低活化鋼雙壁管的熱等靜壓擴(kuò)散連接

黃伶明，王萬景，王紀(jì)超，劉松林，雷明準(zhǔn)，羅廣南

(1.中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院，等離子體物理研究所，合肥，230031；2.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，合肥，230026)

0 序言

中國聚變工程實(shí)驗(yàn)堆是由國內(nèi)設(shè)計(jì)的新一代全超導(dǎo)托卡馬克聚變堆裝置，是實(shí)現(xiàn)未來聚變能商用的重要一步.氚增殖包層是實(shí)驗(yàn)堆中最重要的部件之一，其功能是在聚變能源系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)氚增殖和能量轉(zhuǎn)換.為了實(shí)現(xiàn)CFETR 的科學(xué)目標(biāo)，近幾年分別提出了水冷陶瓷包層以及氦冷陶瓷包層[1].水冷陶瓷包層采用成熟的壓水堆工況且直接面對(duì)聚變等離子體.根據(jù)功能和結(jié)構(gòu)特點(diǎn)主要分為第一壁、側(cè)板、背板、隔板、雙壁管等[2].第一壁和雙壁管是增殖包層部件的兩個(gè)主要冷卻組件，其中第一壁主要冷卻來自邊界等離子體的輻照熱，雙壁管主要冷卻增殖區(qū)產(chǎn)生的核熱.

采用雙壁管主要有兩個(gè)考慮：①雙壁管較冷卻板具有更高的冷卻效率，占空比低可以增加增殖劑的總量進(jìn)而帶來更高的氚增殖率[3]；②雙壁管采用雙層管結(jié)構(gòu)，在管間加入低強(qiáng)度的中間層后可以有效的防止裂紋沿管徑向擴(kuò)展，提高了使用安全性[4-5].目前，雙壁管材料選擇低活化鐵素體/馬氏體鋼作為結(jié)構(gòu)材料，選擇銅、鎳、鉻、釩等作為中間層材料.

在保證變形可控的條件下，一次性實(shí)現(xiàn)兩個(gè)長度大于2.5 m 鋼管與中間層材料的密閉冶金結(jié)合是雙壁管的制備難點(diǎn)和研究重點(diǎn).目前，國際上對(duì)RAFM 鋼與RAFM 鋼的焊接已經(jīng)開展不少相關(guān)研究，主要采用的焊接方法包括鎢極氬弧焊(tungsten inert gas arc welding，TIG 焊)[6-7]、電子束焊(electron beam welding，EBW 焊)[8-9]、熱等靜壓擴(kuò)散連接(hot isotatic pressure welding，HIP 焊)[10-13]、激光焊(laser beam welding，LBW 焊)[14]、攪拌摩擦焊等[15]，主要研究內(nèi)容集中在焊接工藝參數(shù)優(yōu)化，如不同工藝參數(shù)對(duì)焊接接頭的微觀結(jié)構(gòu)和室溫?cái)嗔秧g性、輻照前后焊接接頭力學(xué)性能影響研究等[16].高慶然等人[13]已開展了低活化鋼試樣的固相擴(kuò)散焊研究，發(fā)現(xiàn)在950 ℃以上可以很好實(shí)現(xiàn)RAFM 鋼的擴(kuò)散連接，為開展雙壁管焊接工藝試驗(yàn)提供了基礎(chǔ).文中從焊接結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)出發(fā)，繼續(xù)探索含中間層雙壁管的一次性焊接工藝，得出雙壁管部件的綜合力學(xué)性能研究，為以后部件的生產(chǎn)制造提供參考.

