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    液相沉淀法制備超細(xì)碳酸鈷的工藝研究

    2022-03-29 14:05:32杜晗陳立群黃蘇勇
    生物化工 2022年1期
    關(guān)鍵詞:碳酸氫銨晶核碳酸

    杜晗,陳立群,黃蘇勇

    (安徽寒銳新材料有限公司,安徽滁州 239000)

    金屬鈷粉作為硬質(zhì)合金的粘結(jié)金屬,是硬質(zhì)合金生產(chǎn)中的重要原料之一。碳酸鈷是應(yīng)用最廣泛的鈷粉前驅(qū)體,其形貌和粒度決定了下游產(chǎn)品的性能。目前,鈷粉行業(yè)中常用D50為2~3 μm、費(fèi)氏粒度0.8~1.2 μm的碳酸鈷作為鈷粉生產(chǎn)的前驅(qū)體,規(guī)模生產(chǎn)中鈷粉的粒度難以達(dá)到0.8 μm以下[1]。而采用粒度更細(xì)的碳酸鈷直接還原則可大規(guī)模生產(chǎn)超細(xì)鈷粉,費(fèi)氏粒度可達(dá)0.6 μm。

    在濕式沉淀中控制粉末粒度分布主要的手段有兩種:(1)加入添加劑,可以是一定粒度形貌的晶種,也可以是大分子有機(jī)物,添加劑的作用在于改變粒子成核生長的歷程;(2)控制反應(yīng)條件從而控制沉淀反應(yīng)中的成核過程與生長過程。要達(dá)到這個(gè)目的需要選擇合適的沉淀體系,確保整個(gè)化學(xué)反應(yīng)體系中在時(shí)間和空間上均勻地成核與生長[2-4]。本文利用常規(guī)的氯化鈷為鈷源,沉淀劑則采用碳酸氫銨,研究了原輔料濃度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、攪拌速率等因素對合成超細(xì)碳酸鈷的影響,確定了最佳工藝條件。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    氯化鈷(CoCl2·6H2O),工業(yè)級,浙江華友鈷業(yè)股份有限公司;碳酸氫銨(NH4HCO3),工業(yè)級,浙江鳳登環(huán)保股份有限公司;去離子水,自制。

    RWD-50頂置式電動(dòng)攪拌機(jī),上海滬析實(shí)業(yè)有限公司;BT100-2J蠕動(dòng)泵,蘭格恒流泵有限公司;HH-6數(shù)顯恒溫水浴鍋,常州國華儀器;DHG-9240A電熱鼓風(fēng)干燥箱,上海一恒科學(xué)儀器有限公司;MS-3000激光粒度儀,馬爾文帕納科公司;Avio200 ICP-OES等離子體發(fā)射光譜儀,珀金埃爾默;JSM-IT200掃描電子顯微鏡,日本電子株式會(huì)社;X’Pert3MRD X射線衍射儀,馬爾文帕納科公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    實(shí)驗(yàn)采用反加沉淀法制備碳酸鈷,包括溶解、沉淀、過濾、洗滌及烘干等步驟[5]。將氯化鈷和碳酸氫銨用去離子水分別溶解成不同濃度的溶液,溶解完全后過濾備用。將一定體積的碳酸氫銨溶液泵入反應(yīng)器中,然后加熱至預(yù)定溫度保溫,開啟攪拌,將氯化鈷溶液以一定速率滴加至碳酸氫銨溶液中,至終點(diǎn)pH=7.0±0.1時(shí)停止,升溫至60 ℃保溫陳化30 min,將漿料過濾、洗滌并烘干即可得到碳酸鈷產(chǎn)品。

    1.2.1 原輔料濃度

    碳酸氫銨濃度為190 g/L,鈷濃度分別為100 g/L、120 g/L、130 g/L和150 g/L,反應(yīng)溫度42 ℃,反應(yīng)時(shí)間控制在170 min。

    1.2.2 反應(yīng)溫度

    碳酸氫銨濃度為190 g/L,鈷濃度為150 g/L,分別在25 ℃、30 ℃、35 ℃和40 ℃水浴鍋中反應(yīng),攪拌速率為350 r/min,終點(diǎn)pH控制在6.9。

