基于數(shù)值模擬的注射成型聚碳酸酯熱/流動殘余應力的壁厚特性

陳宇宏，董書源，郎建林，余文劼，張 云，周華民，趙 朋

(1.中國航發(fā)北京航空材料研究院 透明件研究所，北京 100095；2.吉林大學 數(shù)學學院，吉林 長春 130012；3.華中科技大學 材料成型及模具技術國家重點實驗室，湖北 武漢 430074；4.浙江大學 機械工程學院，浙江 杭州 310027）

聚碳酸酯（PC）具有高透光率、高抗沖擊性、良好的耐溫性和優(yōu)異的抗蠕變性，依托注射成型技術，可以實現(xiàn)高光學、高精度和復雜形狀聚碳酸酯光學產(chǎn)品的制造。在航空領域，美國從20世紀末開始開發(fā)了聚碳酸酯座艙透明件注射成型技術[1]；在汽車領域，注射成型聚碳酸酯車窗已呈現(xiàn)取代傳統(tǒng)無機硅酸鹽玻璃車窗之勢[2]；但聚碳酸酯對應力敏感，注射成型過程引入的殘余應力對聚碳酸酯透明件的力學和光學性能有不利影響，是導致制件破壞或失效的重要因素之一。不只是聚碳酸酯，殘余應力對一般塑料注射成型制品的尺寸精度和質(zhì)量都會產(chǎn)生影響。因此研究注射成型制品殘余應力的分布規(guī)律，具有重要的理論意義和實用價值。

對注射成型而言，殘余應力是指制品出模后未完全松弛而殘留在制品內(nèi)部的各種應力之和，主要包括流動殘余應力和熱殘余應力[3]。殘余應力計算模擬已經(jīng)成為研究和預測注射成型產(chǎn)品制品殘余應力的重要手段。Guevara-Morales等[4]回顧了注射成型中殘余應力的各類計算模型，包括熱殘余應力和流動殘余應力模型。Baaijens[5]提出了一種計算熱殘余應力和流動殘余應力的熱-黏彈性模型，通過考慮材料的溫度歷史和型腔的壓力可以獲得殘余應力的分布情況。Isayev 等[6]利用Leonov 黏彈性本構方程研究了熔體充模過程中非等溫應力松弛和非等溫流動產(chǎn)生的方向應力和剪切應力，并計算出了高聚物熔體在注塑成型冷卻過程中的應力松弛。Zoetelief等[7]從聚合物熔體充模開始，采用數(shù)值模擬的方法分析了殘余應力的演變過程。Zhou[8]根據(jù)不同注射成型階段的特征，提出了復合邊界條件和假設，殘余應力采用線性黏彈性模型，數(shù)值實現(xiàn)采用在時間上有限差分和在厚度方向分層處理的方法。Lee 等[9]基于非線性黏彈性模型計算了中心進膠的聚苯乙烯光盤的雙折射和殘余應力，發(fā)現(xiàn)光盤的芯部以拉應力為主，而表面以壓應力為主。

但是國內(nèi)外針對注射成型殘余應力的數(shù)值模擬研究主要是針對薄壁制件，薄壁制件一般小于6 mm。而厚壁注射成型制件殘余應力的計算模擬與實驗研究，目前少有報道。至于不同壁厚對注射成型制品流動殘余應力、熱殘余應力及總殘余應力的影響規(guī)律，更是鮮有涉及。

本文以線性黏彈性模型和可壓縮黏彈本構模型，分別作為熱殘余應力計算模型和流動殘余應力計算模型，并采用相應的有限差分法和有限體積法作為控制方程的離散方法，計算注射成型制品的流動殘余應力和熱殘余應力。分別選取3 mm，7 mm，11 mm，作為薄壁、薄-厚壁過渡和厚壁的注射聚碳酸酯制品厚度，實現(xiàn)了對不同壁厚注射成型聚碳酸酯平板的流動殘余應力和熱殘余應力的數(shù)值模擬，結合注射成型實驗，分析了薄壁/厚壁制件流動殘余應力、熱殘余應力和總殘余應力分布的差異，為注射成型聚碳酸酯制件殘余應力的壁厚效應提供理論依據(jù)。

