胡誠 艾昕悅 侯波 夏玲君
二氧化碳(CO2)是最主要的人為溫室氣體,其最新的大氣背景濃度已在2021年12月上升到415×10-6(干燥空氣中CO2的摩爾分?jǐn)?shù),下同)(https:∥gml.noaa.gov/ccgg/trends/).CO2濃度上升的主要原因是全球尺度上的源大于匯,其中人為活動如化石燃料燃燒、水泥生產(chǎn)及土地利用類型改變產(chǎn)生的CO2排放則是主要的源,其中城市區(qū)域貢獻(xiàn)了全球70%的人為化石燃料燃燒[1].我國于2020年9月宣布力爭在2030年前實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰,2060年實(shí)現(xiàn)碳中和的“雙碳”戰(zhàn)略[2-3],城市的降碳減排將成為首要目標(biāo).
現(xiàn)階段,基于“自下而上”IPCC算法的CO2排放清單已成為不同省市,尤其是工業(yè)發(fā)達(dá)的城市地區(qū)制定“雙碳”政策、評估其有效性的關(guān)鍵數(shù)據(jù)依據(jù).然而,近期有學(xué)者通過對比9個(gè)不同機(jī)構(gòu)各自編制的中國排放清單資料,發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)的排放清單在省級及更小的市級空間尺度相對誤差甚至超過100%[4-5],且并無特定排放清單被證明能準(zhǔn)確展示所有高排放區(qū)域的CO2排放特征,也無被廣泛認(rèn)同的不確定性最低的排放清單.因此,如何降低CO2排放清單的不確定性,進(jìn)而加強(qiáng)對區(qū)域尺度CO2排放機(jī)理的認(rèn)識,厘清在CO2高排放區(qū)的排放量,已成為我國實(shí)施“雙碳”戰(zhàn)略中亟需解決的關(guān)鍵科學(xué)問題.排放清單的不確定性主要是由3種原因?qū)е碌模阂皇墙y(tǒng)計(jì)渠道的不同導(dǎo)致了活動數(shù)據(jù)的差異[4-6];二是排放因子的使用是為了簡化碳排放計(jì)算過程,它在時(shí)空分布上存在復(fù)雜性,絕大多數(shù)地區(qū)都未進(jìn)行本地化的校正[7-8];三是由于缺乏不同組分排放量的空間分布信息,以往結(jié)果通常采用間接資料,如人口分布或者夜晚燈光指數(shù),這并不能真實(shí)代表CO2排放的空間分布特征[6,9].因此,傳統(tǒng)排放清單無論在總排放量,或者空間分布上的不確定性依舊較大.
而基于高精度大氣CO2濃度觀測和傳輸模型的“自上而下”排放量反演,則以真實(shí)大氣濃度觀測為約束條件,為準(zhǔn)確估算人為CO2排放量提供了新思路和方法[10-13].2020年6月世界氣象組織召開了全球溫室氣體信息系統(tǒng)會議(Integrated Global Greenhouse Gas Information System,IG3IS),同樣指出大氣溫室氣體濃度觀測及“自上而下”方法與傳統(tǒng)排放清單算法相結(jié)合的重要性.大氣傳輸模型基于其原理可分為“歐拉”和“拉格朗日”兩大類,每類都包含不同機(jī)構(gòu)開發(fā)的模型、氣象驅(qū)動場、邊界層參數(shù)化及反演同化方案.不同模型都有對應(yīng)的優(yōu)缺點(diǎn),其中基于“拉格朗日”原理的反演方法具有空間分辨率高、氣象場可離線優(yōu)化等優(yōu)勢,在國外多個(gè)城市開展過相關(guān)溫室氣體反演研究[10,14-15],但在我國城市地區(qū)應(yīng)用較晚,最早在南京市開展過相關(guān)研究[3,16-18].氣象場的準(zhǔn)確模擬是大氣反演的重要基礎(chǔ),不同的模型及參數(shù)化方案的選擇將得到不同的氣象場尤其是邊界層高度,進(jìn)而導(dǎo)致反演結(jié)果的差異及降低可靠性.因此,為了得到CO2排放量反演的可靠結(jié)果,需針對不同模型進(jìn)行濃度模擬及通量反演研究,并評估量化其不確定性來源.
