14.8 MeV中子誘發(fā)78Kr(n,2n)77Kr反應(yīng)截面的測(cè)量

梁建峰，解 峰,*，阮錫超，鮑 杰，陳雄軍，師全林，李雪松，余功碩，康 泰

(1.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024；2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)核數(shù)據(jù)中心，北京 102413)

核反應(yīng)截面能揭示入射粒子與靶核的相互作用機(jī)制，同時(shí)也是核技術(shù)和核能利用的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)[1]?？熘凶诱T發(fā)核反應(yīng)截面可用于核反應(yīng)模型理論的改善和驗(yàn)證，在核測(cè)試、核聚變研究、核廢物處理、核燃料增殖以及核武器研制等方面有廣泛的應(yīng)用價(jià)值[2-3]。國(guó)內(nèi)外已開(kāi)展了14 MeV中子誘發(fā)多種核素(n,2n)反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)測(cè)量工作[1-2，4-6]，包括89Y、151Eu、203Tl、232Tl等，然而這些均集中在固體樣品中，與氣體樣品相關(guān)的截面測(cè)量研究鮮有報(bào)道。由于樣品的物態(tài)不同，氣體樣品核素反應(yīng)截面的測(cè)量較固體樣品核素難度更大：固體樣品通常可制成薄片狀，而氣體樣品一般為體源，在放射性活度測(cè)量中體源較面源的測(cè)量難度更大；另外，由于固體樣品很薄，利用監(jiān)督片得到的中子注量率的修正很小，而在氣體樣品的測(cè)量中，該修正大于固體樣品；此外，氣體樣品靶的制備較固體樣品也更加困難。

惰性氣體核素78Kr的(n,2n)反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)很少，文獻(xiàn)中僅能查詢到兩家20世紀(jì)90年代以前完成的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，且兩者之間的差異很大，如1968年Kondaiah等[7]測(cè)得14.4 MeV能點(diǎn)的反應(yīng)截面為245 mb(1 b=10-24cm2)，而1989年Bazan等[8]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果為321 mb，兩者相差30%左右，因此有必要重新開(kāi)展78Kr(n,2n)77Kr反應(yīng)截面的測(cè)量工作。本文基于活化法測(cè)量14.8 MeV能點(diǎn)78Kr(n,2n)77Kr的反應(yīng)截面，并在樣品的制備、活化產(chǎn)物的活度測(cè)量和監(jiān)督反應(yīng)的選取等方面進(jìn)行改進(jìn)和優(yōu)化。

1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

1.1 樣品制備

78Kr的天然豐度僅0.35%，為盡可能提高樣品量，本文使用富集度99.5%的高純78Kr氣體，雜質(zhì)的主要成分為80Kr。氣體樣品的制備是反應(yīng)截面測(cè)量中的關(guān)鍵步驟之一，不同于固體核素可采用壓片等方式制成薄片樣品，氣體核素的樣品封裝方式和泄漏情況對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果有重要影響。

樣品的制備過(guò)程如圖1所示，用注射器針頭將高純78Kr氣體充入源盒中，并采用稱(chēng)重法確定樣品的質(zhì)量。其中氣體源盒為圓柱形，內(nèi)徑20 mm、厚10 mm、壁厚約1 mm，體積約3.14 mL，源盒與固定螺母之間用橡膠塞墊片實(shí)現(xiàn)氣體密封，源盒材質(zhì)為低原子序數(shù)的有機(jī)玻璃，以盡量減小自身的散射中子對(duì)截面測(cè)量的影響。首先，將注射器針頭扎入源盒的密封橡膠墊片中，打開(kāi)氣體閥門(mén)抽真空至0.5 kPa以下，關(guān)閉閥門(mén)并取下源盒，用十萬(wàn)分之一精度的天平稱(chēng)重得到空的氣體源盒的質(zhì)量。再次將注射器針頭扎入密封橡膠墊片中，同樣抽真空至0.5 kPa以下，然后打開(kāi)氣體閥門(mén)將高純78Kr氣體充入源盒內(nèi)，充入后的氣體壓力控制在90 kPa以下，以使源盒保持負(fù)壓狀態(tài)，再次取下源盒稱(chēng)重得到充入78Kr氣體樣品后的總重量，二者之差即為充入78Kr樣品的質(zhì)量。由于橡膠塞墊片具有很好的彈性和自封性，注射器針頭扎入并取出后的短時(shí)間內(nèi)不會(huì)泄漏氣體，而長(zhǎng)時(shí)間放置后會(huì)緩慢泄漏，因此稱(chēng)重完成后用環(huán)氧樹(shù)脂涂抹橡膠塞表面以實(shí)現(xiàn)更高的密封性能。

