熱液型鈾礦鈾成礦與巖漿演化關(guān)系研究
——以相山礦田、諸廣地區(qū)鈾成礦為例

林錦榮，胡志華，王勇劍，陶意，劉政國

（1.核工業(yè)北京地質(zhì)研究院中核集團(tuán)鈾資源勘查與評價(jià)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029；2.中廣核鈾業(yè)發(fā)展有限公司，北京 100029）

相山礦田位于北東向贛杭火山巖鈾成礦帶的西南段，位于中新生代形成的總體呈北東向的贛杭火山巖成礦帶與北北東向展布的大王山-于山花崗巖成礦帶的交匯部、北東向撫州-永豐深斷裂與北北東向宜黃-安遠(yuǎn)深斷裂及北西向斷裂帶交匯部。相山火山盆地總體上為三層結(jié)構(gòu)，基底主要為中元古界，部分為下石炭統(tǒng)、上三疊統(tǒng)；基底之上為下白堊統(tǒng)火山-侵入雜巖；盆地西北側(cè)火山巖之上為上白堊統(tǒng)紅層覆蓋。相山礦田現(xiàn)已探明鈾礦床25 個(gè)，鈾礦化普遍伴生有釷鉬鉛鋅銀銅金等多金屬礦化，鈾礦床主要分布在相山火山盆地北部和西部地區(qū)。

諸廣地區(qū)位于武夷-云開-臺(tái)灣造山系中的羅霄-云開弧盆系內(nèi)部的羅霄巖漿弧，區(qū)域上處于閩贛后加里東期隆起與湘桂粵北海西-印支期凹陷的結(jié)合部、南北向萬祥-諸廣、東西向九峰-大余和北東向萬長山構(gòu)造巖漿活動(dòng)帶的交匯部位。諸廣山復(fù)式巖體形成于加里東期、海西期、印支-燕山期，復(fù)式花崗巖體周圍地層從新元古界至第四系均有出露。諸廣地區(qū)鈾礦床分布于諸廣山復(fù)式巖體南部和北部。

筆者通過相山礦田、諸廣地區(qū)巖漿演化與鈾成礦演化，特別是巖漿活動(dòng)與鈾成礦關(guān)系研究，探討鈾成礦相對主體巖漿活動(dòng)的“獨(dú)立性”、“滯后性”，為熱液型鈾礦成礦作用、熱液型鈾礦成因研究及鈾礦找礦提供依據(jù)。

1 巖漿演化序列

1.1 相山礦田

1.1.1 巖漿活動(dòng)期次

1）主體巖漿活動(dòng)時(shí)代

前人對相山火山盆地火山-侵入雜巖開展過同位素地質(zhì)年代學(xué)研究，且獲得了大量定年數(shù)據(jù)。這些研究多采用K-Ar 稀釋法、39Ar-40Ar法、全巖Rb-Sr 等時(shí)線法及單顆粒鋯石U-Pb法［1-7］，認(rèn)為相山礦田火山活動(dòng)發(fā)生于晚侏羅世到早白堊世，從160 Ma 到130 Ma 持續(xù)了30 Ma左右。但定年結(jié)果不統(tǒng)一，同一巖性得出的年齡值往往不一致，多數(shù)定年方法或限于測試條件極限，或由于樣品或地質(zhì)認(rèn)識(shí)問題，導(dǎo)致測試結(jié)果可靠程度偏低，或定年結(jié)果與地質(zhì)事實(shí)不符，不能代表巖漿結(jié)晶年齡，導(dǎo)致相山礦田火山侵入雜巖的年齡及時(shí)代歸屬存在較大爭議。

由于鋯石U-Pb 同位素體系的封閉溫度非常接近于巖漿的固相線溫度，因此鋯石UPb 法定年能較好厘定巖體的形成年齡。運(yùn)用離子探針質(zhì)譜（SHRIMP）分析或者激光等離子質(zhì)譜（LA-ICPMS）分析能夠從一顆鋯石上獲得一個(gè)甚至多個(gè)年齡數(shù)據(jù)，從而探測可能存在的鋯石結(jié)晶核，并得出準(zhǔn)確的年齡信息。近年來，相山礦田的火山侵入雜巖大量的微區(qū)原位鋯石U-Pb 同位素定年數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)于表1。

對于相山礦田中酸性火山侵入雜巖的形成時(shí)代，早期研究認(rèn)為是從中侏羅世至早白堊世：163～114 Ma［1］、163～147 Ma［2，14］。而近年來，陳正樂等、郭福生等、楊水源等、何觀生等［8-13］通過微區(qū)原位鋯石U-Pb 同位素法測定的年齡為140.7～132.4 Ma。相山火山盆地火山巖最底部的打鼓頂組下段熔結(jié)凝灰?guī)r代表了火山侵入活動(dòng)的開始時(shí)間。郭福生等、楊水源等［9，11］對該類巖石開展了微區(qū)原位鋯石UPb 定年，年齡為140.7～135.6 Ma，表明火山侵入活動(dòng)起始于晚侏羅世與早白堊世界限附近。

