A degradation–consolidation model for the stabilization behavior of landfilled municipal solid waste [J]. Computers and Geotechnics, 2020,118:103341.

    [21] 陳云敏,劉曉成,徐文杰,等.填埋生活垃圾穩(wěn)定化特征與可開采性分析:以我國第一代衛(wèi)生填埋場為例[J]. 中國科學(xué)(技術(shù)科學(xué)), 2019, 49(2):199-211.

    Chen Y M, Liu X C, Xu W J, et al. Analysis on stabilization characteristics and exploitability of landfilled municipal solid waste: Case of a typical landfill in China [J]. Scientia Sinica Technologica, 2018,49(2):199-211.

    [22] Xiao D K, Xu W J, Zhan L T, et al. A model for aerobic biochemical degradation of municipal solid waste [C]//The International Congress on Environmental Geotechnics. Singapore: Springer, 2018:263-271.

    [23] Xiao D K, Chen Y M, Xu W J, et al. An aerobic degradation model for landfilled municipal solid waste [J]. Applied Sciences, 2021, 11(16):7557.

    [24] Xiao D K, Chen Y M, Xu W J, et al. Biochemical-thermal- hydro-mechanical coupling model for aerobic degradation of landfilled municipal solid waste [J]. Waste Management, 2022,144: 144-152.

    [25] Brandst?tter C, Laner D, Fellner J. Carbon pools and flows during lab-scale degradation of old landfilled waste under different oxygen and water regimes [J]. Waste Management, 2015,40:100-111.

    [26] Slezak R, Krzystek L, Ledakowicz S. Degradation of municipal solid waste in simulated landfill bioreactors under aerobic conditions [J]. Waste Management, 2015,43:293-299.

    [27] Prantl R, Tesar M, Huber-Humer M, et al. Changes in carbon and nitrogen pool during in-situ aeration of old landfills under varying conditions [J]. Waste Management, 2006,26(4):373-380.

    [28] Wu C, Shimaoka T, Nakayama H, et al. Stimulation of waste decomposition in an old landfill by air injection [J]. Bioresource Technology, 2016,222:66-74.

    [29] Raga R, Cossu R. Bioreactor tests preliminary to landfill in situ aeration: A case study [J]. Waste Management, 2013,33(4):871-880.

    [30] Grossule V, Lavagnolo M C. Lab tests on semi-aerobic landfilling of MSW under varying conditions of water availability and putrescible waste content [J]. Journal of Environmental Management, 2020,256: 109995.

    [31] CJ/T3039-95 城市生活垃圾采樣和物理分析方法[S].

    CJ/T3039-95 physical sampling and analysis of municipal solid waste [S].

    [32] CJ/T 96-1999 城市生活垃圾有機(jī)質(zhì)的測定灼燒法[S].

    CJ/T 96-1999 determination of organic matter in municipal solid waste burning method [S].

    Experimental study on aerobic accelerated stabilization and carbon and nitrogen migration of municipal solid waste.

    XIAO Dian-kun1,2, CHEN Yun-min1,2, XU Wen-jie1,2*, ZHAN Liang-tong1,2, KE Han1,2, HE Hai-jie1,3, LIU Yuan-feng1,2

    (1.MOE Key Laboratory of Soft Soils and Geoenvironmental Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China;2.Center for Hypergravity Experimental and Interdisciplinary Research, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China;3.School of architectural engineering, Taizhou University, Taizhou 318000, China)., 2022,42(5):2204~2212

    The 3-4-year-old municipal solid waste (MSW) of Shanghai Laogang landfill was selected for the indoor forced ventilation unit test. The changes of solid, liquid, and gas components were monitored, and the reduction law of organic pollution load and the migration law of carbon and nitrogen were analyzed and studied. The results show that: The value of cellulose/lignin (C/L) in the solid phase decreased from the initial 0.8 to less than 0.4, BDM, TOC, and TN in the solid phase also decreased. The degradation rate of solid index was large in the early stage and small in the late stage, and the degradation degree of waste in the upper layer was greater. The pH and EC of the liquid phase were maintained in a fixed range, and the organic pollution load has been greatly reduced. During the whole test period, the degradation rates of TOC, COD, and BOD reached 97%, 94%, and 94% respectively. The degradation rates of TN and NH4-N reached 95% and 94% respectively. During the test, the cumulative CO2release was 6.7kg and the cumulative N2release was 0.75kg. C/L value, degradation stabilization normalization index β can be used as indexes to judge the stabilization degree of MSW. BOD/COD and NH4-N/TN values can be used as indicators to determine the stability of degradable substances in the liquid phase. According to the principle of mass conservation, the migration of carbon and nitrogen during the experiment was analyzed. The cumulative loss of carbon mass in the solid phase was 2.09kg, the cumulative loss of carbon mass in the liquid phase was 0.14kg, and the cumulative release of carbon mass in CO2was 1.83kg. The cumulative loss of nitrogen mass in the solid phase was 0.62kg, the cumulative loss of nitrogen mass in the liquid phase was 0.08kg, and the cumulative release of nitrogen mass in N2was 0.75kg. After the degradation, there are still a large number of non-degradable or refractory carbon and nitrogen compounds in the solid phase.

    municipal solid waste;aerobic accelerated degradation;organic pollution load reduction;indicators of stabilization;carbon balance;nitrogen balance

    X705

    A

    1000-6923(2022)05-2204-09

    肖電坤(1991-),男,安徽阜陽人,博士研究生,主要從事環(huán)境巖土科研工作.發(fā)表論文7篇.

    2021-10-11

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51988101和51508504);浙江省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(LQ21E080003);建設(shè)部科技計(jì)劃項(xiàng)目(2020- K-026, 2021-K-125);浙江省'尖兵''領(lǐng)雁'研發(fā)攻關(guān)計(jì)劃資助項(xiàng)目(2022C03095)

    * 責(zé)任作者, 副教授, wenjiexu@zju.edu.cn

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