利用瞬發(fā)γ射線法測(cè)量209Bi的中子非彈性散射截面

孫 琪，王朝輝，張奇瑋，黃翰雄，任 杰，阮錫超，劉世龍，鮑 杰，欒廣源，丁琰琰，陳雄軍，聶陽波，劉 超，趙 齊，王金成，賀國(guó)珠，杜樹斌

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)核數(shù)據(jù)中心，北京 102413)

中子核數(shù)據(jù)在核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)、輻射防護(hù)、核醫(yī)學(xué)、乏燃料處理、核安全等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用[1]。利用中子評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)結(jié)合適當(dāng)?shù)某绦驅(qū)搜b置中的中子場(chǎng)、反應(yīng)率、核素產(chǎn)量、劑量率以及衰變熱等參數(shù)進(jìn)行計(jì)算是對(duì)其進(jìn)行定量分析的重要方法，因此核數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度直接影響計(jì)算結(jié)果的可靠性。如果核數(shù)據(jù)的不確定度過大，那么在設(shè)計(jì)中需要增加核反應(yīng)堆反應(yīng)性、功率分布、燃料富集度、輻射屏蔽以及乏燃料存儲(chǔ)等的安全冗余來確保安全，從而降低了其經(jīng)濟(jì)性。先進(jìn)反應(yīng)堆和其他新型核裝置對(duì)核數(shù)據(jù)的能量以及核素種類提出了更高的要求。液態(tài)鉛鉍合金可作為反應(yīng)堆的冷卻劑和慢化劑材料以及散裂靶材料[2]，在快堆、散裂中子源、加速器驅(qū)動(dòng)的次臨界系統(tǒng)中具有重要的應(yīng)用。keff是反映核反應(yīng)堆狀態(tài)的重要參數(shù)，其與堆內(nèi)中子能譜以及材料分布直接相關(guān)。在10 MeV以下，209Bi的非彈性散射截面占了總截面的30%左右?？熘凶优c209Bi發(fā)生非彈性散射碰撞時(shí)，將損失大量能量，從而降低反應(yīng)堆內(nèi)中子能譜的硬度。因此，在大量使用鉍材料的各種核反應(yīng)堆中，中子與209Bi反應(yīng)截面的準(zhǔn)確性將直接影響keff計(jì)算的準(zhǔn)確性。目前，國(guó)際上主要的評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫在計(jì)算含有大量鉍的反應(yīng)堆的keff時(shí)存在較大的偏差[3]，進(jìn)一步準(zhǔn)確確定209Bi的中子非彈性散射截面十分必要。瞬發(fā)γ射線法[4]是測(cè)量中子非彈性散射截面的一種有效方法，與直接測(cè)量法相比，不會(huì)受到來自其他反應(yīng)道中子的干擾。本工作采用瞬發(fā)γ射線法開展209Bi的中子非彈性散射截面實(shí)驗(yàn)測(cè)量研究。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