最先對流紋英安巖成因的認(rèn)識(shí)僅局限于火山溢出作用［14］，并據(jù)此將流紋英安巖劃分為含赤鐵礦條帶的流紋英安巖和不含赤鐵礦條帶的流紋英安斑巖［15］。鋯石U-Pb 定年結(jié)果顯示，流紋英安巖的形成年齡為141.6～135.0 Ma，流紋英安斑巖形成年齡為137.4～134.8 Ma。鋯石U-Pb 年齡定年結(jié)果表明流紋英安斑巖和流紋英安巖的年齡在誤差范圍內(nèi)是一致的，代表流紋英安巖和流紋英安斑巖是同一期火山作用的產(chǎn)物。根據(jù)范洪海等和吳仁貴等［6，16］分析，流紋英安巖為溢出相巖石，而流紋英安斑巖為淺成侵入相巖石，這類次火山-侵入巖往往介于打鼓頂組與鵝湖嶺組之間，并呈舌狀體穿插到碎斑熔巖中。因此，這一類次火山-侵入巖可能屬于火山噴發(fā)旋回晚期的次火山-侵入巖。從野外地質(zhì)產(chǎn)狀上來看，流紋英安巖應(yīng)是形成于流紋英安斑巖之前，流紋英安斑巖代表同一期次巖漿活動(dòng)的晚階段潛火山巖，兩者為同一期英安質(zhì)巖漿活動(dòng)不同階段的產(chǎn)物。

相山火山盆地中碎斑流紋巖及次火山巖相（似斑狀花崗巖、花崗斑巖）的鋯石U-Pb 同位素定年結(jié)果表明兩者的年齡在誤差范圍內(nèi)是基本一致的，為136.8～132.4 Ma，表明兩者形成時(shí)差較小。

因此，相山礦田主體巖漿巖年齡為140.7～132.4 Ma，表明相山主體巖漿活動(dòng)是一期短暫、近同期形成的，火山侵入雜巖體的主體巖漿巖形成于早白堊世。

2）中基性巖脈活動(dòng)時(shí)代

相山礦田在大規(guī)?；鹕交顒?dòng)之后發(fā)育小規(guī)模中基性巖漿活動(dòng)，主要呈脈狀產(chǎn)出。范洪海等、覃慕陶等、李子穎等、饒澤煌、林錦榮等、王勇劍等［6，17-21］對相山礦田晚期中基性巖脈開展了成巖年齡研究，測年結(jié)果列于表2。其中K-Ar 法輝綠巖年齡為127.55 Ma；高精度的鋯石U-Pb 法石英二長斑巖年齡為129.5～127 Ma，煌斑巖年齡為125.5 Ma；階段升溫40Ar-39Ar 法輝綠巖年齡為87.08～82.92 Ma；煌斑巖K-Ar 法年齡有125 Ma、120 Ma、109 Ma、84.5 Ma。因此，相山礦田晚期中基性巖漿活動(dòng)主要有三期，形成時(shí)限為石英二長斑巖129.5～127 Ma、煌斑巖輝綠巖127.55～109 Ma、87.08～82.92 Ma。相山礦田晚期中基性巖脈年齡為129.5～82.92 Ma。

1.1.2 巖漿演化

相山火山盆地及其周邊自加里東期至燕山期均有巖漿活動(dòng)，不同時(shí)期巖漿活動(dòng)形成規(guī)模不等、成因各異的巖漿巖。相山火山盆地及其周邊地區(qū)巖漿活動(dòng)大致可劃分為加里東期、海西期、印支期、早燕山期、晚燕山期5 個(gè)活動(dòng)期，加里東期至印支期以酸性巖漿侵入活動(dòng)為主，形成花崗巖體；燕山早期以酸性巖漿侵入為主，發(fā)育小規(guī)模中基性巖漿巖，分別形成花崗巖體和次透輝長巖脈；燕山晚期早白堊世發(fā)生大規(guī)?；鹕絿姲l(fā)活動(dòng)，形成中酸性、酸性火山巖、次火山巖，構(gòu)成相山火山盆地主體；火山活動(dòng)之后發(fā)生酸性、中基性巖漿侵入活動(dòng)，形成石英二長斑巖、煌斑巖、輝綠巖巖脈（圖1）。

