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    茜素紅“開關(guān)式”熒光探針測定水中微量銅

    2022-04-22 08:55:42呂雅娟史欣榮李志英
    關(guān)鍵詞:茜素緩沖溶液光譜

    呂雅娟,史欣榮,李志英

    (1.山西醫(yī)科大學(xué)汾陽學(xué)院 醫(yī)學(xué)檢驗系,山西 汾陽 032200;2.忻州師范學(xué)院 化學(xué)系,山西 忻州 034000)

    銅是一種廣泛存在于環(huán)境中的常見金屬,人體內(nèi)的適量銅離子有利于維持機體的正常運行,若體內(nèi)銅代謝不平衡會給人帶來疾病[1].近年來,工業(yè)的快速發(fā)展引起了環(huán)境水質(zhì)不同程度的污染,尤其是重金屬離子對生活飲用水的污染,嚴(yán)重威脅到人類的生命健康[2],因此,尋求一種靈敏、快捷、高效的重金屬檢測方法具有非常重要的意義.銅為重金屬之一,目前,用于水環(huán)境中銅污染物檢測的方法有電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法[3]、共振光散射法[4]、原子吸收光譜法[5]、電感耦合等離子體質(zhì)譜法[6]、絡(luò)合滴定法[7]、電化學(xué)分析法[8]、催化動力學(xué)光度法[9]、溶出伏安法[10]、熒光檢測法[11],熒光檢測法由于其具有靈敏度高、選擇性較好等優(yōu)點受到了國內(nèi)外研究者的青睞.茜素紅(alizarin red,AR)是眾多染料中具有代表性的染料之一,屬于蒽醌類化合物,被廣泛用于染料、酸堿指示劑,能與許多金屬離子生成紅色絡(luò)合物[12],但茜素紅與金屬離子作用生成熒光物質(zhì)鮮見報道,本實驗通過對不同金屬離子在不同的pH下與茜素紅生成熒光物質(zhì)的研究發(fā)現(xiàn),pH=5.2時,茜素紅-鋁絡(luò)合生成發(fā)射橙黃色熒光的絡(luò)合物,Cu2+得電子能力大于Al3+,所以Cu2+與茜素紅絡(luò)合的穩(wěn)定常數(shù)大于Al3+與茜素紅絡(luò)合的穩(wěn)定常數(shù)[13],但是,Cu2+和Al3+所帶電荷和得電子能力不同,導(dǎo)致它們與茜素紅生成的絡(luò)合物共軛作用和空間結(jié)構(gòu)不同,因此,Cu2+的加入猝滅了茜素紅-鋁絡(luò)合物的熒光,且熒光強度隨著Cu2+濃度的增加降低,由此建立開關(guān)式測定水中微量銅的新方法,該方法具有操作簡單、靈敏度高等優(yōu)點.

    1 實驗部分

    1.1 儀器與試劑

    島津RF-5301PC熒光分光光度計;數(shù)顯恒溫水浴鍋HH-8(江蘇省金壇市榮華儀器制造有限公司);AL204 電子天平(梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司);茜素紅(國藥集團化學(xué)試劑有限公司):準(zhǔn)確稱取1.401 1 g茜素紅,用少量蒸餾水溶解后定容到100 mL容量瓶中,得4×10-2mol/L儲備液,用時稀釋為4×10-4mol/L的工作液;Cu2+標(biāo)準(zhǔn)溶液:準(zhǔn)確稱取1.703 8 g Cu(NO3)2固體,用少量蒸餾水溶解后定容到100 mL容量瓶中,得1×10-2mol/L Cu(NO3)2儲備液,用時稀釋為1×10-4mol/L的工作液.本實驗所用試劑均為分析純,水為二次蒸餾水.水樣來自云中河河水.

    1.2 實驗方法

    1.2.1 茜素紅與金屬離子作用的方法

    取2支25 mL的比色管,均加入4×10-4mol/L的茜素紅溶液1 mL,醋酸緩沖溶液3 mL,其中一支加入1×10-4mol/L的金屬離子溶液2 mL,用HCl和NaOH調(diào)pH,2支均定容到25 mL.在室溫下反應(yīng)10 min后用1 cm的熒光比色皿在469 nm激發(fā)波長下測定585 nm波長處的熒光強度.

