壯藥材滇桂艾納香的研究進展及其質(zhì)量標志物的預(yù)測分析

蘇宏娜，李學(xué)學(xué)，楊正明，孔苑琳，李 瑩，蘭建龍，崔 琪，譚 玲，黃艷菲*，劉 圓

壯藥材滇桂艾納香的研究進展及其質(zhì)量標志物的預(yù)測分析

蘇宏娜1, 2, 4，李學(xué)學(xué)1, 2, 4，楊正明2, 3, 4，孔苑琳1, 2, 4，李 瑩1, 2, 4，蘭建龍1, 2, 4，崔 琪1, 2, 4，譚 玲1, 2, 4，黃艷菲2, 3, 4*，劉 圓2, 4, 5*

1. 西南民族大學(xué)藥學(xué)院，四川 成都 610041 2. 四川省羌彝藥用資源保護與利用技術(shù)工程實驗室，四川 成都 610225 3. 西南民族大學(xué)青藏高原研究院，四川 成都 610041 4. 青藏高原民族藥用資源保護與利用國家民委重點實驗室，四川 成都 610225 5. 西南民族大學(xué)民族醫(yī)藥研究院，四川 成都 610041

滇桂艾納香為壯醫(yī)常用婦科產(chǎn)后止血藥材，療效好，臨床應(yīng)用廣泛。滇桂艾納香的質(zhì)量標準不夠完善，隨著近年化學(xué)成分和藥理活性研究不斷深入，使其質(zhì)量標志物（quality marker，Q-Marker）的預(yù)測成為可能。對滇桂艾納香進行本草考證、化學(xué)成分和主要藥理活性總結(jié)，并在此基礎(chǔ)上結(jié)合Q-Marker的核心概念，從化學(xué)成分特有性、有效性、可測性和可入血成分方面對滇桂艾納香Q-Marker進行預(yù)測分析，可推測滇桂艾納香中異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C的含量比例或許可作為滇桂艾納香化學(xué)成分特異性不足的Q-Marker專屬性補充，為其質(zhì)量評價提供了理論依據(jù)。

滇桂艾納香；化學(xué)成分；藥理活性；質(zhì)量標準；質(zhì)量標志物

滇桂艾納香為菊科艾納香屬植物假東風(fēng)草(Bl.) DC.的干燥全草，為壯瑤民間常用婦科藥材，是廣西重點壯藥材品種[1-3]?！稄V西壯族自治區(qū)壯藥質(zhì)量標準（第一卷）》中記載滇桂艾納香性溫，味微苦、淡，歸肝、脾經(jīng)，具有活血、止血、利水的功效，可用于治療經(jīng)期提前、產(chǎn)后血崩、產(chǎn)后浮腫、不孕癥、陰瘡。壯醫(yī)則認為本品性平，味淡，通火路龍路、祛風(fēng)毒、除濕毒、止血調(diào)經(jīng)，用于發(fā)旺（風(fēng)濕骨痛）、林得叮相（跌打腫痛）、兵淋勒（崩漏）、月經(jīng)不調(diào)、狠尹（瘡癤）。目前僅湖南、廣西兩省區(qū)藥材標準收載，且標準制定尚不完善，缺乏指標性成分控制藥材質(zhì)量。近年來，由于滇桂艾納香的野生資源已無法滿足工業(yè)生產(chǎn)和臨床應(yīng)用，其同屬相近品種常替代使用，滇桂艾納香的質(zhì)量評價、質(zhì)量控制研究已勢在必行。本文對滇桂艾納香的基原歷史、臨床使用、標準收載情況、化學(xué)成分及藥理作用進行歸納綜述，結(jié)合中藥質(zhì)量標志物（Q-Marker）的核心概念[4-6]，對滇桂艾納香的Q-Marker進行預(yù)測分析，為確定滇桂艾納香的Q-Marker和質(zhì)量標準研究提供理論依據(jù)。

1 本草考證、臨床使用及收載情況

1.1 本草考證

滇桂艾納香在廣西民間有較長的使用歷史，為婦科產(chǎn)后止血之圣藥。由于壯族沒有本民族文字，其壯醫(yī)藥傳承僅靠師徒口口相傳，因此，對于滇桂艾納香的品種考證需從民間醫(yī)生走訪和廣西本草文獻查閱相結(jié)合入手。滇桂艾納香的異名主要有白花九里明、華艾納香、管芽（壯語）、中華艾納香、假東風(fēng)草、東風(fēng)草、大頭艾納香、九里明等。滇桂艾納香始記于《天等縣民間常用中草藥處方匯編》[7]，但名稱為白花九里明且僅記載了驗方，沒有準確記錄該藥材的來源及拉丁學(xué)名，無法考證準確的植物來源。但滇桂艾納香在《百色地區(qū)常用中草藥驗方選》[8]、《廣西植物名錄》[9]、《廣西本草選編》[10]、《廣西醫(yī)藥研究所藥用植物園藥用植物名錄》[11]、《中國高等植物圖鑒》[12]等專著中出現(xiàn)管芽、白花九里明、華艾納香等異名，記載的原植物為(Linn.) Merr.，該拉丁名為假東風(fēng)草的原拉丁名，后已修訂為(Bl.) DC.，故確定其原植物為假東風(fēng)草。

