防輻射混凝土屏蔽性能研究進展

賀 陽，劉驍凡，胡 浪，廖家漢，吳慶霞

(1.中國建筑科學(xué)研究院有限公司，北京 100013；2.貴州省公路工程集團有限公司，貴州 550000；3.貴州省交通規(guī)劃勘察設(shè)計研究院股份有限公司，貴州 550081)

核安全是國家安全的重要組成部分，半個多世紀(jì)以來，中國核能和核技術(shù)事業(yè)穩(wěn)步發(fā)展，放射性污染防治穩(wěn)步推進。核能在優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)、保障能源安全、促進污染減排、應(yīng)對氣候變化等方面發(fā)揮了重要作用，核技術(shù)在工業(yè)、農(nóng)業(yè)、國防、醫(yī)療和科研等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用，有力推動了國民經(jīng)濟的發(fā)展。但是其核輻射的安全問題仍是困擾其進一步發(fā)展的關(guān)鍵。眾所周知，原子核反應(yīng)產(chǎn)生的大量如α、β、γ、X射線和中子射線能夠誘發(fā)多種人類疾病以及誘發(fā)動植物基因突變，危害其生長，而且潛伏期長，短時間內(nèi)無法得知。因此，隨著核技術(shù)的快速發(fā)展及廣泛應(yīng)用，輻射防護方面越來越受到人們的重視。

混凝土因其強度高、密度高而被認(rèn)為是抗輻射的最佳材料之一。而用防輻射混凝土代替普通混凝土，因其表觀密度更高、輻射衰減能力更好，可使防護構(gòu)件的厚度大幅減小，已逐漸成為最為普遍使用的輻射防護建筑材料。

防輻射混凝土對輻射線的屏蔽作用是其最為關(guān)鍵的技術(shù)性能，其屏蔽性能的測試驗證、模擬計算與影響因素也是當(dāng)前研究工作中的重點。輻射線的種類很多，一般要防護的射線有α、β、γ、X射線和中子射線。其中，α、β射線穿透能力低，易被吸收，甚至厚度很小的防護材料也能完全擋住它們，因此表面防護材料本身即可防護，從防抗的角度來看可以忽視。在設(shè)計中最重要的是要考慮γ射線和中子射線的屏蔽。該文對防輻射混凝土針對γ射線和中子射線的屏蔽性能相關(guān)研究進行了總結(jié)論述，并對存在問題和后續(xù)研究方向進行了分析和展望。

1 防輻射混凝土γ射線屏蔽性能

1.1 防輻射混凝土γ射線屏蔽基本原理

γ射線是一種高能量、高頻率的電磁波，穿透能力很強，其波長遠比X射線短得多。γ射線的衰減主要是通過電子的彈性碰撞(康普頓效應(yīng))、光電效應(yīng)與電子對的產(chǎn)生而發(fā)生。當(dāng)這些射線在通過某種防護材料時其能量可被減弱，防護材料對γ射線的衰減作用被認(rèn)為服從Lambert-Beer法則[1]

I=I0e-μρt

式中，I為衰減后的γ射線強度；I0為初始γ射線強度；t為防輻射混凝土試樣的質(zhì)量厚度，g/cm2，也有的公式寫為厚度與密度的乘積；μρ為防輻射混凝土的質(zhì)量衰減系數(shù)，通常用于表征材料的γ射線屏蔽性能。

一些研究中使用上式的另一種形式，以線性衰減系數(shù)(LAC：linear attenuation coefficient)表征材料的γ射線屏蔽性能

材料的線性衰減系數(shù)通常隨著材料所含元素的原子序數(shù)Z的增大而增大，這是因為高Z材料與高能光子產(chǎn)生更多的電子對，使得光電相互作用增大，特別是對于低能量光子。而高Z材料所對應(yīng)的即是高密度材料。

可見，從材料宏觀性能來看，防護材料的密度愈大，其對γ射線防護性能愈好，或者說實現(xiàn)防護作用所需的厚度愈小。當(dāng)防護材料具有一定密度和厚度時，γ射線幾乎能夠完全被吸收。因此，人們在設(shè)計γ射線防護混凝土?xí)r，通常以混凝土密度作為主要技術(shù)指標(biāo)，多數(shù)研究中也直接將防輻射混凝土稱之為重混凝土。

1.2 防輻射混凝土γ射線屏蔽性能模擬計算

為了服務(wù)于防輻射混凝土γ射線屏蔽能力的性能設(shè)計，一些研究中也進行了防輻射混凝土γ射線屏蔽性能的模擬計算，相關(guān)工作主要是基于蒙特卡洛方法(Monte Carlo method)針對防輻射混凝土質(zhì)量衰減系數(shù)的模擬計算。防輻射混凝土質(zhì)量衰減系數(shù)可通過下式進行計算[2]

