AlN 陶瓷/Cu 異質(zhì)材料低溫過渡液相擴(kuò)散連接

王浩然，李源梁，李卓霖，宋曉國，王健，武曉偉

(1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)，先進(jìn)焊接與連接國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱，150001；2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)(威海)，山東省特種焊接技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，威海，264209)

0 序言

隨著航空航天、電力電子、先進(jìn)能源、先進(jìn)裝備制造等領(lǐng)域技術(shù)的發(fā)展，功率器件的服役條件變得愈發(fā)苛刻.例如，在飛行器發(fā)動(dòng)機(jī)引擎附近的轉(zhuǎn)換器最高工作溫度能達(dá)到225 ℃甚至更高[1]；汽車油缸附近壓力傳感器的工作溫度可以達(dá)到200～300 ℃[2].這對與之匹配的器件封裝技術(shù)提出了較大的挑戰(zhàn).

目前常見的封裝基板主要有樹脂基板、金屬基板以及陶瓷基板.陶瓷材料由于具有高化學(xué)穩(wěn)定性、強(qiáng)耐腐蝕性、高熱導(dǎo)率、優(yōu)異的絕緣特性以及與半導(dǎo)體材料相近的熱膨脹系數(shù)等優(yōu)點(diǎn)，成為高溫功率器件封裝中基板材料的的主要選擇.AlN 陶瓷由于其良好的絕緣性和導(dǎo)熱性、熱膨脹系數(shù)與SiC 匹配、價(jià)格相對適中、對人體無毒的優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是高溫功率器件封裝中理想的基板材料[3].

AlN 陶瓷與Cu 合金的物理和化學(xué)性能(特別是熱膨脹系數(shù))差異極大，目前實(shí)現(xiàn)AlN 陶瓷基板表面覆銅的方法主要有化學(xué)鍍銅法、厚膜鍍銅法、直接覆銅法以及活性金屬釬焊法等.化學(xué)鍍銅法中鍍層與基板之間主要是機(jī)械嚙合，所以鍍層與基板之間的結(jié)合強(qiáng)度普遍較低[4].厚膜鍍銅法通過采用粘結(jié)劑粘結(jié)或?qū)暹M(jìn)行預(yù)處理使鍍層與基板之間發(fā)生冶金反應(yīng)生成連續(xù)的反應(yīng)層[5].直接覆銅法相對其它方法工藝溫度較高以及對于AlN 陶瓷基板，預(yù)氧化生成的Al2O3層不利于接頭的結(jié)合強(qiáng)度[6].而利用活性釬焊法實(shí)現(xiàn)AlN 陶瓷與Cu 合金的連接時(shí)，由于釬焊溫度較高[7-10]常常會產(chǎn)生焊接應(yīng)力、焊接變形等工藝問題，其在厚Cu 膜基板制造中仍存在著應(yīng)用瓶頸.文中在350 ℃大氣環(huán)境下，采用超聲熔覆法在AlN 陶瓷表面熔覆一層活性釬料，隨后將熔覆活性釬料的AlN 陶瓷與Cu 通過TLP 擴(kuò)散連接的方式進(jìn)行連接，形成金屬間化合物的耐高溫接頭，降低了AlN 陶瓷與Cu 連接的工藝溫度，減少了殘余熱應(yīng)力，為制造滿足高溫工作的功率器件提供了新思路.

1 試驗(yàn)方法

試驗(yàn)材料采用尺寸為15 mm × 15 mm × 1 mm的無氧銅和AlN 陶瓷.AlN 陶瓷在氮?dú)獗Ｗo(hù)下無壓燒結(jié)制成，其AlN 含量高于99%.采用真空電弧熔煉的方式制備Sn-1%Al-0.7%Cu 的低熔點(diǎn)活性釬料，如圖1 所示，對釬料進(jìn)行表征，Al 元素作為活性元素添加到釬料中，加入的Cu 元素則與Sn 元素反應(yīng)形成Cu-Sn 共晶，降低釬料熔點(diǎn)，其重熔溫度為226.8 ℃.

