基于激光U-Pb定年技術(shù)的白云巖儲(chǔ)集層形成過(guò)程恢復(fù)
——以鄂爾多斯盆地奧陶系馬家溝組為例

周進(jìn)高，于洲，吳東旭，任軍峰，張道鋒，王少依，尹陳，劉雨昕

（1. 中國(guó)石油杭州地質(zhì)研究院，杭州 310023；2. 中國(guó)石油天然氣集團(tuán)有限公司碳酸鹽巖儲(chǔ)層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州 310023；3. 中國(guó)石油長(zhǎng)慶油田公司勘探開(kāi)發(fā)研究院，西安 710018；4. 中國(guó)石油大學(xué)（北京），北京 102249）

0 引言

成巖作用與孔隙演化過(guò)程研究是明確儲(chǔ)集層形成過(guò)程的關(guān)鍵，對(duì)優(yōu)質(zhì)儲(chǔ)集層預(yù)測(cè)乃至油氣富集區(qū)預(yù)測(cè)有重要意義。前人對(duì)此有過(guò)諸多研究[1-9]，如劉成林等對(duì)克拉通盆地、前陸盆地和裂谷盆地氣藏儲(chǔ)集層的孔隙演化與保存差異的研究[1]；周進(jìn)高等對(duì)四川盆地震旦系燈影組、寒武系龍王廟組成巖作用及孔隙演化的研究[2-3]；覃建雄等對(duì)鄂爾多斯盆地中東部奧陶系埋藏史和孔隙演化史的研究[4]；張哨楠等對(duì)塔里木盆地古城地區(qū)奧陶系鷹山組碳酸鹽巖成巖作用與孔隙演化的研究[5]；徐志川等利用膠結(jié)、溶蝕順序或?yàn)r青產(chǎn)狀以及有機(jī)質(zhì)演化狀態(tài)來(lái)恢復(fù)孔隙演化[6]；佘敏等通過(guò)碳酸鹽巖溶蝕模擬對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)和演化進(jìn)行研究[7]。歸納起來(lái)，對(duì)孔隙演化恢復(fù)主要有以下幾種方法：①依據(jù)成巖作用和成巖序列定性恢復(fù)；②成巖作用結(jié)合埋藏史恢復(fù)；③成巖作用結(jié)合有機(jī)質(zhì)熱演化史恢復(fù)；④成巖作用與埋藏史、構(gòu)造史、有機(jī)質(zhì)演化史綜合定量恢復(fù)。上述方法，無(wú)論是定性還是定量，都存在地質(zhì)時(shí)間難以確定的問(wèn)題。

2018年以來(lái)，中國(guó)石油天然氣集團(tuán)有限公司碳酸鹽巖儲(chǔ)層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)了碳酸鹽巖 U-Pb激光原位定年技術(shù)，該技術(shù)能夠?qū)⒉煌诖蔚奶妓猁}巖膠結(jié)物形成時(shí)間準(zhǔn)確測(cè)定出來(lái)，使成巖作用和孔隙演化發(fā)生的重要時(shí)間節(jié)點(diǎn)能被精確掌握，從而更準(zhǔn)確地恢復(fù)孔隙演化史。本文以鄂爾多斯盆地奧陶系馬家溝組鹽上風(fēng)化殼巖溶型儲(chǔ)集層和鹽下丘灘型儲(chǔ)集層為例，基于巖石學(xué)研究，利用U-Pb激光原位定年技術(shù)，結(jié)合碳氧同位素組成等分析測(cè)試數(shù)據(jù)，對(duì)上述兩類儲(chǔ)集層的重要成巖作用與孔隙演化進(jìn)行恢復(fù)，以期為儲(chǔ)集層預(yù)測(cè)和有利富集區(qū)帶預(yù)測(cè)提供依據(jù)。

1 碳酸鹽巖U-Pb激光原位定年技術(shù)

U-Pb同位素定年是一項(xiàng)十分成熟的技術(shù)，已廣泛應(yīng)用于高U含量礦物如鋯石、獨(dú)居石、磷釔礦、榍石、金紅石、磷灰石、石榴石等礦物的年齡測(cè)定，成為地質(zhì)年代學(xué)研究領(lǐng)域中最常用的測(cè)年方法之一，但傳統(tǒng)的 U-Pb同位素定年并未廣泛用于碳酸鹽礦物的年齡測(cè)定，目前僅有少量利用溶液法鈾鉛同位素定年技術(shù)對(duì)中新生代孔洞和洞穴充填物定年的報(bào)道[10-14]，但該方法因?yàn)閷?duì)樣品要求十分苛刻和測(cè)試成功率低等原因而無(wú)法推廣應(yīng)用。