1 熱殘余應力的數(shù)值模擬

1.1 熱殘余應力數(shù)學模型

基于Baaijens[10]和Bushko 等[11]提出的線性黏彈性模型計算熱殘余應力。假設聚碳酸酯在注射過程中，其溫度與模量的關系表現(xiàn)為熱流變黏彈性，則從玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)以上的熔融狀態(tài)到玻璃態(tài)都可以使用該模型描述聚碳酸酯的應力應變關系[12]。

應力可表示為靜水壓力和應力偏張量之和[13]

式中：Ph—靜水壓力，即應力球張量的負值；I—單位向量；—應力偏張量，它們可以分別表示為[14]

式中：G1—體積松弛模量函數(shù)；G2—剪切松弛模量函數(shù)；εth—溫度變化引起的熱應變；εm—應變球張量是應變偏張量。

式中：c1和c2——材料常數(shù)；Tr——參考溫度。

1.2 熱殘余應力數(shù)值計算

1.2.1 有限差分法離散：采用有限差分法對線性黏彈性本構方程進行離散，將其轉(zhuǎn)化為遞推的形式，根據(jù)上一步的分析結果和當前時間步的計算邊界條件可以計算出當前時間步的應力值。

靜水壓力在時間上離散為

式中：?T和?ε—分別為溫度和應變在時間段?t=tn+1－tn的變化。

應力偏張量離散為

式中，

進一步得：

式中，

假設，?ε11=?ε22=0可以得到

厚向應力可以表示為

式中，σ33*可以表示為式（17）

根據(jù)式（16）得到厚向應變的變化量是

1.2.2計算步驟：根據(jù)上面推導得到的離散遞推公式，由tn時刻的計算結果結合邊界條件可以計算tn+1時刻的應力。計算時，采用保壓和冷卻分析中使用的有限元網(wǎng)格。注射成型聚碳酸酯平板的尺寸為200 mm × 100 mm ×Xmm（X=3，7，11）（含扇形澆口），網(wǎng)格圖如Fig.1所示。

Fig.1 Mesh model of injection-molded 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)PC sheets

在每個計算時間步中，逐個單元逐層進行如下的計算步驟：

（1）根據(jù)溫度場分析結果，確定時間步tn+1的溫度差?T=T(tn+1)－T(tn)；

（4）根據(jù)不同成型階段的邊界條件情況確定厚向應力(σ33)；

（5）將當前的法向應力(σ33)代入式(18)，確定這層的厚向應變的變化量(?ε33)；

（6）使用式（12）～式（15）計算應變偏張量，使用式（6）計算當前時刻的靜水壓力Ph(tn+1)；

（7）使用式（7）計算應力偏張量τ11，τ22和τ33；

（8）最終通過式（1）計算平面應力σ11和σ22。

2 流動殘余應力的數(shù)值模擬

2.1 流動殘余應力計算模型

基于可壓縮Leonov黏彈本構模型[15]計算聚碳酸酯流動殘余應力。應力可表示為球應力和偏應力之和，聚合物是黏彈性材料，其偏應力又被人為分解為黏性偏應力和彈性偏應力。黏性應力是由分子鏈整鏈運動引起的不可逆形變產(chǎn)生的，彈性應力是由分子鏈取向引起的可恢復形變產(chǎn)生的。

應力可表示為[16]

求解流動應力最關鍵的就是求解微分方程（23）,方程（23）可以使用通用的輸運方程進行表述

式中：左邊分別是瞬態(tài)項、對流項和擴散項；右邊是源項。

2.2 流動殘余應力數(shù)值計算

2.2.1 有限體積法離散：本文選取有限體積法作為控制方程的離散方法。有限體積法的基本思想是將計算區(qū)域劃分為一系列不重復的控制體積，對每個控制體積進行微分方程積分得到離散方程。