相山礦田巖漿演化序列為：打鼓頂組（熔結(jié)凝灰?guī)r、流紋英安巖、流紋英安斑巖）、鵝湖嶺組（碎斑流紋巖、花崗斑巖）、巖脈（石英二長斑巖、煌斑巖、輝綠巖）。相山礦田打鼓頂組、鵝湖嶺組主體巖漿巖年齡為140.7～132.4 Ma，晚期酸性、中基性巖脈年齡為129.5～82.92 Ma（表3）。

表3 相山礦田巖漿演化序列及巖石類型（據(jù)文獻(xiàn)［22］修改）Table 3 The magmatic evolution sequence and rock types at Xiangshan ore field (modified after reference[22])

相山礦田巖漿活動(dòng)具有兩個(gè)明顯的旋回，第二旋回（鵝湖嶺組）和第一旋回（打鼓頂組）呈噴發(fā)假整合關(guān)系。第一旋回主要是呈裂隙式噴發(fā)形成流紋英安巖；第二旋回是呈中心式噴發(fā)-侵出形成碎斑流紋巖，其中局部夾雜火山碎屑巖。在大規(guī)?；鹕交顒?dòng)期后，產(chǎn)生環(huán)狀的火山塌陷構(gòu)造，次火山巖沿環(huán)狀斷裂、推復(fù)構(gòu)造面及層間離張構(gòu)造、基底斷裂構(gòu)造充填，形成花崗斑巖巖株、巖墻及巖脈。早白堊世巖漿強(qiáng)烈活動(dòng)后期，由于區(qū)域深大斷裂的斷陷作用（或走滑拉分作用）以及太平洋俯沖板塊的弧后松弛作用，造成相山地區(qū)地殼拉張以及深部幔源巖漿活動(dòng)，形成煌斑巖及輝綠巖等中基性巖脈的侵位。

1.2 諸廣地區(qū)

1.2.1 巖漿活動(dòng)期次

1）主體巖漿活動(dòng)時(shí)代

諸廣地區(qū)巖漿巖規(guī)模大、活動(dòng)頻繁，加里東期至喜山期均有巖漿活動(dòng)發(fā)生，形成了萬洋山-諸廣山多期多次活動(dòng)的巨型復(fù)式巖體（圖2）。復(fù)式巖體內(nèi)不同期次的花崗巖體南北向延伸，其南部的九峰-長江巖體則呈近東西向分布，明顯地受南北和東西向兩組構(gòu)造帶控制。諸廣山復(fù)式巖體外圍還有彭公廟、彈山、營前、上猶-陡水、大余、西華山等巖體。

圖2 諸廣地區(qū)地質(zhì)簡圖（據(jù)文獻(xiàn)［23］修改）Fig.2 The geological sketch of Zhuguang district（modified after reference［23］）

諸廣復(fù)式巖體初始形成于加里東期、海西期，印支期—燕山早期，酸性巖漿侵入活動(dòng)達(dá)到高峰，主體巖漿活動(dòng)形成的花崗巖構(gòu)成復(fù)式巖體之主體，成巖年齡為448～143.1 Ma。依據(jù)不同時(shí)期巖體高精度年代學(xué)數(shù)據(jù)，結(jié)合巖體穿切關(guān)系、巖體侵入的最新地層等地質(zhì)證據(jù)，將諸廣地區(qū)巖體劃分為加里東期、海西期、印支期、燕山早期和燕山晚期等5 期。其中加里東期、印支期和燕山期巖體廣泛分布，海西期僅個(gè)別巖體出露。

加里東期巖體出露較少，主要為復(fù)式巖體中部的扶溪巖體，巖性為花崗閃長巖，主要由斜長石、鉀長石、石英、角閃石和黑云母組成，典型的花崗結(jié)構(gòu)，塊狀構(gòu)造。于玉帥等［24］應(yīng)用LA-ICP-MS 測得鋯石U-Pb 年齡為440.7 Ma。鄧訪陵［25］測得的單礦物Rb-Sr 年齡、等時(shí)線年齡、U-Pb 一致圖式下交點(diǎn)年齡以及角閃石KAr 年齡主要在448～400 Ma 范圍內(nèi)。

印支期巖體位于諸廣山復(fù)式巖體東部，呈南北向展布，主要包括白云、古亭、江南、油洞、龍華山、大窩子、樂洞和寨地巖體，巖性以二云母花崗巖和黑云母花崗巖為主，巖石結(jié)構(gòu)包括似斑狀結(jié)構(gòu)和花崗結(jié)構(gòu)，塊狀構(gòu)造。鄧平等［26］應(yīng)用離子探針對印支期巖體進(jìn)行了鋯石SHRIMP U-Pb 定年，白云巖體的年齡為（239±4）Ma，寨地巖體的年齡為（231±3）Ma，樂洞巖體的年齡為（239±5）Ma，大窩子巖體的年齡為（231±2）Ma，油洞巖體的年齡為（232±4）Ma。與張敏等［27］測定的LA-ICPMS 鋯石U-Pb 年齡（233.9±6.3）Ma 基本一致。綜上，印支期巖體年齡為239～231 Ma。

