摻Pr3+固體激光器研究進(jìn)展概述

曹偉航，李 狀，石成堃，林嘉珍，林修己，徐國鎮(zhèn)，許惠英，蔡志平*

1 廈門大學(xué)電子科學(xué)與技術(shù)學(xué)院電子工程系，福建 廈門 361005；

2 福州大學(xué)物理與信息工程學(xué)院，福建 福州 350108

1 引 言

激光具有單色性好、相干性好、方向性好、亮度高等特點(diǎn)，被譽(yù)為20 世紀(jì)最偉大的發(fā)現(xiàn)。激光器按常見的工作物質(zhì)劃分可分為氣體激光器、固體激光器、染料激光器以及半導(dǎo)體激光器，其中固體激光器由于輸出的能量大、峰值功率高、結(jié)構(gòu)緊湊、結(jié)實(shí)耐用、價(jià)格適宜、種類豐富并且波長覆蓋面較廣等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。對于可見光激光，除了用于激光顯示外，在醫(yī)療、工業(yè)、通訊、量子信息等領(lǐng)域也有著廣泛應(yīng)用。例如，在激光醫(yī)療中綠光激光可用于視網(wǎng)膜病變的激光手術(shù)治療；相比于紅外激光，在工業(yè)中使用可見光進(jìn)行激光加工的效率更高；通訊領(lǐng)域中由于海水在藍(lán)綠光波段透明度最好，因此藍(lán)綠光激光被認(rèn)為是水下通訊最好的光源。采用固態(tài)增益介質(zhì)獲得可見光是目前應(yīng)用最為廣泛的手段，可通過可見光激光二極管、利用非線性光學(xué)材料對紅外光進(jìn)行激光倍頻、基于非線性過程的光學(xué)參量振蕩、摻雜稀土離子的上轉(zhuǎn)換、摻雜稀土離子的直接下轉(zhuǎn)換等方式獲得可見光激光。在摻雜稀土離子的直接下轉(zhuǎn)換獲得可見光激光的方式中，鐠離子(Pr3+)與其他稀土摻雜離子相比由于其有豐富的激光發(fā)射譜線，且譜線的波長范圍幾乎覆蓋了整個(gè)可見光區(qū)域而備受關(guān)注，因此對摻Pr3+固體激光器研究也最為廣泛。不論是有關(guān)摻Pr3+固體激光器的連續(xù)輸出還是調(diào)Q 和鎖模，科研人員都對其進(jìn)行了較為細(xì)致的研究。在研究過程中作為其基質(zhì)晶體的種類繁多，比較常見的有YLF、YAP、LLF、BYF、KYF、YGF、CaF2、LaF3、ASL、LMA、SRA[1-6]等，目前摻Pr3+固體激光器輸出的波段已經(jīng)覆蓋了藍(lán)光、綠光、橙光、紅光、近紅外光等區(qū)域。本文針對摻Pr3+固體激光器的相關(guān)研究成果做了較為全面的總結(jié)以及對未來摻Pr3+固體激光器的發(fā)展做了展望。

2 連續(xù)型激光器研究

具有特殊光譜特性的稀土離子[7-10]在很多領(lǐng)域都有著重要的研究及應(yīng)用價(jià)值，其中對摻Pr3+晶體的研究最為廣泛。圖1 為鑭系稀土離子中Pr3+的能級(jí)結(jié)構(gòu)圖[11-12]，從圖中可以明顯看出Pr3+有著非常豐富的發(fā)射譜線，可以實(shí)現(xiàn)藍(lán)光(～480 nm)、綠光(～525 nm)、橙光(～610 nm)、紅光(～640 nm)以及深紅光(～700 nm、～720 nm)等可見光波段的激光輸出。

在二十世紀(jì)70、80 年代，科研人員掌握了一些有關(guān)摻鐠氟化物材料的能級(jí)結(jié)構(gòu)和光譜特性，但是由于當(dāng)時(shí)對泵浦源和激光材料的研究不夠成熟，采用摻Pr3+材料實(shí)現(xiàn)激光運(yùn)轉(zhuǎn)的報(bào)道并不多[13-23]。直到后來氬離子激光器的誕生，摻Pr3+固體激光的相關(guān)研究才有了很大進(jìn)展。1994 年，德國漢堡大學(xué)的Sandrock等人[24]使用中心波長為457.9 nm 的氬離子激光器泵浦Pr:YLF 晶體，首次在室溫條件下實(shí)現(xiàn)了六個(gè)波長的連續(xù)激光發(fā)射：綠光(522 nm、545 nm)、橙光(607 nm)、紅光(639.5 nm、720 nm)、近紅外光(907.4 nm)，其中在522 nm 和639.5 nm 處的最大輸出功率分別為144 mW 和266 mW，他們還使用氬離子激光器分別泵浦了Pr:GLF 和Pr:KYF 晶體，實(shí)現(xiàn)波長為639 nm和642.5 nm 的連續(xù)激光輸出。同年，漢堡大學(xué)Danger等人[25]利用氬離子激光器泵浦Pr:YAP 晶體實(shí)現(xiàn)了兩個(gè)紅外連續(xù)激光(939.5 nm、996.0 nm)躍遷，還獲得了可見光譜范圍內(nèi)的七個(gè)連續(xù)激光(613.9 nm、621.6 nm、662.4 nm、719.5 nm、743.7 nm、746.9 nm、753.7 nm)，其中在波長為746.9 nm 處得到的結(jié)果最好，最大斜效率為24.6%，最大輸出功率為49.6 mW，激光閾值為25 mW。

