基于深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的放射性廢物桶γ能譜解析方法

王江瑋 顧衛(wèi)國 楊 檜 王德忠

（上海交通大學機械與動力工程學院 上海 200240）

根據(jù)我國相關(guān)標準［1］，核電廠放射性廢物桶在進行貯存或最終處置前需要進行測量，明確桶內(nèi)所含放射性核素的種類及其活度。對廢物桶進行無損測量一般選用γ能譜解析法，利用多道譜儀可以獲得γ射線能譜，通過γ能譜全能峰對應(yīng)的能量和計數(shù)率，可識別核素并計算其活度。

對廢物桶進行γ能譜解析，關(guān)鍵在于桶內(nèi)放射性核素種類的準確識別和活度的精確計算。傳統(tǒng)的γ能譜解析方法首先需要對譜線進行平滑預處理，然后根據(jù)γ能譜中特征峰的峰位能量來確定放射性核素的種類，從而實現(xiàn)定性分析；再根據(jù)特征峰的峰面積計算出對應(yīng)放射性核素的活度，從而實現(xiàn)定量分析［2］。我國核電廠放射性廢物桶內(nèi)典型的γ放射性核 素 有60Co、137Cs、54Mn、58Co、95Nb、110mAg、51Cr和125Sb等［3］。

目前多數(shù)尋峰方法均采用Mariscotti［4］提出的二階導數(shù)尋峰法。解譜時預先建立樣品核素庫，在二階導數(shù)尋峰法的基礎(chǔ)上，將尋峰得到的峰位能量值與核素庫中各核素的特征γ射線能量值進行比對，從而確定核素種類［5］。此方法簡單有效，能識別弱峰，但易識別出假峰，從而造成核素誤識別，例如實際解譜中發(fā)現(xiàn)商用解譜軟件會將137Cs的661.66keV能峰識別為110mAg的657.76keV能峰。劉永剛等［6］提出了聯(lián)合尋峰法，即先用一階導數(shù)法進行全能峰峰區(qū)邊界確定；然后用二階導數(shù)法確定峰位；再用斜寬尋峰法尋峰，與二階導數(shù)法找到的峰位對照。此方法結(jié)合了各種尋峰方法的優(yōu)點，靈敏度高，但依然存在核素誤識別的問題。Li等［7］提出了基于序列貝葉斯的核素快速識別方法，此方法基于環(huán)境本底輻射和目標核素輻射的事件模態(tài)序列（EventMode Sequence，EMS）建立了兩個概率模型，通過后驗模型的序列檢測來識別目標核素。此方法能滿足不同測量條件下核素快速識別的要求，但僅對137Cs和60Co兩種目標核素進行了實驗驗證。

目前商用解譜軟件對于峰面積計算普遍采用函數(shù)擬合法，且均用簡單的高斯函數(shù)描述峰形［8］。通過確定峰函數(shù)的各個參數(shù)，計算峰區(qū)范圍內(nèi)峰函數(shù)的定積分即可求得峰面積，但此方法對于有嚴重拖尾的峰形計算精度較差。Siegert等［9］用高斯函數(shù)對γ譜峰進行分段擬合，并根據(jù)實際峰形修正峰函數(shù)的各個參數(shù)，此方法更好地描述了峰形，并提高了計算精度，但依然不適用于非高斯峰的峰面積計算。Qin等［10］對γ能譜信號卷積得到一種新的小波信號，提出了基于小波分析的峰面積計算方法，提高了計算精度。但此方法對γ能譜中的弱峰信號計算精度不佳。