燕山早期花崗巖主要分布于諸廣山復(fù)式巖體西部，呈東西向展布，主要包括長江、赤坑、企嶺、茶山、紅山、三江口、九峰等巖體，另有日莊巖體分布于南北向展布的印支期巖體的南端。巖性包括粗粒、中粗粒（斑狀）黑云母花崗巖（三江口和日莊巖體），中粒、中細(xì)粒黑云母花崗巖（長江、紅山、九峰和茶山巖體），中粒二云母花崗巖（企嶺和赤坑巖體）。根據(jù)鋯石SHRIMP U-Pb 和LA-ICP-MS U-Pb 年齡資料［26-28］，諸廣山復(fù)式巖體中的燕山期花崗巖都是燕山早期巖漿活動(dòng)產(chǎn)物。其中，三江口巖體的LA-ICP-MS U-Pb年齡為（167.4±2.3）Ma，九峰巖體的LA-ICP-MS U-Pb年齡為（160.2±1.3）Ma，長江巖體的SHRIMP U-Pb年齡為（160±2）Ma，LA-ICP-MS U-Pb 年齡為（143.1±1.2）Ma，企嶺巖體的SHRIMP U-Pb 年齡為（156±2）Ma，茶山巖體的SHRIMP U-Pb 年齡為（157±3）Ma，紅山巖體的SHRIMP U-Pb年齡為（155±2）Ma，赤坑巖體的SHRIMP U-Pb 年齡為（154±1）Ma。綜上，燕山早期花崗巖年齡為167.4～143.1 Ma。

2）基性巖脈活動(dòng)時(shí)代

燕山晚期，諸廣地區(qū)發(fā)育有酸性、基性巖脈。酸性巖脈分布較少，主要有花崗斑巖、細(xì)?；◢弾r；基性巖脈分布廣泛，主要有輝綠巖、煌斑巖。

在諸廣山巖體內(nèi)，基性巖脈廣泛發(fā)育，規(guī)模大小不一，寬度從幾十厘米至數(shù)十米，長度從幾十米至十幾公里，甚至可達(dá)20 km 以上。巖性以輝綠巖、煌斑巖為主，也有輝綠玢巖、閃斜煌斑巖和閃長玢巖?；詭r脈產(chǎn)狀變化明顯，在巖體東南部鈾礦化發(fā)育區(qū)域內(nèi)，以北西西（近東西）向?yàn)橹?，與含礦構(gòu)造帶方向基本一致；在巖體西部出露的基性巖脈以近南北向?yàn)橹鳌?/p>

李獻(xiàn)華等［29］對諸廣地區(qū)輝綠巖脈采用KAr 和40Ar-39Ar 法獲得的年齡為142.6～88 Ma；曹豪杰等［30］對諸廣巖體油洞斷裂帶的輝綠巖采用40Ar-39Ar 法獲得坪年齡為（110.6±2.0）Ma；龐雅慶等［31］測得陀背嶺、道角垅、蕉坪地區(qū)基性巖40Ar-39Ar 坪年齡分別為（110.09±0.83）Ma、（113.76±0.75）Ma、（112.17±1.81）Ma，黃砂塘、紅騰坑地區(qū)油洞巖體中的基性巖全巖40Ar-39Ar坪年齡分別為（120.82±1.25）Ma、（115.05±1.38）Ma；祝新友等［32］對諸廣南部巖體西南側(cè)凡口鉛鋅礦發(fā)育的輝綠巖脈開展了鋯石SHRIMP U-Pb 測年，認(rèn)為輝綠巖形成于112.6～90.3 Ma；韓英［33］測得輝綠巖的鋯石SHRIMP U-Pb 年齡為92.2～86.8Ma（表4）。

表4 諸廣地區(qū)基性巖脈年齡Table 4 Ages of basic dykes at Zhuguang district

綜合上述年齡成果，諸廣地區(qū)燕山晚期基性巖脈年齡為142.6～86.8 Ma。將諸廣地區(qū)基性巖脈劃分為5個(gè)階段：142.6～139 Ma、120.82～118.7 Ma、115.05～110 Ma、106.7～103.1 Ma、92.2～86.8 Ma。