隨著激光剝蝕技術(shù)的日益興盛，U-Pb激光原位同位素定年技術(shù)已應(yīng)用于高U礦物的測(cè)試，對(duì)低U礦物尤其是碳酸鹽礦物的 U-Pb測(cè)年也進(jìn)行持續(xù)探索并取得一些進(jìn)展[15-19]，但仍存在缺少與基質(zhì)匹配的標(biāo)樣和因U含量低難以精確測(cè)定同位素值等難題。直到2018年，中國(guó)石油天然氣集團(tuán)有限公司碳酸鹽巖儲(chǔ)層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室成功開(kāi)發(fā)了年齡為（209.18±1.20）Ma的實(shí)驗(yàn)室工作標(biāo)樣，解決了原有ASH15E標(biāo)樣年齡為3.001 Ma，存在年齡偏新[20-22]，或 WC-1標(biāo)樣年齡為 250.27～254.40 Ma，存在不均一導(dǎo)致數(shù)據(jù)不穩(wěn)定[15-18]的問(wèn)題；同時(shí)，將激光剝蝕（LA）與高分辨單接收電感耦合等離子質(zhì)譜儀（ICP-MS）聯(lián)用又實(shí)現(xiàn)了 U-Pb同位素高分辨率、高精度和高準(zhǔn)確度的測(cè)定，使U含量檢測(cè)極限低至10 μg/L，才解決了古老海相碳酸鹽巖U含量低而難以檢測(cè)的難題，從而建立了適用于古老海相碳酸鹽巖的U-Pb激光原位同位素測(cè)年技術(shù)[23-24]。通過(guò)對(duì)四川盆地、塔里木盆地和鄂爾多斯盆地古老碳酸鹽巖樣品的測(cè)試，并與澳大利亞昆士蘭大學(xué)放射性同位素實(shí)驗(yàn)室平行測(cè)試進(jìn)行對(duì)比，證實(shí)該測(cè)試技術(shù)易于操作，獲得的測(cè)試數(shù)據(jù)穩(wěn)定可靠且可對(duì)比，顯示該方法具有很好的適用性。該技術(shù)的建立為孔隙演化史研究的絕對(duì)年齡數(shù)據(jù)的獲得提供了支撐，有助于準(zhǔn)確恢復(fù)孔隙變化的時(shí)間段，對(duì)深化儲(chǔ)集層研究以及成藏史的認(rèn)識(shí)具有重要意義。

2 樣品的選擇與測(cè)試

2.1 樣品選擇與有效性分析

本次研究以鄂爾多斯盆地奧陶系馬家溝組為例，選取了該盆地奧陶系鹽上風(fēng)化殼巖溶型和鹽下丘灘型等兩類典型白云巖儲(chǔ)集層為研究對(duì)象。在樣品選取過(guò)程中，樣品的選擇首先要符合以下要求：①適合成巖作用研究，尤其是適合孔隙充填序列的研究；②適用于微區(qū)碳氧同位素組成的測(cè)定；③符合U-Pb同位素定年要求。因此，選擇的樣品既要發(fā)育孔隙（原生孔或次生溶蝕孔洞），也要孔隙中發(fā)育充填物（全充填或半充填均可）。此外，為了消除地層層位不同所造成的年齡差異，此次所有樣品均采集于馬家溝組五段（馬五段）。據(jù)國(guó)際地質(zhì)年代地層表[25]，馬家溝組屬于中奧陶世沉積，橫跨大坪階和達(dá)瑞威爾階，時(shí)限為 458.4～470.0 Ma，時(shí)長(zhǎng)為11.6 Ma，如果按馬家溝組分6個(gè)自然段平均算，每個(gè)自然段的時(shí)限約為2 Ma。因此，在距今450 Ma以上的古老地層，馬五段可看成是等時(shí)的。

在滿足上述要求的前提下，本次研究選取了 2個(gè)鹽上風(fēng)化殼巖溶型白云巖儲(chǔ)集層樣品和6個(gè)丘灘型白云巖儲(chǔ)集層樣品，樣品詳細(xì)情況見(jiàn)表1，樣品位置見(jiàn)圖1。