    1.2.2 茜素紅-鋁測定Cu2+的方法

    取2支25 mL比色管,均依次加入4×10-4mol/L茜素紅溶液1 mL,1×10-4mol/L Al(NO3)3溶液6 mL,其中一支加入1×10-4mol/L銅離子標(biāo)準(zhǔn)溶液2 mL,另一支不加.加水定容至25 mL,置于30 ℃水浴鍋中加熱10 min,流水冷卻3 min,用1 cm的熒光比色皿于469 nm激發(fā)波長下測定585 nm處的熒光強度,茜素紅-鋁-銅體系熒光強度(F)和茜素紅-鋁體系的熒光強度(F0),并計算ΔF的值(ΔF=F0-F).

    2 結(jié)果與討論

    2.1 茜素紅和金屬離子的作用

    為了研究茜素紅與12種金屬離子的熒光光譜,按1.2.1的方法,固定其他條件不變,加入12種金屬離子,只改變各溶液的pH依次為4、5、6、7,測量溶液的熒光強度.結(jié)果如圖1所示.

    由圖1可知,不同pH下,茜素紅和金屬離子作用的熒光光譜不同,研究發(fā)現(xiàn)茜素紅能與許多金屬離子絡(luò)合,但是pH不同各種離子的絡(luò)合能力不同,并且在pH=4~7時只有Al3+、Pb2+、Zn2+和茜素紅絡(luò)合物發(fā)出熒光,而在pH=5時茜素紅能與過量的Al3+離子結(jié)合,生成強熒光絡(luò)合物,Pb2+、Zn2+形成的絡(luò)合物熒光較弱,與其他金屬作用的生成物幾乎沒有熒光.

    圖1 不同pH條件下茜素紅與不同金屬離子作用的熒光光譜Fig.1 Fluorescence spectra of alizarin red interacting with different metal ions at different pH

    2.2 茜素紅和Al3+作用的熒光光譜

    為了研究茜素紅及茜素紅加鋁離子的熒光光譜,按1.2.1的方法,固定其他條件不變,配制加入Al3+與不加Al3+的溶液,只改變各溶液的pH依次為4、5、6、7、8,測量溶液的熒光強度.結(jié)果如圖2和圖3所示.

    圖2 茜素紅與鋁作用熒光光譜Fig.2 Fluorescence spectra of alizarin red with Al3+

    圖3 茜素紅的熒光光譜Fig.3 Fluorescence spectra of alizarin red

    由圖2和圖3可知茜素紅在pH=4、5、6時,在558 nm處有弱熒光,加入Al3+在585 nm處發(fā)出較強的熒光,當(dāng)pH=7、8時在630 nm處有熒光,加入Al3+熒光強度基本不變,可以說明pH對茜素紅絡(luò)合Al3+影響較大.

    2.3 茜素紅-鋁與Cu2+作用的熒光光譜

    取25 mL的比色管,分別加入4×10-4mol/L的茜素紅溶液1 mL,溶液呈黃色,依次加入5×10-5mol/L的硝酸鋁溶液0、2、4、8、10、12 mL,溶液由黃色變成橘黃色,然后加水定容.按1.2.2的方法測量溶液的熒光強度.結(jié)果如圖4所示.

    按實驗1.2.2的方法,分別配制茜素紅、茜素紅-Al(NO3)3、茜素紅-Al(NO3)3-Cu(NO3)2,在激發(fā)波長469 nm和發(fā)射波長585 nm處測量溶液的熒光強度.結(jié)果如圖5所示.

    圖4 鋁離子和茜素紅作用的熒光光譜Fig.4 Fluorescence spectra of aluminum ion and alizarin red

    圖5 銅離子對茜素紅-鋁的熒光猝滅光譜Fig.5 Fluorescence quenching spectra of copper to aluminum and alizarin red complex

    由圖4可知:茜素紅在559有較弱的熒光,Al3+的加入使吸收峰紅移至585 nm處,且隨著Al3+濃度增加,熒光強度增強,過量的Al3+和茜素紅形成穩(wěn)定的絡(luò)合物,但加入濃度更大的Al3+熒光強度升高較小,且已經(jīng)超過本儀器檢測的范圍(1 000).這種方法可以選擇測定一定濃度的Al3+,但線性范圍較小,檢出限高,所以不做研究,本實驗用4×10-4mol/L的茜素紅溶液1 mL加入1×10-4mol/L的Al(NO3)3溶液6 mL為熒光探針,二者濃度比為2∶3.

