原子層厚度菲涅爾波帶片及其寬譜聚焦特性

吳 瑾，秦 飛，李向平

暨南大學光子技術研究院，廣東省光纖傳感與通信重點實驗室，廣東 廣州 511443

1 引 言

基于光學衍射效應的平面透鏡具有平面構(gòu)型、輕量化、方便制備等顯著優(yōu)勢，得益于緊湊的結(jié)構(gòu)設計和獨特的光學性能，平面衍射透鏡已經(jīng)在空間望遠鏡系統(tǒng)、高性能顯微物鏡、光學投影照明系統(tǒng)，以及光譜分析系統(tǒng)等領域中得到廣泛應用[1-3]。與傳統(tǒng)基于折射效應的體材料透鏡相比，平面衍射透鏡還具有光場調(diào)控靈活的獨特優(yōu)勢，基于平面超透鏡的超衍射極限光場調(diào)控效應也被廣泛研究，并在遠場無標記光學超分辨顯微成像[4-7]，超分辨望遠成像[8-9]，以及高精度激光加工和光存儲等領域展示了應用價值[10-14]。常用的構(gòu)建平面衍射透鏡的三種結(jié)構(gòu)類型主要包括同心圓環(huán)式的波帶片結(jié)構(gòu)[15-17]，亞波長孔陣式的光子篩結(jié)構(gòu)[18-19]和亞波長散射單元的超表面結(jié)構(gòu)[20-22]。光子篩結(jié)構(gòu)和超表面結(jié)構(gòu)的設計都基于亞波長的結(jié)構(gòu)單元，加工制備需要用到深紫外曝光技術或者電子束直寫工藝，工藝復雜?；诮饘俦∧せ蛘吒哒凵渎孰娊橘|(zhì)材料的二元強度或者相位型波帶片結(jié)構(gòu)目前仍是平面衍射透鏡領域研究和應用最廣泛的類型。然而，受材料體系的限制，目前已驗證的平面衍射透鏡仍難以實現(xiàn)與其他主被動光學器件同平臺集成的可能，一定程度上制約了集成光子系統(tǒng)的發(fā)展。開發(fā)一種基于新材料體系的平面衍射透鏡是構(gòu)建全光集成系統(tǒng)的必然需求，而有效的相位調(diào)控能力是構(gòu)建平面衍射透鏡的先決條件。

近年來，基于二維半導體材料的光子器件得到人們的廣泛關注[23-25]。其中，以MoS2為代表的過渡金屬硫化物(transition metal dichalcogenide,TMD)二維半導體材料在構(gòu)建超薄光電集成應用中展現(xiàn)了巨大潛力。當MoS2從體材料體系變?yōu)樯賹由踔羻螌芋w系時，其能帶結(jié)構(gòu)將從間接帶隙變?yōu)橹苯訋?，這為構(gòu)建基于單層MoS2材料的發(fā)光器件和光電探測器件提供了便利，相關工作已經(jīng)有大量的報道[26-30]。然而，單層MoS2材料的厚度一般只有0.65 nm 左右，受限于趨于物理極限的厚度特性和有限的折射率實部(n)，傳統(tǒng)基于光程累積效應導致的光學相位調(diào)控能力較差，成為制約MoS2二維半導體材料構(gòu)建全光集成系統(tǒng)的主要因素[23,31]。最近，研究人員提出一種基于損耗輔助的相位調(diào)控機制[32-33]，利用光學相位奇點效應，在單層MoS2材料體系實現(xiàn)了對可見光的π 的相位調(diào)控幅度，這為光子可集成器件的制備提供了一個嶄新的平臺。