表1 樣品基本特征表

圖1 鄂爾多斯盆地奧陶系厚度圖及馬家溝組綜合柱狀圖

2個(gè)鹽上風(fēng)化殼巖溶型白云巖儲(chǔ)集層樣品分別取自米脂凹陷榆113井的馬五1亞段和橫山凸起統(tǒng)67井的馬五2亞段，均形成于含膏白云巖潮坪環(huán)境，儲(chǔ)集空間為膏?？?，但膏?？椎某涮畹V物和充填類型不一樣，其中樣品 1為白云石粉砂+方解石充填（見(jiàn)圖2a、圖2b），樣品2以白云石粉砂充填為主（見(jiàn)圖2c、圖2d），這種巖相和充填組合類型代表了鹽上風(fēng)化殼儲(chǔ)集層的巖石類型和最主要的充填序列，樣品具有一定代表性，分析結(jié)果滿足儲(chǔ)集層成巖孔隙演化恢復(fù)要求。

圖2 測(cè)試樣品宏觀與微觀特征及測(cè)點(diǎn)位置圖

6個(gè)鹽下丘灘型白云巖儲(chǔ)集層樣品包括 2個(gè)凝塊石白云巖、3個(gè)顆粒白云巖和1個(gè)粉晶白云巖。其中樣品3和樣品4為凝塊石白云巖，前者來(lái)自桃利廟坳陷靳4井的馬五6亞段，形成于夾在膏云坪環(huán)境中的丘灘體，發(fā)育溶蝕孔，部分孔隙被方解石充填（見(jiàn)圖2e、圖2f），后者來(lái)自橫山凸起桃112井的馬五8亞段，形成于丘灘體沉積環(huán)境，發(fā)育溶蝕孔，可見(jiàn)葉片狀和晶粒狀兩期白云石充填（見(jiàn)圖2g、圖2h）；樣品 5和樣品6為砂/礫屑白云巖，均取自橫山凸起桃112井的馬五6亞段，發(fā)育溶蝕孔洞，部分溶蝕孔洞被晶粒狀方解石充填（見(jiàn)圖2i、圖2j）；樣品7為鮞粒白云巖，取自桃利廟坳陷桃86井的馬五6亞段，犬牙狀細(xì)粉晶白云石充填，發(fā)育粒內(nèi)孔、粒間孔和粒間溶孔，部分孔隙被晶粒狀方解石充填（見(jiàn)圖2k、圖2l）；樣品8為粉晶白云巖，取自橫山凸起桃112井的馬五6亞段，發(fā)育微裂縫，晶粒狀方解石充填（見(jiàn)圖2m）。這 6個(gè)樣品覆蓋了鹽下丘灘型白云巖儲(chǔ)集層的主要巖石類型，具有很強(qiáng)的代表性。

2.2 樣品制作

每個(gè)樣品切3片厚約2～3 mm的巖片，分別用于激光原位U-Pb同位素定年分析、激光原位碳氧同位素組成和陰極發(fā)光測(cè)試，其中定年分析根據(jù)測(cè)試礦物的宏觀和微觀組構(gòu)特征，分別采用靶樣和薄片兩種定年樣本。對(duì)于圍巖成分簡(jiǎn)單、充填礦物較大的樣品采用靶樣定年，并選擇用160 μm的斑束直徑，確保信號(hào)強(qiáng)度和采樣的可靠性。對(duì)于圍巖或充填物成分、組構(gòu)復(fù)雜的樣品采用薄片定年分析，激光斑束直徑根據(jù)礦物晶體大小及其微區(qū)分布特征選擇用60，90，120 μm斑束直徑，斑束直徑越小，需要測(cè)試的圈點(diǎn)越多，以增加數(shù)據(jù)的可靠性。

2.3 測(cè)試環(huán)境與結(jié)果

本次研究所開(kāi)展的激光原位 U-Pb同位素定年分析、激光原位碳氧同位素組成及陰極發(fā)光測(cè)試均在中國(guó)石油天然氣集團(tuán)有限公司碳酸鹽巖儲(chǔ)層重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。