1990年版《新修本草綱要》[13]首次將“假東風(fēng)草”和“東風(fēng)草”作為不同的兩種植物進行描述，但除了分布區(qū)域有所區(qū)別之外，藥用部位、功能主治均相同。2004年出版的《中國植物志》[1]，清楚的記載了“假東風(fēng)草”與“東風(fēng)草”2種植物的由來，詳細描述了2種植物的形態(tài)特征，并把東風(fēng)草作為假東風(fēng)草的一個變種?！稄V西特色中草藥資源選編》[14]、《桂本草》[15]記載的“滇桂艾納香”“白花九里明”，植物來源明確為(Bl.) DC.，因此，依據(jù)拉丁名及本草考證可以推斷，東風(fēng)草(Randeria) Chang et Tseng為假東風(fēng)草的一個變種，滇桂艾納香的原植物為菊科艾納香屬植物假東風(fēng)草(Bl.) DC.。

1.2 滇桂艾納香臨床使用或標準收載情況

通過查詢藥智數(shù)據(jù)庫發(fā)現(xiàn)，滇桂艾納香常以單方或配伍入藥，見表1。滇桂艾納香制成的滇桂艾納香膠囊、滇桂艾納香片、伊血安顆粒、婦血康顆粒為國家藥品監(jiān)督管理局頒布的中藥保護品種庫收載品種（共收錄131個品種）。婦血康顆粒收載于《國家中成藥標準匯編外科婦科分冊》。目前，滇桂艾納香的現(xiàn)行法定標準有《湖南省中藥材標準》（2009年版）[16]、《廣西中藥材標準》第二冊[17]、《廣西壯族自治區(qū)壯藥質(zhì)量標準（第一卷）》[18]、《廣西中藥飲片炮制規(guī)范2007年版》[19]、《湖南中藥飲片炮制規(guī)范》2010年版[20]，其來源均為菊科艾納香屬植物假東風(fēng)草(Bl.) DC.的干燥全草。

表1 滇桂艾納香配方藥用情況

Table 1 Prescriptions of Blumeae Ripariae Herba

制（方）劑配方功能主治生產(chǎn)企業(yè)數(shù)量 滇桂艾納香膠囊滇桂艾納香活血化瘀，止血調(diào)經(jīng)；用于瘀血阻滯，月經(jīng)過多，經(jīng)期過長，產(chǎn)后惡露不絕等癥4 伊血安顆粒滇桂艾納香、益母草、延胡索（醋制）、甘草活血止血，行氣止痛；用于產(chǎn)后惡露不絕、人工流產(chǎn)后子宮出血不凈，中醫(yī)辨證屬血瘀證者；可縮短出血持續(xù)時間，減輕小腹疼痛2 滇桂艾納香片滇桂艾納香活血化瘀，止血調(diào)經(jīng)；用于瘀血阻滯，月經(jīng)過多，經(jīng)期過長，產(chǎn)后惡露不絕等癥2 婦血康顆粒滇桂艾納香活血化瘀，止血調(diào)經(jīng)；用于瘀血阻滯所致的月經(jīng)量多，經(jīng)期延長2

2 化學(xué)成分

2.1 酚酸類

酚酸類化合物是滇桂艾納香的主要活性成分之一。已知從滇桂艾納香中分離到的酚酸類化合物主要有原兒茶酸（protocatechuic acid）、原兒茶醛（3,4-dihydroxybenzaldehyde）、綠原酸（chlorogenic acid）、異綠原酸A（3,5-dicaffeoylquinicacid）、異綠原酸B（3,4-dicaffeoylquinicacid）、異綠原酸C（4,5-dicaffeoylquinic acid）、新綠原酸（neochlorogenic acid）、隱綠原酸（cryptochlorogenic acid）等19種化合物[21-25]。酚酸類化合物見表2，結(jié)構(gòu)如圖1所示。