1.2.2 巖漿演化

諸廣地區(qū)巖漿演化總體可劃分為大規(guī)模主體酸性巖漿活動(dòng)和小規(guī)模酸性、基性巖漿活動(dòng)。加里東期、海西期、印支期和燕山早期發(fā)生大規(guī)模酸性巖漿活動(dòng)，形成諸廣復(fù)式巖體，燕山晚期只有小規(guī)模酸性、基性巖漿活動(dòng)，形成酸性、基性巖脈。諸廣地區(qū)巖漿巖巖性、分布見表5。

表5 諸廣地區(qū)巖漿演化序列及巖石類型Table 5 The magmatic evolution sequence and rock types at Zhuguang district

諸廣地區(qū)加里東期、海西期、印支期和燕山早期主體花崗巖年齡為448～143.1 Ma。燕山晚期基性巖脈年齡為142.6～86.8 Ma。諸廣地區(qū)巖漿演化序列為：加里東期、海西期、印支期和燕山早期花崗巖、燕山晚期酸性巖脈（花崗斑巖、細(xì)?；◢弾r）和基性巖脈（輝綠巖、煌斑巖）。

2 鈾多金屬成礦熱液演化序列及成礦熱液性質(zhì)

2.1 相山礦田

2.1.1 鈾多金屬成礦時(shí)代

相山礦田中已發(fā)現(xiàn)鈾、釷、鉛、鋅、銀、銅、金等礦化［35-41］，是一個(gè)鈾多金屬共（伴）生的礦田。已發(fā)現(xiàn)的鈾礦床主要分布于相山火山盆地的西部和北部，東部只發(fā)育云際鈾礦床。鉛鋅銀銅礦化主要分布在牛頭山礦床深部、牛腦上地區(qū)深部和沙洲礦床，居隆庵、李家?guī)X地段鉆孔中也揭露到鉛鋅礦化，鄒家山坑道中見到鉛鋅礦脈。在牛頭山礦床深部、牛腦上地段深部，鉛鋅銀銅礦化中有金礦化［36-41］；在鄒家山鈾礦床火山巖構(gòu)造蝕變帶中發(fā)現(xiàn)黃鐵絹英巖化蝕變巖型金礦化［42］。相山礦田鈾多金屬礦化類型可劃分為堿性鈾礦化、酸性鈾礦化、鉛鋅銀銅礦化和金礦化4 種類型［42］。

李子穎等［18］通過精淘瀝青鈾礦U-Pb 法測得兩組成礦年齡為122.3～120.8 Ma、87.6～85.9 Ma，其中122.3～120.8 Ma 為堿性鈾成礦年齡，87.6～85.9 Ma 為酸性（螢石型）鈾成礦年齡。夏毓亮［43］通過瀝青鈾礦及礦化巖石U-Pb等時(shí)線擬合，獲得堿性鈾成礦年齡為120 Ma，酸性（螢石型）鈾成礦年齡為99 Ma。林錦榮等［42］通過瀝青鈾礦及礦化巖石U-Pb 等時(shí)線、黃鐵礦Rb-Sr 等時(shí)線和鋯石裂變徑跡法測年，結(jié)合鈾多金屬成礦特征，厘定相山礦田鈾多金屬成礦演化時(shí)序：堿性鈾成礦（125.6～119.8 Ma）、鉛鋅銀銅多金屬成礦與金成礦（113.8～106.1 Ma）、兩期酸性鈾成礦螢石型100.0～86.7 Ma 和硅化型78.6～66.4 Ma。

2.1.2 鈾多金屬成礦熱液性質(zhì)

1）鈾成礦流體性質(zhì)

依據(jù)蝕變礦物組合、流體相對酸堿性，相山礦田鈾成礦可劃分為堿性鈾礦化和酸性鈾礦化。堿性鈾礦化以鈉長石、赤鐵礦為特征蝕變礦物，伴有綠泥石、碳酸鹽；酸性鈾礦化以水云母、微晶石英為特征蝕變礦物，伴有黃鐵礦。