圖1 Sn-Al-Cu 釬料的表征Fig.1 Characterization of Sn-Al-Cu solder.(a) microstructure；(b) phase composition；(c) remelting temperature

由于AlN 陶瓷具有較為穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)使得活性釬料在低溫下難以在其表面發(fā)生潤濕鋪展，因此，通過施加超聲場引入特殊的物理和化學(xué)環(huán)境促進(jìn)活性釬料在陶瓷表面的鋪展，在其表面形成一層活性的釬料層，隨后與Cu 通過TLP 擴(kuò)散連接技術(shù)實(shí)現(xiàn)連接.試驗(yàn)前，先將處理好的AlN 陶瓷固定于加熱平臺上，將釬料預(yù)置在陶瓷表面，采用熱電偶對活性釬料溫度進(jìn)行實(shí)時(shí)測量，待釬料熔化并升高至350 ℃后停止加熱并開始保溫.隨后向熔融的活性釬料中施加頻率為30 kHz、功率為300 W 的超聲波促進(jìn)活性釬料潤濕AlN 陶瓷表面.當(dāng)超聲波作用時(shí)間達(dá)到180 s 后，超聲波作用停止，并使表面熔覆Sn 基釬料的AlN 陶瓷隨加熱平臺冷卻至室溫.表面熔覆Sn 基釬料AlN 陶瓷/Cu 的TLP 擴(kuò)散連接接頭的試樣裝配采用“三明治”結(jié)構(gòu)進(jìn)行固定.將裝配好的試件整體放入熱風(fēng)循環(huán)烘箱，300 ℃保溫?zé)Y(jié)，連接完成后，試樣隨爐冷卻至室溫后取出.

焊接結(jié)束后，采用Merlin Compact 型掃描電子顯微鏡及其自帶能譜儀以及Talos F200i 型透射電子顯微鏡對顯微組織及相結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析；采用萬能材料試驗(yàn)機(jī)對試樣進(jìn)行力學(xué)性能測試，剪切試驗(yàn)測試時(shí)，母材采用20 mm × 10 mm × 3 mm的AlN 陶瓷和5 mm × 5 mm × 4 mm 的T2 紫銅，加載速率設(shè)為200 μm/s.測試時(shí)，取相同保溫時(shí)間的5 個(gè)試樣測試結(jié)果的平均值.

2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 AlN 陶瓷表面超聲熔覆Sn 基活性釬料工藝及機(jī)理

圖2 為Sn-Al-Cu 活性釬料層與AlN 陶瓷界面EDS 面掃描分析結(jié)果.圖2a 為超聲波作用時(shí)間180 s 得到的活性釬料/AlN 陶瓷界面的微觀組織.從圖2a 可以看出，活性釬料層組織致密，與AlN 陶瓷基板結(jié)合良好，在活性釬料層與AlN 陶瓷基板的界面處沒有觀察到明顯的裂紋、孔洞等缺陷，說明Sn 基活性釬料層與AlN 陶瓷基板實(shí)現(xiàn)了良好的結(jié)合.活性釬料層/AlN 陶瓷基板界面處沒有觀察到明顯的反應(yīng)層或生成相.通過高倍數(shù)SEM 照片發(fā)現(xiàn)，由于超聲波在液態(tài)釬料中傳播，使得液態(tài)釬料中溶解的氣泡被周期作用的超聲波反復(fù)拉長和壓縮，在活性釬料和AlN 陶瓷界面處的氣泡在快速閉合的瞬間發(fā)生潰縮，其瞬間爆發(fā)出高速的微射流和沖擊波作用到AlN 陶瓷母材上，使得一部分AlN顆粒在微射流和沖擊波的作用下從AlN 陶瓷母材上脫落，進(jìn)入到釬料層中，使得Sn 基釬料層與AlN 陶瓷基板間的界面粗糙不平，增加了活性釬料層與AlN 陶瓷基體之間的接觸面積，提升了活性釬料與AlN 陶瓷基板間的結(jié)合強(qiáng)度.從圖2 可以發(fā)現(xiàn)，活性釬料層中存在從母材上脫落的AlN 顆粒，釬料層與AlN 陶瓷界面處未觀察到明顯的元素富集.