激光原位 U-Pb同位素定年分析在測(cè)試儀器LA-ICP-MS（Element XR）上完成，測(cè)試溫度為20 ℃，相對(duì)濕度為50%。激光碳氧同位素測(cè)試儀器為Delta V型碳氧同位素比質(zhì)譜儀，激光斑束直徑為500 μm，測(cè)試溫度為24 ℃，相對(duì)濕度為48%。具體測(cè)試的礦物及其產(chǎn)狀見(jiàn)圖2。

本次激光原位 U-Pb同位素定年測(cè)試一共獲得 14個(gè)年齡值，數(shù)據(jù)結(jié)果見(jiàn)表2和圖3。依據(jù)儲(chǔ)集層圍巖及儲(chǔ)集層孔隙中的充填礦物類型、期次及成因，已測(cè)得的 14個(gè)年齡值可細(xì)分為 5組年齡：第 1組年齡為444.0～494.0 Ma，代表圍巖基質(zhì)白云石的年齡，樣品分別為榆 113井和統(tǒng) 67井的含硬石膏結(jié)核粉晶白云巖，靳4井和桃112井的凝塊石白云巖，桃112井的砂屑白云巖和桃 86井的鮞粒白云巖；第 2組年齡為440.0～467.0 Ma，為第1期葉片狀或犬牙狀化學(xué)成因充填物形成時(shí)間；第3組年齡為316.5～381.0 Ma，屬第2期風(fēng)化殼機(jī)械搬運(yùn)白云石粉砂充填物的形成時(shí)間；第4組年齡為354 Ma，代表第3期化學(xué)成因晶粒白云石充填物的形成時(shí)間；第5組年齡為292.7～319.0 Ma，代表第4期化學(xué)成因晶粒方解石充填物的形成時(shí)間。

表2 馬家溝組U-Pb同位素年齡及碳氧同位素組成特征

圖3 碳酸鹽礦物激光原位U-Pb同位素年齡

3 測(cè)試數(shù)據(jù)應(yīng)用與討論

3.1 測(cè)試數(shù)據(jù)的精度與影響因素分析

在實(shí)際應(yīng)用前，首先從 U-Pb同位素年齡等值線圖、樣品的沉積背景和成巖改造3個(gè)方面，對(duì)獲得的4組測(cè)試數(shù)據(jù)的精度及影響因素進(jìn)行評(píng)估。從同位素年齡等值線圖看（見(jiàn)圖3），在測(cè)試環(huán)境相同的情況下，數(shù)值點(diǎn)越集中靠近橫坐標(biāo)、數(shù)值點(diǎn)的圈越小，則獲得的年齡值可靠程度越高；據(jù)此可知，在14個(gè)年齡值中，除了靳4井粉晶白云石圍巖（見(jiàn)圖3c）、桃112井葉片狀白云石膠結(jié)物（見(jiàn)圖3h）、桃112井晶粒白云石充填物（見(jiàn)圖3k）和榆113井膏模孔中方解石充填物（見(jiàn)圖3l）4個(gè)年齡值存在中等—高偏差外，其余10個(gè)年齡值可信度較高，測(cè)試結(jié)果適用。

從沉積背景看，不同沉積相帶的氧化還原條件不同會(huì)引起背景 Pb含量的變化，通常是還原條件下 Pb更容易進(jìn)入方解石或白云石晶格，從而造成背景Pb含量的升高，致使測(cè)試獲得的年齡值比實(shí)際年齡偏老。第1組的6個(gè)數(shù)據(jù)來(lái)自包括泥晶、凝塊石、砂屑和鮞粒等沉積組構(gòu)，受沉積背景的影響較大。奧陶系馬五段沉積時(shí)，榆113井位于米脂凹陷膏鹽湖，而統(tǒng)67井、靳4井、桃112井和桃86井位于膏云坪或臺(tái)內(nèi)丘灘環(huán)境。由于馬五段整體處于海退期，含鹽度較高，偏還原環(huán)境；因此，沉積物本身背景Pb含量偏高，是造成測(cè)試獲得的年齡值偏老的主要原因，如榆 113井圍巖年齡值為（492.0±36）Ma（見(jiàn)圖3a），桃112井圍巖年齡值為（493.0±42）Ma（見(jiàn)圖3d），以及桃86井白云石鮞粒圍巖年齡值為（494.0±26）Ma（見(jiàn)圖3e），這3個(gè)年齡值已靠近奧陶系底界年齡。