圖1 Pr3+能級(jí)結(jié)構(gòu)圖[11]Fig.1 Energy level structure of Pr3+[11]

2004 年之前，氬離子激光器是實(shí)現(xiàn)摻Pr3+晶體激光運(yùn)轉(zhuǎn)一種常用的泵浦源，但氬離子激光器體型較大、價(jià)格較高，且激光光源的中心波長與Pr3+的吸收峰匹配較差，導(dǎo)致獲得激光的方法復(fù)雜、效率不高；而相比于氬離子激光器，激光二極管(LD)有著結(jié)構(gòu)緊湊、價(jià)格合理、可商用等特點(diǎn)，它的出現(xiàn)受到人們的青睞。2004 年，漢堡大學(xué)Richter 等人[26]首次報(bào)道了使用中心波長為442 nm、最大輸出功率為25 mW 的GaN 藍(lán)光LD 泵浦Pr:YLF 晶體，實(shí)現(xiàn)了639.7 nm 紅光激光激射，但此時(shí)輸出的紅光功率只有1.8 mW。除了LD 泵浦源外，光泵浦半導(dǎo)體激光器(OPSL)有著光斑質(zhì)量好、光功率大、波長可靈活擴(kuò)展、體積小等特點(diǎn)，也是一種很好的實(shí)現(xiàn)激光運(yùn)轉(zhuǎn)的泵浦源。2005 年，Richter 等人[27-28]利用中心波長為479.5 nm的OPSL 泵浦Pr:YLF 晶體，在吸收泵浦功率為1.4 W 的條件下獲得了最高功率為600 mW 的綠光(523 nm)和紅光(640 nm、720 nm)，以及350 mW 的橙光(607 nm)輸出；另外他們采用LBO 倍頻晶體對640 nm 激光進(jìn)行腔內(nèi)倍頻，獲得了輸出功率超過360 mW 的紫外（320 nm）激光輸出，其實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示。同年，美國相干公司Ostroumov 等人[29]使用中心波長為479 nm、5.3 W 大功率OPSL 泵浦Pr:YLF晶體，獲得了波長為522 nm、輸出功率為2.5 W 的綠光，之后他們利用兩個(gè)OPSL 進(jìn)行雙端泵浦，在9.6 W 泵浦功率條件下獲得了輸出功率超過4 W 的522 nm 綠光[30]。

隨著人們對Pr:YLF、Pr:YAP、Pr:LiLuF4、Pr:LaF3等不同摻Pr3+材料特性的深入研究，激光輸出功率被不斷優(yōu)化和提高，同時(shí)泵浦摻Pr3+晶體出現(xiàn)了新的波長激射[31-52]。2008～2014 年間，德國漢堡大學(xué)和飛利浦研究所對綠光、橙光、紅光波段的研究較為突出。2010 年，Hansen 等人[41]以及Weichmann 等人[42]使用藍(lán)光LD 泵浦Pr:YLF 晶體，分別獲得了358 mW和378 mW 的523 nm 綠光輸出。2011 年，Gün 等人[43]采用兩個(gè)中心波長為443.9 nm、最大輸出功率為1 W 的InGaN LD 和摻雜濃度為0.5 at.%、長2.9 mm的Pr:YLF 晶體，實(shí)現(xiàn)了波長為639.5 nm、607.2 nm、545.9 nm 和522.6 nm 的可見光激光，輸出功率分別為938 mW、418 mW、384 mW 和773 mW，這是首次報(bào)道的利用LD 作為泵浦源產(chǎn)生545.9 nm 波長激光的實(shí)驗(yàn)。隨著激光實(shí)驗(yàn)的深入研究，一些波長的輸出功率步入瓦級(jí)。2014 年，Metz 等人[44]利用中心波長為479 nm、功率為5 W 的OPSL 泵浦Pr:YLF 晶體，獲得了輸出功率都超過1 W 的523 nm、546 nm、604 nm、607 nm、698 nm、720 nm 七種不同波長的激光，其中523 nm 處的輸出功率高達(dá)2.9 W，斜效率為72%，光-光效率為67% (相對于入射泵浦功率)。