我國政府在2020年新冠疫情的不同時(shí)期采取了對應(yīng)有效的管控措施,有力地控制了疫情.本研究通過對比江西省南昌市大氣CO2濃度在疫情前后的變化,并結(jié)合高精度的拉格朗日大氣傳輸模型對其進(jìn)行模擬評估,進(jìn)而量化不同因子(主要包括人為源、自然源、背景值和氣象場)對其濃度變化的影響,以期為豐富我國大氣反演的模型方法提供支撐.
大氣CO2濃度觀測點(diǎn)位于南昌市(面積7 195 km2)內(nèi)的生態(tài)氣象觀測站(115°46′E ,28°41′ N),觀測儀器為G2401(Picarro公司)大氣CO2濃度在線分析儀,進(jìn)氣口安裝在離地面50 m的高塔上(圖1),且由特氟龍管路和濃度分析儀連接.儀器每3 h標(biāo)定一次,標(biāo)氣可追溯到NOAA/GML(Global Monitoring Laboratory)標(biāo)準(zhǔn),所使用的標(biāo)氣包含3個(gè)濃度梯度(高濃度:440.03×10-6;中濃度:405.50×10-6;低濃度:361.91×10-6).本研究所使用的數(shù)據(jù)都是標(biāo)定后的小時(shí)CO2濃度,標(biāo)定的具體步驟可參考文獻(xiàn)[19].
圖1 WRF-STILT模型的模擬區(qū)域設(shè)置(D-STILT為WRF氣象場用于驅(qū)動STILT的區(qū)域)及高塔觀測站(右圖)Fig.1 WRF-STILT model domains,D-STILT represents domain used in STILT model,and figure on the right panel is the tall tower observation site with CO2 observation inlet at 50 m height
本研究將采用WRF-STILT大氣傳輸模型對小時(shí)CO2濃度進(jìn)行模擬,并分別研究不同因子對濃度變化的貢獻(xiàn).STILT(Stochastic Time-Inverted Lagrangian Transport)模型基于拉格朗日原理,其氣象驅(qū)動場由WRF(Weather Research and Forecasting Model,version 4.2.2)模型模擬,模擬區(qū)域設(shè)置為2層嵌套,內(nèi)外層空間分辨率分別為9 km和27 km(圖1),Domain1包括我國中部和東部區(qū)域,Domian2則覆蓋華中地區(qū),模型垂直分為39層,其參數(shù)化方案采用Hu等[17]的設(shè)置,該參數(shù)化方案已在前期與觀測氣象要素的對比研究中表明模擬準(zhǔn)確性高.STILT模型通過在觀測站點(diǎn)所在位置和高度釋放大量空氣粒子,并在氣象場的驅(qū)動下模擬所有粒子在大氣中的傳輸過程,積分步長為1 min,通過量化在某一高度內(nèi)(通常設(shè)定為1/2邊界層高度,且對設(shè)置高度不敏感)停留時(shí)間,進(jìn)而計(jì)算模擬區(qū)域內(nèi)所有格點(diǎn)對觀測點(diǎn)的潛在濃度貢獻(xiàn)源區(qū)即足跡權(quán)重(footprint),其計(jì)算公式如下:
(1)