成巖作用和成巖改造對(duì) U-Pb同位素年齡值也有一定影響，一般來(lái)講，在成巖過(guò)程中，Pb的加入導(dǎo)致年齡值變老，U的加入使年齡值變小，而Pb的加入比U的加入影響大。第2組至第4組年齡值來(lái)自成巖充填物，成巖流體對(duì)年齡值有一定影響。第 2組數(shù)據(jù)來(lái)自海底膠結(jié)物，代表膠結(jié)物或膠結(jié)物轉(zhuǎn)化為白云石的時(shí)間，由于礦物沉淀主要受沉積環(huán)境的影響，而白云石轉(zhuǎn)化的流體也與同期海水相關(guān)，因此該期膠結(jié)物的年齡值更多的是受控于沉積環(huán)境，桃86井第1期膠結(jié)物獲得的（467.0±16）Ma年齡值是典型代表；第3組年齡值來(lái)自膏?？壮涮畹陌自剖凵?，與風(fēng)化殼巖溶作用息息相關(guān)，大氣淡水的加入是主要影響因素，由于大氣淡水含有微量的Pb，可能引起測(cè)得的年齡值偏老，如統(tǒng) 67井膏?？装自剖凵暗哪挲g值為（381±27）Ma（見(jiàn)圖3i），幸運(yùn)的是，在榆113井膏?？装自剖凵爸蝎@得 1個(gè)（316.5±6）Ma的年齡值，評(píng)估精度較高，可代表該期成巖作用的時(shí)限；第 4組年齡值來(lái)自溶孔或裂縫充填的方解石，成巖流體涉及地層水、大氣淡水和上覆地層壓釋水，是一種多源的混合流體，由于不同地區(qū)或不同時(shí)間的混源比例不一樣，可能導(dǎo)致不同井或同一方解石晶體的不同部位，其U、Pb含量不同，從而導(dǎo)致年齡值分布范圍變寬。

3.2 測(cè)試數(shù)據(jù)分析與白云石化作用

前人研究顯示，馬家溝組以馬五6亞段厚層膏鹽巖為界發(fā)育兩類儲(chǔ)集層：即鹽上巖溶型白云巖儲(chǔ)集層和鹽下丘灘型白云巖儲(chǔ)集層，巖溶型白云巖儲(chǔ)集層的主要巖性是含膏?？祝ńY(jié)核）泥粉晶白云巖，而丘灘型白云巖儲(chǔ)集層則由顆粒白云巖或殘余顆?；糜暗姆奂?xì)晶白云巖及微生物白云巖組成。針對(duì)上述兩類儲(chǔ)集層的白云石化成因機(jī)理研究，已有眾多文獻(xiàn)報(bào)道[26-34]，主要觀點(diǎn)包括準(zhǔn)同生白云石化、滲透回流白云石化、埋藏白云石化、熱液白云石化等，但迄今仍存在較大的分歧。造成分歧的關(guān)鍵是以往研究往往依據(jù)存在多解性的碳、氧、鍶等傳統(tǒng)同位素來(lái)判斷白云石化發(fā)生的環(huán)境與大致時(shí)間。本次定年測(cè)試結(jié)果對(duì)確定白云石形成時(shí)間具有決定性作用，有助于深化白云石形成與演化的研究。由表2可知，本次獲得的4組年齡數(shù)據(jù)分別代表了原巖基質(zhì)、粒間孔膠結(jié)物和溶孔中的兩期充填物的形成時(shí)間，其中第1組和第2組數(shù)據(jù)對(duì)研究白云石化作用具有重要意義，討論如下。