圖2 超聲波作用時(shí)間180 s 下活性釬料層/AIN 陶瓷界面微觀組織及元素分布情況Fig.2 Microstructure and element distribution of active solder coating/AlN ceramic interface under ultrasonic action time of 180 s.(a) cross section on SEM；(b) Al；(c) N；(d) Sn；(e) Cu；(f) element distribution

為明確活性釬料與AlN 陶瓷的結(jié)合機(jī)制，采用透射電子顯微鏡(transmission electron microscope，TEM)對活性釬料層與AlN 陶瓷界面進(jìn)行觀察.圖3 為Sn-Al-Cu 釬料和AlN 陶瓷界面的TEM 分析結(jié)果.圖3a 為Sn-Al-Cu 釬料和AlN 陶瓷界面的明場像，通過對左側(cè)的基體進(jìn)行選區(qū)衍射分析，衍射斑點(diǎn)如圖3d 所示，對衍射斑點(diǎn)進(jìn)行標(biāo)定可以確定，衍射斑點(diǎn)為方向AlN 的衍射斑點(diǎn)，可以確定左側(cè)較亮的基體為AlN；同樣對右側(cè)的基體進(jìn)行選區(qū)衍射分析，衍射斑點(diǎn)如圖3f 所示，對衍射斑點(diǎn)進(jìn)行標(biāo)定可以確定，衍射斑點(diǎn)為β-Sn 沿[001]方向的衍射斑點(diǎn)，可以確定右側(cè)襯度較暗的為Sn-Al-Cu 釬料.從明場像的結(jié)果發(fā)現(xiàn)，活性釬料與AlN 陶瓷之間并非直接結(jié)合，在兩者之間存在一層厚度約為20 nm 的反應(yīng)層，其厚度較均勻，與兩側(cè)的Sn-Al-Cu 釬料和AlN 陶瓷都形成了良好的結(jié)合.圖3b為AlN/Sn-Al-Cu 釬料界面的高分辨照片.從圖3b可以看出，過渡層的厚度約為20 nm.對圖3b 中的B 點(diǎn)進(jìn)行快速傅里葉變換(fast Fourier transfor mation，F(xiàn)FT)的結(jié)果如圖3e 所示，區(qū)域的整體呈現(xiàn)出漫散的衍射暈環(huán)，表明界面處的反應(yīng)層主要由非晶相構(gòu)成.圖3f 為圖3b 中的C 區(qū)進(jìn)行FFT 得到的結(jié)果，對衍射斑點(diǎn)進(jìn)行標(biāo)定發(fā)現(xiàn)，衍射斑點(diǎn)為SnO 沿方向的衍射斑點(diǎn)，進(jìn)而可以推測圖3b 反應(yīng)層的高分辨照片中靠近Sn-Al-Cu 釬料一側(cè)的黑色區(qū)域是SnO 相.

圖4 為透射電子顯微鏡的能譜分析(transmission electron microscope-energy dispersive spectrometer，TEM-EDS)模式下Sn-Al-Cu 釬料/AlN 陶瓷界面區(qū)域的元素分布情況.圖4a 為Sn-Al-Cu 釬料/AlN 陶瓷界面的高角度環(huán)形暗場像(high angle annular dark field，HAADF)，與圖3a 相反，在暗場像中左側(cè)襯度較暗的為AlN 陶瓷，右側(cè)襯度較亮的為Sn-Al-Cu 釬 料.圖4b～ 4f 分別為Al，N，O，Sn，Cu 元素在界面處的分布圖，圖4g 為界面處元素混合分布.從圖4g 可以發(fā)現(xiàn)，在Sn-Al-Cu 釬料與AlN 陶瓷之間的過渡層中同時(shí)存在O 元素和Al 元素的富集，此外反應(yīng)層中還有部分Sn 元素的富集.對反應(yīng)層進(jìn)行點(diǎn)掃描的結(jié)果表明Al 與O 的原子比接近2∶3.結(jié)合對反應(yīng)層高分辨照片進(jìn)行傅里葉變換得到的結(jié)果，可以推測，界面處的反應(yīng)層主要由非晶態(tài)的Al2O3構(gòu)成.