人為源來自于EDGAR v6.0(Emission Database for Global Atmospheric Research),包括28類人為排放源,并涵蓋所有人為排放源類別,主要包括能源工業(yè)(ENE)、制造業(yè)(IND)、居民使用(RCO)和水泥生產(chǎn)(NMM).其空間分辨率為0.1°,時(shí)間分辨率為月.為了得到小時(shí)尺度的高時(shí)間分辨率排放清單,本研究將基于不同排放源的日變化系數(shù),在模型中輸入對應(yīng)的具有小時(shí)分辨率的人為源.自然源包括植被生態(tài)系統(tǒng)凈交換(NEE)與生物質(zhì)燃燒,都來自于Carbon-Tracker大氣通化系統(tǒng)的反演結(jié)果,空間分辨率為1°1°,時(shí)間分辨率為3 h.模型中的簡化模擬框架如下:
Cm=Cbg+ΔCf+ΔCb+ΔCNEE,
(2)
式中Cm,Cbg,ΔCf,ΔCb,ΔCNEE分別為大氣CO2濃度模擬值、CO2的背景值、模擬區(qū)域內(nèi)人為源排放產(chǎn)生的濃度貢獻(xiàn)、生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的濃度貢獻(xiàn)以及生態(tài)系統(tǒng)凈交換(NEE)產(chǎn)生的濃度貢獻(xiàn),Δ表示對應(yīng)CO2通量引起的濃度貢獻(xiàn),其中當(dāng)NEE為負(fù)通量(凈吸收)時(shí)ΔCNEE為負(fù)值,反之為正.
(3)
式中ΔCm為模擬的任一通量產(chǎn)生的濃度貢獻(xiàn),n為168 h,S(x,t)表示由模擬區(qū)域內(nèi)任一格點(diǎn)的通量,與模型模擬的足跡權(quán)重(fi)相乘,通量單位為mol·m-2·s-1.由于足跡權(quán)重單位為10-6mol-1·m2·s,因此通量和足跡權(quán)重相乘可直接得到對應(yīng)的濃度貢獻(xiàn).模型中CO2的背景值取自瓦里關(guān)區(qū)域本底站的觀測[17].
江西省及周邊省市從2020年1月24日開始實(shí)施新冠疫情防控一級應(yīng)急響應(yīng),到3月12日下降為二級應(yīng)急響應(yīng),3月20日降低為三級應(yīng)急響應(yīng).在一級響應(yīng)期間,城市交通和工廠生產(chǎn)及建筑等各行各業(yè)受到嚴(yán)格管控,而二級響應(yīng)期間,各行各業(yè)開始恢復(fù)正常生產(chǎn),三級響應(yīng)逐漸恢復(fù)到接近疫情前水平.本研究把1月24日到3月11日共48 d設(shè)置為一級管控期間,3月12日到4月30日共50 d歸為二、三級管控期間,因此兩個(gè)時(shí)段的總天數(shù)接近.
為展示研究期間南昌市CO2觀測點(diǎn)的潛在貢獻(xiàn)源區(qū)及其空間分布,WRF-STILT模擬了從2020年1月24日至4月30日的所有小時(shí)足跡權(quán)重.如上所述,任一小時(shí)的足跡權(quán)重包含220230168的數(shù)值矩陣,其中220230代表模擬區(qū)域內(nèi)的空間分布,168則代表影響該小時(shí)濃度的過去7 d的大氣運(yùn)動.將研究時(shí)段內(nèi)所有足跡權(quán)重進(jìn)行平均,圖2為平均濃度貢獻(xiàn)源區(qū)空間分布,從圖2可知該濃度的主要貢獻(xiàn)來自于南昌市內(nèi)及江西的東北部,受當(dāng)?shù)囟杭臼⑿酗L(fēng)向影響呈現(xiàn)東北—西南走向.此外,江西省內(nèi)其他地區(qū)及江西周邊各省市都對該觀測站點(diǎn)的濃度變化有影響.為了量化不同區(qū)域?qū)υ撜军c(diǎn)的具體影響,下面將結(jié)合各地排放源空間分布進(jìn)行分析與模擬.