第1組數(shù)據(jù)年齡值為444.0～494.0 Ma，反映了同沉積或準(zhǔn)同生期白云石化作用的時(shí)間。第 1組包含 6個(gè)年齡數(shù)據(jù)，其中，在榆113井馬五1亞段含硬石膏結(jié)核粉晶白云巖圍巖中獲得年齡值為（492.0±36）Ma，在統(tǒng)67井馬五2亞段含硬石膏結(jié)核粉晶白云巖圍巖中獲得的年齡值是（453.0±32）Ma，代表了鹽上巖溶型白云巖儲(chǔ)集層基質(zhì)白云石的形成時(shí)間；在靳4井馬五6亞段凝塊石白云巖之粗粉晶白云石圍巖中獲得年齡值是（444.0±31）Ma，在桃112井馬五6亞段砂屑白云巖之砂屑中獲得年齡值為（476.0±36）Ma，在桃 112井馬五8亞段凝塊石白云巖圍巖中獲得年齡值為（493.0±42）Ma，在桃86井馬五6亞段鮞粒白云巖之鮞粒中獲得年齡值為（494.0±26）Ma，上述 4個(gè)年齡值代表了鹽下丘灘型白云巖儲(chǔ)集層基質(zhì)白云石形成時(shí)間，經(jīng)評(píng)估，除了靳 4井粗粉晶白云石圍巖獲得的年齡值偏差較大外，其他 5個(gè)可靠程度較高。由此可見(jiàn)，無(wú)論鹽上巖溶型儲(chǔ)集層還是鹽下丘灘型儲(chǔ)集層，其基質(zhì)白云石形成的時(shí)間為距今444.0～494.0 Ma，其中3個(gè)年齡處于中晚奧陶世，3個(gè)分布在奧陶紀(jì)起始年齡附近，鑒于前面成巖改造影響因素分析和存在26～42 Ma的檢測(cè)誤差的影響，認(rèn)為基質(zhì)白云石主體形成時(shí)間為早中奧陶世。此外，碳氧同位素組成測(cè)試顯示，基質(zhì)白云巖的δ13C 值為-1.51‰～1.21‰，δ18O 值為-8.25‰～-5.81‰，而奧陶紀(jì)海水膠結(jié)物的δ18O 值為-6.5‰～-4.5‰，δ13C 值為-2.0‰～0.5‰。與同期海水碳氧穩(wěn)定同位素組成相比，基質(zhì)白云巖的碳同位素組成偏重而氧同位素組成偏輕，具有蒸發(fā)海水特點(diǎn)；而白云石有序度低，為0.45～0.85，白云石的Mg、Ca含量之比則相對(duì)偏高，多為 0.9～1.0等特點(diǎn)[26]，綜合判斷基質(zhì)白云石為同沉積-準(zhǔn)同生白云石化的結(jié)果。

第 2組年齡數(shù)據(jù)有兩個(gè)，年齡值分別為（440.0±47）Ma和（467.0±16）Ma，評(píng)估認(rèn)為后者精度高，可代表該組年齡值，為中奧陶世。宿主礦物為桃 112井馬五8亞段凝塊石白云巖之葉片狀膠結(jié)物和桃86井馬五6亞段鮞粒白云巖之犬牙狀海底膠結(jié)物，從巖石學(xué)角度看，這兩種膠結(jié)物均形成于海底環(huán)境，沉淀時(shí)應(yīng)為方解石或文石，其形成時(shí)間與圍巖基質(zhì)白云巖相近。由上述可知，桃112井馬五8亞段凝塊石和桃86井馬五6亞段白云石鮞粒圍巖的年齡值分別是（493.0± 42）Ma和（494.0±26）Ma，而目前測(cè)得的膠結(jié)物年齡值為（440.0±47）Ma 和（467.0±16）Ma，因此，該年齡值應(yīng)該是代表膠結(jié)物轉(zhuǎn)化為白云石的時(shí)間；結(jié)合δ13C值為 0.78‰～1.35‰、δ18O 值為-6.95‰～-6.68‰，與同期海水相近的特點(diǎn)，認(rèn)為膠結(jié)物的白云石化應(yīng)屬于滲透回流—早埋藏期白云石化作用。