2015 年，日本Keio 大學(xué)的Iijima 等人[45]采用Z型折疊腔，用四個(gè)InGaN 藍(lán)光LD 泵浦兩個(gè)Pr:YLF晶體獲得了607 nm 和640 nm 的激光輸出，輸出功率分別為1.5 W 和2.9 W。2018 年，Tanaka 等人[47]又將四個(gè)功率為5 W 的藍(lán)光LD 作為泵浦源泵浦12 mm長、摻雜濃度為0.3 at.%的Pr:YLF 晶體，將607 nm和640 nm 處的激光輸出功率分別提高到了3.7 W 和6.7 W，并且在吸收泵浦功率為5.4 W 時(shí)實(shí)現(xiàn)了最高輸出功率為1.8 W 的523 nm 綠光。

圖2 腔內(nèi)倍頻實(shí)驗(yàn)示意圖[28]。OPS：光泵浦半導(dǎo)體；M1：輸入耦合器(R=50 mm)；M2：折疊鏡(R=100 mm)；M3：端鏡(R=50 mm)Fig.2 Schematic diagram of intracavity frequency doubling experiment setup[28].OPS:optically pumped semiconductor;M1:input mirror (R=50 mm);M2:folding mirror (R=100 mm);M3:end mirror (R=50 mm)

除了德國漢堡大學(xué)、飛利浦研究所、日本Keio大學(xué)等研究單位，來自國內(nèi)廈門大學(xué)的蔡志平教授團(tuán)隊(duì)在摻Pr3+固體激光器研究領(lǐng)域中也有著較為細(xì)致的研究，部分可見光波段的激光輸出功率突破了瓦級(jí)。2016 年，Luo 等 人[49]利 用 多 模InGaN LD 泵 浦Pr:YLF 晶體，獲得了523.0 nm、604.1 nm、606.9 nm、639.4 nm、697.8 nm 和 720.9 nm 的激光發(fā)射，其中523.0 nm 處的輸出功率為1.7 W，639.4 nm 處輸出功率為2.3 W。2020 年，Lin 等人[50]使用藍(lán)光LD 泵浦12 mm 長的a 切Pr:YLF 晶體，實(shí)現(xiàn)了高斜效率的607 nm 橙光輸出，在吸收泵浦功率為12.15 W 時(shí)產(chǎn)生的最大輸出功率為4.88 W，斜效率約為49%，這是據(jù)我們所知的目前報(bào)道利用藍(lán)光LD 泵浦Pr:YLF晶體在607 nm 處獲得的最高功率；此外，他們采用凹平腔體進(jìn)一步提高光束質(zhì)量，獲得了3.8 W 的橙光輸出，X方向和Y方向的光束質(zhì)量因子M2分別為1.7 和2.2，其結(jié)構(gòu)如圖3 所示。2021 年，Lin 等人[51-52]利用低摻雜濃度的Pr:YLF 晶體，藍(lán)光LD 作為泵浦源，在639 nm 紅光處獲得了最大輸出功率為8.14 W的激光輸出，這是迄今為止我們已知的利用藍(lán)光LD泵浦Pr:YLF 晶體在639 nm 處產(chǎn)生的最高激光功率。圖4 總結(jié)了近15 年來在綠光、橙光、紅光波段中幾種典型的Pr:YLF 連續(xù)型可見光激光的研究現(xiàn)狀。

圖3 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖[50]。(a) 4.88 W 高功率高效橙色激光器，腔長為51 mm，M1、M2 是曲率半徑都為50 mm 的平凹鏡；(b) 具有改進(jìn)光束質(zhì)量的3.8 W 高功率橙色激光器，腔體是72 mm 的凹平腔，M3 是曲率半徑為100 mm 的平凹鏡，M4 是輸出可調(diào)的平面鏡Fig.3 Schematic diagram of experimental setup[50].(a) 4.88 W high power high-efficiency orange laser,the cavity length is 51 mm,M1 and M2 are flat-concave mirrors with curvature radius of 50 mm;(b) 3.80 W high power orange laser with improved beam quality,the cavity is a 72 mm flat concave cavity,M3 is a flat concave mirror with curvature radius of 100 mm,and M4 is a flat mirror with tunable transmission

圖4 幾種典型Pr:YLF 連續(xù)型可見光激光的研究現(xiàn)狀。每個(gè)標(biāo)記點(diǎn)對應(yīng)的是輸出波長和泵浦Pr:YLF 晶體所使用的泵浦源類型Fig.4 Research status of several typical Pr:YLF continuous-wave visible lasers.The label for each marker corresponds to the output wavelength and the type of pump source used in the pumped Pr:YLF crystal