式中，μm為混凝土質(zhì)量衰減系數(shù)；wi為第i個元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；μmi為第i個元素的質(zhì)量衰減系數(shù)。

而對于各元素的μmi的計算取值，主要取決于入射射線的光子能量，不同光子能量下元素的質(zhì)量衰減系數(shù)差異很大。根據(jù)數(shù)學(xué)模型的不同，目前通常采用MCNPX、XCOM、XMuDat等不同的數(shù)據(jù)庫與軟件進行模擬計算[3]。一些研究中也取用簡化統(tǒng)計值進行簡易模擬。

1.3 防輻射混凝土γ射線屏蔽性能試驗研究

針對防輻射混凝土對γ射線屏蔽性能的測試，尤其是其受防輻射混凝土密度或者有效原子序數(shù)Z的影響，國外開展了大量的試驗研究工作。Lotfi-Omran[4]等采用如圖1所示的試驗設(shè)備測試了不同水膠比的磁鐵礦混凝土對不同光子能量的γ射線的屏蔽性能，其測試設(shè)備主要包括能量分別為0.662 MeV、1.173 MeV和1.333 MeV的Cs137和Co60輻射源以及Nal(T1)檢測器，中間放置一定厚度的防輻射混凝土試件，并以LAC(線性衰減系數(shù))表征防輻射混凝土的γ射線屏蔽能力，其測試數(shù)據(jù)與Nikbin[5]、Akkurt[6]、Ullu[7]的試驗結(jié)果對比如圖2所示。結(jié)果表明，隨著防輻射混凝土密度的提高，混凝土在一定光子能量γ射線下的線性衰減系數(shù)逐步增大，且呈現(xiàn)出良好的線性正相關(guān)，這也印證了防輻射混凝土對γ射線的屏蔽原理。需要注意的是，由于各研究中調(diào)整密度的方式和手段有所不同(如Lotfi-Omran是通過調(diào)整水膠比改變混凝土密度，Nikbin是通過摻入納米TiO2改變混凝土密度，而Akkurt則是通過使用重晶石骨料提高混凝土密度)，不同密度下混凝土線性衰減系數(shù)的變化程度以及線性衰減系數(shù)的測試值有所差異。

使用高密度骨料是當(dāng)前提高混凝土密度以制備防輻射混凝土的主要手段，大量研究也集中在對不同類型的高密度骨料的應(yīng)用技術(shù)以及對其混凝土屏蔽性能提升效果的對比上，主要涉及的包括重晶石、磁鐵礦、赤鐵礦、褐鐵礦等，研究中所采用高密度骨料的技術(shù)性能總結(jié)如表1。Gencel[8]等人試驗測試了不同光子能量射線下，不同赤鐵礦比例混凝土的γ射線屏蔽性能，結(jié)果顯示出高密度赤鐵礦混凝土具備更大的線性衰減系數(shù)，尤其對于低能量光子，具備更為優(yōu)異的γ射線屏蔽性能。Esen Y等發(fā)現(xiàn)隨著褐鐵礦骨料摻量的增大，混凝土的吸水率與屏蔽性能提高，但當(dāng)不調(diào)整其配合比參數(shù)時，力學(xué)性能顯著降低，并提出了褐鐵礦骨料不宜用于配制高強防輻射混凝土的結(jié)論。Ouda A S等研究表明，磁鐵礦重混凝土在物理力學(xué)性能以及γ射線屏蔽性能方面均高于重晶石與針鐵礦重混凝土。廖芹等研究了在單束γ射線照射下不同骨料類型混凝土的屏蔽能力，其認(rèn)為骨料的密度、金屬含量與其屏蔽γ射線能力成正比，并通過MC軟件進行了模擬計算。

表1 相關(guān)研究針對屏蔽γ射線防輻射混凝土相關(guān)研究中所采用的骨料的技術(shù)性能

2 防輻射混凝土中子射線屏蔽性能

2.1 防輻射混凝土中子射線屏蔽基本原理

中子射線是由不帶電荷的微粒組成，具有高度的穿透能力。當(dāng)快中子穿過屏蔽材料時，它們最初會因彈性和非彈性散射而變慢，直到它們被降低為低能量，低速中子開始被屏蔽介質(zhì)吸收或捕獲。通常采用宏觀去除截面值(∑R，macroscopic removal cross-sections)表征材料對中子的吸收或捕獲能力，如下式所示[1]。