基于中國(guó)原子能科學(xué)研究院HI-13串列加速器瞬發(fā)γ射線實(shí)驗(yàn)平臺(tái)開展實(shí)驗(yàn)測(cè)量，實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。中子靶采用D2氣體靶，外殼為不銹鋼，氣柱尺寸約為φ1 cm×4 cm，氣體壓強(qiáng)約為0.4 MPa，入射窗為10 μm厚的金屬鉬箔，束流阻止片為0.5 mm厚的金片。HI-13串列加速器加速的不同能量D+束轟擊中子靶，通過氘氘聚變反應(yīng)產(chǎn)生不同能量的準(zhǔn)單能中子。利用中子飛行時(shí)間(TOF)法排除氘氘三體反應(yīng)產(chǎn)生的破裂中子。為降低實(shí)驗(yàn)本底，對(duì)中子源進(jìn)行了有效的屏蔽和準(zhǔn)直。屏蔽體的整體外形尺寸約為2 m× 2 m× 2 m，采用的材料包括鐵、混凝土、含硼聚乙烯、鉛等。沿D+束軸線在屏蔽體中嵌入1個(gè)由銅、鐵、聚乙烯和鉛制造的準(zhǔn)直器，引出0°方向的中子。在相對(duì)于束流30°、70°、110°和150° 4個(gè)方向各放置1個(gè)Canberra公司生產(chǎn)的Clover探測(cè)器，測(cè)量中子與樣品相互作用產(chǎn)生的γ射線。每個(gè)探測(cè)器由4塊尺寸相同的N型同軸高純鍺晶體組成。Clover探測(cè)器表面距樣品中心的距離分別為32、15、15和32 cm。為了屏蔽散射的γ射線，在Clover探測(cè)器的頭部安裝1個(gè)厚度約為2 cm的鉛屏蔽套筒。為降低實(shí)驗(yàn)廳的散射中子和γ本底，在中子束流末端放置了1個(gè)主要成分為石蠟和鉛的中子捕集器。使用1個(gè)尺寸為φ5.08 cm×5.08 cm的BC501A液體閃爍體探測(cè)器監(jiān)視中子通量，其表面距離中子靶頭約554 cm。在實(shí)驗(yàn)中使用的D+束能量分別為6.5、8.0和9.5 MeV，流強(qiáng)約為300 nA，脈沖重復(fù)頻率約為3 MHz。為了得到足夠的統(tǒng)計(jì)，實(shí)驗(yàn)使用了較多的束流時(shí)間，209Bi樣品的3種能量束流時(shí)間分別為36、30和30 h，natTi樣品的3種能量束流時(shí)間分別為20、20和16 h。為了確定γ射線的本底情況，分別在束測(cè)量了有樣品和無樣品時(shí)的γ能譜。LISE++程序[5]計(jì)算的上述3種能量D+束在束窗中的能量損失分別為0.52、0.45和0.4 MeV。使用TARGET程序[6]對(duì)6.5、8.0和9.5 MeV的D+束轟擊氣體靶進(jìn)行模擬，得到了0°方向的單能中子峰平均能量分別為9.0、10.5和12.0 MeV，半高寬分別為0.252、0.211和0.182 MeV。實(shí)驗(yàn)中使用的209Bi金屬樣品尺寸為φ50 mm×4 mm，密度為9.8 g/cm3；使用的金屬天然鈦樣品尺寸為φ50 mm×1 mm，密度為4.54 g/cm3。為了減小向探測(cè)器方向發(fā)射的γ射線在樣品中的衰減，樣品在擺放時(shí)其軸線與中子束流的夾角約為20°。樣品中心到中子靶的距離約為270 cm。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic of experiment setup

數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)硬件為美國(guó)XIA公司生產(chǎn)的Pixie-16數(shù)字化采集卡。Clover探測(cè)器使用采樣率為100 MSPS、采樣深度為14 bit的采集卡。液體閃爍體探測(cè)器使用采樣率為500 MSPS、采樣深度為14 bit的采集卡。使用北京大學(xué)編寫的GDDAQ[7-8]作為數(shù)據(jù)獲取程序，對(duì)數(shù)據(jù)采集過程進(jìn)行控制和在線監(jiān)控，同時(shí)對(duì)數(shù)據(jù)采集參數(shù)進(jìn)行設(shè)置和優(yōu)化。探測(cè)器產(chǎn)生的信號(hào)直接送入Pixie-16采集卡的模擬信號(hào)輸入接口，進(jìn)行數(shù)字化后獲取其波形，通過設(shè)置插件的參數(shù)可選擇是否存儲(chǔ)波形。Pixie-16具有一定的模擬信號(hào)調(diào)理功能，包括信號(hào)增益、偏置、極性翻轉(zhuǎn)等。在板載FPGA和DSP中加載相應(yīng)固件，可以對(duì)獲取的波形進(jìn)行信號(hào)檢測(cè)(快速觸發(fā)濾波)、定時(shí)(恒比定時(shí)觸發(fā))以及得到脈沖高度(能量濾波器)等處理。Pixie-16采集卡能夠設(shè)置的參數(shù)包括觸發(fā)濾波上升時(shí)間、觸發(fā)濾波平臺(tái)時(shí)間、觸發(fā)閾值、恒比定時(shí)觸發(fā)比、定時(shí)閾值、能量濾波上升時(shí)間、能量濾波平臺(tái)時(shí)間、信號(hào)衰減時(shí)間等。這些參數(shù)的設(shè)置對(duì)數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)的性能具有很大的影響。在實(shí)驗(yàn)正式開始前，對(duì)這些參數(shù)的設(shè)置進(jìn)行了優(yōu)化。

2 數(shù)據(jù)分析

2.1 Clover探測(cè)器刻度

使用152Eu、60Co、22Na和133Ba標(biāo)準(zhǔn)γ放射源對(duì)Clover探測(cè)器進(jìn)行了刻度，表1列出這些γ源產(chǎn)生的γ射線能量和強(qiáng)度。Clover探測(cè)器1 332 keV γ射線全能峰的能量分辨率約為0.18%。對(duì)γ射線的能量與相應(yīng)道數(shù)進(jìn)行線性擬合得到探測(cè)器的能量刻度曲線，如圖2所示。測(cè)量得到了Clover探測(cè)器對(duì)多條γ射線的絕對(duì)探測(cè)效率，使用ε=aEb函數(shù)對(duì)其進(jìn)行擬合得到絕對(duì)探測(cè)效率曲線，如圖3所示。其中：ε為絕對(duì)探測(cè)效率；E為γ射線的能量；a和b為擬合參數(shù)。