多波長激光在醫(yī)療、顯示等方面有著廣泛的應(yīng)用，也是激光領(lǐng)域中的一個(gè)研究熱點(diǎn)[53-57]。1995 年中國科學(xué)院西安光學(xué)精密研究所的Ruan 等人[53]首次在Pr:YLF 晶體中實(shí)現(xiàn)607 nm 和639 nm 雙波長連續(xù)激光運(yùn)轉(zhuǎn)。2015 年，Luo 等人[55]將功率為2 W、中心波長范圍在439.8 nm～442 nm 的InGaN LD 作為泵浦源，使用長度為10 mm、摻雜濃度為0.5 at.%的c 切Pr:YLF 晶體，第一次獲得了696 nm 和719 nm 的連續(xù)雙波長激光，最大輸出功率為102 mW。2021 年，Lin 等人[57]采用LD 泵浦Pr:YLF 晶體實(shí)現(xiàn)了一種在670 nm 附近的波長可切換連續(xù)激光輸出，其實(shí)現(xiàn)裝置圖如圖5 所示，在波長為670.4 nm、674.2 nm 和678.9 nm 處獲得的輸出功率分別為2.60 W、1.26 W和0.21 W，斜效率分別為34.7%、27.3%和12.3%，光束質(zhì)量良好(M2＜1.6)，其中670.4 nm 波長處的輸出功率和斜效率是目前在LD 泵浦的Pr:YLF 激光器中所報(bào)道的最高功率和最高斜效率；同時(shí)又通過在腔內(nèi)精密調(diào)節(jié)一個(gè)/兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)具，獲得了670.1 nm/674.8 nm、670.1 nm/679.1 nm 和675.0 nm/679.4 nm 的雙波長激光，另外也成功地實(shí)現(xiàn)了三波長激光運(yùn)轉(zhuǎn)(672.2 nm/674.2 nm/678.6 nm 和670.4 nm/674.8 nm/679.4 nm)。

3 脈沖型激光器研究

3.1 調(diào)Q 脈沖激光器

調(diào)Q 技術(shù)又稱Q 開關(guān)技術(shù)，是一種通過改變激光諧振腔的Q 值，獲得較窄脈沖寬度和高峰值功率的技術(shù)。由于在激光制導(dǎo)，激光加工，激光核聚變等領(lǐng)域有著很廣泛的應(yīng)用，在激光被發(fā)現(xiàn)不久后的1961 年，就有人提出了調(diào)Q 的概念，并于1962 年研制成了第一臺(tái)調(diào)Q 激光器[58]。隨后在1998～2014年期間，人們對摻Pr3+激光晶體實(shí)現(xiàn)調(diào)Q 進(jìn)行了研究[59-69]，其中研究較為細(xì)致的是日本的Keio 大學(xué)、捷克Czech Tech 大學(xué)等。2009 年,日本Keio 大學(xué)Kojou 等人[62]報(bào)道了最大輸出功率為700 mW、泵浦波長約為445 nm 的GaN 激光二極管作為泵浦源，激光晶體為Pr:LYF，采用V 型腔結(jié)構(gòu)和聲光調(diào)制器AOM (acousto-optic modulator)通過主動(dòng)調(diào)Q 方式獲得了波長為639 nm、頻率為77 kHz、最大峰值功率為48 W、脈寬為270 ns 的激光輸出。同年，捷克Czech Tech 大學(xué)Fibrich 等人[64]在室溫條件下實(shí)現(xiàn)了閃光燈泵浦Pr:YAP 調(diào)Q 激光器。采用基于四分之一波結(jié)構(gòu)的LiNbO3普克爾斯盒電光調(diào)制器，通過主動(dòng)調(diào)Q 的方式在室溫條件下獲得了能量為5 mJ、線寬為1.4 nm、脈寬為50 ns、相應(yīng)峰值功率為100 kW的747 nm 激光輸出，并且用BBO 晶體進(jìn)行倍頻產(chǎn)生了373.5 nm 的激光，其輸出脈沖能量為30 μJ、脈寬為34 ns、線寬為1.1 nm、相應(yīng)峰值功率為0.9 kW。2014 年，Kojou 等人[69]將InGaN LD 泵浦的Pr3+:LiYF4激光器進(jìn)行腔內(nèi)倍頻，實(shí)現(xiàn)了261 nm 和320 nm 的主動(dòng)調(diào)Q 深紫外光運(yùn)轉(zhuǎn)，其中最大峰值功率分別為61.6 W(重復(fù)頻率7.7 kHz 時(shí)脈沖能量為8.7 μJ)和594 W(重復(fù)頻率7.7 kHz 時(shí)脈沖能量19.0 μJ)、脈寬分別為142 ns 和35 ns。