式中，N0為初始劑量當(dāng)量率；N為中子通過樣品的劑量當(dāng)量率；x為樣品厚度。

宏觀去除截面值代表中子與屏蔽材料相互作用的去除截面，為每一中子通過材料的單位路徑長度發(fā)生反應(yīng)的概率。這一概率與中子通量和所考慮物質(zhì)的同位素密度成正比?？梢?，高密度材料能夠提供更多的發(fā)生反應(yīng)的概率，從而加大對中子的衰減作用，同時輕質(zhì)元素的存在，特別是含氫材料，由于氫的高去除截面，材料對中子的衰減作用更強。而防輻射混凝土中含有大量的結(jié)合水，其中的氫元素對于中子的衰減作用具有積極作用，使得防輻射混凝土成為良好的中子射線屏蔽材料。

2.2 防輻射混凝土中子射線屏蔽性能模擬計算

宏觀去除截面值同樣可以基于蒙特卡洛方法(Monte Carlo method)按下式進行模擬計算，以用于防輻射混凝土中子屏蔽性能的預(yù)測計算。

國外一些學(xué)者同時采用試驗測試與理論計算的方式研究防輻射混凝土的宏觀去除截面值，表現(xiàn)出良好的一致性(表2)。

表2 相關(guān)研究中對于宏觀去除截面值的測量與模擬計算對比

2.3 防輻射混凝土中子射線屏蔽試驗研究

國外對于防輻射混凝土中子射線屏蔽性能開展了大量的試驗研究工作。Oto B[9]等采用241Am-Be作為照射源測量中子劑量表征褐鐵礦混凝土中子屏蔽性能。其結(jié)果顯示，由于褐鐵礦的高密度以及所含的大量結(jié)晶水，隨著褐鐵礦骨料用量的增大(N為普通混凝土對照組，F(xiàn)L1至FL3褐鐵礦骨料替代普通碎石的比例逐漸增大)，防輻射混凝土的密度不僅有所提高，同時H元素質(zhì)量密度明顯增大，通過中子屏蔽測試以及理論計算得到的宏觀去除截面值也逐步提高。其試驗結(jié)果很好地驗證了防輻射混凝土的中子屏蔽理論，并且反映出高密度、高結(jié)晶水含量的褐鐵礦配制防輻射混凝土在中子屏蔽性能方面的應(yīng)用潛力。

Gencel等[8]對赤鐵礦混凝土的中子屏蔽性能進行了試驗測量和模擬計算，其研究結(jié)果顯示，赤鐵礦的使用能夠明顯提高混凝土密度，但并非密度越大的防輻射混凝土的宏觀去除截面值越大。這主要是由于赤鐵礦摻量提高后，在提高密度的同時，降低了防輻射混凝土的H元素含量，從而導(dǎo)致了防輻射混凝土宏觀去除截面值的降低。

可見，對于針對中子射線屏蔽能力的防輻射混凝土，除了考慮密度的提高之外，還需要兼顧其中具備足夠的H元素等輕質(zhì)元素的含量，因此，針對中子射線屏蔽的防輻射混凝土，含有更多結(jié)晶水的褐鐵礦骨料、蛇紋石骨料，以及含有大量B元素的硼鎂礦石等的應(yīng)用更為普遍，其技術(shù)性能總結(jié)如表3所示。

表3 相關(guān)研究針對屏蔽中子射線防輻射混凝土相關(guān)研究中所采用的骨料

3 結(jié) 論

從防輻射混凝土屏蔽性能相關(guān)的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀可以看出，當(dāng)前對于防輻射混凝土的屏蔽原理已形成理論基礎(chǔ)并得到一定程度的試驗驗證，但由于屏蔽性能測試相關(guān)的設(shè)備條件較為苛刻，難以在工程普及并形成測試與檢測體系。如何在實際工程中根據(jù)屏蔽對象或工程設(shè)施服役環(huán)境，針對性地進行防輻射混凝土屏蔽性能指標(biāo)體系設(shè)計，是目前亟需解決的重要問題。因此，對防輻射混凝土屏蔽性能的模擬計算的研究工作便顯得尤為重要。此外，目前對于屏蔽技術(shù)與混凝土制備技術(shù)的交叉研究方面相對較為欠缺，例如H元素的檢測與評價上，目前研究中直接以配合比與組分化學(xué)組成直接計算得到，沒有考慮到工程服役過程中失水的影響，導(dǎo)致對防輻射混凝土中H元素含量的評價不夠合理。另一方面，在配制技術(shù)研究中，基于重骨料特性的應(yīng)用技術(shù)研究較少，例如褐鐵礦的高吸水率，若不采用針對性的配制技術(shù)必然會造成混凝土拌合物狀態(tài)與力學(xué)性能的下降，故對于屏蔽技術(shù)與混凝土制備技術(shù)的研究在銜接與交叉上需要作為后續(xù)工作的重要方向。