圖1 78Kr氣體樣品的制備Fig.1 Preparation of 78Kr gas sample

共制備了3個(gè)78Kr氣體樣品，表1給出了氣體樣品的質(zhì)量，其中不確定度按照稱(chēng)重的不確定度為萬(wàn)分之一克估算。

表1 78Kr氣體樣品的質(zhì)量Table 1 Mass of 78Kr gas sample

氣體樣品制備完成后，對(duì)其泄漏情況進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)量。將制備好的78Kr氣體源盒放入一約100 mL的不銹鋼容器中，如圖2所示，密封并靜置約7 d后從容器中分樣取出50 mL氣體，利用氣相色譜儀測(cè)量其中Kr的濃度，結(jié)果表明，氣體的泄漏率低于10-6d-1，可見(jiàn)氣體源盒的密封性很好，滿足截面測(cè)量的實(shí)驗(yàn)需求。

圖2 氣體泄漏監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)Fig.2 Experiment of gas leaking measurement

1.2 加速器輻照

實(shí)驗(yàn)在中國(guó)原子能科學(xué)研究院的高壓倍加器上開(kāi)展，利用T(d,n)4He反應(yīng)(Q=17.6 MeV)生產(chǎn)單能中子，入射D+束的平均能量約300 keV，D+束典型電流約250 μA，中子產(chǎn)額約3×1010s-1。輻照的同時(shí)用伴隨α粒子法監(jiān)測(cè)中子注量率的波動(dòng)情況，α粒子采用Au-Si面壘探測(cè)器測(cè)量。

實(shí)驗(yàn)布局如圖3所示，78Kr樣品放置在D+束的0°方向，為盡可能減小中子注量率修正，氣體樣品距離中子源應(yīng)盡可能遠(yuǎn)，本實(shí)驗(yàn)中兩者距10 cm，該處的中子注量率約2×107cm-2·s-1。輻照時(shí)長(zhǎng)大于4 h，輻照的同時(shí)將兩片純度99.99%的高純93Nb片分別固定在氣體源盒的前、后端，利用已知反應(yīng)截面的93Nb(n,2n)92Nbm監(jiān)測(cè)樣品處的中子注量率，93Nb片的直徑與氣體樣品相同，厚度約50 μm，1#78Kr樣品前、后監(jiān)督片質(zhì)量分別為91.00、101.20 mg，2#78Kr樣品前、后監(jiān)督片質(zhì)量分別為98.26、85.67 mg，3#78Kr樣品前、后監(jiān)督片質(zhì)量分別為107.94、109.15 mg。

圖3 輻照實(shí)驗(yàn)布局示意圖Fig.3 Schematic diagram of experimental set-up

入射中子的能量利用核反應(yīng)Q方程[9]計(jì)算，同時(shí)與90Zr(n,2n)89Zrm+g與93Nb(n,2n)92Nbm截面比法[4]進(jìn)行對(duì)比，確定的中子能量為(14.8±0.2) MeV。

1.3 放射性測(cè)量

輻照結(jié)束后，將氣體樣品、Nb監(jiān)督片分別置于同軸高純鍺(HPGe)探測(cè)器上測(cè)量活化產(chǎn)物的活度。活化產(chǎn)物77Kr和92Nbm的簡(jiǎn)化衰變綱圖[10-11]如圖4、5所示。

圖4 氣體活化產(chǎn)物77Kr的簡(jiǎn)化衰變綱圖Fig.4 Simplified decay scheme of 77Kr

圖5 氣體活化產(chǎn)物92Nbm的簡(jiǎn)化衰變綱圖Fig.5 Simplified decay scheme of 92Nbm

HPGe探測(cè)器的型號(hào)為GEM60P4(ORTEC公司生產(chǎn))，相對(duì)效率60%，對(duì)1 332 keV γ射線的能量分辨率約1.8 keV。DSPEC50數(shù)字化γ譜儀與HPGe探測(cè)器配套使用，并利用Maestro軟件采集能譜。實(shí)測(cè)的氣體活化產(chǎn)物77Kr和監(jiān)督活化產(chǎn)物92Nbm的能譜如圖6、7所示，可見(jiàn)77Kr的主γ能峰129.6 keV和92Nbm的主γ能峰934.5 keV均可準(zhǔn)確分析，其中77Kr能譜中的239.0 keV和520.7 keV為77Kr的衰變子體77Br的γ能峰。