在2017～2019 年期間，科研人員對摻Pr3+晶體實(shí)現(xiàn)調(diào)Q 激光脈沖輸出進(jìn)行了更深層次的研究[70-78]。2018 年廈門大學(xué)蔡志平教授團(tuán)隊(duì)的Luo 等人[73]報(bào)道了利用幾層Bi2Se3可飽和吸收體，在藍(lán)光LD 泵浦的Pr:YLF 激光器上實(shí)現(xiàn)了深紅色(721 nm)、紅色(640 nm)和橙色(607 nm+604 nm)的調(diào)Q 激光，三個(gè)波長的最窄脈沖寬度、最大脈沖能量和峰值功率分別為(368 ns、0.17 μJ、0.46 W)、(210 ns、0.16 μJ、0.73 W)和(263 ns、0.19 μJ、0.71 W)，脈沖重復(fù)頻率分別為185.2 kHz、263.1 kHz 和192.3 kHz，這些研究成果揭示了Bi2Se3在可見光固體激光器中是一種很有前途的可飽和吸收體，其實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)圖如圖6 所示[73]。

圖5 二極管泵浦Pr:YLF 在670 nm 處附近波長可切換的實(shí)驗(yàn)示意圖[57]Fig.5 Schematic diagram of the experiment of diode-pumped Pr:YLF with switchable wavelength near 670 nm[57]

2019 年Wang 等人[75]利用金納米星(GNSS)作為可飽和吸收體，實(shí)現(xiàn)了被動(dòng)調(diào)Q Pr:YLF 激光器，并測量了金納米星在639 nm 處的非線性飽和吸收特性，計(jì)算出其調(diào)制通量和飽和通量分別為3.0%和0.3 GW/cm2，利用GNSS 作為可飽和吸收體分別獲得了639 nm 和721 nm 的高效被動(dòng)調(diào)Q 激光，最大輸出功率和最短脈沖寬度分別為(256 mW、168 ns)和(238 mW、198 ns)，在639 nm 處的脈沖重復(fù)頻率為272 kHz、最大脈沖能量約為0.94 μJ、對應(yīng)峰值功率為5.60 W，在721 nm 處的最大重復(fù)頻率為240 kHz、最短脈沖寬度對應(yīng)的脈沖能量為0.99 μJ、最大峰值功率為5.00 W，這是第一次使用GNSS 作為可飽和吸收體(SA)的可見光固體脈沖激光器。同年，廈門大學(xué)蔡志平教授團(tuán)隊(duì)的 Li 等人[78]使用激光二極管LD泵浦Pr:YLF 晶體，采用V 形腔和Co:AsL 可飽和吸收體，在調(diào)Q 模式下獲得了波長為639 nm，重復(fù)頻率為91 kHz，脈沖寬度約為149 ns，脈沖能量約為2.5 μJ，脈沖峰值功率為16.9 W 的被動(dòng)調(diào)Q 激光。

2020～2021 年期間，關(guān)于利用摻譜(Pr3+)晶體實(shí)現(xiàn)調(diào)Q 的研究仍有被報(bào)道[79-84]。2020 年，長春理工大學(xué) Li 等人[79]提出了一種藍(lán)光LD 泵浦Pr:YLF 晶體聲光調(diào)Q 雙脈沖激光器，獲得了639 nm 紅光輸出，并且闡述了Pr:YLF 雙脈沖激光器的輸出原理，建立了高重復(fù)頻率下雙脈沖序列分布的四能級(jí)微分速率方程模型，當(dāng)激光重復(fù)頻率為10 kHz 時(shí)，雙階躍信號(hào)發(fā)生器作為聲光調(diào)Q 的調(diào)制器(AO)，在一個(gè)泵浦周期內(nèi)開啟兩次調(diào)Q，獲得最大輸出功率為144 mW，脈沖能量為7.1 μJ，輸出脈沖間隔為20 μs 的可見光雙脈沖，實(shí)驗(yàn)裝置如圖7 所示。

2021 年，齊魯工業(yè)大學(xué)Han 等人[84]利用開孔Z掃描方法研究碲薄膜在可見光波段的非線性光學(xué)吸收特性，在激光調(diào)制應(yīng)用方面以碲薄膜為可飽和吸收體，實(shí)現(xiàn)了橙光(605 nm)、紅光(639 nm)、深紅光(721 nm)的被動(dòng)調(diào)Q Pr:YLF 激光器，晶體吸收泵浦功率在2.4 W 時(shí)的最大被動(dòng)調(diào)Q 輸出功率分別為50 mW、62 mW 和53 mW，最大重復(fù)頻率分別為208 kHz、331 kHz 和214 kHz，脈沖寬度分別為173 ns、159 ns、120 ns，最 大 脈 沖 能 量 分 別 約 為0.24 μJ、0.19 μJ、0.25 μJ，相應(yīng)峰值功率分別為1.39 W、1.19 W 和2.08 W，相應(yīng)線寬分別為0.22 nm、0.34 nm、0.26 nm。這說明了碲薄膜具有顯著的非線性光吸收特性，有望成為一種很有前途的可見光調(diào)制器材料。