近幾年隨著人工智能技術(shù)迅速發(fā)展，國內(nèi)外也有學者將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等機器學習方法用于γ能譜解析。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是一種模仿生物神經(jīng)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)與功能的，由多層網(wǎng)絡(luò)節(jié)點連接組成的模型。各層節(jié)點之間有連接權(quán)重，通過對輸入數(shù)據(jù)進行加權(quán)求和后，再利用激活函數(shù)處理產(chǎn)生輸出。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在各個領(lǐng)域都有廣泛應(yīng)用，對非線性模型有較好的擬合能力。Sahiner等［11］利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對人體腎結(jié)石的中子活化γ譜進行解析，識別了腎結(jié)石的元素組成。Samolov等［12］利用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對不同時間段空氣樣本中7Be的γ譜進行解析，實現(xiàn)了對空氣中7Be濃度的預測。核電廠廢物桶內(nèi)的典型γ放射性核素種類確定，理論上可以用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法進行識別。但由于廢物桶內(nèi)介質(zhì)密度與核素分布存在差異，測得的γ能譜計數(shù)率可能相差很大；且相比于腎結(jié)石樣本和空氣樣本，廢物桶內(nèi)核素種類更多，組成更復雜。目前未見報道有將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法應(yīng)用于廢物桶能譜解析。為了彌補傳統(tǒng)方法在廢物桶解譜上的不足，本文提出了基于深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的放射性廢物桶γ能譜解析方法。

1 實驗與模擬

1.1 實驗

實驗使用美國ORTEC公司生產(chǎn)的型號為DSPEC-502的數(shù)字γ射線光譜儀以及GEM系列同軸高純鍺（HPGe）探測器。譜儀的量程設(shè)定為2.9845MeV，全譜道數(shù)劃分設(shè)定為16384道。探測器探頭的尺寸參數(shù)如表1所示。

表1 探頭尺寸參數(shù)Table1 Probesizeparameters

準直器外層為1cm厚的不銹鋼，內(nèi)層灌鉛。準直口為方形，長20 cm，高9 cm。探測器探頭前端距離準直口25 cm。實驗使用秦山一期提供的200 L鋼桶，桶高為85 cm，桶內(nèi)徑為56 cm，桶壁厚為0.15 cm。桶內(nèi)介質(zhì)分別為空氣、水和沙子。秦山一期 能 提供的放 射 源僅有241Am、133Ba、137Cs、60Co和152Eu，且均為各向同性的小體源，實驗操作時可視為點源。

實驗前首先對實驗場地測1 h的環(huán)境本底，得到本底譜的計數(shù)率。實驗時把5個放射源分為單源、雙源和多源的不同組合，隨機放于桶內(nèi)不同位置，每種組合都測10 s、30 s、60 s、100 s、300 s工況，共獲得75個實驗γ能譜，并根據(jù)已得的本底譜計數(shù)率對實驗能譜進行環(huán)境本底扣除的處理。

1.2 蒙特卡羅模擬

根據(jù)上文ORTEC探測器、準直器和鋼桶的尺寸參數(shù)，建立蒙特卡羅模型，如圖1所示。

圖1 測量系統(tǒng)蒙特卡羅模型圖Fig.1 Monte Carlo model diagram of measurement system

由于存在統(tǒng)計漲落的影響，實驗測得的γ能譜存在一定的展寬。因此利用蒙特卡羅方法模擬γ能譜時需要設(shè)定相應(yīng)的展寬系數(shù)。實驗使用的ORTEC探測器出廠時測定的γ射線能量與半高寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）對應(yīng)關(guān)系如表2所示。

半高寬與入射γ射線能量之間的關(guān)系可以用式（1）表示［13］：

式中：a、b、c為展寬系數(shù)；E為入射γ射線能量。根據(jù)表2已知的能量及其所對應(yīng)的半高寬，利用Orgin進行非線性擬合，擬合圖線如圖2所示。得到擬合值a為0.000 68，b為0.000 62，c為1.07，并將其用于蒙特卡羅模擬的能譜展寬中。

圖2 能量-半高寬擬合曲線Fig.2 Energy-FWHM fitting curve

表2 γ射線能量與半高寬對應(yīng)關(guān)系Table 2 Correspondence betweenγray energy andFWHM

實驗測得的137Cs譜線和模擬得到的137Cs譜線如圖3所示。

圖3 137Csγ能譜曲線 (a)實驗曲線,(b)模擬曲線Fig.3 137Csγenergy spectrum curve (a)Experimental curve,(b)Simulation curve

在峰值計數(shù)基本相同的情況下，實驗測得的譜線峰位能量為0.661 37 MeV，半高寬為0.001 53 MeV；模擬得到的譜線峰位能量為0.661 92 MeV，半高寬為0.001 64 MeV。模擬譜線與實測譜線的相關(guān)性系數(shù)為0.94，其中使用的相關(guān)系數(shù)計算公式為式（2）：