為進一步驗證光學相位奇點效應的物理機理，本文利用飛秒激光直寫技術在單層和雙層MoS2薄膜上制備了可見光區(qū)工作的菲涅爾波帶片。與已報道的單原子層平面超臨界透鏡具有固定的環(huán)帶寬度不同，本文展示的菲涅爾波帶片具有從內(nèi)到外顯著變化的環(huán)帶寬度。與理論預期一致的光學聚焦效果表明，損耗輔助的相位調(diào)控機制只與材料體系及界面特性有關，而與環(huán)帶的寬度等器件結(jié)構(gòu)參數(shù)無關。得益于MoS2二維半導體材料顯著的損耗色散特性，在多層MoS2體系中獲得了對可見光的寬譜相位調(diào)控?；陔p層MoS2體系的菲涅爾波帶片，在理論和實驗中獲得了從藍光到紅光寬譜區(qū)域內(nèi)的近衍射受限光學聚焦焦斑。

2 理論設計

傳統(tǒng)基于高折射率電介質(zhì)材料的相位調(diào)控主要依賴于與材料厚度相關的傳輸相位和與亞波長散射單元結(jié)構(gòu)參數(shù)相關的散射相位兩類，對應于可見光波段，有效光場調(diào)控所需要的材料厚度一般都在百納米量級，而基于損耗輔助的相位調(diào)控機制與以上方法顯著不同。本文所采用的材料結(jié)構(gòu)體系如圖1(a)所示，為單層MoS2/電介質(zhì)緩沖層/Si 襯底的三層結(jié)構(gòu)體系，該結(jié)構(gòu)體系也是利用二維TMD 材料構(gòu)建發(fā)光器件和光電探測器件的常用模型。這是一種典型的單端口耗散體系，當激光從MoS2二維材料一側(cè)垂直照明到樣品上反射回來時，其損耗主要包括與襯底結(jié)構(gòu)相關的輻射損耗和與二維材料特性相關的吸收損耗兩部分。當輻射損耗和吸收損耗相平衡的時候，反射光的強度消失，此時將伴隨產(chǎn)生一種光學奇點現(xiàn)象(phase singularity)?？缭狡纥c兩側(cè)將產(chǎn)生顯著的Heaviside 相位突變。基于耦合模理論，通過合理設計結(jié)構(gòu)參數(shù)可以得到，當中間電介質(zhì)緩沖層的折射率和厚度分別為1.98 和65 nm 時，對應有單層MoS2覆蓋和沒有MoS2覆蓋兩種狀態(tài)，結(jié)構(gòu)共振系統(tǒng)將分別處于相位奇點兩側(cè)，對應過耦合(over-coupling)和欠耦合(under-coupling)狀態(tài)，針對目標波長535 nm，可以產(chǎn)生π 的相位躍變。這為我們制備原子層厚度的二元相位型衍射光學元件提供了便利。為驗證這種相位調(diào)控能力，圖1(b)為利用時域有限差分方法(Lumerical FDTD solution)模擬的結(jié)果，其中左半邊表示535 nm 平面波從折射率和厚度分別為1.98 和65 nm 的ZnO 薄膜上反射時的電場強度分布，而右側(cè)表示同等條件下535 nm 波長平面波從單層MoS2/65 nm ZnO/Si 材料體系上反射光的電場強度分布。從圖中可以明顯看到，在有單層MoS2覆蓋(右半部分)和沒有MoS2覆蓋(左半部分)兩種結(jié)構(gòu)狀態(tài)下，反射光的相位剛好相差半個周期，即實現(xiàn)了利用厚度僅為0.65 nm 的單層MoS2獲得了對535 nm 波長π 的相位調(diào)制能力。

圖1 損耗輔助的相位調(diào)制機制。(a) 樣品結(jié)構(gòu)示意圖；(b) 利用時域有限差分方法模擬結(jié)果顯示，單層MoS2 二維材料對535 nm 波長可見光的π 相位調(diào)控特性Fig.1 Schematical shown of the loss-assisted phase shift mechanism.(a) The structure configuration used in our work;(b) FDTD simulation result of the π phase shift come from the monolayer MoS2 sheet

與傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)共振散射效應的相位調(diào)制機制不同，基于損耗輔助的相位調(diào)控只與界面特性相關，與二維材料的橫向結(jié)構(gòu)尺寸無明顯關系，這為我們構(gòu)建變參數(shù)結(jié)構(gòu)的光子器件提供了便利。為了驗證這點，我們基于單層MoS2薄膜設計并制備了二元相位型菲涅爾波帶片結(jié)構(gòu)。該波帶片的結(jié)構(gòu)參數(shù)滿足如下相長干涉條件公式：