圖6 以Bi2Se3 為SA 的二極管泵浦調(diào)Q Pr:YLF 可見光激光器的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖[73]。IM：輸入鏡，OC：輸出耦合器Fig.6 Schematic diagram of diode-pumped Q-switched Pr:YLF visible laser using Bi2Se3 as SA[73].IM:input mirror,OC:output coupler

圖7 Pr:YLF 雙脈沖激光器實(shí)驗(yàn)裝置原理圖[79]Fig.7 Schematic diagram of Pr:YLF double pulse laser experiment setup[79]

3.2 鎖模脈沖激光器

激光器輸出的激光可理解為在增益帶寬下能夠在諧振腔內(nèi)起振的一個(gè)個(gè)縱模疊加的效果，而鎖模技術(shù)就是通過一些方式把在諧振腔振蕩的縱模使其頻率間隔固定，具有確定的相位關(guān)系，這樣在疊加之后激光器就可以輸出一個(gè)個(gè)具有極窄線寬、極高峰值功率的脈沖。采用鎖模技術(shù)輸出的激光脈沖寬度要比調(diào)Q技術(shù)的脈沖寬度更窄，可以達(dá)到飛秒(fs)量級(jí)，實(shí)際應(yīng)用中常用于精密測距、激光全息照相、醫(yī)療祛斑等領(lǐng)域。在物理動(dòng)力學(xué)、光化學(xué)、等離子體物理學(xué)、非線性光學(xué)等學(xué)科領(lǐng)域中都十分迫切地需要可重復(fù)的、皮秒(ps)或者飛秒量級(jí)的激光脈沖。美國貝爾電話實(shí)驗(yàn)室最早觀察到鎖?，F(xiàn)象，早在1964 年就發(fā)表了He-Ne 激光鎖模的報(bào)告，不過在上世紀(jì)七十年代激光鎖模才開始真正投入研究。由于早期半導(dǎo)體可飽和吸收體工藝不夠完善，最早科研人員采用克爾(Kerr)透鏡實(shí)現(xiàn)鎖模，直到現(xiàn)在利用Kerr 透鏡鎖模仍然是比較常見的鎖模方法。1994 年，帝國理工學(xué)院的 Ruan 等人[85]報(bào)道了利用固體飽和吸收體對運(yùn)轉(zhuǎn)在639 nm 的Pr:YLF 激光器進(jìn)行克爾透鏡鎖模，產(chǎn)生了重復(fù)頻率約為100 MHz、脈沖寬度為8 ps 的鎖模脈沖。1996年，帝國理工學(xué)院的Tong 等人[86]通過優(yōu)化激光諧振腔的幾何結(jié)構(gòu)，在Pr:YLF 激光器系統(tǒng)中觀察到了真正的自啟動(dòng)克爾透鏡鎖模，在607 nm 處獲得了15 ps 的激光脈沖。同年Sutherland 等人[87]在Pr:YLF晶體中觀察到14 個(gè)新的可見光激光躍遷，在激光器穩(wěn)定后輸出了波長為613 nm，脈沖寬度為400 fs 的鎖模脈沖，這是首次通過克爾透鏡鎖模從連續(xù)固體激光器中直接實(shí)現(xiàn)可見光波段的飛秒脈沖，也是目前我們已知的報(bào)道利用氬離子激光器泵浦Pr:YLF 晶體實(shí)現(xiàn)的最短鎖模脈沖寬度。隨著在材料化學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展不斷突破，特別是在半導(dǎo)體產(chǎn)業(yè)上取得了一系列成就。2014 年，瑞士納沙泰爾大學(xué) Gaponenko 等人[88]報(bào)道了第一臺(tái)半導(dǎo)體可飽和吸收鏡(SESAM)鎖模固體激光器，激光器以Pr:YLF 晶體為增益介質(zhì)，GaInP量子阱SESAM 為基礎(chǔ)，實(shí)現(xiàn)了中心波長為639.5 nm的自啟動(dòng)連續(xù)鎖模激光器，其中在泵浦功率為3.75 W 時(shí)，激光平均輸出功率為16 mW、最大線寬為0.09 nm、脈沖重復(fù)頻率為85.55 MHz、脈沖寬度約為18 ps，其具體結(jié)構(gòu)如圖8 所示。

圖8 鎖模Pr3+:LiYF4 激光器的腔型[88]Fig.8 Cavity configuration of the mode-locked Pr3+:LiYF4 laser[88]