圖2 WRF-STILT模型模擬的觀測點(diǎn)濃度貢獻(xiàn)源區(qū)足跡權(quán)重,數(shù)值以常用對數(shù)(lg)的形式表示,表示2020年1月24日至4月30日平均值Fig.2 Averages of WRF-STILT model simulated footprint,values are in lg and averaged for period of January 24th to April 30th,2020
圖3為EDGAR人為源和植被生態(tài)系統(tǒng)凈交換(NEE)的空間分布,其中人為源包括除飛機(jī)飛行期間CO2排放外的所有類別,這是因?yàn)轱w機(jī)飛行高度主要在大氣邊界層高度以上,在WRF-STILT模型中不被認(rèn)為是地面源.從圖3植被NEE的空間分布可以看出,研究時(shí)段1月24日至4月30日內(nèi)在江西大部分地區(qū)表現(xiàn)為弱的碳源,只是在全省少部分森林覆蓋區(qū)表現(xiàn)為碳匯.而人為總排放量的空間分布可以看出,全省的碳源主要分布在江西的北部地區(qū),這和全省的經(jīng)濟(jì)發(fā)展以及城市分布狀況一致.結(jié)合模擬的觀測點(diǎn)足跡權(quán)重可知,將主要受到來自南昌市內(nèi)及北部地區(qū)排放的強(qiáng)CO2人為源影響.EDGAR的排放清單中展示出了明顯的月變化特征,南昌市1月至4月的日排放量分別為9.69104、9.93104、9.44104和8.84104t.以上EDGAR排放清單被認(rèn)為先驗(yàn)排放源,尤其是疫情期間的排放源會降低,因此會在本文2.3部分對比先驗(yàn)?zāi)M濃度與真實(shí)CO2濃度后討論排放量變化.
模型結(jié)合EDGAR排放清單模擬了不同省份對觀測點(diǎn)的濃度貢獻(xiàn)及其比例(表1).由表1可知,江西省產(chǎn)生的CO2濃度貢獻(xiàn)為11.82×10-6,約占總?cè)藶樵礉舛仍黾又档?9.1%,南昌市局地排放源貢獻(xiàn)了60.6%,高貢獻(xiàn)主要是因?yàn)橛^測站點(diǎn)位于江西省南昌市.此外,相鄰的湖北和安徽省分別貢獻(xiàn)5.8%和4.5%,這主要是由于當(dāng)?shù)囟杭镜氖⑿袞|北、西南風(fēng)使得兩省的排放可以被快速傳輸?shù)侥喜袃?nèi)觀測點(diǎn).而江蘇、河南和山東三省雖不與江西省相鄰,但其貢獻(xiàn)分別達(dá)到4.0%、1.6%和1.0%,圖3a也顯示這三省都是CO2高排放區(qū),表明遠(yuǎn)距離大氣傳輸過程對城市CO2濃度有重要影響.雖然以上濃度貢獻(xiàn)比例是基于先驗(yàn)排放清單模擬的結(jié)果,考慮到江西及周邊各省市的城市區(qū)域管控措施時(shí)間及強(qiáng)度接近,各地的排放源變化具有一定的空間相似性.因此模擬的不同省份所占比例被認(rèn)為變化不大,而真實(shí)的人為源濃度貢獻(xiàn)會相應(yīng)減小.