    由圖5可知Cu2+通過更強的絡(luò)合能力與茜素紅結(jié)合,使Al3+游離出來,熒光強度隨著Cu2+濃度的增加而降低,可以選擇此反應(yīng)體系測定Cu2+.

    2.4 反應(yīng)pH及緩沖溶液用量的選擇

    按1.2.2的實驗方法,固定其他條件不變,用HCl和NaOH調(diào)pH=3~8,測定溶液的熒光強度,并計算ΔF的值(ΔF=F0-F),如圖6所示.圖6結(jié)果表明在堿性環(huán)境下,585 nm處的熒光強度很弱,體系的顏色也發(fā)生變化.在酸性條件下熒光強度隨著pH的增大先增大后減小,在pH=5時ΔF最大,用酸度計確定pH=5.2.配制pH=5.2的HAc-NaAc緩沖溶液,測定緩沖溶液的最佳用量,結(jié)果如圖7.由圖7可知,緩沖溶液最佳用量為3 mL.

    圖6 pH對反應(yīng)體系ΔF的影響Fig.6 Effect of pH on reaction system ΔF

    圖7 HAc-NaAc緩沖溶液的用量Fig.7 Amount of HAc-NaAc buffer solution

    2.5 反應(yīng)溫度和時間的選擇

    按1.2.2的實驗方法,固定其他條件不變,只改變反應(yīng)溫度為30、40、50、60、70 ℃,測定溶液的熒光強度,并計算ΔF的值(圖8);固定其他條件不變,只改變反應(yīng)時間為5、10、15、20、25、30 min,測定溶液的熒光強度,并計算ΔF的值(圖9).

    圖8 溫度對反應(yīng)體系ΔF的影響Fig.8 Effect of temperature on reaction system ΔF

    圖9 時間對反應(yīng)體系ΔF的影響Fig.9 Effect of time on reaction system ΔF

    圖8表明,隨著溫度的升高ΔF先增大后減小,當(dāng)溫度達(dá)到30 ℃時,ΔF最大,之后隨著溫度的升高而降低,故選30 ℃為最佳反應(yīng)溫度.圖9表明,隨著時間的增加ΔF先增大后減小,當(dāng)反應(yīng)時間為10 min時,ΔF最大,反應(yīng)最佳.

    2.6 工作曲線及檢出限

    配制一系列不同濃度的Cu2+溶液,按實驗方法分別進(jìn)行熒光光譜掃描,結(jié)果見圖10、圖11.結(jié)果表明:Cu2+濃度在0.2~30 μmol/L時與ΔF呈良好的線性關(guān)系.其線性回歸方程為ΔF=19.7c+101.2,R2=0.999 5.對5 μmol/L的Cu2+溶液,平行測定6個樣品,其相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.10.將空白溶液平行測定11次,用公式3S/K求得檢出限為0.022 μmol/L.

    圖10 不同濃度的Cu2+猝滅的熒光光譜Fig.10 Fluorescence spectra of Cu2+ quenched complexes with different concentrations

    圖11 工作曲線Fig.11 Work curve

    2.7 干擾離子的影響

    2.8 樣品分析

    分別取2種水樣,再加入適量六偏磷酸鈉除去水中鐵離子,最后用少量活性炭除去水中其他少量雜質(zhì)并過濾.取濾液2 mL置于25 mL比色管,按1.2.2的實驗方法配制溶液,測定熒光強度ΔF.結(jié)果如表1.

    表1 樣品及回收率的測定(n=6)

    由表1可知,實際樣品測定回收率為99.3%~101%.取同樣的自來水,用原子吸收法和熒光猝滅法進(jìn)行測定,結(jié)果分別為(1.26±0.021)μmol/L和(1.25±0.012)μmol/L.兩者比較,經(jīng)t檢驗,兩者無統(tǒng)計學(xué)意義.

    3 結(jié)論

    本文在pH=5.2下,Cu2+可以猝滅Al3+與茜素紅絡(luò)合物的熒光,建立了一種“開關(guān)式”測定Cu2+的新方法,此方法測定Cu2+的工作曲線為ΔF=19.7c+101.2,R2= 0.999 5,線性為0.2~30 μmol/L,檢出限0.022 μmol/L.與國標(biāo)原子吸收光譜法比較沒有顯著性差異,該方法具有靈敏度高、背景值低、操作簡單、方便等優(yōu)勢,能更好地適用于水質(zhì)監(jiān)測,與其他方法相比更先進(jìn),更有應(yīng)用價值.

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