圖4 Sn 基釬料/AlN 陶瓷界面 TEM-EDS 結(jié)果Fig.4 TEM images of Sn based solder/AlN ceramic interface.(a) HAADF；(b) Al；(c) N；(d) O；(e) Sn；(f) Cu；(g)element mixture distribution

根據(jù)前述結(jié)果表明，在350 ℃的大氣環(huán)境下，Sn-Al-Cu 釬料在大氣環(huán)境中加熱時(shí)，表面會產(chǎn)生一層氧化膜，阻止液態(tài)釬料與AlN 陶瓷的直接接觸潤濕.當(dāng)引入超聲波后，超聲空化氣泡的爆裂首先可以打碎液態(tài)釬料表面的氧化膜，促進(jìn)液態(tài)的Sn-Al-Cu 釬料與AlN 陶瓷接觸，隨后超聲波的作用使得液態(tài)的Sn-Al-Cu 釬料在AlN 陶瓷表面潤濕鋪展，形成一層結(jié)合良好的活性釬料層.通過對AlN陶瓷/Sn-Al-Cu 釬料界面進(jìn)行TEM 分析，結(jié)果表明，在AlN 陶瓷/Cu 釬料界面間形成了一層非晶態(tài)的Al2O3相，正是由于這層非晶的Al2O3相的存在，實(shí)現(xiàn)了AlN 陶瓷和Sn-Al-Cu 釬料的可靠連接.

文獻(xiàn)[11]表明，Al 在850 ℃以上可以在AlN陶瓷表面發(fā)生潤濕，原因是Al 原子會在AlN 陶瓷表面形成特殊的化學(xué)吸附，促進(jìn)潤濕的進(jìn)行.在超聲熔覆活性釬料的過程中，超聲場作用于液態(tài)釬料內(nèi)部，使得釬料中溶解的氣泡被周期性地反復(fù)拉長和壓縮，最終潰破，其表面能轉(zhuǎn)變?yōu)闊崮芎突瘜W(xué)能，產(chǎn)生瞬時(shí)的高溫、高壓進(jìn)而在釬料內(nèi)部形成了獨(dú)特的物理化學(xué)環(huán)境.在超聲波傳播過程中，傳播路徑上各處存在聲壓差，會迫使液態(tài)釬料沿聲壓差方向發(fā)生流動(dòng)，進(jìn)而在液態(tài)釬料內(nèi)部形成攪拌作用，促進(jìn)了Al 元素向AlN 陶瓷表面的吸附.Virot 等人[12]的研究表明，在固液界面處超聲波的空化作用更強(qiáng)，空化氣泡潰破過程中更多的表面能被轉(zhuǎn)化為熱能和機(jī)械能釋放到釬料中，促進(jìn)吸附在AlN 陶瓷表面的Al 與釬料中溶解的O 元素發(fā)生式(1)所示的氧化反應(yīng)，并最終在AlN 與液態(tài)釬料界面處形成Al2O3相.