劉斌等［44］對西部的居隆庵礦床和北部的沙洲礦床鈾礦化蝕變巖石成礦流體成分進(jìn)行了分析，認(rèn)為居隆庵礦床成礦流體相對富F，成礦流體中U、REE 主要以F 的絡(luò)合物形式遷移；沙洲礦床成礦流體相對貧F。劉斌等［44］對鄒家山、沙洲礦床中與礦化有關(guān)的磷灰石還開展了微區(qū)微量元素分析，發(fā)現(xiàn)產(chǎn)出于鄒家山礦床鈾-螢石礦化中心區(qū)的膠狀磷灰石，相對富F、U、Th、Mn 和REE，相對貧Cl，顯示了相對較強(qiáng)的Eu 負(fù)異常；產(chǎn)出于鄒家山礦床赤鐵礦化區(qū)域的粒狀磷灰石，相對富F、Th 和REE，相對貧U、Mn 和Cl，具有相對較弱的Eu 負(fù)異常；產(chǎn)于沙洲礦床礦化中心區(qū)域的膠狀磷灰石，相對富Cl、U和Mn，但貧F、Th 和REE，具有相對強(qiáng)的Eu 負(fù)異常。因此認(rèn)為形成西部酸性鈾礦化U-Th 共生型鈾礦床的成礦流體主要為富F 貧Cl 的成礦流體；而形成北部堿性鈾礦化單鈾型鈾礦床的成礦流體主要為相對富Cl 而貧F 的成礦流體。酸性鈾礦化成礦流體在磷灰石結(jié)晶時(shí)處于相對還原的環(huán)境，堿性鈾礦化成礦流體在磷灰石結(jié)晶時(shí)處于相對氧化的環(huán)境。

2）鉛鋅礦成礦流體的性質(zhì)及來源

相山礦田牛頭山鈾礦床深部發(fā)現(xiàn)的鉛鋅礦規(guī)模較大。鉛鋅礦體主要發(fā)育在標(biāo)高－670～－1 106 m 范圍內(nèi)，南北向礦化長120 m，東西向礦化寬140 m，鉛鋅礦脈視厚度為56 m。礦石礦物主要為閃鋅礦、方鉛礦、黃鐵礦、黃銅礦等，脈石礦物為石英、方解石、菱鐵礦等，圍巖蝕變礦物主要為絹云母、碳酸鹽和微晶石英。

劉斌等［44］對不同類型硫化物的LA-MCICP-MS原位S同位素分析結(jié)果顯示，早期形成的金屬硫化物（黃鐵礦、方鉛礦、閃鋅礦）的δ34S值分布于－1.7‰～5.4‰之間，峰值為3‰～5‰；晚期形成的細(xì)脈狀黃銅礦δ34S 值為－4.8‰～3.3‰，均值為－0.5‰（n＝7），低于早期硫化物的δ34S值。利用閃鋅礦-方鉛礦的同位素平衡公式［45］計(jì)算，得到成礦溫度為197～476 ℃，指示成礦熱液為中高溫，計(jì)算得到成礦流體的δ34SΣS（總硫同位素值）近似值為3.7‰，值落在巖漿熱液的δ34S 變化范圍內(nèi)。這些特征指示牛頭山鉛鋅礦成礦熱液主要為中高溫的巖漿熱液，硫主要來自賦礦圍巖（酸性巖漿巖）。

2.1.3 鈾多金屬成礦熱液演化序列

依據(jù)鈾多金屬成礦時(shí)代、演化時(shí)序及成礦熱液性質(zhì)，筆者建立了相山礦田鈾多金屬成礦熱液演化序列：堿性鈾成礦、黃鐵礦絹英巖型金成礦、鉛鋅銀銅多金屬成礦、螢石型和硅化型酸性鈾成礦。相山礦田鈾多金屬成礦熱液具有高溫-中高溫-中低溫演化、堿性向酸性演化、高氧逸度向低氧逸度演化趨勢，流體成分具有由富Cl 貧F、S—富S 貧F—富F、S 貧Cl 演化的趨勢（表6）。

表6 相山礦田鈾多金屬成礦熱液演化序列Table 6 The hydrothermal ore fluid evolution of uranium-polymetallic mineralization at Xiangshan ore field

2.2 諸廣地區(qū)

2.2.1 鈾成礦時(shí)代

前人在諸廣地區(qū)鈾成礦時(shí)代研究方面取得了豐碩的成果，多數(shù)年齡為鈾礦物U-Pb 表觀年齡。由于受扣除初始鉛的影響等，鈾礦物U-Pb表觀年齡存在不確定性。對于顯生宙以來的樣品，U-Pb 等時(shí)線方法是比較可靠的［43］。將諸廣礦田瀝青鈾礦同位素稀釋法（ID-TIMS）U-Pb 等時(shí)線年齡、微區(qū)原位電子探針（EPMA）化學(xué)年齡、微區(qū)原位激光剝蝕電感耦合等離子體質(zhì)譜（LA-ICPMS）U-Pb 年齡、二次離子探針（SIMS）U-Pb 年齡、鉀長石K-Ar 法年齡統(tǒng)計(jì)于表7，顯示諸廣地區(qū)鈾礦年齡分布范圍廣，從127 Ma到47 Ma均有分布，鈾成礦時(shí)代呈多期、多階段。

表7 諸廣地區(qū)主要礦床鈾成礦時(shí)代統(tǒng)計(jì)表Table 7 The formation ages of major uranium deposits at Zhuguang district