表1 WRF-STILT 模型模擬的不同省份及南昌市對觀測點(diǎn)先驗(yàn)濃度貢獻(xiàn)及其比例Table 1 Proportions of simulated CO2 enhancement contributed by Nanchang and neighbor provinces
圖3 研究時(shí)段內(nèi)人為CO2總排放源(a;以常用對數(shù)lg表示)和NEE的空間分布(b;單位:mol·m-2·s -1),紅線標(biāo)注為江西省,藍(lán)線為南昌市Fig.3 Spatial distributions of (a)anthropogenic EDGAR CO2 emissions and (b)biological NEE,(units:mol·m-2·s -1),Jiangxi province is outlined by red and Nanchang city by blue
南昌市觀測站大氣CO2濃度模擬與對比如圖4a所示,可以看出模型能較好地模擬CO2濃度的小時(shí)變化特征.其中一級響應(yīng)期間的模擬值相對于觀測值偏高,而二、三級響應(yīng)期間的模擬值則更接近觀測值,這主要是疫情管控導(dǎo)致的對交通出行、工業(yè)生產(chǎn)能耗及電力需求的下降,因此使得化石燃料的使用量減少及CO2排放量的降低.一級響應(yīng)管控時(shí)段的RMSE(均方根誤差)、MB(平均誤差)和R(相關(guān)系數(shù))分別為15.47×10-6、5.91×10-6和0.55;二、三級響應(yīng)期間則是15.21×10-6、4.23×10-6和0.58.對應(yīng)濃度貢獻(xiàn)的組分分析如圖4b—c所示,兩個(gè)時(shí)段內(nèi)的植被NEE產(chǎn)生的濃度貢獻(xiàn)分別為1.57×10-6和1.89×10-6,而模擬的先驗(yàn)人為源貢獻(xiàn)分別為26.30×10-6和21.11×10-6,因此植被NEE相對于人為源的濃度貢獻(xiàn)所占比例小于10%,可知模擬時(shí)間段的小時(shí)濃度變化主要受到人為源影響,而植被NEE相對于人為源則較低.一級響應(yīng)管控期間能源工業(yè)(ENE)占據(jù)人為源的主要比例,約49.7%,其次是制造業(yè)(IND)貢獻(xiàn)了21.8%,居民生活(RCO)11.9%,水泥生產(chǎn)(NMM)占6.5%.二、三級管控期間能源工業(yè)、制造業(yè)、居民生活和水泥生產(chǎn)則分別貢獻(xiàn)了53.3%、22.0%、7.4%和7.0%,說明兩個(gè)時(shí)段內(nèi)大氣CO2濃度組分很接近.
圖4 (a)觀測的小時(shí)CO2濃度與模擬值、(b)模型模擬的總?cè)藶樵春蚇EE貢獻(xiàn)的濃度貢獻(xiàn)和(c)不同類別的人為源貢獻(xiàn)Fig.4 (a)Comparisons between observed and simulated hourly CO2 concentrations,(b)simulated enhancement from anthropogenic emission and biological NEE,and (c)components of main anthropogenic categories
研究發(fā)現(xiàn)模型在部分時(shí)段會出現(xiàn)濃度的偏高,使其超過500×10-6,而觀測結(jié)果并無如此高值出現(xiàn).通過分析發(fā)現(xiàn)濃度偏高都出現(xiàn)在夜晚,此時(shí)模型模擬的邊界層高度低于100 m.而在WRF-STILT模型的排放源設(shè)計(jì)中,認(rèn)為所有排放源都是在近地面排放,并無其高度信息.但是本研究表明,南昌市周邊發(fā)電站煙囪高度通常高于100 m,而夜晚的邊界層高度,尤其在冬季常低于50 m,導(dǎo)致在真實(shí)情況下排放源處于邊界層以上的自由大氣層,進(jìn)而對邊界層內(nèi)部的濃度影響非常弱,而模型默認(rèn)為排放是在地面,使得模擬的排放源影響更強(qiáng)(圖4、5),濃度更大.因此建議今后在WRF-STILT模擬研究中,對于有一定高度的點(diǎn)源,需要結(jié)合模擬的小時(shí)邊界層高度的空間分布,首先進(jìn)行排放源與邊界層高度的對比,然后耦合到模型中進(jìn)行排放源動態(tài)篩選.