2016～2017 年期間，研究人員仍對摻Pr3+晶體作為激光增益介質(zhì)實(shí)現(xiàn)鎖模進(jìn)行不斷研究[89-95]。2016 年，山東大學(xué)的 Zhang 等人[89]首次展示了高效的LD 泵浦摻Pr3+晶體實(shí)現(xiàn)自鎖?？梢姽饧す馄鳎渚哂袕木G光到深紅光的寬帶光譜，采用摻Pr3+的GdLiF4晶體作為增益介質(zhì)，獲得了重復(fù)頻率分別為2.8 GHz、3.1 GHz、3.1 GHz 和3.0 GHz 的522 nm、607 nm、639 nm 和720 nm 的穩(wěn)定自鎖?？梢姽饧す饷}沖，對應(yīng)的脈沖寬度分別為72 ps、69 ps、53 ps 和74 ps，相應(yīng)的半高寬(FWHM)分別為0.11 nm、0.17 nm、0.19 nm 和0.19 nm，并且在639 nm 處激光的最大輸出功率為612 mW，斜率效率為46.9%。2017 年，捷克理工大學(xué)的Fibrich 等人[92]報(bào)道了用非線性反射鏡鎖模的固體激光器，這是非線性鏡(NLM)方法首次用于鐠基有源介質(zhì)的鎖模，實(shí)驗(yàn)以Pr3+濃度為0.6 at.%的Pr:YAlO3晶體作為活性介質(zhì)，采用非線性BBO 晶體和適當(dāng)設(shè)計(jì)的二向色性反射鏡組成強(qiáng)度依賴反射的輸出耦合器，在光經(jīng)過BBO 倍頻和M4(二向色性反射鏡)反射后再次回到BBO 右端，通過控制基頻光和倍頻光的相位相差，從而使得BBO 與M4 的組合器件的反射率隨光強(qiáng)變化，在3.5 W InGaN 激光二極管泵浦下實(shí)現(xiàn)了平均輸出功率為100 mW 的連續(xù)鎖模激光運(yùn)轉(zhuǎn)，激光中心振蕩波長為747 nm、重復(fù)頻率為105 MHz、輸出脈寬為250 ps，具體實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)如圖9所示。

隨著激光鎖模技術(shù)的不斷發(fā)展，鎖模脈沖的寬度進(jìn)一步變窄[94-97]，2018 年廈門大學(xué)蔡志平教授團(tuán)隊(duì)的Luo 等人[94]首次展示了激光二極管泵浦的Pr:YLF晶體在915 nm 處的被動(dòng)鎖模激光。利用兩個(gè)偏振組合藍(lán)光泵浦激光二極管(LD)和一個(gè)半導(dǎo)體可飽和吸收鏡(SESAM)，實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的激光鎖模運(yùn)轉(zhuǎn)，最大平均輸出功率為408 mW，斜率效率為10.8%，激光脈沖寬度為15 ps，半高寬(FWHM)為0.15 nm，重復(fù)率為1.53 GHz，具體的結(jié)構(gòu)如圖10 所示。

2019 年，廈門大學(xué)Li 等人[95]首次報(bào)道了在可見光譜區(qū)直接產(chǎn)生被動(dòng)鎖模渦旋激光器，以Pr:YLF 晶體作為增益介質(zhì)，利用石墨烯可飽和吸收鏡實(shí)現(xiàn)了TEM00模的穩(wěn)定鎖模，最大平均輸出功率為75 mW，在約140 MHz 的重復(fù)頻率下，鎖模脈沖寬度約為73.4 ps，激光波長約為721 nm，光譜寬度約為0.5 nm，通過輕微調(diào)動(dòng)激光諧振腔，還獲得了一階拉蓋爾-高斯模(LG0,1)，輸出功率降低到約22 mW，這項(xiàng)工作為直接產(chǎn)生超快渦旋激光器提供了一種簡單而通用的方法，通過使用不同的激光增益介質(zhì)，可以很容易地將超快渦旋激光器擴(kuò)展到其他光譜區(qū)域。同年，山東大學(xué)Zhang 等人[97]報(bào)道了由藍(lán)光LD 泵浦的克爾透鏡鎖模Pr:LLF 激光器，通過對激光增益中群速度色散的理論計(jì)算，采用補(bǔ)償?shù)姆椒▽?shí)現(xiàn)了604 nm 的連續(xù)鎖模激光器，平均輸出功率約為48 mW、光譜寬度為0.37 nm、平均重復(fù)頻率約為106.8 MHz、脈沖寬度為1.1 ps，這是目前我們已知的激光二極管LD 泵浦的摻Pr3+固體激光器中鎖模的最短脈沖寬度；同時(shí)也總結(jié)了1994 年至今可見光范圍內(nèi)摻Pr3+晶體鎖模的研究現(xiàn)狀，具體如圖11 所示，圖中符號(hào)的顏色代表不同的波長：綠光為522 nm，橙光為604 nm 或607 nm 或613 nm，紅光為639 nm，深紅光為720 nm[97]。

圖9 采用非線性鏡像法的Pr:YAlO3 鎖模激光系統(tǒng)版圖[92]Fig.9 Layout of the Pr:YAlO3 mode-locked laser system using the nonlinear mirror method[92]

圖10 InGaN 藍(lán)激光二極管泵浦的SESAM 被動(dòng)鎖模Pr:YLF 激光器原理圖[94]Fig.10 Schematic of the passively mode-locked Pr:YLF laser with a SESAM and pumped by InGaN blue LDs[94]