通用輸運方程（24）可以展開為

瞬態(tài)項可離散為

式中：0代表上一時刻。

在控制體積上對方程（25）進行積分

式中：V—控制體積的體積；e,w,n,s,t,b—分別代表控制體積的6個表面。

采用QUICK(Quadratic Upwind Interpolation of Convective Kinematics)格式近似對流占優(yōu)的本構方程，因此Jnb(nb=e,w,n,s,t,b)的表述為

式中：Aw,Ae,An,As,At和Ab—分別是控制體積的左、右、上、下、前和后面的表面積。

將式（28）代入式（27）得到了通用輸運方程的離散格式：

2.2.2 計算步驟：首先由通過實驗測得的材料參數(shù)獲得模型參數(shù)，將材料參數(shù)及初始條件等代入流動控制方程（連續(xù)方程、動量方程和能量方程），對流場控制方程進行求解，得到溫度場、速度場和壓力場的分布。用速度場和溫度場求解彈性形變張量的演化式（23），得到各個時刻的彈性形變張量，將彈性形變張量代入式（20）得到彈性偏應力張量，結合式（19）和式（21）得到各個時刻的流動應力分布。

3 實驗部分

3.1 主要原料

聚碳酸酯：牌號為OQ2720，沙特Sabic公司。該材料為雙酚A 型聚碳酸酯，其數(shù)均分子量和重均分子量分別為2.8455×104和5.9346×104，其他性能見Tab.1。

Tab.1 Properties of polycarbonate

3.2 主要設備及儀器

注射成型機：CX130-750，德國Krauss Maffei 公司；電熱鼓風干燥箱：101-3AB，天津市泰斯特儀器有限公司；雙折射測定儀：WPA-100-L 型，日本Luceo公司。

3.3 聚碳酸酯平板的注射成型

本文使用帶熱流道和扇形澆口的注射模具，成型尺寸為200 mm × 100 mm ×Xmm（X=3，7，11）的PC平板。

注射前聚碳酸酯粒料經(jīng)電熱鼓風干燥箱干燥處理，干燥溫度為100～115 ℃，時間為4～8 h，然后在注射機上成型。平板注射成型過程的工藝參數(shù)如下Tab.2所示。

Tab.2 Injcetion molding parameters of PC sheets

3.4 性能測試

聚碳酸酯平板的殘余應力采用日本Luceo 公司生產(chǎn)的WPA-100-L型寬量程2D雙折射測定儀測量。

4 結果與討論

4.1 壁厚對聚碳酸酯平板熱殘余應力的影響

Fig.2為不同壁厚平板的熱殘余應力分布的數(shù)值模擬結果?？梢钥闯龈邭堄鄳^(qū)主要圍繞平板邊緣分布，中心區(qū)域的熱殘余應力明顯低于邊緣區(qū)域。除扇形澆口外，3 mm PC 平板的熱殘余應力僅分布于距平板邊緣5 mm很窄的范圍內(nèi)，但不包括平板末端，平板末端和中心區(qū)域的熱殘余應力均接近0；而7 mm 和11 mm 平板的熱殘余應力圍繞平板邊緣（包括平板末端）分布寬度接近15 mm。如果除澆口外平板的最高應力為σmax，應力值0.5σmax的區(qū)域定義為高殘余應力區(qū)，7 mm和11 mm平板的高殘余應力區(qū)分布面積比3 mm PC 平板至少增加2 倍以上，平板末端的熱殘余應力最大，中心區(qū)域的熱殘余應力最低。

Fig.2 Thermal-induced residual stress distribution of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)PC sheets

Fig.3 Thermal-induced residual stress distribution at the center line of PC sheets with different wall thicknesses