3.3 測(cè)試數(shù)據(jù)與孔隙演化

鑒于鹽上巖溶型白云巖和鹽下丘灘型白云巖兩類儲(chǔ)集層在成巖序列和孔隙演化均存在較大差異，下面將分別討論。

鹽上巖溶型白云巖儲(chǔ)集層依次經(jīng)歷準(zhǔn)同生白云石化、壓實(shí)、風(fēng)化殼巖溶、充填與破裂等成巖作用及成巖序列，其中，巖溶作用和充填作用是儲(chǔ)集層孔隙形成與演化的關(guān)鍵因素[35-39]。針對(duì)主要儲(chǔ)集空間膏?？椎某梢颍壳坝袦?zhǔn)同生期巖溶和風(fēng)化殼巖溶之分歧，而對(duì)充填作用的認(rèn)識(shí)相對(duì)統(tǒng)一，認(rèn)為主要充填物包括白云石粉砂、（含鐵）方解石、（含鐵）白云石、石英、螢石、黃鐵礦、高嶺石、硬石膏、殘余泥質(zhì)及有機(jī)質(zhì)等12種，可構(gòu)成8類充填組合，其中最主要的是白云石粉砂+方解石組合。本次定年選取的兩個(gè)樣品均屬此充填類型。從圖4可以看出，膏?？椎?期白云石粉砂充填物的年齡值為（381.0±27）Ma和（316.5±6）Ma，評(píng)估認(rèn)為后者年齡值較可靠，揭示白云石粉砂形成時(shí)間為晚石炭世；由于白云石粉砂是與膏?？仔纬赏瑫r(shí)或稍后，據(jù)此可認(rèn)定膏?？仔纬捎谕砟嗯枋馈硎渴赖谋砩鷰r溶風(fēng)化期，這也與區(qū)域構(gòu)造演化相符。膏?？椎?期充填物是方解石，測(cè)得的年齡值是（303.0±23）Ma，為晚二疊世，說(shuō)明方解石充填物形成于二疊系沉積后的深埋藏期環(huán)境，結(jié)合δ13C值和δ18O值分別為-4.53‰和-11.43‰，與同期海水比，同位素值明顯偏輕，而包裹體均一溫度一般為95.7～108.2 ℃，揭示流體曾有有機(jī)碳加入且形成溫度較高。由上述可見(jiàn)，鹽上風(fēng)化殼白云巖儲(chǔ)集層的膏?？仔纬捎趨^(qū)域構(gòu)造隆升的風(fēng)化剝蝕期，時(shí)限為晚泥盆世—晚石炭世，經(jīng)歷風(fēng)化殼巖溶作用，儲(chǔ)集層孔隙度為10%～40%；與此同時(shí)或隨后，膏?？资紫仍馐馨自剖凵俺涮?，導(dǎo)致孔隙降低至6%～30%，再次進(jìn)入埋藏后，于晚二疊世疊加方解石充填，同期還有少量的石英、晶粒白云石、螢石、石膏等礦物充填，致使孔隙進(jìn)一步降低至 0～20%，大多處于 3%～8%；隨著上覆地層壓實(shí)致密化，儲(chǔ)集層長(zhǎng)期處于“封存箱”狀態(tài)，直至天然氣充注成藏。

鹽下丘灘體白云巖儲(chǔ)集層成巖演化較鹽上巖溶型儲(chǔ)集層復(fù)雜，一般經(jīng)歷準(zhǔn)同生白云石化、壓實(shí)、海底膠結(jié)、準(zhǔn)同生溶蝕、滲透回流白云石化、充填和破裂等成巖作用，儲(chǔ)集空間以殘余粒間（溶）孔、微生物格架（溶）孔和小型溶洞為主[40-43]。以桃112井馬五6亞段微生物白云巖儲(chǔ)集層為例，儲(chǔ)集空間主要為微生物格架（溶）孔和小型溶洞，其成因與微生物造架作用和準(zhǔn)同生溶蝕有關(guān)，可識(shí)別出3期充填物：第1期為葉片狀或犬牙狀海底膠結(jié)物；第 2期為晶粒狀白云石；第3期為粗晶方解石。從圖5可見(jiàn)，在第1期葉片狀白云石和犬牙狀細(xì)粉晶白云石膠結(jié)物分別測(cè)得的年齡值為（440.0±47）Ma 和（467.0±16）Ma，評(píng)估認(rèn)為后者年齡值精度高，代表了膠結(jié)物形成或經(jīng)歷準(zhǔn)同生—滲透回流白云石化的時(shí)間；第 2期晶粒白云石充填物的年齡為（354.0±46）Ma，其δ13C值和δ18O值分別是1.38‰和-7.48‰，從同位素值看，氧同位素組成比奧陶紀(jì)海水輕，而碳同位素組成則明顯偏重，顯示流體源自蒸發(fā)鹵水同時(shí)又有淡水加入，揭示奧陶系在漫長(zhǎng)的風(fēng)化剝蝕過(guò)程中，有大氣淡水經(jīng)剝蝕窗或裂隙向鹽下滲透，并與蒸發(fā)鹵水混合，進(jìn)入鹽下儲(chǔ)集層后沉淀出晶粒白云石。第 3期粗晶方解石充填物主要賦存于溶洞，其年齡值為（292.7±3）Ma，δ13C值和δ18O值分別是-5.09‰和-9.08‰，均有明顯的負(fù)漂特點(diǎn)。該期充填物與鹽上膏模孔中充填的方解石以及裂縫中充填的方解石無(wú)論在巖石學(xué)和地球化學(xué)方面還是在形成時(shí)間上都有較強(qiáng)的一致性，應(yīng)屬同一期流體沉淀的產(chǎn)物。但在時(shí)間上又表現(xiàn)出一定的順序，如裂縫中充填的方解石年齡最早，為（319.0±18）Ma，鹽上巖溶型白云巖儲(chǔ)集層膏?？字谐涮畹姆浇馐挲g次之，為（303.0±23）Ma，鹽下丘灘儲(chǔ)集層孔洞中充填的方解石最晚，為（292.7±3）Ma，說(shuō)明在石炭系—二疊系沉積過(guò)程中，伴隨裂隙的產(chǎn)生，煤系壓釋水首先進(jìn)入裂隙，再依次滲入鹽上巖溶型白云巖儲(chǔ)集層和鹽下丘灘型白云巖儲(chǔ)集層。由此可見(jiàn)，鹽下丘灘型白云巖儲(chǔ)集層原生孔隙形成于沉積期，原生孔隙度為10%～30%，經(jīng)海水膠結(jié)作用后孔隙降至 0～6%；經(jīng)準(zhǔn)同生溶蝕作用，孔隙度有所改善，增加至5%～15%，隨后進(jìn)入埋藏，先有少量晶粒白云石充填，該期充填對(duì)孔隙影響不大，之后又充填了方解石，孔隙度迅速降至0～12%，大多保持在2%～6%。