圖6 77Kr的實(shí)測(cè)γ能譜Fig.6 Measured γ-ray spectrum of 77Kr

圖7 92Nbm的實(shí)測(cè)γ能譜Fig.7 Measured γ-ray spectrum of 92Nbm

測(cè)量中采用的主要衰變數(shù)據(jù)列于表2，77Kr的衰變數(shù)據(jù)主要取自文獻(xiàn)[10]，半衰期為本實(shí)驗(yàn)室的自測(cè)值，92Nbm的衰變數(shù)據(jù)取自文獻(xiàn)[11]。

表2 活化產(chǎn)物的衰變數(shù)據(jù)Table 2 Decay data of activated products

由于輻照后的活化產(chǎn)物77Kr、92Nbm活度均較低，需置于HPGe探測(cè)器的表面位置，因此需標(biāo)定77Kr、92Nbm相應(yīng)γ射線在HPGe探測(cè)器表面位置處的探測(cè)效率。采用高低位置效率過(guò)渡的方法得到，即通過(guò)測(cè)量待測(cè)核素特征γ射線在高、低兩個(gè)位置處的計(jì)數(shù)率比值，利用高位置處的探測(cè)效率直接計(jì)算低位置處的探測(cè)效率，省去了低測(cè)量位置處復(fù)雜的級(jí)聯(lián)符合修正。

高位置處的探測(cè)效率利用HPGe探測(cè)器的效率曲線內(nèi)插得到。利用HPGe探測(cè)器測(cè)量60Co、75Se、133Ba、134Cs、152Eu、24Na等已知活度的標(biāo)準(zhǔn)放射源，進(jìn)而擬合得到效率曲線[12]。標(biāo)準(zhǔn)放射源距離探測(cè)器25 cm，由于該位置處的探測(cè)效率很低，不需考慮級(jí)聯(lián)符合的影響。與作為體源的78Kr氣體源不同，標(biāo)準(zhǔn)放射源的直徑20 mm，放射性核素全部位于底部的濾紙內(nèi)，因此需對(duì)內(nèi)插得到的效率進(jìn)行修正。

這種方法需高活度的77Kr和92Nbm放射源，在加速器輻照的同時(shí)將另一個(gè)77Kr氣體源盒、93Nb片緊貼近在氚靶靶頭上，由于距離中子源很近，輻照結(jié)束即可獲得高活度的77Kr和92Nbm放射源。

2 數(shù)據(jù)分析

2.1 反應(yīng)截面的計(jì)算

反應(yīng)截面的計(jì)算公式[4，6]為:

(1)

S=1-e-λT

(2)

D=e-λtd(1-e-λtm)

(3)

F=fsfg

(4)

其中：下標(biāo)x和0分別代表待測(cè)反應(yīng)和監(jiān)督反應(yīng)；σ為反應(yīng)截面；η為靶核的豐度；ε為特征γ射線全能峰的效率；Iγ為其特征γ射線的發(fā)射幾率；m為樣品質(zhì)量；λ為相應(yīng)核素的衰變常量；T為輻照時(shí)間；td為輻照結(jié)束后的冷卻時(shí)間；tm為測(cè)量時(shí)間；C為全能峰的面積；S為剩余核的生長(zhǎng)因子；A為核素的原子量；K為中子注量率波動(dòng)修正因子；Fn為中子注量率修正因子；F為活度測(cè)量修正因子，包括自吸收修正因子fs和幾何修正因子fg。78Kr氣體樣品中含有少量的80Kr，其(n,2n)的反應(yīng)產(chǎn)物為79Kr/79Krm，對(duì)77Kr的放射性測(cè)量均無(wú)影響，因此樣品質(zhì)量m取表1中氣體樣品質(zhì)量的99.5%。

2.2 修正因子的計(jì)算

中子注量率波動(dòng)修正因子K利用如下公式計(jì)算：

(5)

其中：L為將輻照時(shí)間分成的段數(shù)；Δti為每段的時(shí)間間隔；Ti為第i段時(shí)間結(jié)束到輻照結(jié)束的時(shí)間間隔；Φi為Δti時(shí)間內(nèi)入射到樣品上的平均中子注量率；Φ為整個(gè)輻照時(shí)間內(nèi)入射到樣品上的平均中子注量率。計(jì)算得到77Kr和92Nbm的中子注量率波動(dòng)修正因子分別為1.026和1.003。