1 試驗(yàn)方法

采用的試驗(yàn)材料為CLF-1 低活化鐵素體馬氏體鋼，具體成分如表1 所示.鋼板整體尺寸為φ46 mm ×20 mm.鋼板制備后，CLF-1 鋼表面電鍍中間層Cr，Cu 和Ni，鍍層厚度7 μm 左右.Cr 元素耐腐蝕且低中子活化，延展性較好，能有效防止裂紋擴(kuò)展.但是電鍍Cr 鍍層質(zhì)量較差，致使熱等靜壓復(fù)合接頭的結(jié)合結(jié)果差.之后選用了易擴(kuò)散韌性好的Ni 以及導(dǎo)熱系數(shù)好的Cu.焊接步驟如下：①采用酮清洗待焊接面去除油污；②將鋼塊裝入包套內(nèi)；③采用電子束焊除氣密封；④熱等靜壓焊；⑤熱壓完成后，對(duì)樣品進(jìn)行760 ℃/90 min 的回火處理.其中，熱等靜壓焊接時(shí)母材和中間層材料的冶金物理性能、焊件表面狀態(tài)、熱等靜壓擴(kuò)散焊接溫度、壓力、擴(kuò)散時(shí)間等是影響接頭質(zhì)量的主要因素[16].一般壓力越大，溫度越高，則界面處緊密接觸的面積也越大；壓力過小易產(chǎn)生界面孔洞，溫度低會(huì)阻礙原子穿越界面的擴(kuò)散遷移.文獻(xiàn)[17]顯示，為了實(shí)現(xiàn)RAFM 鋼之間的良好擴(kuò)散結(jié)合，又要保證晶粒尺寸正態(tài)化，熱等靜壓RAFM 鋼的溫度一般要高于1 100 ℃.經(jīng)多次試驗(yàn)優(yōu)化，最終確定熱等靜壓的工藝參數(shù)為溫度1 100 ℃、壓力120 MPa、保壓時(shí)間2 h.圖1 為樣品結(jié)構(gòu)示意圖.

表1 CLF-1 鋼的化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%)Table 1 Chemical compositions of CLF-1 steel

圖1 樣品結(jié)構(gòu)Fig.1 Sample structure

焊后利用OLYMPUS-BX51M 型金相顯微鏡和Phenom XL 型掃描電子顯微鏡觀察界面組織特征、能譜分析儀測定擴(kuò)散過渡區(qū)元素分布.采用Agilent Nano indenter G200 型納米壓痕儀器對(duì)擴(kuò)散界面兩側(cè)區(qū)域顯微硬度進(jìn)行測定.利用MTS-880/25T 型萬能材料試驗(yàn)機(jī)測量焊接接頭的抗拉強(qiáng)度，拉伸樣品為M6 螺紋圓柱樣品，標(biāo)距20 mm，試樣總長度為40 mm，拉伸試驗(yàn)程序依據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 228.1—2010《金屬材料拉伸試驗(yàn)第1 部分：室溫試驗(yàn)方法》進(jìn)行，拉伸速率5 mm/min.

雙壁管制備材料也是CLF-1 鋼，焊接步驟與平板復(fù)合件類似.首先，內(nèi)管外壁電鍍Cu 和Ni 中間層(電鍍前打磨外管壁至粗糙度Ra＜ 1.6 μm，并酸洗去油)；其次，將內(nèi)管外壁和外管內(nèi)壁清洗去油，密封雙壁管；密封后彎制成多折彎結(jié)構(gòu)件，利用優(yōu)化后的參數(shù)下進(jìn)行熱等靜壓處理；最后進(jìn)行回火處理.對(duì)制備的原型件雙壁管取樣進(jìn)行了焊后測試.

2 平板試驗(yàn)結(jié)果及分析

2.1 界面微觀結(jié)構(gòu)和元素分析

圖2 為兩種中間層電鍍后的成分分析.從圖2可以看出，Cu 和Ni 中間層的厚度分別為8 和6 μm，鍍層中沒有任何雜質(zhì)峰，鍍層比較致密，且與基體結(jié)合較好.

圖2 兩種中間層鍍層的成分分析Fig.2 Compositions analysis of coatings of two interlayers.(a) copper after electroplating；(b) Ni after electroplating

樣品界面的能譜線掃描結(jié)果如圖3 所示.從線掃描結(jié)果可知，Ni 的反應(yīng)層厚度達(dá)到50 μm，而Cu 的反應(yīng)層厚度僅有8 μm，對(duì)于Ni 中間層來說，F(xiàn)e 和Ni 在界面中間的原子分?jǐn)?shù)分別為68%和22%，Cr 擴(kuò)散平緩過渡，其原子分?jǐn)?shù)約為10%.這也說明了鎳中間層基體中心位置含量已經(jīng)很低，向兩端擴(kuò)散得充分，單邊擴(kuò)散距離約為20～ 30 μm.

圖3 兩種焊接界面的線掃描分析Fig.3 Line scan analysis of two welding interface.(a)Cu interlayer welding interface；(b) Ni interlayer welding interface

根據(jù)式(1)可以求得Ni 在鋼中的的擴(kuò)散系數(shù)D.