圖11 摻Pr3+晶體可見光鎖模綜述[97]Fig.11 Summary of Pr3+ doped crystal mode-locking in the visible range[97]

4 單縱模激光器研究

單縱模激光器由于其窄譜線輸出和低相位噪聲的特點(diǎn)，已被廣泛應(yīng)用于激光多普勒測速、引力波探測、多普勒激光雷達(dá)和光通訊等領(lǐng)域，在可見光波段的單縱模脈沖在光源、光譜學(xué)和醫(yī)學(xué)方面具有巨大的潛力[98]。

2016 年，長春理工大學(xué)Li 等人[99]采用Pr:YLF激光器，通過對調(diào)Q 預(yù)激光過程進(jìn)行了模擬和優(yōu)化，得到了波長為607 nm、脈沖能量為94.4 μJ、脈沖寬度為14.2 ns 的單縱模輸出。2019 年，南京理工大學(xué)Luo 等人[100]首次采用c 切Pr:YLF 晶體作為泵浦材料，將兩個(gè)四分之一波片和一個(gè)布魯斯特片組合成一個(gè)扭曲模腔，獲得了直接輸出的640 nm 單縱模(SLM)激光，其中線寬為150 MHz，輸出光束沿X和Y方向的M2因子分別為1.10 和1.07。同年，長春理工大學(xué)Dai 等人[101]以Pr:YLF激光器為例，對注入低能量單縱模(SLM)預(yù)調(diào)Q 的影響進(jìn)行了分析，并給出了具體的優(yōu)化過程，與常規(guī)調(diào)Q 激光器相比，獲得的單縱模脈沖能量達(dá)到了85.2 μJ，脈沖寬度為15.2 ns。2020 年長春理工大學(xué)Jin 等人[98]通過使用Q 開關(guān)激光技術(shù)結(jié)合 Fabry-Perot 標(biāo)準(zhǔn)具的方法，在639.5 nm處獲得可見光直接振蕩調(diào)Q 單縱模Pr:YLF 激光器，重復(fù)頻率為10 kHz、脈沖能量為3.9 μJ、脈沖寬度為81.1 ns、譜線寬度約為33 MHz。同年廈門大學(xué)Zhang等人[102]首次報(bào)道了橙光范圍的藍(lán)光二極管泵浦單頻Pr:YLF 激光器，提出了一種相比于通過復(fù)雜低效的Nd3+激光器和頻混頻更為簡單的產(chǎn)生橙光光譜單頻激光的方法，單頻σ偏振607 nm 處激光的最大輸出功率可達(dá)175 mW，斜率效率約為16.6%，線寬約為6 MHz；單頻π 偏振604 nm 處激光的最大輸出功率可達(dá)91 mW，斜率效率約為8.9%，線寬約為22 MHz，兩種單頻橙光激光器的波長調(diào)諧范圍分別為0.15 nm和0.35 nm，實(shí)驗(yàn)裝置如圖12 所示。

圖12 二極管泵浦的604 nm 和607 nm 正交偏振SLM-Pr:YLF 激光器實(shí)驗(yàn)裝置[102]Fig.12 Diode pumped 604 nm and 607 nm quadratically polarized SLM-Pr:YLF laser experimental setup[102]

5 結(jié) 論

本文介紹了摻Pr3+固體激光器在連續(xù)、脈沖、單縱模三種激光輸出類型方面的研究成果。到目前為止，連續(xù)激光方面比較典型的波段有綠光、橙光、紅光，其中522 nm 綠光處的最大輸出功率超過4 W，607 nm橙光處的最大功率達(dá)到了4.88 W，639 nm 紅光處最大功率高達(dá)8.14 W，在546 nm、604 nm、698 nm、720 nm 等波長處的輸出功率也都達(dá)到了瓦級(jí)，同時(shí)多波長激射方面也在不斷發(fā)展。對于脈沖型激光，在調(diào)Q 方面利用摻Pr3+固體激光器獲得的激光脈沖寬度一般在幾十納秒到幾百納秒之間。在鎖模方面，摻Pr3+固體激光器在紅光639 nm、橙光613 nm、604 nm處分別獲得了8 ps、400 fs 和1.1 ps 的鎖模脈沖寬度，其他已報(bào)道的可見光波段鎖模脈沖寬度從十幾皮秒到幾百皮秒不等。對于單縱模激光，利用摻Pr3+晶體實(shí)現(xiàn)單頻激光輸出的研究工作目前主要集中在360 nm紫外[103]，604 nm、607 nm 橙光以及639 nm、640 nm紅光處，其余波段的單縱模激光器還有待實(shí)現(xiàn)?？傊瑩絇r3+固體激光器的頻段還可擴(kuò)展，功率可望進(jìn)一步提高。