表2 滇桂艾納香中酚酸類化合物

Table 2 Phenolic acids from Blumeae Ripariae Herba

編號化合物英文名稱分子式文獻 1原兒茶酸protocatechuic acidC7H6O425-26 2原兒茶醛3,4-dihydroxybenzaldehydeC7H6O325 3咖啡酸caffeic acidC9H8O425 42,4-二甲氧基-6-甲基苯甲酸2,4-dimethoxy-6-methylbenzoic acidC10H12O425 5丁香酸syringic acidC9H10O525 6沒食子酸gallic acidC7H6O525 7香草酸vanillic acidC8H8O425 8水楊酸salicylic acidC7H6O325 9原兒茶酸甲酯methyl 3,4-dihydroxybenzoateC8H8O427 10綠原酸chlorogenic acidC16H18O922 11咖啡酸甲酯methyl 3-(3,4-dihydroxyphenyl) prop-2-enoateC10H10O427 12咖啡酸乙酯caffeic acid ethyl esterC11H12O425 13異綠原酸C4,5-dicaffeoylquinic acidC25H24O1225 14異綠原酸A3,5-dicaffeoylquinic acidC25H24O1222 15新綠原酸neochlorogenic acidC16H18O922 16隱綠原酸cryptochlorogenic acidC16H18O922 17異綠原酸B3,4-dicaffeoylquinic acidC25H24O1222 181,3,5-三咖啡酰基奎寧酸1,3,5-tricaffeoylquinic acidC34H30O1522 19花椒素xanthoxylinC10H12O425

圖1 滇桂艾納香中酚酸類化合物結(jié)構(gòu)

2.2 黃酮類

研究表明，黃酮類成分為滇桂艾納香中的另一類主要成分。曹家慶[25]利用多種色譜方法從滇桂艾納香中分離、鑒定了15個黃酮類化合物。陳美安等[26]采用反復(fù)硅膠柱色譜及重結(jié)晶方法從滇桂艾納香提取化學(xué)成分，從中鑒定了7個黃酮類成分。已知從滇桂艾納香中分離到的黃酮類化合物為槲皮素（quercetin）、小麥黃素（tricin）、芹菜素（apigenin）、木犀草素（luteolin）、圣草素-7, 4′-二甲醚（eriodictyol-7, 4′-dimethyl ether）、檉柳黃素（tamarixetin）、鼠李檸檬素（rhamnocitrin）、山柰酚（kaempferol）等21種化合物。黃酮類化合物見表3，結(jié)構(gòu)如圖2所示。

表3 滇桂艾納香中黃酮類化合物

Table 3 Flavonoids from Blumeae Ripariae Herba

編號化合物英文名稱分子式文獻 20二氫槲皮素-4′-甲醚taxifolin-4′-methyl etherC16H14O725 21圣草素-7,4′-二甲醚eriodictyol-7,4′-dimethyl etherC17H16O625-26 22圣草素-7,3′-二甲醚eriodictyol-7-dimethyl etherC17H16O625-26 23槲皮素-7,3′,4′-三甲醚qurcetin-7,3′,4′-trimethyl etherC18H18O725 24槲皮素-3,7,4′-三甲醚queretin-3,7,4′-trimethyl etherC18H18O725 25檉柳黃素tamarixetinC16H12O725 26鼠李檸檬素rhamnocitrinC16H14O625 27山柰酚kaempferolC15H10O625 28槲皮素-7,4′-二甲醚quretin-7,4′-dimethyl etherC17H16O725 29槲皮素-7-甲醚quretin-7-dimethyl etherC16H14O725 30槲皮素quercetinC15H10O725 31槲皮素-3,7,3′, 4′-四甲醚quretin-3,7,3′,4′-tetramethyl etherC23H26O725 32小麥黃素tricinC17H14O725,27 33小麥黃素-7-O-β-D-吡喃葡萄糖苷tricin 7-O-β-D-glucopyranosidC15H12O527 34芹菜素apigeninC15H10O525 35芹菜素-7-O-β-D-吡喃葡萄糖苷apigenin 7-O-β-D-glucopyranosideC21H20O1027 36木犀草素luteolinC15H10O625 37木犀草素-7-O-β-D-吡喃葡萄糖苷luteolin 7-O-β-D-glucopyranosideC21H20O1127 386-甲氧基木犀草素-7-O-β-D-吡喃葡萄糖苷cynarosideC22H22O1227 395-羥基-7,3′,4′-三甲氧基黃酮5-hydroxy-7,3′,4′-trimethoxyflavoneC18H16O626 40蘆丁rutinC27H30O1625

圖2 滇桂艾納香中黃酮類化合物結(jié)構(gòu)

2.3 其他類成分

除上述成分外，滇桂艾納香還含有糖類、生物堿、甾醇類、氨基酸類等其他化學(xué)成分[25-31]。其他成分見表4，結(jié)構(gòu)如圖3所示。

2.4 揮發(fā)性成分

王治平等[32]通過GC-MS分析了滇桂艾納香揮發(fā)油中的化學(xué)成分，從中鑒定了57個化學(xué)成分。馬芝玉等[33]通過GC-MS分析了滇桂艾納香中莖和葉中的揮發(fā)性成分，從中共鑒定了98種化學(xué)成分，其中倍半萜類化合物占揮發(fā)性成分的91%以上。董偉[34]對滇桂艾納香進行超臨界CO2萃取，并對萃取物進行GC/MS分析，共鑒定出52種揮發(fā)性成分。滇桂艾納香中已知揮發(fā)性成分見表5。