式中：S為擴(kuò)散距離；t為擴(kuò)散時(shí)間，代入求得擴(kuò)散系數(shù)為1.25 × 10-9cm2/s，這與文獻(xiàn)[18]中報(bào)道的Ni 原子在γ-Fe 中的擴(kuò)散系數(shù)3.5 × 10-9cm2/s 相差約3 倍，其理論模型未考慮實(shí)際材料中的缺陷導(dǎo)致擴(kuò)散系數(shù)偏大.此外，金屬間化合物的形成不利于連接接頭的力學(xué)性能，由于Fe 和Ni 元素的固溶度有限，Ni/鋼的擴(kuò)散連接界面處不會(huì)形成金屬間化合物，因此采用電鍍鎳做中間層的擴(kuò)散連接可以避免金屬間化合物的形成.對(duì)于銅中間層來說，F(xiàn)e 和Cu 在界面處原子分?jǐn)?shù)分別為2.89%和96.98%，擴(kuò)散界面Cu 原子的富集寬度為8 μm，兩側(cè)有少量擴(kuò)散，Cr 原子并未穿過Cu 中間層發(fā)生擴(kuò)散.界面處的元素含量說明了Cu 和Fe 原子僅產(chǎn)生少量固溶，這與Cu 和Fe 元素的二元相圖一致，這兩種元素在固態(tài)時(shí)互溶度很小，直接連接時(shí)接頭中反應(yīng)生成物數(shù)量也較少.

圖4 為兩種中間層的微觀形貌，由圖4 可見，兩種中間層都實(shí)現(xiàn)了CLF-1 鋼和CLF-1 鋼的冶金結(jié)合，結(jié)合界面沒有任何空洞和縫隙，表明焊接結(jié)合很好.

圖4 兩種中間層的微觀形貌Fig.4 Microscopic morphology of two interlayers.(a) Cu interlayer；(b) Ni interlayer

相對(duì)于Ni 原子在界面處的均勻擴(kuò)散，銅中間層主要表現(xiàn)為晶間擴(kuò)散.這種晶界擴(kuò)散的現(xiàn)象與文獻(xiàn)[19]中CuMn 合金中間層與1Crl8Ni9Ti 不銹鋼界面組織相似，晶界處存在點(diǎn)陣畸變，原子處于較高的能量狀態(tài)，易于跳動(dòng)和遷移.Cu 在晶界的擴(kuò)散系數(shù)遠(yuǎn)大于晶粒內(nèi)部，所以Cu 原子易于沿晶界進(jìn)行擴(kuò)散且這一現(xiàn)象有利于焊接接頭強(qiáng)度的提高.

2.2 界面顯微硬度

前述分析表明，界面存在固溶體相，因其會(huì)影響界面的力學(xué)性能，對(duì)兩種中間層的界面顯微硬度進(jìn)行了測量.采用了納米壓痕測試.試驗(yàn)中壓頭壓入深度2 μm，以焊接界面為中心，沿焊接界面共取7 個(gè)點(diǎn)；在壓頭剛壓入樣品時(shí)，由于尺寸效應(yīng)，硬度隨位移波動(dòng)較大，但是隨著壓入深度的增加曲線逐漸平穩(wěn)，在1 800～ 2 000 nm 壓痕深度取平均值，得到的測量區(qū)域的納米硬度如圖5 所示.壓痕上方和下方數(shù)值分別為硬度和彈性模量.

圖5 不同中間層的硬度及彈性模量Fig.5 Nano hardness and modulus of elasticity of different interlayer.(a) welding interface of Cu interlayer；(b) welding interface of Ni interlayer

根據(jù)圖5 顯示，銅界面處和鎳界面處的平均納米硬度分別是1.37 和2.05 GPa，界面兩側(cè)硬度值偏差不大，靠近界面處的硬度值較高，約為3.2～3.3 GPa，主要原因是界面處存在微量元素?cái)U(kuò)散，在鐵基中形成固溶體進(jìn)而達(dá)到固溶強(qiáng)化作用，鋼基體硬度值約為3.01 GPa.同樣對(duì)比兩種中間層的彈性模量差距，銅中間層在界面中心的彈性模量為143 GPa，與銅基體的125 GPa 有所差距，原因是：①鍍層較薄導(dǎo)致壓頭邊緣接觸到鋼基體，導(dǎo)致模量變大；②可能是產(chǎn)生少量固溶體，固溶體間的原子間鍵合強(qiáng)度要高于銅基體，固溶體連續(xù)地分布在界面上，將銅鋼基體原子很好地連接起來，在一定程度上增強(qiáng)了界面的結(jié)合強(qiáng)度，這也一定程度解釋了之后拉伸試驗(yàn)斷裂發(fā)生在鋼側(cè).鎳中間層在界面中心處的彈性模量為203 GPa，與鎳基體207 GPa相差不大，同樣也是界面邊緣處模量最高，然后向鋼側(cè)逐漸降低.