Fig.3 為壁厚3 mm，7 mm 和11 mm 的PC 平板在中線位置的熱殘余應力，中線是指平板在寬度方向的中點連線，以下“中線”所指均相同?？梢钥闯?，對于不同壁厚的PC平板，熱殘余應力的分布規(guī)律并不相同。3 mm 薄壁平板的熱殘余應力在熔體流動方向上的變化并不明顯，其近澆口側(cè)熱殘余應力較高是由于澆口厚度較大導致的。對于7 mm 和11 mm 的厚壁平板，熱殘余應力表現(xiàn)為邊緣高、中心低的分布規(guī)律。7 mm 平板近澆口端及末端區(qū)域的熱殘余應力分別為0.8 MPa和1.7 MPa，而中心區(qū)域低于0.5 MPa。11 mm 平板澆口及末端區(qū)域的熱殘余應力分別達到了1.75 MP 和2.5 MPa，中心區(qū)域則低于0.7 MPa。此外，從Fig.3中還可以看出，平板的熱殘余應力隨壁厚的增加逐漸上升。這是由于高分子材料的熱導率較低，在注射成型過程中，接觸模具的熔體首先被冷卻、凝固，成為冷凝層。冷凝層的存在成為熔體向模具導熱的熱阻，并隨著冷卻的進行逐漸向芯部擴展，直至制件完全冷卻。因此，隨著平板壁厚的增加，熔體的冷卻過程明顯延長，產(chǎn)生的熱殘余應力越大。

4.2 壁厚對聚碳酸酯平板流動殘余應力的影響

Fig.4為不同壁厚平板流動殘余應力的數(shù)值模擬結果。不同壁厚平板的高應力區(qū)主要集中于澆口附近，并沿熔體流動方向平板尾部呈扇形衰減，但衰減速度不一樣。3 mm PC平板的流動殘余應力主要分布于靠近澆口的超過60%的平板區(qū)域，其中澆口位置的最大流動殘余應力達到15 MPa 以上；7 mm PC平板的流動殘余應力大約分布在靠近澆口約10%平板區(qū)域，其中澆口位置的最大流動殘余應力約2.25 MPa；11 mm PC 平板的流動殘余應力分布范圍特別小，僅僅在靠近澆口約5%平板區(qū)域，其中澆口位置的最大流動殘余應力不到1.5 MPa。

Fig.4 Flow-induced residual stress distribution of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)PC sheets

Fig.5為壁厚3 mm，7 mm和11 mm的PC平板在中線位置的流動殘余應力。可以看出，對于不同壁厚的PC 平板，流動殘余應力的分布規(guī)律基本相同，均沿熔體流動方向遞減。隨著壁厚的增加，流動殘余應力也呈現(xiàn)出逐漸降低的趨勢。3 mm 平板近澆口區(qū)的流動殘余應力最大可達到15.25 MPa，在100 mm 位置，其仍達到5 MPa 左右，在平板尾部才衰減至0 MPa。7 mm 平板流動殘余應力的衰減發(fā)生在0～60 mm的范圍內(nèi)，在超過60 mm的位置，平板的流動殘余應力基本降低至0.11 mm，平板流動殘余應力的衰減則更加迅速，在30 mm位置，流動殘余應力已降低至0。

Fig.5 Flow-induced residual stress distribution at the center line of PC sheets with different wall thicknesses

綜合比較Fig.4和Fig.5，流動殘余應力的分布均表現(xiàn)為沿熔體流動方向遞減的規(guī)律，改變平板的壁厚并不能改變流動殘余應力的這一分布趨勢。但增加壁厚，可以顯著降低流動殘余應力的水平，減小高應力的分布區(qū)域。其原因在于，流動殘余應力主要是由于高分子鏈在流動場作用下發(fā)生取向與變形所導致的。壁厚增加，一方面會降低熔體在型腔中流動的阻力，相應地減少了高分子鏈段的取向，即減少了流動應力的來源。另一方面，厚壁制件經(jīng)歷了較長的冷卻周期，取向的分子鏈段在冷卻過程中得以有效的松弛，從而使得流動殘余應力進一步下降。