通過對比兩個(gè)研究時(shí)段內(nèi)的平均日變化(圖5a、b),發(fā)現(xiàn)一級響應(yīng)期間,觀測值都是小于模擬值,而二、三級響應(yīng)期間觀測和模擬更接近,尤其是在正午時(shí)段(12:00—18:00).以往基于濃度觀測分析排放量變化的研究,都只使用正午時(shí)段的數(shù)據(jù),這主要是基于3方面原因考慮:1)該時(shí)段的邊界層發(fā)展強(qiáng)烈,有利于空氣中CO2的充分混合和傳輸,使得觀測和模擬值能代表更大空間,且相對于其他時(shí)間段,不易受到局地強(qiáng)點(diǎn)源(如小于50 km的發(fā)電站)的干擾;2)模型中對于該時(shí)間段邊界層模擬的誤差及其對濃度的影響相對于其他時(shí)間段更小,模擬結(jié)果準(zhǔn)確性更高;3)WRF-STILT模型中目前都未采用排放源的高度,使得邊界層低于100 m的時(shí)候模型會出現(xiàn)模擬偏高,這也是圖4a模型在夜晚偏高和圖5a—f中在18:00—08:00的模擬結(jié)果上升的幅度會大于觀測結(jié)果的主要原因.因此,下面將只選取正午時(shí)段的觀測和模擬進(jìn)行對比分析.如表2所示,一級和二、三級管控期間正午CO2濃度分別為433.63×10-6和 432.06×10-6,雖然兩者值比較接近,但并不代表兩個(gè)時(shí)段的排放量沒有變化,因?yàn)榇髿庵蠧O2濃度主要受到氣象場(尤其是邊界層高度和風(fēng)向變化引起的源區(qū)差異)、人為源、植被生態(tài)系統(tǒng)凈交換以及CO2背景場4個(gè)因子的影響.進(jìn)一步分析人為排放量變化對濃度的影響,一級響應(yīng)期間觀測到的人為源濃度貢獻(xiàn)值(觀測減去背景值、植被NEE和生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的濃度貢獻(xiàn))為16.31×10-6,模擬的人為源濃度貢獻(xiàn)值為20.89×10-6,觀測值低于模擬值約21.9%,由于前期研究證明所使用的參數(shù)化方案對氣象場模擬較準(zhǔn)確[16-18],因此基于濃度貢獻(xiàn)比值方法[14,20],可認(rèn)為該時(shí)段排放量降低幅度約為21.9%;二、三級響應(yīng)期間觀測到的人為源濃度貢獻(xiàn)值為13.16×10-6,模擬的人為源濃度貢獻(xiàn)值為13.34×10-6,說明人為源排放源能代表該時(shí)段的排放量.若使一級響應(yīng)期間的排放量降低21.9%,則校正后模擬的人為源濃度貢獻(xiàn)從20.89×10-6下降為16.29×10-6,模擬CO2濃度將與觀測值一致.表2進(jìn)一步列出了對以上4種影響因子的量化分析,其中背景值和植被NEE差異分別為-2.91×10-6和1.33×10-6,人為源差異為2.95×10-6.因此可知,二、三級管控時(shí)段背景值的增加抵消了氣象要素差異導(dǎo)致的人為源濃度貢獻(xiàn)減小的差異.