表1 γ射線的能量和強(qiáng)度Table 1 Energy and intensity of γ ray

圖2 Clover探測(cè)器γ能量刻度曲線Fig.2 γ energy calibration curve of Clover detector

圖3 Clover探測(cè)器絕對(duì)探測(cè)效率曲線Fig.3 Absolute detection efficiency curve of Clover detector

2.2 源中子通量

在截面測(cè)量中，需要準(zhǔn)確測(cè)量源中子的通量。液體閃爍體探測(cè)器中子探測(cè)效率高、時(shí)間分辨好，且具有良好的n/γ脈沖形狀甄別能力，因此在實(shí)驗(yàn)中采用1個(gè)尺寸為φ5.08 cm×5.08 cm的液體閃爍體探測(cè)器對(duì)源中子通量進(jìn)行測(cè)量。圖4示出利用液體閃爍體探測(cè)器實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的n/γ甄別二維譜，由圖4可清楚看到中子和γ信號(hào)能夠很好地區(qū)別。圖5示出液體閃爍體探測(cè)器測(cè)量到的總飛行時(shí)間譜及經(jīng)過n/γ甄別后得到的中子飛行時(shí)間譜和γ飛行時(shí)間譜。由圖5可清晰看到氘氘聚變反應(yīng)單能中子峰和破裂反應(yīng)中子峰，將選取中子飛行時(shí)間譜中氘氘聚變反應(yīng)單能中子的計(jì)數(shù)來對(duì)截面測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一。

圖4 中子監(jiān)視器脈沖形狀甄別二維譜Fig.4 2D pulse shape discrimination spectrum of neutron monitor

圖5 中子監(jiān)視器飛行時(shí)間譜Fig.5 TOF spectrum of neutron monitor

2.3 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)修正系數(shù)

實(shí)驗(yàn)樣品對(duì)發(fā)射的γ射線具有一定的吸收能力，需要對(duì)特征γ射線在樣品中的自吸收進(jìn)行修正。為了確定特征γ射線在樣品中的自吸收系數(shù)，使用蒙特卡羅模擬程序Geant4[9]模擬不同能量的特征γ射線在中子與樣品相互作用范圍內(nèi)各向同性發(fā)射，分別記錄在有樣品和無樣品條件下各個(gè)角度的特征γ射線計(jì)數(shù)，兩者的比值即為特征γ射線在樣品中的自吸收系數(shù)。圖6示出模擬得到的896、1 132、1 608和2 741 keV特征γ射線在209Bi樣品中的自吸收系數(shù)。源中子在樣品中發(fā)生散射，一方面會(huì)增加樣品中的中子通量，另一方面會(huì)降低中子監(jiān)視器的單能中子計(jì)數(shù)。為了確定中子在樣品中發(fā)生多次散射對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響，使用Geant4程序分別模擬源中子轟擊209Bi和natTi樣品，記錄樣品中的中子通量及在0°方向出射的中子能譜，用源中子數(shù)進(jìn)行歸一，可得到多次散射修正系數(shù)和源中子衰減系數(shù)。在圖7中給出了模擬得到的9.0、10.5和12.0 MeV中子分別轟擊時(shí)，209Bi樣品中的中子通量分布。通過模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn)，中子在樣品中的多次散射對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響小于2%。使用Bricc程序[10]計(jì)算了不同特征γ射線的內(nèi)轉(zhuǎn)換系數(shù)，209Bi的1 608 keV特征γ射線的內(nèi)轉(zhuǎn)換系數(shù)為0.012 70±0.000 15。在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理過程中使用模擬得到的修正系數(shù)對(duì)γ射線產(chǎn)生截面進(jìn)行修正。

圖6 不同能量的γ射線在209Bi樣品中的自吸收系數(shù)Fig.6 Self-absorption coefficient of γ ray with different energy in 209Bi sample