2.5 定量分析

目前針對滇桂艾納香的質(zhì)量控制研究較少，研究者主要通過高效液相色譜、紫外分光光度計、高效液相、超高效液相等方法，對原兒茶酸、原兒茶醛、蘆丁、綠原酸、咖啡酸等成分進行定量分析[21-24,35-40]。林雀躍等[22]建立了滇桂艾納香的指紋圖譜，并識別出綠原酸、異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C、新綠原酸、隱綠原酸、1,3,5-三咖啡?；鼘幩?種成分，建立了滇桂艾納香7種成分的薄層色譜方法。表明酚酸類化合物和黃酮類化合物是滇桂艾納香藥材的主要化學(xué)成分。

3 藥理作用

現(xiàn)代藥理學(xué)研究表明，滇桂艾納香具有止血、對子宮平滑肌作用、鎮(zhèn)痛、抗炎、肝保護以及促凝血等藥理活性。

3.1 止血作用

姜建萍等[41]采用剪尾法、玻片法以及毛細血管法研究滇桂艾納香水提取物和不同乙醇濃度提取物對小鼠出、凝血時間的影響和對家兔的血漿復(fù)鈣時間的影響，研究結(jié)果表明滇桂艾納香不同提取物均有不同程度的縮短動物出、凝血時間和血漿復(fù)鈣時間的作用。在對滇桂艾納香止血效應(yīng)的研究中發(fā)現(xiàn)，滇桂艾納香有升高大鼠血漿中血栓素A2（thromboxane A2，TXA2）含量，降低前列環(huán)素（prostaglandin I2，PGI2）的含量，且升高TXA2/PGI2的作用，升高血液中TXA2/PGI2的值，可以促進血小板粘附、聚集，收縮血管，達到止血的目的；通過觀測滇桂艾納香提取物對大鼠血漿凝血酶原時間的影響，發(fā)現(xiàn)滇桂艾納香能通過激活組織中的凝血因子，發(fā)揮止血作用[42]。在基于反向傳播（back propagation，BP）人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分析滇桂艾納香止血作用譜效關(guān)系研究中，考察了滇桂艾納香對華法林化大鼠凝血的影響，結(jié)果表明滇桂艾納香具有良好的止血活性[43]。

表4 滇桂艾納香中其他類化合物

Table 4 Other compounds in Blumeae Ripariae Herba

編號化合物英文名稱分子式文獻 41—blumeaxantheneC17H16O625 42—blumeacetylene AC14H18O325 43—blumeacetylene BC13H16O425 44乙酸異丁酯ichthyothereolC14H14O225 45—blumeaguaianone AC20H30O625 46—blumeaguaianone BC20H31ClO625 47—blumeaguaianone CC20H30O625 48—1-angeloyloxy-eudesm-4,7-diolC20H34O425 49—(+)-1α,9β-dihydroxy-7a-H-eudesm-4-en-6-oneC15H24O325 50柳杉二醇cryptomeridiolC15H28O225 51去氫吐葉醇(+)-dehydrovomifoliolC13H18O325 52—(?)-3β-hydroxy-5α,6α-epoxy-7-megastigmen-9-oneC13H20O325 53地芰普內(nèi)酯(?)-loliolideC11H16O325 54—austroinulinC20H34O325 55β-谷甾醇β-sitosterolC30H52O25 56豆甾醇stigmasterolC29H50O25 57(24S)-豆甾-4-烯-3-酮(24S)stigmast-4-en-3-oneC29H48O225 58(24S)-豆甾-4,22-二烯-3-酮(24S)stigmast-4,22-dien-3-oneC29H46O25 59對苯二酚hydroquinoneC6H6O225 60對羥基苯甲醛4-hydroxy-benzaldehydeC7H6O225 61—benzyl-O-β-D-glucopyranosideC13H18O625 623,4-二甲氧基苯丙酰胺3,4-dimethoxy-phenyl propanamideC11H15NO325 63環(huán)（脯-亮）二肽cylo-(-pro-l-leu)C11H18N2O225 64呋喃甲酸2-furoic acidC5H4O325 65胡蘿卜苷daucosterolC35H60O627 66木栓酮friedelinC30H50O26 67木栓醇friedelinoC30H52O26 68鄰苯二甲酸二丁酯dibutyl phthalateC16H22O426

圖3 滇桂艾納香中其他類化合物結(jié)構(gòu)