式中：相關(guān)系數(shù)r描述模擬譜線和實驗譜線的線性相關(guān)程度；x i表示模擬譜線各道址的計數(shù)；y i表示實測譜線各道址的計數(shù)；-x表示模擬譜線計數(shù)平均值；-y表示實測譜線計數(shù)平均值。r越接近于1，表示模擬譜線與實測譜線相關(guān)度越高。

由此可見，利用蒙特卡羅方法生成的模擬γ能譜與實驗γ能譜基本一致，在計算中可以用模擬譜線替代實驗譜線。秦山一期提供用于實驗的放射源僅有5種，無法涵蓋廢物桶內(nèi)典型γ放射性核素，故實驗以外的其他核素能譜用蒙特卡羅方法模擬生成。

2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

2.1 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)解譜原理

本文使用的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型共有6層。輸入層有1 024個節(jié)點，以全譜16 384道每道的計數(shù)作為輸入數(shù)據(jù)，降維后輸入到1 024個節(jié)點中。隱藏層1有512個節(jié)點，隱藏層2有256個節(jié)點，隱藏層3有128個節(jié)點，隱藏層4有64個節(jié)點，輸入層和隱藏層1、隱藏層1和隱藏層2、隱藏層2和隱藏層3以及隱藏層3和隱藏層4之間都采用ReLU函數(shù)作為激活函數(shù)。隱藏層4和輸出層之間采用Sigmoid函數(shù)作為激活函數(shù)。輸出層有11個節(jié)點，對應(yīng)11種核素，如果存在某種核素則相應(yīng)的節(jié)點輸出為1，不存在則輸出為0。以此方法即可實現(xiàn)核素識別。11個節(jié)點的輸出構(gòu)成一個輸出向量，不同核素的特征γ射線能量及其能譜對應(yīng)的輸出向量如表3所示。由于γ譜儀是線性時不變系統(tǒng)，多核素混合譜線的輸出向量即為對應(yīng)的單核素譜線輸出向量的線性疊加［13］。

表3 核素輸出向量及其主要特征γ射線能量Table 3 Output vector and main characteristicγrayenergy of nuclides

根據(jù)該ORTEC高純鍺探測器使用手冊可知，全能峰峰位左右各1.5倍半高寬即為峰區(qū)左右邊界［8］。由于蒙特卡羅方法模擬的能譜不存在環(huán)境本底的影響，在得到神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出向量后，即根據(jù)輸出為1的核素對應(yīng)的特征γ射線能量以及上文擬合得到的半高寬FWHM與射線能量E的關(guān)系式，求得特征峰的半高寬并確定峰區(qū)邊界，對峰區(qū)內(nèi)所有道址上的計數(shù)相加求和即為該特征峰的峰面積。

2.2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓練方法

利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行解譜需要大量能譜數(shù)據(jù)構(gòu)造數(shù)據(jù)集，而實驗獲取譜線費時費力，因此訓練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的γ能譜數(shù)據(jù)集是根據(jù)上文所述的蒙特卡羅方法模擬生成的。

根據(jù)上文所述的11種核素以及實驗所用的3種不同介質(zhì)，利用蒙特卡羅軟件模擬生成γ能譜，包括單核素譜線及多核素混合譜線?？紤]到實驗里如果γ射線在介質(zhì)中經(jīng)過較長徑跡長度的衰減，得到的譜線中可能沒有低能峰；以及實驗里如果測量時間過短，得到的譜線中會有弱峰。因此在模擬譜線時放射源設(shè)置在相對于桶中心在-20~20 cm，一共9個與探測器晶體在同一軸線但距離不同的位置上，如圖1所示；模擬譜線的發(fā)射粒子數(shù)設(shè)置為六次方、七次方和八次方三個不同數(shù)量級。去掉計數(shù)為0沒有譜線的情況，一共模擬生成了2 139個γ能譜，隨機選取其中2 000個γ能譜作為數(shù)據(jù)集用于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓練。