其中：rm為第m個環(huán)帶的半徑，透鏡焦距f設定為43 μm，設計波長λ為535 nm。最大環(huán)的外徑約為19 μm，有效數(shù)值孔徑約為0.4。詳細結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1 所示。

3 實驗制備和結(jié)果分析

在如上理論的指導下，我們實驗制備了相關二元相位波帶片型的平面衍射透鏡。首先采用原子層沉積技術(atomic layer deposition，Cambridge Nanotech ALD Fiji F200)在Si 襯底材料上生長ZnO 薄膜，通過調(diào)節(jié)沉積條件，可以精確控制ZnO 的折射率和厚度分別為我們所需要的1.98 和65 nm。在獲得高質(zhì)量的襯底體系后，利用化學氣相沉積技術(chemicalvapor deposition，CVD)在SiO2/Si 襯底上分別生長單層和雙層的MoS2的薄膜，然后利用濕法轉(zhuǎn)移技術轉(zhuǎn)移到ALD 制備的ZnO/Si 襯底上，得到所需的初始樣品。為表征所制備二維材料薄膜的相位調(diào)控能力，利用相位干涉儀(Veeco NT9100 phase-shifting interferometer)對所得樣品的相位調(diào)控能力進行了測試，測試結(jié)果顯示，對應于535 nm 波長入射光從MoS2層反射和從ZnO 襯底反射的光具有大于0.9π 的相位差，與理論值相符。在獲得高質(zhì)量的MoS2樣品后，利用飛秒激光直寫技術把設計環(huán)帶區(qū)域的MoS2薄膜剝離，從而得到所設計的波帶片式平面衍射透鏡。圖2(a)為所加工的平面衍射透鏡的光學照片。從掃描電鏡照片(圖2(b))可以看出，結(jié)構(gòu)參數(shù)與設計具有較高的符合度。為了驗證激光刻寫和未刻寫區(qū)域的材料對比，利用掃描Raman 成像技術(Renishaw RL532C50)對所加工的透鏡結(jié)構(gòu)進行了成像表征，Raman 成像結(jié)果(圖2(c))顯示，激光刻寫區(qū)域的MoS2薄膜已被全部剝離，而未刻寫區(qū)域的MoS2則未受影響。使得在刻寫和未刻寫區(qū)域可以形成有效的相位對比。

表1 原子層厚度菲涅爾波帶片的結(jié)構(gòu)參數(shù)Table 1 Parameters of the atomic thin Fresnel zone plate

圖2 (a) 激光直寫技術加工制備的原子層厚度菲涅爾波帶片的光學照片；(b) 掃描電鏡照片；(c) 掃描拉曼成像結(jié)果Fig.2 (a) The optical image;(b) SEM image;(c) Raman mapping image of the atomical thin Fresnel zone plate fabricated by laser scribing technique

圖3 原子層厚度菲涅爾波帶片光學測試系統(tǒng)Fig.3 Schematic diagram of the optical characterization system

為了測試所制備的單層二維材料平面衍射透鏡的光場調(diào)控特性，我們利用自制的顯微成像系統(tǒng)對聚焦光場進行了表征測量。圖3 為相應的測量系統(tǒng)光路示意圖。其中綠色光線表示入射光，紅色光線表示經(jīng)平面透鏡調(diào)制后的反射光。利用波長選擇器從超連續(xù)激光器(Fianium WL-SC-400-4-PP)中選出535 nm 波長的激光，經(jīng)準直后利用焦距為100 mm 的平凸透鏡(Thorlabs)聚焦到顯微物鏡(Olympus)的后焦面上，再經(jīng)顯微物鏡調(diào)制后以近平面波的波前照射到所制備的原子層厚度平面衍射透鏡上。系統(tǒng)中使用的顯微物鏡的數(shù)值孔徑為NA=0.45，大于所設計平面衍射透鏡0.40 的數(shù)值孔徑，以保證全部衍射空間頻率都可以被有效收集。樣品的對準和位置掃描由承載平面衍射透鏡的三維納米平移臺(PI，P-545.3R8S)來完成。經(jīng)平面衍射透鏡調(diào)制聚焦后的反射光場可以用同一個物鏡收集，成像于高性能相機(Nikon，DS-Ri2)，從而獲得對應XY平面的光場強度分布圖。通過沿光軸方向以200 nm 為間隔進行樣品掃描獲得聚焦場的三維強度分布，聚焦場XZ平面的強度分布可以從三維強度分布中提取XZ向的截面分布圖得到。