78Kr氣體樣品處的中子注量率以兩片93Nb片所在處中子注量率的平均值代替。中子注量率修正因子Fn是指輻照過(guò)程中由于樣品厚度導(dǎo)致前、后兩片中子注量率監(jiān)測(cè)片對(duì)中子源所張立體角有一定差異，從而造成待測(cè)樣品與兩端監(jiān)測(cè)片所處的中子場(chǎng)不一致引起的修正。顯然，樣品距離中子源越近，修正量越大，而距離越遠(yuǎn)，中子通量越小，但距離過(guò)遠(yuǎn)時(shí)活化產(chǎn)物的活度很低，增加了測(cè)量的難度。本實(shí)驗(yàn)中樣品放置在距離中子源約10 cm處，在保證樣品活度測(cè)量的同時(shí)盡量減小該修正。利用Geant4[13]程序?qū)π拚窟M(jìn)行了計(jì)算，根據(jù)實(shí)驗(yàn)的空間布局建立了模型，分別計(jì)算了兩個(gè)93Nb片和78Kr氣體樣品處的中子注量率，通過(guò)比較得到中子注量率修正因子為0.997。

活度測(cè)量修正因子F包括自吸收修正因子fs和幾何修正因子fg，通過(guò)測(cè)量系列標(biāo)準(zhǔn)放射源得到了距離HPGe探測(cè)器25 cm處的效率曲線，而標(biāo)準(zhǔn)源的幾何形狀與氣體源盒和監(jiān)督片有一定差異，自吸收情況也不同，因此需對(duì)其進(jìn)行修正。同樣利用Geant4[13]程序?qū)π拚窟M(jìn)行計(jì)算，建模后分別計(jì)算77Kr體源、92Nbm體源和標(biāo)準(zhǔn)源在HPGe探測(cè)器25 cm處的探測(cè)效率，通過(guò)比較探測(cè)效率的差異得到77Kr和92Nbm的活度測(cè)量修正因子分別為0.970和0.998。

3 結(jié)果與討論

利用式(1)～(4)并考慮各種修正因子后即可得到反應(yīng)截面，監(jiān)督反應(yīng)93Nb(n,2n)92Nbm的反應(yīng)截面取自參考文獻(xiàn)[14]，為(459.7±5.0) mb。3個(gè)78Kr氣體樣品反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表3。

表3 78Kr(n,2n)77Kr反應(yīng)截面測(cè)量結(jié)果Table 3 Measurement resultof 78Kr(n,2n)77Kr reaction cross section

實(shí)驗(yàn)結(jié)果的不確定度來(lái)源于核衰變數(shù)據(jù)、HPGe探測(cè)器的效率刻度、靶核數(shù)、特征γ射線的峰計(jì)數(shù)以及標(biāo)準(zhǔn)截面等多種因素，各不確定度因素及總不確定度列于表4，可看出77Kr的特征γ射線的發(fā)射幾率及探測(cè)效率是不確定的主要來(lái)源。

表4 不確定度評(píng)價(jià)表Table 4 Uncertainty evaluation table

圖8比較了實(shí)驗(yàn)結(jié)果與文獻(xiàn)值及評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)的結(jié)果，可以看出，本實(shí)驗(yàn)結(jié)果高于Bazan[8]的實(shí)測(cè)值，Kondaiah等[7]雖沒(méi)有測(cè)量14.8 MeV能點(diǎn)的反應(yīng)截面，但從趨勢(shì)上看也遠(yuǎn)低于本實(shí)驗(yàn)結(jié)果。另外，本結(jié)果也高于ENDF-B/Ⅶ.1[15]、JENDL-4.0[16]和TENDL-2012[17]等評(píng)價(jià)值，相比之下，更接近JENDL-4.0[16]的評(píng)價(jià)值。

圖8 78Kr(n,2n)77Kr反應(yīng)截面與文獻(xiàn)值及評(píng)價(jià)庫(kù)的比較Fig.8 Comparison of 78Kr(n,2n)77Kr reaction cross section of this work with pervious data and evaluations