本文使用的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型在訓練中使用的損失函數(shù)是交叉熵函數(shù)。使用的優(yōu)化函數(shù)是Adam函數(shù)，學習率設(shè)置為0.001。訓練過程中把數(shù)據(jù)集按照七比三的比例隨機分為訓練集和測試集兩部分。模型訓練的迭代次數(shù)設(shè)為500次。

3 結(jié)果分析

訓練得到的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能夠快速收斂，核素識別準確率達到96.47%。核素識別準確率定義為測試集能譜在神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中的輸出向量和其真實輸出向量一致的比例。準確率隨迭代次數(shù)變化曲線如圖4所示。

圖4 預測準確率隨迭代次數(shù)變化Fig.4 Prediction accuracy-epochs curve

選取部分實驗能譜和部分未經(jīng)訓練的模擬能譜作為驗證集，輸入到訓練好的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行驗證。其 中241Am、60Co、137Cs、241Am+137Cs、60Co+137Cs和241Am+60Co+137Cs 6種不同核素組合的能譜是實驗能譜；137Cs+110mAg、95Nb+110mAg和54Mn+95Nb+51Cr三種不同核素組合的能譜是模擬能譜。核素識別結(jié)果如表4所示，峰面積計算結(jié)果如表5所示。表5中真實峰面積是打開譜線文件將全能峰附近道址的計數(shù)手動相加求和得到的，傳統(tǒng)方法峰面積計算采用高斯函數(shù)擬合法。

表4 核素識別結(jié)果Table 4 Results of nuclide identification

由表5可得，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法和傳統(tǒng)方法的峰面積計算誤差都與峰面積本身大小相關(guān)。為了進一步確認誤差與峰面積的關(guān)系，選取了不同強度的137Cs實驗能譜，分別用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法和傳統(tǒng)方法計算峰面積并比較誤差。結(jié)果如表6所示。

由表4可得，訓練后的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預測的輸出向量和真實輸出向量之間誤差很小，不會產(chǎn)生核素誤識別。由表6可得，由于傳統(tǒng)方法的峰面積計算采用高斯函數(shù)擬合法，當譜線計數(shù)較低，峰面積較小時，峰形偏離高斯分布，計算誤差較大；當譜線計數(shù)較高，峰面積較大時，峰形接近高斯分布，計算誤差較小。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法識別核素后根據(jù)半高寬確定峰區(qū)邊界，將峰區(qū)內(nèi)所有計數(shù)相加即為峰面積。因此誤差來源僅是真實峰的峰區(qū)邊界與根據(jù)半高寬確定的峰區(qū)邊界之間相差的道址計數(shù)，對于不同強度的137Cs實驗能譜，峰面積計算誤差基本在1%左右，對于弱峰的峰面積計算誤差也控制在10%以內(nèi)。由表5可得，對于不同核素的能譜，基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)核素識別后計算的特征峰峰面積，計算精度均高于傳統(tǒng)方法。尤其對于弱峰的峰面積計算，相比傳統(tǒng)方法計算精度有很大提高。

表5 峰面積計算結(jié)果Table 5 Results of peak area calculation

表6 不同強度137Cs能譜峰面積計算結(jié)果Table 6 Peak area calculation results of different intensity 137Cs energy spectrum

4 結(jié)語

本文利用深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行γ能譜解析，模型的預測準確率達96.47%。且解決了傳統(tǒng)解譜方法存在的核素誤識別和峰面積計算精度不佳的問題，并用實驗γ譜線驗證了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法的有效性。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)只對經(jīng)過訓練的核素產(chǎn)生正確的輸出，因此用于訓練的核素要包含所有用于驗證的核素。若要識別更多的核素，則需要修改數(shù)據(jù)集加入新核素的信息重新訓練模型。由于實驗中獲取大量核素能譜數(shù)據(jù)費時費力，故可以用蒙特卡羅方法模擬所得的能譜數(shù)據(jù)進行訓練。

作者貢獻聲明王江瑋：直接參與論文研究，負責實驗與模擬，負責神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型搭建并撰寫論文；顧衛(wèi)國：指導實驗操作和論文修改；楊檜：提供技術(shù)支持；王德忠：提供技術(shù)支持。