圖5 觀測和模擬的CO2濃度日變化,包括(a)一級響應(yīng)期間CO2濃度對比、(b)二、三級響應(yīng)期間CO2濃度對比、(c)一級響應(yīng)期間濃度貢獻(xiàn)對比、(d)二、三級響應(yīng)期間濃度貢獻(xiàn)對比、(e)一級響應(yīng)期間模擬的濃度貢獻(xiàn)組分對比和(f)二、三級響應(yīng)期間模擬的濃度貢獻(xiàn)組分對比Fig.5 Diurnal averages of observed and simulated CO2 concentration,enhancement and its components in two study periods
表2 兩段管控期間觀測與模擬CO2濃度對比(12:00—18:00時(shí)段)Table 2 Comparisons of observed and simulated afternoon (12:00-18:00)CO2 concentration and its components in two periods 10-6
模型中在一級管控期間使用的南昌市先驗(yàn)人為源日排放量為9.78104t,二、三級管控期間則是9.08104t,前者是后者的107.7%,因此若兩個(gè)手段內(nèi)氣象因子相同,則模擬的人為源濃度貢獻(xiàn)前者同樣是后者的107.7%,然而模擬的先驗(yàn)人為源濃度貢獻(xiàn)則分別為20.89×10-6和13.34×10-6,前者是后者的156.6%,因此二、三級管控期間的氣象因子使得人為源的濃度貢獻(xiàn)偏低.為了量化主要?dú)庀笠蜃訉O2濃度的影響,我們進(jìn)一步對比了模擬的南昌市內(nèi)向下短波輻射(Rs)、2 m高氣溫(T2m)、邊界層高度(PBLH)以及10 m高風(fēng)速(U10)(表3和圖6),發(fā)現(xiàn)二、三級管控相對于一級管控期間人為源濃度偏低的主要原因是較高的邊界層高度,其間接原因是向下短波輻射的增加導(dǎo)致地面溫度及邊界層垂直擴(kuò)散能力的增強(qiáng),而風(fēng)速并不是主要因素.
圖6 兩段研究時(shí)間內(nèi)的南昌市氣象要素對比,包括(a)向下短波輻射(Rs)、(b)2 m高度氣溫(T2m)、(c)邊界層高度(PBLH)及(d)10 m高度風(fēng)速(U10)Fig.6 Comparisons of diurnal averages of simulated meteorological parameters in Nanchang city in two study periods,(a)Rs:downward shortwave radiation,(b)T2m:air temperature at 2 m height,(c)PBLH:planetary boundary layer height,and (d)U10:wind speed at 10 m height
表3 兩段管控期模擬的氣象要素對比(12:00—18:00時(shí)段)Table 3 Comparisons of afternoon (12:00-18:00,local time)meteorological parameters in two periods
目前已有部分研究通過“自下而上”排放清單方法和“自上而下”基于濃度與衛(wèi)星觀測的大氣反演方法量化了疫情對CO2排放量的影響,但不同的研究差異顯著,得出我國人為CO2排放量下降幅度為10%~40%[21-23],其中Huang等[23]基于排放清單方法計(jì)算了我國東部格點(diǎn)尺度的人為源減小量,結(jié)果表明空間存在很大異質(zhì)性,但平均值約40%.而Han等[24]結(jié)合排放清單算法和各地經(jīng)濟(jì)統(tǒng)計(jì)資料,得出華東地區(qū)人為源下降約11%;基于全球衛(wèi)星觀測數(shù)據(jù),另一研究[21]反演了全球各國及我國各省疫情期間人為CO2排放量的下降幅度,得出江西和華東地區(qū)下降近20%的結(jié)論.本研究得出的南昌市排放量下降值處在以上結(jié)論的中值范圍.考慮到不同城市經(jīng)濟(jì)和工業(yè)格局和組成的差異,因此,該數(shù)據(jù)會存在空間上的差異.也有文獻(xiàn)研究了疫情對西安大氣CO2濃度的影響,發(fā)現(xiàn)濃度貢獻(xiàn)比非疫情期間低52.3%,排除氣象要素后也低35.7%[25].此外,其他空氣污染物(如CO、NOx、SO2)的濃度變化則研究較多,且由于和CO2具有相似的排放源(主要是化石燃料燃燒等),因此也具有一定參考價(jià)值.一項(xiàng)對江西的研究發(fā)現(xiàn),CO、NOx、SO2這3種空氣污染物濃度在疫情期間分別下降24%、53%和21%[26];Ding等[27]基于衛(wèi)星觀測的NOx數(shù)據(jù),得出發(fā)電廠的排放下降約40%的結(jié)論,而NOx的減小主要是燃料底物使用量降低導(dǎo)致的,因此可推斷發(fā)電站的CO2排放量也下降近40%.