2.4 γ能譜分析

圖8示出9.5 MeV的D+束轟擊209Bi樣品時(shí)，30°方向的Clover探測(cè)器測(cè)量到的飛行時(shí)間譜，由圖8可清晰看到束流γ射線、單能中子和破裂中子的效應(yīng)峰。在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析過程中，通過選擇單能中子效應(yīng)峰對(duì)應(yīng)的時(shí)間范圍即可得到單能中子與樣品反應(yīng)產(chǎn)生的γ能譜。圖9示出6.5 MeV的D+束轟擊209Bi樣品時(shí)，110°方向的Clover探測(cè)器測(cè)量到的總γ譜和單能中子γ能譜。使用CERN ROOT[11]的TSpectrum類對(duì)測(cè)量得到的γ能譜進(jìn)行分析，在扣除本底后，根據(jù)209Bi等核素的能級(jí)綱圖確定測(cè)到的特征γ射線，并得到其全能峰計(jì)數(shù)。表2列出209Bi的能級(jí)和躍遷γ射線數(shù)據(jù)[12]。由圖9可清楚看到中子與209Bi樣品發(fā)生非彈性散射產(chǎn)生的896、991、1 132、1 527、1 608、2 600和2 741 keV等能量的特征γ射線。

圖8 9.5 MeV D+束轟擊209Bi樣品時(shí)30°方向的Clover探測(cè)器測(cè)量得到的飛行時(shí)間譜Fig.8 TOF spectrum measured with Clover detector at 30° when 209Bi sample was bombarded with 9.5 MeV deuteron beam

圖9 6.5 MeV D+束轟擊209Bi樣品時(shí)110°方向的Clover探測(cè)器測(cè)量得到的γ能譜Fig.9 γ energy spectrum measured with Clover detector at 110° when 209Bi sample was bombarded with 6.5 MeV deuteron beam

表2 209Bi的能級(jí)和躍遷γ射線數(shù)據(jù)Table 2 Energy level and transition γ ray data of 209Bi

2.5 γ產(chǎn)生截面計(jì)算

實(shí)驗(yàn)分別測(cè)量了在相對(duì)于束流方向30°、70°、110°和150°等4個(gè)角度出射的γ射線能譜。根據(jù)式(1)[13]可得到特征γ射線的微分截面：

(1)

要得到特征γ射線的產(chǎn)生截面，需要對(duì)γ射線的微分截面進(jìn)行積分。由于實(shí)驗(yàn)中使用的探測(cè)器個(gè)數(shù)少、覆蓋的立體角小，不能直接將各探測(cè)器的結(jié)果進(jìn)行累加來得到對(duì)應(yīng)的γ射線產(chǎn)生截面，因此需要通過對(duì)γ射線的角分布進(jìn)行分析來確定γ射線的產(chǎn)生截面。根據(jù)文獻(xiàn)[14-15]，γ射線的產(chǎn)生截面可通過測(cè)量110°(或70°)和150°(或30°)方向的γ射線微分截面，并使用一定的系數(shù)將二者進(jìn)行加權(quán)求和得到。由于110°和150°方向的探測(cè)器性能更加穩(wěn)定且本底更低，因此只使用這兩個(gè)探測(cè)器的測(cè)量數(shù)據(jù)來計(jì)算截面，計(jì)算公式如下：

(2)

式中，w110°和w150°為110°和150°方向的權(quán)重系數(shù)，分別為1.304 29和0.695 71。在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理過程中，通過式(1)計(jì)算得到在110°和150°方向的特征γ射線微分截面，并通過式(2)計(jì)算得到特征γ射線的產(chǎn)生截面。

2.6 誤差分析

本實(shí)驗(yàn)的誤差來源主要有：Clover探測(cè)器效率、源中子計(jì)數(shù)、修正系數(shù)、全能峰計(jì)數(shù)、樣品尺寸和成分以及探測(cè)器位置等。對(duì)于800 keV以上的γ射線，探測(cè)器效率的相對(duì)誤差小于3%；在D+束能量分別為6.5、8.0和9.5 MeV時(shí)，源中子及全能峰計(jì)數(shù)總的統(tǒng)計(jì)相對(duì)誤差分別為3.6%、4.2%和4.6%；樣品成分的相對(duì)誤差小于1%；樣品尺寸的相對(duì)誤差小于1%；修正系數(shù)的相對(duì)誤差小于1%；探測(cè)器位置的相對(duì)誤差小于1%。測(cè)量得到的3個(gè)能點(diǎn)截面的總相對(duì)誤差分別為5.1%、5.6%和5.9%。