圖4 為測量得到的原子層厚度菲涅爾波帶片對目標波長535 nm 的聚焦光場。其中圖4(a)為焦平面z=43 μm 處的強度分布，可以看出，在焦平面上的強度分布呈現(xiàn)出完美的艾里斑圖樣，同時具有良好的對稱性，這證明了基于單層MoS2材料的損耗輔助相位調(diào)控機制的有效性。聚焦焦斑沿x方向的強度分布如圖4(b)所示，其中黑色點線為實驗測量結(jié)果，而紅色實線為高斯線型擬合結(jié)果。擬合結(jié)果顯示，焦斑半徑約為0.84 μm，略大于衍射受限的艾里斑半徑0.81 μm的尺寸。微小的偏差來源于飛秒激光加工過程中結(jié)構(gòu)參數(shù)的不完美。圖4(c)為在XZ平面內(nèi)沿光軸方向從z=30 μm 到z=50 μm 范圍內(nèi)實驗獲得的光場強度分布。由圖可以看出，透鏡的焦距與設計值z=43 μm 完全一致，光場能量也主要集中在焦斑區(qū)域，沒有明顯的次級衍射影響，使得該原子層厚度菲涅爾波帶片具有與傳統(tǒng)平面衍射透鏡相同量級的能量利用效率。實驗測量在535 nm 波長處的聚焦效率約5%左右，遠大于已報道的單層TMD 材料基于激子共振誘導相位所制備菲涅爾波帶片0.08%的對應值[31]。此外，從表1 的結(jié)構(gòu)參數(shù)中可以看出，該菲涅爾波帶片的環(huán)帶具有從內(nèi)向外漸變減小的環(huán)帶寬度。與理論預期一致的聚焦效果充分證明了MoS2膜層的相位調(diào)控能力與環(huán)帶寬度等結(jié)構(gòu)參數(shù)無關，只與界面特性導致的損耗輔助的相位奇點效應有關。這為我們基于該體系設計復雜的光場調(diào)控器件提供了便利。

圖4 單層菲涅爾波帶片在535 nm 波長處的聚焦特性。(a) 實驗測量的焦平面光場分布圖；(b) 焦斑強度分布曲線；(c) 沿XZ 平面的光場分布圖Fig.4 The focusing property in 535 nm wavelength of the monolayer Fresnel zone plate.(a) Experimental measured intensity distribution in the focal plane of z=43 μm;(b) Intensity line profile of the focal spot;(c) The experimental measured intensity distribution along the propagation distance in the region between z=30 μm and z=50 μm

圖5 二維MoS2 薄膜的寬帶相位調(diào)控特性。(a) 二維MoS2 材料的折射率實部和虛部隨波長的變化關系；(b) MoS2 薄膜的寬譜相位調(diào)制特性隨薄膜層數(shù)的變化關系，其中陰影區(qū)域?qū)p層MoS2 薄膜相位調(diào)控大于0.2π 的波長范圍Fig.5 Broadband response of the phase modulation property of the 2D MoS2 sheet.(a) The real and imaginary parts of the refractive index of the MoS2 sheet;(b) The dependence of phase modulation property with the thickness of MoS2 sheet.The shadow region represents the phase modulation region above 0.2π