    1.2.3 反應(yīng)時(shí)間

    以190 g/L的碳酸氫銨和150 g/L的鈷為原料,在30 ℃水浴鍋中反應(yīng),終點(diǎn)pH控制為6.9,通過流量的大小調(diào)節(jié)控制反應(yīng)在90 min、120 min、150 min和180 min達(dá)到終點(diǎn)pH值6.9。

    1.2.4 攪拌速率

    在碳酸氫銨190 g/L、鈷 150g/L、30 ℃條件下反應(yīng),終點(diǎn)pH控制為6.9,通過流量控制反應(yīng)總時(shí)間170 min,分別在300 r/min、400 r/min、500 r/min攪拌轉(zhuǎn)速下反應(yīng)。

    1.3 理化性能分析

    采用掃描電鏡定性表征碳酸鈷的顆粒形貌,用X射線衍射儀定性分析樣品物相成分,采用ICP-OES對母液鈷含量和碳酸鈷產(chǎn)品化學(xué)成分進(jìn)行定量分析,用激光粒度儀檢測樣品粒度分布;費(fèi)氏粒度采用費(fèi)氏粒度儀測定,D90粒徑、D50粒徑、D10粒徑分別是分布曲線中累積分布為90%、50%、10%時(shí)的最大顆粒的等效直徑(平均粒徑)。

    2 結(jié)果與分析

    在CoCl2-NH4HCO3反應(yīng)體系中,沉淀反應(yīng)過程包括混合、結(jié)晶、形核、長大的過程。鈷液加入反應(yīng)器時(shí),反應(yīng)體系局部呈過飽和狀態(tài),形成大量微晶,反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行,微晶逐漸增多,在攪拌力和布朗運(yùn)動(dòng)的作用下,微晶之間發(fā)生碰撞、融合與吸附形成晶核,體系中的離子以晶核為基體,發(fā)生鍵合并伴隨動(dòng)態(tài)的交換取代,最后達(dá)到熱力學(xué)上的穩(wěn)定形態(tài)。

    2.1 原輔料濃度

    反應(yīng)物的濃度對晶粒的形成速度有著直接且重大的影響,更高的離子濃度導(dǎo)致晶粒的形核數(shù)迅速增加,生成大量的小粒徑晶粒,造成反應(yīng)體系的過飽和度迅速降低,從而使這些微小晶粒的成長速度變慢。而在溶液濃度比較低時(shí),經(jīng)歷的形核速率比較慢,則更容易使晶核逐漸生長成為完整的大晶粒。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明(圖1),當(dāng)Co離子的濃度為150 g/L時(shí),反應(yīng)生成的碳酸鈷多為團(tuán)聚嚴(yán)重的細(xì)顆粒,表現(xiàn)為費(fèi)式粒度較??;而Co離子濃度為100 g/L時(shí),生成的碳酸鈷分散性較好,顆粒密實(shí),表現(xiàn)為費(fèi)式粒度更大。這可以理解為反應(yīng)體系的相對過飽和度隨著鈷離子濃度升高而增大,在沉淀反應(yīng)時(shí)爆發(fā)成核,由于新生成的大量粒子未能及時(shí)被外力分散,在降低表面自由能的自發(fā)趨勢下迅速聚集在一起,所以粒子生長成為容易受外力作用而分散的小顆粒團(tuán)聚體[6]。因此,優(yōu)選粒度更小的150 g/L作為鈷溶液濃度制備產(chǎn)品。

    圖1 溶液鈷含量與費(fèi)氏粒度關(guān)系圖

    2.2 反應(yīng)溫度

    在液相沉淀反應(yīng)中,粉體的形核與生長受溫度影響很大。溫度越低粒徑越小,且粒徑會(huì)隨著溫度的上升而增大。在較低溫度下反應(yīng)時(shí),由于粒子形核速度遠(yuǎn)大于生長速度,所以體系中以很快的速率產(chǎn)生大量細(xì)小微晶,這些微晶因?yàn)槭艿讲祭蔬\(yùn)動(dòng)的影響,為降低自由能而自發(fā)地團(tuán)聚在一起,使分散性變差。而在更高溫度沉淀時(shí),晶粒的生長速度要遠(yuǎn)大于晶核的形成速度,所形成的顆粒粒徑較大,分散性較好。溫度與粒度分布的關(guān)系如圖2所示,隨溫度升高碳酸鈷的粒度逐漸增大,而徑距[(D90-D10)/D50]減小。