表5 滇桂艾納香中揮發(fā)性成分

Table 5 Volatile constituents from Blumeae Ripariae Herba

編號化合物英文名稱分子式文獻 692-甲基丙醛isobutyraldehydeC4H8O32 70正丁醛butyraldehydeC4H8O32 71正己醛N-hexanalC6H12O32 72(E)-2-己烯醛trans-2-hexenalC6H10O32 73(Z)-2-己烯醛(2Z)-hexenalC6H10O32 74(E, E)-2,4-己二烯醛(E,E)-2,4-hexadienal C6H8O32 753-環(huán)己烯甲醛3-cyclohexene-1-carboxaldehydeC7H10O32 76沉香醇linaloolC10H18O32 774-乙基-2-甲基苯甲醚4-ethyl-1-methoxy-2-methylbenzeneC10H14O32 781-苯基-1,2-丙二酮1-phenyl-1,2-propanedioneC9H8O232 79γ-欖香烯γ-elemeneC15H2432 80α-蓽澄茄烯α-cubebeneC15H2432 812-甲基-3-苯基-2-丙烯醛alpha-methylcinnamaldehydeC10H10O32 82古巴烯copaeneC15H2432 83γ-依蘭油烯γ-muuroleneC15H2432 84異長葉烯isolongifoleneC15H2432 85香木蘭烯aromadendreneC15H2432 86β-蓽澄茄油烯β-cubebeneC15H2432 871,2,4a,5,6,8a-六氫-4,7-二甲基-1-(1-甲乙基)-萘1,2,4a,5,6,8a-hexahydro-4,7-dimethyl-1-(1-methylethyl)-naphthaleneC15H2432 88順-α-沒藥烯cis-α-bisaboleneC15H2432 89異喇叭烯isoledeneC15H2432 90大葉香烯Dgermacrene DC15H2432 91α-法尼烯α-farneseneC15H2432 92(+)-環(huán)異酒剔烯(+)-isosativeneC15H2432 93六氫-4,7-二甲基-1-(1-異丙基)-萘α-muuroleneC15H2432 94γ-杜松烯γ-cadineneC15H2432 95杜松-1,4-二烯1,4-cadindieneC15H2432 96α-衣蘭油烯α-muuroleneC15H2432 97環(huán)氧石竹烯(?)-β-caryophyllene epoxideC15H2432 98環(huán)氧化-(2)-香橙烯oxide-(2) aromadendreneC15H2432 99環(huán)氧化丁香烯caryophyllene epoxideC15H24O32 1002-(4-甲基-1-環(huán)己烯)-1-丙醇2-(4-methyl-1-cyclohexene)-1-propanolC10H18O32 101斯巴醇spathulenolC15H24O32 102香橙烯aromadendreneC15H2632 103α-布藜烯α-bulneseneC15H2432 104α-布藜烯α-bulneseneC15H2432 105α-杜松醇α-cadinolC15H24O32 106異-杜松醇tau-cadinolC15H26O32 107反-長松香芹醇trans-longipinocarveolC15H24O32

續(xù)表5

續(xù)表5

編號化合物英文名稱分子式文獻 162金合歡基丙酮farnesylacetoneC18H30O33 163α-蒎烯α-pineneC10H1634 164莰烯campheneC10H1634 165β-蒎烯β-pineneC10H1634 1661-辛烯- 3-醇1-octen-3-olC8H16O34 1673-辛酮3-octanoneC8H16O34 1683-辛醇3-octanolC8H18O34 169檸檬烯cineneC10H1634 170苯甲醇benzyl alcoholC7H8O34 171(E,E)2,4-癸二烯醛(E,E)2,4-decadienalC10H16O34 172順-羅勒烯β-cis-ocimeneC10H1634 173反-β-羅勒烯β-trans-ocimeneC10H1634 174芳樟醇氧化物linalool oxideC10H18O234 175苯乙醇phenethyl alcoholC8H10O34 176菊烯酮chrysanthenoneC10H14O34 177L-龍腦L-(?)-borneolC10H18O34 1784-異丙基苯甲醛cuminaldehydeC10H12O34 179紫蘇醛(?)-perillaialdehydeC10H14O34 180乙酸龍腦酯bornyl acetateC12H20O234 181百里酚yhymolC10H14O34 182紫蘇子醇(+)-perillyl alcohol terpene standardC10H16O34 183δ-古蕓烯δ-curjuneneC15H2434 184丁子香酚eugenolC10H12O234 185α-古蕓烯α-curjuneneC15H2434 186β-石竹烯β-caryophylleneC15H2434 187百里氫醌二甲醚thymohydroquinone dimethyl etherC12H18O234 188α-石竹烯α-caryophylleneC15H2434 189δ-杜松烯(+)-delta-cadineneC15H2434 190欖香醇(1S,2S,4R)-(?)-alpha,alpha-dimethyl-1-vinyl-O-menth-8-ene-4-methanolC15H26O34 191喇叭茶醇ledolC15H26O34 192橙花叔醇nerolidolC15H26O34 193石竹烯氧化物caryophyllene oxideC15H24O34 194愈創(chuàng)木醇(?)-guaiolC15H26O34 19510-表-γ-桉葉油醇10-epi-γ-eudesmolC15H26O34 196γ-桉葉油醇γ-eudesmolC15H26O34 197α-桉葉油醇α-eudesmolC15H26O34