3 結(jié)果分析

使用Talys 1.95程序[16]的默認(rèn)參數(shù)分別計(jì)算了9.0、10.5和12.0 MeV的中子與209Bi和48Ti發(fā)生非彈性散射的中子反應(yīng)截面和特征γ射線出射截面。計(jì)算得到的上述3種能量中子與209Bi發(fā)生非彈性散射的截面分別為1 569.8、671.7和381.4 mb(1 mb=1×10-27cm2)；209Bi的1 608 keV特征γ射線的出射截面分別為638.3、275.5和149.1 mb；209Bi的1 608 keV特征γ射線的出射截面與相應(yīng)的中子非彈性散射截面比值分別為0.407、0.410和0.391。計(jì)算上述3種能量的中子與48Ti發(fā)生非彈性散射時(shí)，983.5 keV特征γ射線的出射截面分別為1 077.2、1 054.5和1 022.8 mb。這些計(jì)算得到的數(shù)據(jù)將用于確定中子非彈性散射截面的實(shí)驗(yàn)測(cè)量值。

天然鈦參考樣品的同位素豐度列于表3，由表3可見，48Ti的豐度為0.737 2，據(jù)此可確定天然鈦樣品中48Ti原子核的個(gè)數(shù)。以實(shí)驗(yàn)測(cè)量到的48Ti(n, n′γ)48Ti反應(yīng)產(chǎn)生的983.5 keV 特征γ射線的產(chǎn)生截面作為參考[17]確定209Bi反應(yīng)截面的歸一化系數(shù)。通過以上分析過程，確定實(shí)驗(yàn)測(cè)量到的9.0、10.5和12.0 MeV中子與209Bi發(fā)生非彈性散射的截面分別為(1 638.1±83.6)、(675.5±37.9)和(482.5±28.5) mb，1 608 keV γ射線的產(chǎn)生截面分別為(666.1±34.0)、(277.0±15.6)和(188.6±11.2) mb。

表3 天然鈦的同位素豐度Table 3 Natural titanium isotope abundance

圖10示出209Bi中子非彈性散射截面實(shí)驗(yàn)結(jié)果與ENDF/B-Ⅷ.0[18]、JEFF-3.3、JENDL-4.0[19]、ROSFOND-2010和CENDL-3.1[20]等評(píng)價(jià)庫數(shù)據(jù)、Talys 1.95程序默認(rèn)參數(shù)計(jì)算結(jié)果以及從EXFOR數(shù)據(jù)庫[21]中檢索的Mihailescu等[22]、Lashuk、Simakov、Owens、Thomson、Rosen、Shi和Prokopets等的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對(duì)比。由圖10可看出：在4 MeV以下，評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合得較好；在4～8 MeV能量范圍內(nèi)，評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)之間存在很大差異；ENDF/B-Ⅷ.0和CENDL-3.1評(píng)價(jià)庫數(shù)據(jù)與Talys 1.95程序的計(jì)算結(jié)果在8 MeV以下符合得較好。在8～16 MeV能量范圍，Talys 1.95程序的計(jì)算結(jié)果與Mihailescu等的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合得較好，而ENDF/B-Ⅷ.0等評(píng)價(jià)庫的數(shù)據(jù)要明顯偏高。本研究得到的9.0 MeV和10.5 MeV中子的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與Talys 1.95程序的計(jì)算結(jié)果及Mihailescu等的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)更加接近，12.0 MeV中子的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與ROSFOND-2010評(píng)價(jià)庫數(shù)據(jù)的更加接近。

圖10 209Bi(n，n′)截面隨中子能量的變化Fig.10 Change of 209Bi(n, n′) cross section with neutron energy

4 結(jié)論

基于中國(guó)原子能科學(xué)研究院HI-13串列加速器瞬發(fā)γ射線實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，利用D-D反應(yīng)產(chǎn)生中子，通過瞬發(fā)γ射線法測(cè)量了9.0、10.5和12.0 MeV的中子與209Bi的非彈性散射截面，并與多家實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)、ENDF/B-Ⅷ.0等評(píng)價(jià)庫數(shù)據(jù)以及Talys 1.95程序計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了比較。實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)與Talys 1.95程序的計(jì)算結(jié)果符合得最好。目前，鉍的中子非彈性散射截面實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)比較匱乏，在8～14 MeV只有Mihailescu等的數(shù)據(jù)，本工作增加了這個(gè)能區(qū)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，可為209Bi中子核數(shù)據(jù)的評(píng)價(jià)提供支撐。針對(duì)評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)之間存在的較大差異，需要在相應(yīng)能區(qū)開展更多高精度的實(shí)驗(yàn)測(cè)量來加以澄清。

感謝北京串列加速器核物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室提供良好的實(shí)驗(yàn)條件。感謝加速器運(yùn)行人員為實(shí)驗(yàn)順利進(jìn)行所做出的努力。感謝北京大學(xué)吳鴻毅博士對(duì)數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)參數(shù)設(shè)置提供的支持。