4.3 壁厚對聚碳酸酯平板總殘余應力及其構成的影響

Fig.6 為不同壁厚PC 平板在中線位置的流動殘余應力、熱殘余應力和總殘余應力的對比。從Fig.6（a）中可以看出，對于壁厚為3 mm 的薄壁PC 平板，流動殘余應力曲線完全位于熱殘余應力曲線之上，流動殘余應力在總殘余應力的構成中占據(jù)了絕對的主導地位。熱應力接近于0，因而總殘余應力反映的規(guī)律就是流動殘余應力的分布規(guī)律。熔體充填薄壁型腔的過程中存在較大的充填阻力，流動的分子鏈段沿流動方向取向形成流動應力。由于薄壁制件的冷卻過程非常迅速，取向的分子鏈段來不及松弛即被凍結在制件中，成為流動殘余應力。此外，由于薄壁制件冷卻過程的熱歷史較為短暫，分子鏈段由于冷卻而產(chǎn)生的應力并不明顯，因此薄壁制件的熱殘余應力呈現(xiàn)較低的水平。

Fig.6（b）為7 mm PC 平板的殘余應力分布規(guī)律。對于壁厚7 mm 的PC 平板，流動殘余應力值與熱殘余應力值較為接近，且流動殘余應力曲線與熱殘余應力曲線在近澆口約45 mm 的位置相交，流動殘余應力在近澆口的1/4區(qū)域較高，并沿流動方向逐漸遞減。在遠離澆口的3/4區(qū)域，流動殘余應力降低至0.1 MPa以下，其沿熔體流動方向的分布也比較均勻；熱殘余應力在近澆口的3/4 區(qū)域內(nèi)分布較為均勻，但在平板尾部，尤其是180～200 mm的區(qū)域，熱殘余應力迅速上升至較高的水平。因此，壁厚7 mm的PC 平板的總殘余應力沿熔體流動方向表現(xiàn)為兩側(cè)高、中間低的分布規(guī)律，其中在近澆口區(qū)流動殘余應力占主導，而在制件尾部，熱殘余應力占主導。

Fig.6（c）為11 mm的厚壁PC平板的殘余應力分布規(guī)律。對于壁厚7 mm 的PC 平板，流動殘余應力值與熱殘余應力值差距比7 mm PC 平板大，流動殘余應力曲線完全位于熱殘余應力曲線之上，表明熱殘余應力在整個流動長度上均明顯高于流動殘余應力，中心區(qū)域的熱殘余應力約為1.5 MPa，而該區(qū)域的流動殘余應力接近0。因此11 mm PC平板總殘余應力分布規(guī)律與其熱殘余應力規(guī)律類似，總殘余應力沿熔體流動方向表現(xiàn)為兩側(cè)高、中間低，應力構成中熱殘余應力占主導地位。

Fig.6 Residual stress distribution of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)PC sheets

從Fig.6 還可以看出，隨著PC 平板壁厚的增加，流動殘余應力對總殘余應力的貢獻逐漸降低，而熱殘余應力的貢獻逐漸增大。對于3 mm 薄壁制件而言，流動殘余應力占絕對主導地位，熱殘余應力基本接近于0；當制件厚度增加至7 mm時，近澆口區(qū)流動殘余應力仍占主導，但與熱殘余應力的差距逐漸減小，遠澆口區(qū)熱殘余應力則迅速超過流動殘余應力，占據(jù)主導地位；對于11 mm 厚壁制件而言，熱殘余應力則在整個制件所有區(qū)域的總殘余應力構成中均占主導地位。