    圖2 溫度與粒度分布關(guān)系圖

    2.3 反應(yīng)時(shí)間

    控制終點(diǎn)pH值為7.0,控制反應(yīng)溫度為30 ℃,以加料速度為反應(yīng)時(shí)間的外在表征。如圖3所示,不同反應(yīng)時(shí)間制得的碳酸鈷粒度及其分布有較大差異,當(dāng)鈷源加入速度較快時(shí),產(chǎn)品中存在團(tuán)聚嚴(yán)重的顆粒,顆粒的表觀粒徑較大,在粒度分布上表現(xiàn)為徑距很大。主要原因是鈷源快速進(jìn)入反應(yīng)體系中,鈷離子與碳酸根反應(yīng)生成大量晶核,體系中的粒子以成核為主來不及長大。且最初形核的粒子具有很高的表面能,容易自發(fā)地形成不規(guī)則團(tuán)聚體[7]。加料速度放慢時(shí),先析出的微晶使成核的能量勢壘降低,體系中的粒子以生長過程為主,得到的晶粒更大,分散更均勻。

    圖3 反應(yīng)時(shí)間對粒度分布的影響

    2.4 攪拌速率

    攪拌速率對細(xì)小晶粒組成的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的外觀形貌和粒度有很大的影響。如圖4和圖5所示,當(dāng)攪拌速率為300 r/min時(shí),體系中的粒子分散效果不佳,晶核團(tuán)聚體比較粗大,分布不均勻;而當(dāng)攪拌速度達(dá)到500 r/min時(shí),晶核團(tuán)聚體相對細(xì)小,分布相對均勻,容易生成形貌更好的小顆粒碳酸鈷;攪拌速率為400 r/min時(shí),體系中的粒子分散良好,分布最為均勻。

    圖4 攪拌速率與產(chǎn)品費(fèi)氏粒度的關(guān)系

    圖5 不同攪拌速率下碳酸鈷樣品的粒度分布

    2.5 工藝優(yōu)化后的產(chǎn)品特性

    費(fèi)氏粒度0.3 μm以下的超細(xì)碳酸鈷常被用作超細(xì)鈷粉的前驅(qū)體,并要求粒度分布均勻,即徑距盡可能小。根據(jù)前述實(shí)驗(yàn)結(jié)果,碳酸氫銨濃度190 g/L,氯化鈷濃度150 g/L,攪拌速率400 r/min,反應(yīng)溫度28~30 ℃,反應(yīng)時(shí)間120 min,終點(diǎn)pH 6.9為優(yōu)選的工藝參數(shù),按此工藝制備3個(gè)樣品,檢測指標(biāo)結(jié)果如表1所示。

    表1 優(yōu)選工藝條件下的產(chǎn)品指標(biāo)

    圖6和圖7分別為試驗(yàn)樣品的XRD譜和SEM形貌。由圖6可知,樣品的衍射峰峰形尖銳,特征峰明顯,與CoCO3標(biāo)準(zhǔn)卡片(78-0209)基本相符合,其他雜峰顯示與Co(OH)2標(biāo)準(zhǔn)卡片(74-1057)具有一定相關(guān)性,但峰強(qiáng)較弱,說明反應(yīng)受各因素影響,產(chǎn)品組分并非單一成分,但是此工藝條件下制備的碳酸鈷仍然具有良好的結(jié)晶度。從掃描電鏡照片來看,微觀形貌為球形小顆粒及其團(tuán)聚體,基體直徑約0.5 μm。

    圖6 碳酸鈷樣品的XRD譜圖

    圖7 碳酸鈷樣品的SEM形貌

    3 結(jié)論

    (1)實(shí)驗(yàn)得出優(yōu)化合成工藝條件為碳酸氫銨濃度190 g/L,氯化鈷濃度150 g/L,反應(yīng)溫度28~30 ℃,反應(yīng)時(shí)間120 min,攪拌速率400 r/min。

    (2)在優(yōu)化條件下,制備的碳酸鈷粉末D50為1.26~1.60 μm,費(fèi)氏粒度為0.2~0.3 μm,微觀形貌為球形小顆粒及其團(tuán)聚體,是理想的鈷粉前驅(qū)體原料。

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