3.2 對子宮平滑肌作用

研究表明[42, 44-45]，滇桂艾納香能夠增強在、離體子宮平滑肌的收縮強度，減少子宮出血；通過觀察滇桂艾納香對子宮內(nèi)部形態(tài)的影響，發(fā)現(xiàn)滇桂艾納香可以促進蛻膜的排除，修復(fù)炎癥細胞及出血部位，有利于子宮上皮及子宮內(nèi)膜的修復(fù)，促進藥物流產(chǎn)后大鼠子宮的恢復(fù)，減少出血。

3.3 鎮(zhèn)痛、抗炎作用

姜建萍[42]研究發(fā)現(xiàn)滇桂艾納香水提液可明顯抑制二甲苯致小鼠耳廓腫脹以及角叉菜膠誘發(fā)的大鼠足壞腫脹，并能使微血管周圍滲血減少或消失，降低小鼠腹腔毛細血管通透性，研究表明滇桂艾納香對炎癥早期的滲出和腫脹有拮抗作用。申璐等[46]發(fā)現(xiàn)高濃度的滇桂艾納香具有鎮(zhèn)痛和抗炎作用；高濃度滇桂艾納香水提液鎮(zhèn)痛效果次于阿司匹林，抗炎效果與阿司匹林相當(dāng)。梁紅等[47]采用熱板法和扭體法觀察滇桂艾納香水提取物的鎮(zhèn)痛作用，實驗結(jié)果表明滇桂艾納香水提取物能明顯抑制醋酸導(dǎo)致的扭體次數(shù)。

3.4 肝保護及其他作用

屠興榮等[48]研究發(fā)現(xiàn)，滇桂艾納香水提取液對四氯化碳（CCl4）誘導(dǎo)肝細胞損傷小鼠模型具有明顯的拮抗作用，該作用存在量效正相關(guān)，且高濃度的滇桂艾納香水提取液與臨床保肝藥物水飛薊賓對肝細胞結(jié)構(gòu)和功能保護的效果相當(dāng)。研究表明[49]，丙二醛含量間接反映機體組織細胞受到自由基攻擊而發(fā)生脂質(zhì)過氧化的嚴重程度，高濃度滇桂艾納香組能抵抗CCl4對肺組織細胞的損傷，增加肺組織細胞的超氧化物歧化酶（superoxide dismutase，SOD）活性，增強肺組織清除氧自由基的能力。

4 Q-Marker的預(yù)測分析

依據(jù)Q-Marker的定義和科學(xué)內(nèi)涵，Q-Marker應(yīng)具有有效、特有、傳遞與溯源、可測和處方配伍的五要素[50]。為更好的評價滇桂艾納香藥材質(zhì)量，根據(jù)文獻調(diào)研結(jié)果，結(jié)合滇桂艾納香在有效成分傳遞與溯源研究和處方配伍研究稍顯不足的現(xiàn)狀，針對特有性、有效性、可測性、可入血成分對滇桂艾納香藥材Q-Marker進行預(yù)測分析，為建立滇桂艾納香藥材的質(zhì)量控制方法及質(zhì)量溯源體系提供參考依據(jù)。

4.1 基于化學(xué)成分特有性相關(guān)證據(jù)的Q-Marker預(yù)測分析

4.1.1 植物親緣關(guān)系與化學(xué)成分特異性 滇桂艾納香為菊科管狀花亞科Carduoideae旋覆花族Inuleae闊苞菊亞族Plucheinae艾納香屬植物，除艾納香屬外，本屬具有藥用價值的還有六棱菊屬、闊苞菊屬和戴星草屬。六棱菊屬主要含有黃酮類和倍半萜類化學(xué)成分[51]，闊苞菊屬主要含有倍半萜類、黃酮類和聚炔類化合物[52]，戴星草屬主要含有黃酮類和內(nèi)酯類化合物[53-54]。艾納香屬的化學(xué)成分與其他屬所含有的化學(xué)成分差異較大，主要含有酚酸類、黃酮類、揮發(fā)油、萜類等化學(xué)成分[55]。艾納香(L.) DC. 為同屬易混淆植物，作為艾片的來源植物，揮發(fā)油和萜類成分是其主要成分[56-57]；同屬其他藥用植物如馥芳艾納香、節(jié)節(jié)紅等主要含有黃酮類、揮發(fā)油及萜類化合物[55,58-59]，說明滇桂艾納香與艾納香屬其他植物的化學(xué)成分上有較顯著區(qū)別，酚酸類成分為滇桂艾納香區(qū)別于同屬其他藥用植物的特異性成分。因此，根據(jù)以上分析，滇桂艾納香中的酚酸類成分可認為是其特異性成分，可以作為滇桂艾納香Q-Marker篩選的重要參考。