造成差異較大的原因可能是在樣品制備、監(jiān)督反應(yīng)選取等方面存在有較大不同。

1) 采用的衰變數(shù)據(jù)不同。Kondaiah等[7]使用的77Kr的129.6 keV γ射線的發(fā)射幾率為0.862，未查到Bazan[8]使用的衰變數(shù)據(jù)，而本文采用的值為0.81，該數(shù)據(jù)來(lái)自2012年最新的評(píng)價(jià)值。利用最新的γ射線發(fā)射幾率數(shù)據(jù)對(duì)Kondaiah等[7]的結(jié)果進(jìn)行了修正，得到的14.4 MeV能點(diǎn)處的截面為261 mb，仍遠(yuǎn)低于Bazan[8]和本文結(jié)果。

2) 樣品形態(tài)及制備方法不同。Kondaiah等[7]采用固態(tài)樣品(天然氪的對(duì)苯二酚絡(luò)合物)；Bazan[8]采用豐度99%的78Kr；本文采用豐度99.5%的78Kr，并利用稱(chēng)重法直接得到樣品的質(zhì)量和核數(shù)。

3) 監(jiān)督反應(yīng)不同。Kondaiah等[7]選取56Fe(n,p)56Mn作為監(jiān)督反應(yīng)，反應(yīng)閾值2.974 MeV；Bazan[8]選取27Al(n,α)24Na作為監(jiān)督反應(yīng)，反應(yīng)閾值3.240 MeV；本文選用93Nb(n,2n)92Nbm作為監(jiān)督反應(yīng)，反應(yīng)閾值8.927 MeV，而有文獻(xiàn)研究表明選用閾值明顯低于待測(cè)反應(yīng)的監(jiān)督反應(yīng)，使截面測(cè)量結(jié)果偏低[18]。

不同于可制成薄片面源的固體樣品，氣體樣品為體源，因而在實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方面有著明顯差異。本文著重在以下幾個(gè)方面進(jìn)行了優(yōu)化。

1) 樣品的制備。采用低原子序數(shù)的有機(jī)玻璃作為氣體源盒的材質(zhì)，以減小源盒自身的散射中子對(duì)實(shí)驗(yàn)的影響，并用稱(chēng)重法直接得到充入氣體的靶核數(shù)，無(wú)須氣壓和源盒體積等參數(shù)，同時(shí)對(duì)源盒的泄漏情況進(jìn)行了監(jiān)測(cè)。

2)77Kr放射性活度的測(cè)量。在HPGe探測(cè)器的低位置處測(cè)量體源的活度是活度測(cè)量中的一道難題，通常需要考慮級(jí)聯(lián)符合修正和幾何修正，這兩項(xiàng)修正復(fù)雜且不確定度很大。本文通過(guò)輻照78Kr生產(chǎn)高活度的77Kr樣品，并采用高低位置效率過(guò)渡的方法利用高位置處的探測(cè)效率直接得到低位置處的探測(cè)效率，而高位置處的級(jí)聯(lián)符合修正可忽略不計(jì)，幾何修正可通過(guò)蒙特卡羅計(jì)算獲得，從而顯著降低了效率刻度的不確定度。

3) 監(jiān)督反應(yīng)的選取。選擇高閾值的93Nb(n,2n)92Nbm作為監(jiān)督反應(yīng)，反應(yīng)閾值為8.927 MeV，且在14 MeV附近激發(fā)函數(shù)比較平穩(wěn)；相比參考文獻(xiàn)中的56Fe(n,p)56Mn和27Al(n,α)24Na，該反應(yīng)閾值更高，更接近78Kr(n,2n)77Kr反應(yīng)的閾值12.238 MeV，可有效降低低能中子和散射中子的影響。

4 結(jié)論

本文用活化法測(cè)量了78Kr(n,2n)77Kr在14.8 MeV能點(diǎn)的反應(yīng)截面，在氣體樣品的制備、活化產(chǎn)物的活度測(cè)量和監(jiān)督反應(yīng)的選取等方面進(jìn)行了改進(jìn)優(yōu)化，實(shí)驗(yàn)結(jié)果明顯高于參考文獻(xiàn)值，并對(duì)存在差異的可能原因進(jìn)行了分析和討論。實(shí)驗(yàn)結(jié)果可為78Kr(n,2n)77Kr反應(yīng)截面的分析與評(píng)價(jià)提供參考。

感謝中國(guó)原子能科學(xué)研究院高壓倍加器運(yùn)行維護(hù)組對(duì)本實(shí)驗(yàn)的支持與幫助。