根據(jù)諸廣地區(qū)鈾成礦年齡將其劃分為6 個(gè)階段，厘定了諸廣地區(qū)鈾成礦演化時(shí)序：127 Ma、93.13 Ma、85～80 Ma、75.46～62 Ma、54～51.86 Ma、47 Ma，其 中93.13 Ma、85～80 Ma、75.46～62 Ma 為主成礦階段。

2.2.2 鈾成礦熱液性質(zhì)

諸廣地區(qū)鈾礦化可劃分為堿性（堿交代型）和酸性（酸堿交代型）。堿性鈾礦化以鉀（鈉）長石化、赤鐵礦化為特征，共生礦物有綠泥石、方解石，成礦流體為相對呈堿性、較高氧逸度的流體。酸性鈾礦化可進(jìn)一步劃分為紅色微晶石英-赤鐵礦型和灰色微晶石英-螢石型，前者共生礦物主要有紅色微晶石英和赤鐵礦，形成于較強(qiáng)的氧化條件下，成礦流體為具較高氧逸度的酸性流體；后者共生礦物為灰色微晶石英、螢石和黃鐵礦，形成于還原環(huán)境，成礦流體為具較低氧逸度的酸性流體。

棉花坑鈾礦床－150 m 中段9 號(hào)礦帶顯示明顯的礦化蝕變分帶特征。新生綠泥石電子探針成分分析顯示，蝕變外帶中假象綠泥石、長石型綠泥石形成于相對還原的熱液環(huán)境，蝕變內(nèi)帶中鱗片狀綠泥石形成于相對氧化的流體環(huán)境。不同蝕變帶中綠泥石的類型和地球化學(xué)特征不同，指示礦脈兩側(cè)圍巖至少經(jīng)歷了兩次不同性質(zhì)的熱液蝕變作用。

2.2.3 鈾成礦熱液演化序列

諸廣地區(qū)主成礦期鈾成礦經(jīng)歷了早期中高溫堿性鈾礦化和晚期中低溫酸性鈾礦化。綜合成礦時(shí)代、蝕變特征和成礦流體性質(zhì)，建立諸廣地區(qū)鈾成礦熱液演化序列：堿性鈾成礦、紅色微晶石英-赤鐵礦型鈾成礦、灰色微晶石英-螢石型鈾成礦。由早到晚，鈾成礦熱液具有中高溫向中低溫演化、高氧逸度向低氧逸度演化、堿性向酸性演化趨勢（表8）。

表8 諸廣地區(qū)鈾成礦熱液演化序列Table 8 The hydrothermal ore fluid evolution of uranium mineralization at Zhuguang district

3 巖漿-熱液演化序列與熱液鈾成礦

鈾成礦與主體巖漿活動(dòng)存在明顯或顯著的礦巖時(shí)差，相對主體花崗巖漿活動(dòng)具有相對“獨(dú)立性”、“滯后性”，而與晚期酸性、基性巖脈活動(dòng)時(shí)空關(guān)系密切。

3.1 相山礦田

相山礦田經(jīng)歷巖漿系列熱事件和成礦系列熱事件。早白堊世早期（140.7～132.4 Ma）大規(guī)模巖漿系列熱事件形成相山火山盆地主體火山巖打鼓頂組（熔結(jié)凝灰?guī)r、流紋英安巖、流紋英安斑巖）、鵝湖嶺組（碎斑流紋巖、花崗斑巖）和晚期酸性、中基性巖脈（石英二長斑巖、煌斑巖和輝綠巖）（129.5～127 Ma、127.55～109 Ma、87.08～82.92 Ma）。早白堊世晚期—晚白堊世（125.6～66.4 Ma）大規(guī)模鈾多金屬成礦包括堿性鈾成礦（125.6～119.8 Ma）、鉛鋅銀銅多金屬成礦與金成礦（113.8～106.1 Ma）、兩期酸性鈾成礦（螢石型100.0～86.7 Ma 和硅化型78.6～66.4 Ma）。相山礦田主體巖漿活動(dòng)時(shí)限 為140.7～132.4 Ma，鈾成礦期為125.6～119.8 Ma 和100.0～66.4 Ma，鈾成礦晚于主體巖漿活動(dòng)，具有明顯礦巖時(shí)差。晚期酸性、中基性脈巖侵入時(shí)限為129.5～82.92 Ma，鈾成礦與晚期巖脈活動(dòng)時(shí)間范圍有重合。