4.1.2 特異性化學(xué)成分生源途徑 次生代謝產(chǎn)物是植物在長期的進化過程中對環(huán)境的適應(yīng)結(jié)果，在植物中的形成和分布通常有種屬、器官組織以及生長發(fā)育期的特異性，通過對滇桂艾納香酚酸類成分生源途徑分析，有助于研究滇桂艾納香中特有性化學(xué)成分[60]。與艾納香屬其他植物相比，酚酸類成分是滇桂艾納香的主要成分，主要包括咖啡酸、綠原酸、異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C等，苯丙氨酸（phenylalanine）是它們的共同生源前體。苯丙氨酸在苯丙氨酸解氨酶的作用下轉(zhuǎn)化為肉桂酸（cinnamic acid），肉桂酸在多次氧化反應(yīng)后生成咖啡酸和原兒茶酸；在羥基桂皮酰輔酶A羥基桂皮酰轉(zhuǎn)移酶（hydroxycinnamoyl CoA quinate hydrocycinnamoyl transferase，HQT）的作用下形成綠原酸，隨后通過在2個綠原酸分子之間轉(zhuǎn)移咖啡酸分子將綠原酸轉(zhuǎn)化為異綠原酸[61-64]，生源關(guān)系見圖4。

相對于咖啡酸和綠原酸，異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C處于生源途徑的下游位置，這3種成分的特異性更好，且從3種成分的量來看，異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C均為滇桂艾納香的主要成分，因此，可考慮作為滇桂艾納香Q-Marker篩選的重要參考。

4.2 基于化學(xué)成分與有效性相關(guān)證據(jù)的Q-Marker預(yù)測分析

滇桂艾納具有活血、止血、利水的功效，可用于治療經(jīng)期提前、產(chǎn)后血崩、產(chǎn)后浮腫、不孕癥、陰瘡。研究發(fā)現(xiàn)[40,65]，滇桂艾納香的主要成分咖啡酸、綠原酸及其衍生物具有減少凝血時間、止血、增強離體子宮收縮強度和收縮頻率等作用[40]，其乙酸乙酯部位（主要含有酚酸類化合物）具有很好的止血活性[42]，水溶性多糖具有明顯增加小鼠離體子宮收縮頻率，降低凝血時間等作用[66]。上述分析表明，酚酸類成分與滇桂艾納香止血功效密切相關(guān)，因此，酚酸類成分可作為Q-Marker的選擇參考。

圖4 滇桂艾納香中酚酸類化合物生源途徑[61-63]

4.3 基于化學(xué)成分可測性的Q-Marker預(yù)測分析

化學(xué)成分的可測性是Q-Marker篩選的基礎(chǔ)條件之一。目前，普遍應(yīng)用于中藥質(zhì)量控制的含量測定方法是HPLC法。林雀躍等[22]建立了滇桂艾納香的HPLC指紋圖譜，從中指認了異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C，雖未進行含量測定研究，但從指紋圖譜可以看出，異綠原酸B和異綠原酸A是指紋圖譜中峰高最高的成分，異綠原酸C峰高較低，3種成分分離度均較好，具備可測性的條件。除此之外，還有多項研究采用HPLC法測定滇桂艾納香中原兒茶酸、咖啡酸、綠原酸3種酚酸類成分和黃酮類成分蘆丁的含量[23-24,35-37]，但這4種成分在大多數(shù)藥材中均存在，故不考慮作為Q-Marker的參考。因此，基于化學(xué)成分可測性角度，異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C在滇桂艾納香中含量高、具備準確測定的條件，可作為Q-Marker的選擇參考。

4.4 基于可入血成分的Q-Marker預(yù)測分析

機體代謝藥物使其達到一定的血藥濃度并透過體內(nèi)生物屏障到達作用靶位才能發(fā)揮藥效作用[67-68]。因此，通過初步分析滇桂艾納香主要成分在體內(nèi)的吸收情況有助于篩選質(zhì)控指標。盡管未檢索到滇桂艾納香的體內(nèi)代謝或血清藥物化學(xué)研究，但滇桂艾納香的主要成分異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C在代謝研究方面已有較好的研究基礎(chǔ)。異綠原酸A在大鼠回腸吸收較好，在腸、肝均有代謝，絕對生物利用度為30%左右，在大鼠體內(nèi)代謝快、半衰期短，符合線性動力學(xué)過程[69-70]。李云[71]在研究異綠原酸B在大鼠體內(nèi)的代謝產(chǎn)物發(fā)現(xiàn)，在大鼠尿液、血漿、糞便中檢測到包含原型成分在內(nèi)的21個代謝產(chǎn)物；另有研究表明，5～20 mg/kg劑量范圍內(nèi)的異綠原酸B在在大鼠體內(nèi)呈非線性的藥動學(xué)特征[72]。詹美榕等[73]研究了異綠原酸C在大鼠體內(nèi)的代謝，結(jié)果從血漿中檢測到15種代謝產(chǎn)物，從尿液中檢測到16種代謝產(chǎn)物。上述文獻調(diào)研結(jié)果表明，滇桂艾納香的主要化學(xué)成分異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C可被機體吸收，且具有一定的生物利用度，可作為Q-Marker的選擇參考。