基于大氣傳輸模型和溫室氣體濃度觀測的大氣反演方法,最開始的目的是獲取植被生態(tài)系統(tǒng)凈交換和海洋碳通量,其中的基本假設(shè)是人為源是準(zhǔn)確的.而越來越多的研究表明當(dāng)前排放清單不確定性依舊較大,區(qū)域尺度達(dá)到50%~100%[4-5],因此反演過程中人為源排放清單的誤差會被直接傳遞給植被生態(tài)系統(tǒng)凈交換[28].為了降低人為源排放清單的不確定性,近幾年對城市尺度溫室氣體排放量反演的研究逐漸在國內(nèi)外開展.需要指出的是,邊界層高度的模擬是導(dǎo)致反演結(jié)果偏差的重要因素,模型中模擬出偏高(或偏低)的邊界層高度會得到偏低(或偏高)的先驗(yàn)CO2濃度,反演過程則會誤認(rèn)為是排放清單偏低(或偏高).不同研究機(jī)構(gòu)往往只采用一種大氣傳輸模型,且在研究過程中并未基于邊界層高度真實(shí)觀測評估不同參數(shù)化方案的模擬誤差及對排放量反演的影響.此外,不同的先驗(yàn)排放清單由于空間分布的差異及排放清單的低空間分辨率(通常為10 km或0.1°),不可避免會產(chǎn)生潛在的集合誤差[15].
當(dāng)今的溫室氣體觀測網(wǎng)絡(luò)分布較稀疏,通常一個(gè)城市只有一個(gè)濃度觀測站,這限制了模型對城市排放源空間上的解析能力.國外已經(jīng)開始了在單個(gè)城市(如英國倫敦、法國巴黎、美國舊金山)進(jìn)行多個(gè)溫室氣體濃度觀測站的布局[12-13,29],而我國目前也正在京津冀和長三角地區(qū)開展城市溫室氣體高密度布網(wǎng)觀測的探索,這將提升我國的城市溫室氣體反演能力,增加排放清單的準(zhǔn)確性.為了提升城市溫室氣體反演的準(zhǔn)確性,使用1 km及更小空間尺度的排放清單和高密度的城市溫室氣體濃度組網(wǎng)觀測,是提升我國城市溫室氣體排放量反演能力的必要手段.
1)WRF-STILT模型能夠準(zhǔn)確模擬南昌市大氣CO2濃度的小時(shí)變化特征,然而由于模型未考慮排放源的高度信息,尤其是城市中的發(fā)電站煙囪等強(qiáng)點(diǎn)源排放,將高估夜晚濃度,而正午(12:00—18:00)則無影響.
2)通過對比兩個(gè)時(shí)段的CO2濃度觀測和模擬值,結(jié)果表明所使用的先驗(yàn)排放清單能代表二、三級管控期間人為CO2的排放量,而一級管控期間的調(diào)控措施明顯降低了南昌市人為CO2的總排放量約21.9%.在以后研究中,將把邊界層高度的變化與排放源的高度(尤其是包含工業(yè)生產(chǎn)、發(fā)電站等強(qiáng)點(diǎn)源)耦合加入WRF-STILT模型,并基于貝葉斯方法的大氣反演框架,反演得到不同源的校正系數(shù)及優(yōu)化后的相對貢獻(xiàn).
3)人為源差異相較于植被NEE是導(dǎo)致兩個(gè)時(shí)段濃度差異的主要因素,雖然正午濃度觀測值分別為433.63×10-6和432.06×10-6,但并不代表其人為排放源相近.二、三級管控期間的邊界層相比一級管控期間升高,減少了人為CO2排放量導(dǎo)致的濃度增加幅度,抵消了兩個(gè)管控時(shí)段的背景值差異2.91×10-6.