相山礦田經(jīng)歷長時(shí)間、多期次巖漿活動(dòng)，巖漿活動(dòng)以酸性巖漿活動(dòng)為主體，晚期發(fā)育小規(guī)模酸性、中基性巖漿活動(dòng)。鈾成礦流體作用不是主體火山巖巖漿分異熱液演化的直接產(chǎn)物，鈾成礦是相對獨(dú)立的流體成礦事件。鈾成礦在時(shí)間上滯后于大規(guī)模巖漿活動(dòng)，與晚期小規(guī)模酸性、中基性巖漿活動(dòng)時(shí)空關(guān)系密切。熱液鈾成礦作用晚于主體巖漿活動(dòng)（酸性巖漿活動(dòng)），相對主體巖漿活動(dòng)具有相對“獨(dú)立性”和時(shí)間“滯后性”。

3.2 諸廣地區(qū)

諸廣地區(qū)經(jīng)歷巖漿系列熱事件和熱液鈾成礦系列熱事件。加里東期、海西期、印支期、燕山早期巖漿活動(dòng)形成復(fù)式花崗巖體主體（464～143.1 Ma），燕山晚期酸性、中基性小規(guī)模巖漿侵入形成巖脈（142.6～86.8 Ma）。鈾成礦時(shí)代為晚白堊世—古新世（成礦年齡127～47 Ma，主成礦期91.13～62 Ma）。鈾成礦顯著晚于主體巖漿活動(dòng)，而與晚期酸性、中基性巖脈巖漿活動(dòng)時(shí)間范圍有重合。

諸廣地區(qū)顯著的礦巖時(shí)差表明鈾成礦流體作用不是巖漿分異熱液演化的直接產(chǎn)物，鈾成礦是相對獨(dú)立于主體巖漿活動(dòng)的流體成礦熱事件。鈾成礦在時(shí)間上滯后于大規(guī)模巖漿活動(dòng)，而與晚期小規(guī)模酸性、中基性巖漿活動(dòng)時(shí)空關(guān)系密切。熱液鈾成礦作用晚于主體巖漿活動(dòng)，相對主體巖漿活動(dòng)具有相對“獨(dú)立性”和時(shí)間“滯后性”。

4 結(jié)論

1）相山礦田打鼓頂組、鵝湖嶺組主體巖漿巖年齡為140.7～132.4 Ma，晚期酸性、中基性巖脈年齡為129.5～82.92 Ma。相山礦田巖漿演化序列：打鼓頂組（熔結(jié)凝灰?guī)r、流紋英安巖、流紋英安斑巖）、鵝湖嶺組（碎斑流紋巖、花崗斑巖）、巖脈（石英二長斑巖、煌斑巖、輝綠巖）。

2）諸廣復(fù)式巖體加里東期、海西期、印支期和燕山早期主體花崗巖年齡為448～143.1 Ma，燕山晚期酸性、基性巖脈年齡為142.6～86.8 Ma。諸廣地區(qū)巖漿演化序列：加里東期、海西期、印支期和燕山早期花崗巖、燕山晚期酸性巖脈（花崗斑巖、細(xì)?；◢弾r）和基性巖脈（輝綠巖、煌斑巖）。

3）相山礦田鈾多金屬成礦演化時(shí)序：堿性鈾成礦（125.6～119.8 Ma）、鉛鋅銀銅多金屬成礦與金成礦（113.8～106.1 Ma）、兩期酸性鈾成礦（螢石型100.0～86.7 Ma 和硅化型78.6～66.4 Ma）。相山礦田鈾多金屬成礦熱液演化序列：堿性鈾成礦、黃鐵礦絹英巖型金成礦、鉛鋅銀銅多金屬成礦、螢石型和硅化型酸性鈾成礦。相山礦田鈾多金屬成礦熱液具有高溫-中高溫-中低溫演化、堿性向酸性演化、高氧逸度向低氧逸度演化趨勢。

4）諸廣地區(qū)鈾成礦演化時(shí)序：127 Ma、93.13 Ma、85～80 Ma、75.46～62 Ma、54～51.86 Ma、47 Ma。諸廣地區(qū)鈾成礦熱液演化序列：堿性鈾成礦、紅色微晶石英-赤鐵礦型鈾成礦、灰色微晶石英-螢石型鈾成礦。由早到晚，諸廣地區(qū)鈾成礦熱液具有中高溫向中低溫演化、高氧逸度向低氧逸度演化、堿性向酸性演化趨勢。

5）相山礦田、諸廣地區(qū)鈾成礦晚于主體巖漿活動(dòng)，相對主體巖漿活動(dòng)具有時(shí)間“滯后性”，而與晚期巖脈活動(dòng)時(shí)空關(guān)系密切。鈾成礦流體作用不是巖漿分異熱液演化的直接產(chǎn)物，鈾成礦是相對獨(dú)立的流體成礦事件，具有相對“獨(dú)立性”。