前述結(jié)果表明，在反應(yīng)層中靠近Sn 基釬料一側(cè)還觀察到了四方晶格的SnO 相.當(dāng)超聲波作用在液態(tài)釬料的過程中，由于相較于Sn，Al 元素的活性更強(qiáng)，更容易與O 元素發(fā)生反應(yīng)，因而液態(tài)釬料內(nèi)主要發(fā)生Al 與O 元素的氧化反應(yīng)，最終形成連續(xù)的非晶Al2O3層.當(dāng)超聲波作用停止后，空化氣泡的數(shù)量減少，Sn 與釬料中的O 元素發(fā)生反應(yīng)，但此時(shí)的過冷度無法滿足形成非晶的條件，并且由于試樣冷卻時(shí)的速度較快，Sn 與O 元素未完全反應(yīng)，形成了晶態(tài)的SnO 相.因此在超聲輔助在AlN 陶瓷表面熔覆活性釬料的過程中，AlN 陶瓷表面的活性釬料在大氣環(huán)境下熔化，表面形成一層氧化膜，當(dāng)向液態(tài)釬料中引入超聲后，先除去表面的氧化膜，隨后液態(tài)釬料內(nèi)部在空化效應(yīng)與聲流效應(yīng)的影響下，形成了特殊的物理和化學(xué)環(huán)境.釬料中的Al 元素在聲流效應(yīng)的攪拌作用下迅速向活性釬料/AlN 陶瓷界面處擴(kuò)散，并且界面處空化氣泡潰破形成的瞬時(shí)高溫?zé)狳c(diǎn)促進(jìn)了其在AlN 陶瓷表面的化學(xué)吸附，使得液態(tài)釬料迅速在AlN 陶瓷表面產(chǎn)生潤濕.隨著超聲波作用時(shí)間的延長，界面處強(qiáng)烈的空化效應(yīng)使得釬料中溶解的O 元素在界面處富集，與吸附在AlN 陶瓷表面的Al 元素發(fā)生反應(yīng)，由于空化氣泡潰破產(chǎn)生的瞬時(shí)高溫?zé)狳c(diǎn)的存在時(shí)間極短，僅僅只有2 μs 左右，因而反應(yīng)環(huán)境的溫度長時(shí)間穩(wěn)定在350 ℃左右，最終在活性釬料/AlN 陶瓷界面形成了非晶態(tài)的Al2O3，并且隨著超聲波作用時(shí)間進(jìn)一步增加，Al 與O 之間的反應(yīng)愈發(fā)充分，最終在活性釬料/AlN 陶瓷界面形成了連續(xù)的非晶態(tài)Al2O3層.此外，在超聲波作用時(shí)，當(dāng)界面處逐漸形成連續(xù)的非晶態(tài)Al2O3層和超聲波作用停止后，界面處的空化氣泡基本消失，此時(shí)的過冷度較小，難以滿足形成非晶的條件.釬料中的Sn 與O 原子結(jié)合，沉積在非晶Al2O3層/活性釬料界面處，在反應(yīng)層中觀察到嵌入在基體內(nèi)的四方晶格的SnO.采用超聲輔助表面熔覆活性釬料最終形成的AlN 陶瓷/活性釬料界面可以描述為AlN 陶瓷基體/非晶Al2O3/SnO/Sn-Al-Cu 釬料的界面結(jié)構(gòu).

為確定AlN 陶瓷與活性釬料的結(jié)合強(qiáng)度，測得超聲波作用時(shí)間為180 s 的AlN/AlN 陶瓷同質(zhì)接頭的抗剪強(qiáng)度為34 MPa.

2.2 金屬化AlN 陶瓷/Cu TLP 擴(kuò)散連接工藝及機(jī)理

為促進(jìn)Cu-Sn 金屬間化合物的生成，采用300℃作為保溫溫度.圖5 為在保溫溫度300 ℃下保溫1，15，30，60，120，240 min 的表面熔覆活性釬料的AlN 陶瓷/Cu 接頭的界面微觀組織.圖6 和圖7分別為在保溫溫度300 ℃下保溫60，240 min AlN 陶瓷/Cu 接頭的元素分布情況.從圖5a 可以看出，Sn-Al-Cu 活性釬料與AlN 陶瓷和Cu 的兩側(cè)界面均結(jié)合良好，在兩側(cè)界面處均未出現(xiàn)明顯的裂紋、孔洞等缺陷.圖5b 為在保溫溫度300 ℃下保溫15 min 時(shí)AlN 陶瓷/Cu 接頭橫截面的微觀組織.結(jié)合表1 和圖5b 可以發(fā)現(xiàn)，此時(shí)形成的接頭中仍然殘留著大量的Sn 基釬料，在Cu/Sn 基釬料界面處發(fā)生了互擴(kuò)散，在Cu/Sn 基釬料一側(cè)生成了金屬間化合物層，靠近Cu 一側(cè)處為平面狀的金屬間化合物Cu3Sn，在其上生長著扇貝狀的金屬間化合物Cu6Sn5，后者的平均厚度明顯高于前者.Cu 母材各處向Sn 基釬料中的溶解并不是均勻的，在Cu/Sn基釬料界面處呈現(xiàn)出波浪狀的形貌.