5 結(jié)語

滇桂艾納香作為廣西重點壯藥材品種，在廣西尤其是百色地區(qū)有悠久的藥用歷史，具有良好的臨床療效。滇桂艾納香作為活血、止血的良藥，其功效與物質(zhì)基礎(chǔ)密不可分，盡管研究顯示滇桂艾納香的功效與其酚酸類成分密切相關(guān)，但滇桂艾納香中的主要酚酸類成分異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C也并非其特有性成分，在菊科其他屬、其他科植物或是蔬菜水果中都有發(fā)現(xiàn)[74-76]，對于基礎(chǔ)研究較為薄弱的民族藥材來說，如何提高特異性不足的Q-Marker的專屬性是可以考慮的研究方向。例如，Yang等[77]對清上焦熱的枯芩和清下焦熱的子芩進行代謝組學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，雖然枯芩和子芩均是黃芩，化學(xué)成分組成相似，但二者生長年限不同，藥效也不同，枯芩和子芩藥效上的差異是由于主要藥效成分峰面積的比例不同，而且這些成分的峰面積比例可作為區(qū)別枯芩和子芩的指標之一。因此，可推測滇桂艾納香中異綠原酸A、異綠原酸B、異綠原酸C的含量比例或許可作為滇桂艾納香化學(xué)成分特異性不足的Q-Marker專屬性補充，該假設(shè)為滇桂艾納香Q-Marker及質(zhì)量評價體系的進一步研究提供思路。

本文在對滇桂艾納香化學(xué)成分和藥理活性研究現(xiàn)狀進行總結(jié)的基礎(chǔ)上，結(jié)合中藥Q-Marker的核心理論、思想，根據(jù)滇桂艾納香化學(xué)成分的特有性、有效性、可測性、可入血成分四方面進行分析，對滇桂艾納香的Q-Marker進行初步篩選，為滇桂艾納香質(zhì)量評價系統(tǒng)研究、建立更科學(xué)完善的質(zhì)量控制體系提供了思路和參考。

利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突

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Research progress of Zhuang herband prediction analysis on Q-Marker

SU Hong-na1,2,4, LI Xue-xue1,2,4, YANG Zheng-ming2,3,4, KONG Yuan-lin1,2,4, LI Ying1,2,4, LAN Jian-long1,2,4, CUI Qi1,2,4, TAN Ling1,2,4, HUANG Yan-fei2,3,4, LIU Yuan2,4,5

1. College of Pharmacy, Southwest Minzu University, Chengdu 610041, China 2. Sichuan Qiang-Yi Medicinal Resources Protection and Utilization Technology Engineering Laboratory, Chengdu 610225, China 3. Institute of Qinghai-Tibetan Plateau Research, Southwest Minzu University, Chengdu 610041, China 4. Key Laboratory of Qinghai-Tibetan Plateau Ethnic Medicinal Resources Protection and Utilization of National Ethnic Affairs Commission, Chengdu 610225, China 5. Ethnic Medicine Institute, Southwest Minzu University, Chengdu 610041, China

is a tradional Zhuang herb with wide clinical application, which has significantly therapeutic effect and commonly used for gynecology postpartum hemostatic. Although the quality standard ofshould be improved, but numerous studies of chemical constituents and pharmacological activities in recent years makes it possible to predict its Q-Marker. In this paper, textual research, chemical constituents and main pharmacological activities ofwere summarized, then combined with the core concept of Q-Marker, the Q-Markers ofbasis were analyzed and predicted from the aspects of the specificity, effectiveness and measurability of chemical components, and blood entry components, It can be speculated that the content ratio of isochlorogenic acid A, isochlorogenic acid B, and isochlorogenic acid C may be used as a Q-Marker exclusive supplement for the lack of specificity of chemical components in, in order to provide a theoretical basis for its quality evaluation.

chemical composition; pharmacological activity; quality standard; Q-Marker

R282.6

A

0253 - 2670(2022)07 - 2255 - 14

10.7501/j.issn.0253-2670.2022.07.035

2021-07-06

國家重點研發(fā)計劃項目（2018YFC1708005）；四川省科技計劃項目（重點研發(fā)項目）（2021YFS0043）；西南民族大學(xué)中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資助（2020NGD01）

蘇宏娜（1996—），女，白族，云南昆明人，碩士研究生，研究方向主要為民族藥資源與鑒定。Tel: 18328380447 E-mail: 634159339@qq.com

黃艷菲（1986—），女，博士，助理研究員，從事民族藥物研究。Tel: (028)89165778 E-mail: 47118549@qq.com

劉 圓（1968—），女，博士，教授，從事民族藥品種、品質(zhì)評價及新藥資源保護與利用研究。Tel: (028)85528812 E-mail: 499769896@qq.com

[責(zé)任編輯 時圣明]