4 結(jié)論

通過(guò)馬家溝組 8個(gè)儲(chǔ)集層樣品定年測(cè)試，獲得了5組14個(gè)年齡數(shù)據(jù)，第1組年齡為444.0～494.0 Ma，代表圍巖基質(zhì)白云石的年齡；第 2組年齡為 440.0～467.0 Ma，為纖狀或犬牙狀白云石充填物形成時(shí)間；第3組年齡為316.5～381.0 Ma，屬白云石粉砂充填物的形成時(shí)間；第4組年齡為354.0 Ma，代表晶粒白云石充填物形成時(shí)間；第5組年齡為292.7～319.0 Ma，代表第4期充填物晶粒方解石的形成時(shí)間。

依據(jù)定年數(shù)據(jù)結(jié)合碳氧同位素組成等測(cè)試成果，認(rèn)為馬家溝組白云巖儲(chǔ)集層中的砂屑、鮞粒和粉晶白云石等圍巖的形成與沉積或準(zhǔn)同生期白云石化作用有關(guān)，而膠結(jié)物的白云石化稍晚，屬滲透回流—早埋藏期白云石化作用成因。

鹽上風(fēng)化殼巖溶型白云巖儲(chǔ)集層依次經(jīng)歷準(zhǔn)同生白云石化、壓實(shí)、風(fēng)化殼巖溶、充填與破裂等成巖作用，膏?？仔纬闪吮砩鷰r溶階段，被白云石粉砂和方解石等礦物充填，孔隙度由10%～40%降低至3%～8%；鹽下丘灘型白云巖儲(chǔ)集層經(jīng)歷準(zhǔn)同生白云石化、壓實(shí)、海底膠結(jié)、準(zhǔn)同生溶蝕、滲透回流白云石化、充填和破裂等成巖作用，儲(chǔ)集層原生孔隙度為 10%～30%，經(jīng)海水膠結(jié)作用后降至 0～6%，準(zhǔn)同生溶蝕作用使孔隙度增加至5%～15%，之后由晶粒白云石和方解石充填，孔隙度降至2%～6%。

應(yīng)用激光原位 U-Pb定年技術(shù)和激光原位碳氧同位素組成測(cè)試技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了絕對(duì)年齡坐標(biāo)系下馬家溝組白云巖儲(chǔ)集層白云石化作用和其他成巖作用時(shí)間和期次的重建，解決了多解性難題，對(duì)白云巖儲(chǔ)集層形成過(guò)程的重建更加精細(xì)，為有利儲(chǔ)集層分布預(yù)測(cè)研究提供了新的技術(shù)手段。該項(xiàng)技術(shù)易于實(shí)施、應(yīng)用效果好，對(duì)其他盆地或?qū)酉祪?chǔ)集層孔隙演化恢復(fù)具有一定借鑒意義。