表1 圖5 能譜分析結(jié)果及可能相 (原子分?jǐn)?shù)，%)Table 1 Energy spectrum analysis results and possible phases in Fig.5

圖5 不同 TLP 擴(kuò)散連接時(shí)間的接頭微觀組織Fig.5 Microstructure of joints at different TLP diffusion bonding times.(a) 1 min；(b) 15 min；(c) 30 min；(d) 60 min；(e)120 min；(f) 240 min

圖6 保溫溫度300 ℃保溫60 min 時(shí)AlN 陶瓷/Cu 接頭的元素分布Fig.6 Element distribution of AlN ceramic/Cu joints at holding temperature 300 ℃ for 60 min.(a) cross section on SEM；(b) Al；(c) N；(d) Sn；(e) Cu；(f) element distribution

圖7 保溫溫度300 ℃保溫240 min 時(shí)AlN 陶瓷/Cu 接頭的元素分布Fig.7 Element distribution of AlN ceramic/Cu joint at holding temperature 300 ℃ for 240 min.(a) cross section on SEM；(b) Al；(c) N；(d) Sn；(e) Cu；(f) element distribution

延長保溫時(shí)間至30 min 得到的AlN/Sn 基釬料/Cu 接頭橫截面的微觀組織如圖5c 所示.結(jié)合表1 可以發(fā)現(xiàn)，此時(shí)焊縫中殘余的Sn 的含量繼續(xù)減少，Cu-Sn 金屬間化合物的含量逐漸增加，平面狀的Cu3Sn 以及扇貝狀的Cu6Sn5厚度繼續(xù)增加，相鄰的Cu6Sn5晶粒發(fā)生合并使得扇貝狀的Cu6Sn5的晶粒尺寸變得更大.當(dāng)保溫時(shí)間延長至60 min時(shí)，AlN 陶瓷/Sn 基釬料/Cu 連接接頭的界面微觀形貌如圖5d 所示.結(jié)合表1 可以發(fā)現(xiàn)，此時(shí)焊縫中的Sn 被完全消耗，全部轉(zhuǎn)變?yōu)镃u-Sn 金屬間化合物，形成完全由金屬間化合物Cu6Sn5和Cu3Sn 組成的接頭，并且接頭的耐高溫性能得到提升.從表1 和圖6 可以發(fā)現(xiàn)，此時(shí)Cu-Sn 之間的互擴(kuò)散更加充分，整個(gè)焊縫當(dāng)中都充滿著Cu 元素.金屬間化合物與AlN 陶瓷之間結(jié)合良好，界面處不存在裂紋等缺陷.當(dāng)保溫時(shí)間延長至120 min 時(shí)，AlN 陶瓷/Cu 接頭界面微觀形貌如圖5e 所示.從圖5e 可以發(fā)現(xiàn)，平面狀的Cu3Sn 層的厚度增加.當(dāng)保溫時(shí)間繼續(xù)延長至240 min 后，接頭界面的微觀形貌如圖5f 所示，接頭整體的致密性良好，在Cu3Sn 與AlN 陶瓷界面處沒有觀察到裂紋等缺陷.從表1 和圖7 可以發(fā)現(xiàn)，此時(shí)焊縫中的Cu6Sn5與Cu 完全反應(yīng)，全部轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘匍g化合物Cu3Sn，最終形成焊縫組織完全由Cu3Sn 構(gòu)成的接頭，其耐高溫性能得到進(jìn)一步的提升.

為探究TLP 擴(kuò)散連接過程焊縫組織的演變以及界面微觀結(jié)構(gòu)的改變對AlN 陶瓷/Cu 接頭強(qiáng)度的影響規(guī)律，對不同TLP 擴(kuò)散連接時(shí)間得到的AlN 陶瓷/Cu 接頭的抗剪強(qiáng)度進(jìn)行了測試，并對斷口形貌進(jìn)行表征.測得保溫30 min 時(shí)接頭抗剪強(qiáng)度為34 MPa，保溫60 min 時(shí)接頭抗剪強(qiáng)度為32 MPa，保溫240 min 時(shí)接頭抗剪強(qiáng)度為31 MPa.