4.4 不同壁厚聚碳酸酯平板殘余應力的數(shù)值模擬與實驗驗證

Fig.7和Fig.8分別為不同壁厚的PC平板殘余應力的數(shù)值模擬和實驗測量結果。Fig.7（a）中數(shù)值模擬壁厚3 mm PC平板的殘余應力主要分布于靠近澆口的超過1/2 平板區(qū)域，且沿著流動方向逐漸遞減，這與Fig.8（a）中光彈法實驗測得的3 mm平板的殘余應力分布規(guī)律基本一致。Fig.7（b）數(shù)值模擬壁厚7 mm PC平板的殘余應力分布與壁厚3 mm平板不同，其高殘余應力圍繞平板邊緣分布，中心區(qū)域的殘余應力則相對較低。同樣，F(xiàn)ig.7（c）數(shù)值模擬壁厚11 mm 的PC 平板的殘余應力分布與壁厚3 mm 平板不同，但與其7 mm PC平板的殘余應力分布類似，呈現(xiàn)出邊緣殘余應力高、中心殘余應力低的規(guī)律。Fig.8（b）和Fig.8（c）中實驗測量的壁厚7 mm和11 mm PC平板的殘余應力分布也基本符合這一規(guī)律，但應力值的分布略顯復雜。例如比較Fig.8（b）和Fig.7（b）可以看出，平板周圍的應力雖然總體比內(nèi)部高，但與Fig.7（b）相比，周圍應力值和內(nèi)部應力值的分布寬度都很大；比較Fig.8（c）和Fig.7（c），亦是如此。盡管如此，說明數(shù)值模擬有效預測了3 種厚度平板的殘余應力總體分布規(guī)律。

Fig.8 Experimental measurement results of residual stresses of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)injection molded sheets

Fig.9 為不同厚度PC 平板中線位置殘余應力的數(shù)值模擬結果與實驗測量結果的對比。對于3 mm PC 平板，近澆口端（0 mm）、中心（100 mm）及末端（200 mm）模擬值相對實測值的偏差分別為29%和27%，末端（200 mm）模擬值和實測值都很??；對于7 mm PC 平板，近澆口端、中心及末端的偏差分別為28%，12%和16%，平均偏差為19%。顯然7 mm PC平板的模擬結果與實驗結果的偏差更小一些，對11 mm厚板而言，模擬值相對實測值的偏差分布范圍較寬，其中近澆口端的偏差為69%，但是中心和末端的偏差分別只有18%和2.6%。

Fig.9 Numerical simulation and experimental measurement results of residual stresses at the center line of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)injection molded sheets

綜合Fig.8和Fig.9可知，不同壁厚平板殘余應力的計算結果與實驗測試結果一致性較好。盡管模擬不同壁厚的殘余應力在數(shù)值上與實驗結果有所差異，但應力分布規(guī)律基本相同。分析數(shù)值模擬實驗測量結果之間的差異，其原因主要有兩方面，一方面本文采用的理論模型，無論是線性黏彈性模型，還是可壓縮黏彈本構模型，都不可避免存在一定程度的簡化處理；另一方面，本文采用光彈法實驗測試殘余應力，該方法系間接法而非直接法，因此模擬結果與實驗結果存在一定的差距。

5 結論

（1）不同壁厚平板的熱殘余應力區(qū)主要圍繞平板邊緣分布，中心區(qū)域的熱殘余應力明顯低于邊緣部分。隨壁厚的增加，熱殘余應力逐漸上升，高殘余應力分布面積明顯增加，當壁厚從3 mm 增到11 mm，分布面積至少增加2倍以上。

（2）不同壁厚平板的流動殘余應力均表現(xiàn)為沿熔體流動方向遞減的規(guī)律。隨壁厚的增加，流動殘余應力顯著降低。當壁厚從3 mm增加到11 mm，最大流動殘余應力從15 MPa 降到1.5 MPa，下降幅度達到90%，高流動殘余應力的分布面積明顯減少。

（3）隨著平板壁厚的增加，流動殘余應力對平板總殘余應力的貢獻逐漸降低，熱殘余應力的貢獻則逐漸增大。對于3 mm薄壁制件，流動殘余應力占絕對主導地位；當平板厚度增至7 mm 時，近澆口區(qū)流動殘余應力主導，遠澆口區(qū)熱殘余應力主導；對于11 mm厚壁制件，熱殘余應力占絕對主導地位。

（4）不同壁厚平板的殘余應力的數(shù)值模擬結果與實驗結果吻合度較高，本文的數(shù)值模擬方法可以有效預測殘余應力。