2.3 接頭拉伸性能

對(duì)平板樣品進(jìn)行了常溫和高溫條件下拉伸試驗(yàn)，結(jié)果如表2 所示.斷裂位置都發(fā)生在母材處，且均為韌性斷裂，常溫抗拉強(qiáng)度分別達(dá)到601 和630 MPa；高溫抗拉強(qiáng)度則分別為480 和474 MPa，與CLF-1鋼母材的拉伸性能比較吻合.

表2 拉伸結(jié)果Table 2 Tensile results

拉伸樣品及斷口形貌如圖6 所示.圖6a 為銅中間層和鎳中間層拉伸前后的樣品圖，在斷口附近有明顯的頸縮現(xiàn)象，表明拉伸試樣在拉伸斷裂之前經(jīng)歷了較大的塑性變形，孔隙在塑性變形過程中一直聚集和長大，就會(huì)形成韌窩.兩種中間層斷口形貌如圖6b 所示.

圖6 拉伸樣品及其斷口形貌Fig.6 Tensile sample and fracture morphology.(a) two interlayer tensile specimens；(b) tensile fracture morphology of two interlayer

通過相關(guān)文獻(xiàn)[20]發(fā)現(xiàn)對(duì)鎳中間層而言，斷裂發(fā)生在母材的原因可能由于回火后位錯(cuò)密度得到回復(fù)，回火馬氏體的強(qiáng)度低于強(qiáng)度高但較脆的原馬氏體組織，而且回火處理能緩解一定程度的殘余應(yīng)力集中.因此，回火處理有利于改善接頭的力學(xué)性能，尤其是獲得良好的抗拉強(qiáng)度；對(duì)于銅中間層來說，斷裂未發(fā)生在焊接接頭的主要原因是鍍層較薄再加上良好的冶金結(jié)合.因此良好的冶金結(jié)合和適當(dāng)?shù)幕鼗鹛幚砜梢杂行Ц纳茢U(kuò)散焊接頭的綜合力學(xué)性能.

3 雙壁管試驗(yàn)結(jié)果及分析

根據(jù)平板試驗(yàn)優(yōu)化工藝參數(shù)，制備出了雙壁管原型件如圖7 所示.雙壁管截面尺寸為：內(nèi)管直徑8 mm，壁厚1.25 mm；外管直徑11 mm，壁厚1.25 mm，中間層厚度100 μm 左右，截取了小段管件進(jìn)行金相觀察如圖7b 和圖7c 所示，金相結(jié)果顯示兩種中間層材料的雙壁管結(jié)合都較好，無明顯裂紋及孔洞.

圖7 雙壁管原型件及其金相圖Fig.7 Prototype parts of DWTS and the metallographic diagram.(a) prototype parts of DWTS；(b) Cu interlayer；(c) Ni interlayer

4 結(jié)論

(1)在溫度1 100 ℃、壓力120 MPa、時(shí)間2 h熱壓參數(shù)下，銅和鎳中間層與鋼實(shí)現(xiàn)了良好的擴(kuò)散焊接，鎳中間層發(fā)生了明顯的界面擴(kuò)散，銅中間層出現(xiàn)了晶界擴(kuò)散的現(xiàn)象；在此參數(shù)下，雙壁管之間也實(shí)現(xiàn)了良好的擴(kuò)散連接，焊接界面無明顯孔洞和裂紋.

(2)兩種中間層材料，拉伸斷裂位置均在鋼側(cè)，說明合適的擴(kuò)散焊焊接工藝參數(shù)和適當(dāng)?shù)幕鼗鹛幚頃?huì)明顯改善擴(kuò)散焊接頭的力學(xué)性能，且硬度均沿著界面呈現(xiàn)對(duì)稱分布.