圖8 為在保溫溫度300 ℃下保溫30，60 和240 min AlN 陶瓷/Cu 接頭的斷口形貌.由圖8a 中AlN 陶瓷側(cè)的斷面組織可以發(fā)現(xiàn)，在釬料內(nèi)部觀察到了部分Cu6Sn5的生成，斷裂發(fā)生在釬料的內(nèi)部.保溫時(shí)間60 min 焊縫中的Sn 完全被耗盡，焊縫組織全部由Cu-Sn 金屬間化合物構(gòu)成.從圖8c 發(fā)現(xiàn)，斷口處AlN 陶瓷表面主要分布著大塊狀的Cu6Sn5，部分AlN 陶瓷表面暴露出來；結(jié)合圖8d 的Cu 側(cè)表面的斷口形貌，能夠確定此時(shí)AlN 陶瓷/活性釬料界面處成為結(jié)合薄弱的區(qū)域，斷裂首先發(fā)生在界面處，隨后擴(kuò)展到焊縫中發(fā)生斷裂.而在保溫溫度300 ℃下保溫240 min 時(shí)焊縫中的Cu6Sn5全部通過固態(tài)擴(kuò)散轉(zhuǎn)變?yōu)镃u3Sn，斷口形貌如圖8e 和圖8f所示，斷裂位置集中在AlN 陶瓷與金屬間化合物的界面處.結(jié)合 TLP 擴(kuò)散連接過程中接頭微觀組織演變規(guī)律以及對接頭界面微觀結(jié)構(gòu)的分析可知，接頭中金屬間化合物的含量增加，而在全部由金屬間化合物形成的接頭中焊縫組織與兩側(cè)母材的物理性能差異較大，使得焊后接頭中的殘余應(yīng)力較大，導(dǎo)致接頭的力學(xué)性能出現(xiàn)下降.

圖8 保溫時(shí)間30，60 和240 min 時(shí)斷口形貌Fig.8 Fracture morphology after holding time of 30，60 and 240 min.(a) AlN ceramic side of joint after holding time 30 min；(b) Cu side of joint after holding time 30 min；(c) AlN ceramic side of joint after holding time 60 min；(d) Cu side of joint after holding time 60 min；(e) AlN ceramic side of joint after holding time 240 min；(f) Cu side of joint after holding time 240 min

3 結(jié)論

(1)在350 ℃的大氣環(huán)境下采用超聲輔助的方式在AlN 陶瓷表面熔覆了活性釬料層，熔覆時(shí)間180 s 時(shí)活性釬料與AlN 陶瓷具有較高的結(jié)合強(qiáng)度，AlN/AlN 陶瓷同質(zhì)接頭的抗剪強(qiáng)度為34 MPa.

(2)在AlN 陶瓷/活性釬料界面處觀察到厚度約為20 nm 的非晶Al2O3層，這是AlN 陶瓷/釬料界面處發(fā)生氧化反應(yīng)的結(jié)果.

(3)將熔覆活性釬料的AlN 陶瓷與Cu 在300 ℃下進(jìn)行TLP 擴(kuò)散連接，保溫時(shí)間60 min 時(shí)焊縫中的Sn 全部轉(zhuǎn)變?yōu)镃u3Sn 與Cu6Sn5；保溫時(shí)間為240 min 時(shí)形成焊縫全部由Cu3Sn 構(gòu)成的接頭.

(4)隨著保溫時(shí)間的延長，AlN 陶瓷/Cu 接頭的抗剪強(qiáng)度逐漸下降；對焊縫晶粒分析的結(jié)果表明，保溫60 min 時(shí)接頭中的焊縫主要由大塊狀的Cu6Sn5晶粒構(gòu)成，抗剪強(qiáng)度為32 MPa；保溫240 min 時(shí)接頭中焊縫主要由尺寸均勻的Cu3Sn 晶粒構(gòu)成，此時(shí)接頭的抗剪強(qiáng)度為31 MPa.