區(qū)別于傳統(tǒng)電介質(zhì)材料，MoS2二維材料的折射率和吸收損耗具有顯著的色散特性。如圖5(a)所示，在波長400 nm 到650 nm 的可見光頻譜范圍內(nèi)，其折射率的虛部k值從5.12 顯著變化到1.2 左右[34]。劇烈的折射率虛部變化為基于該材料體系的損耗輔助相位調(diào)控機制提供了額外的自由度。得益于此，原子層厚度MoS2薄膜不僅可以在設計波長535 nm 處產(chǎn)生π的相位躍變，其顯著的相位調(diào)控能力可以擴展到寬譜波段。圖5(b)中的黑色曲線為單層MoS2薄膜的寬譜相位調(diào)控曲線。更特別之處在于，當我們把MoS2薄膜的厚度從單層增加到多層時，其相位調(diào)控帶寬將極大地擴展，如圖5(b)所示。從圖中可以看出，對于厚度僅有1.3 nm 的雙層MoS2體系，在從藍光到紅光的幾乎整個可見光范圍都可以達到0.2π 以上的相位調(diào)控能力，這為我們構(gòu)建寬譜響應的平面衍射透鏡提供了便利。圖6 為基于瑞利索末菲衍射積分模擬的同結(jié)構(gòu)參數(shù)菲涅爾波帶片的寬譜聚焦結(jié)果。其中圖6(a)為對應不同波長聚焦場沿光軸上的強度分布曲線，當波長從415 nm 的藍光增加到635 nm 的紅光時，其焦距從55 μm 逐漸減小到35 μm，體現(xiàn)出與傳統(tǒng)衍射透鏡一致的負色散特性。同時，從圖6(b)的焦斑強度分布曲線可以看出，在焦距隨波長變化的過程中，焦斑尺寸基本不變，始終保持在8 00 nm±20 nm 之內(nèi)。

為驗證原子層厚度平面衍射透鏡的寬譜聚焦特性，我們在雙層MoS2結(jié)構(gòu)體系上，利用飛秒激光直寫技術加工了如表1 所示同樣結(jié)構(gòu)參數(shù)的平面衍射透鏡，圖7 為實驗測得的不同波長焦斑強度分布圖，結(jié)果顯示其焦斑位置和焦斑半徑與模擬值基本一致，這為我們構(gòu)建基于波長掃描的光學層析成像系統(tǒng)提供了可行的方案。

圖6 寬帶聚焦特性的模擬結(jié)果。(a) 不同波長聚焦場沿光軸上的強度分布曲線；(b) 焦斑強度分布隨波長的變化關系Fig.6 Simulation results of the broadband focusing properties.(a) Intensity profile along the optical axis for the wavelength region from 415 nm to 635 nm;(b) The dependence between the focal spot size with working wavelength

圖7 實驗測量的寬帶聚焦特性。標尺：1000 nmFig.7 Measured broadband focusing property of the atomic thin planar diffractive lens.Scalebar:1000 nm

4 結(jié) 論

本文設計并實驗驗證了一種原子層厚度的菲涅爾波帶片。該透鏡基于MoS2-ZnO-Si 的三層結(jié)構(gòu)體系，通過調(diào)控系統(tǒng)的輻射損耗和吸收損耗的競爭關系，利用單層MoS2二維半導體材料薄膜，在有二維材料覆蓋和沒有二維材料覆蓋區(qū)域，成功地實現(xiàn)了對可見光顯著的相位調(diào)控。理論和實驗結(jié)果顯示，在設計波長535 nm 處可以實現(xiàn)π 的相位突變，相位調(diào)控能力比MoS2的物理厚度高350 倍。同時，得益于原子層厚度MoS2材料顯著的損耗色散特性，當把MoS2薄膜從單層增加到多層時，其相位調(diào)控能力可以顯著擴展，在從藍光到紅光的寬譜波段獲得大于0.2π 的相位調(diào)控能力?；诖?，我們設計并用飛秒激光加工技術在原子層厚度的MoS2材料上加工制備了菲涅爾波帶片結(jié)構(gòu)，在實驗上獲得了衍射受限的聚焦焦斑。與單層MoS2二維半導體材料的直接帶隙特性相結(jié)合，該工作為集成光子系統(tǒng)的構(gòu)建提供了一條可行的途徑。