Ga-In共晶固定點(diǎn)復(fù)現(xiàn)及賦值研究

王成科， 周靜偉， 汪洪軍， 孫建平， 李 婷， 阮一鳴

(1.中國(guó)計(jì)量大學(xué) 計(jì)量測(cè)試工程學(xué)院，浙江 杭州 310018；2.中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院，北京 100029)

1 引 言

隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展，航空、海洋、環(huán)境、生物等眾多領(lǐng)域在室溫附近溫度測(cè)量精度越來越高，甚至接近國(guó)家溫度基準(zhǔn)復(fù)現(xiàn)水平[1]。當(dāng)前以固定點(diǎn)法為量值傳遞核心的90國(guó)際溫標(biāo)(ITS-90)是溫度測(cè)量領(lǐng)域精度最高、應(yīng)用最為廣泛的實(shí)用溫標(biāo)[2]，其在0～30 ℃范圍內(nèi)定義的固定點(diǎn)為水三相點(diǎn)(0.01 ℃)、鎵熔點(diǎn)(29.764 6 ℃)，內(nèi)插儀器為具有準(zhǔn)確度高、線性特性明顯的標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)[3]。然而，標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)由于尺寸大、易碎、抗振性差等特點(diǎn)，在實(shí)際工業(yè)領(lǐng)域中的使用受到限制。實(shí)際上，一些非線性特征明顯的溫度傳感器，如負(fù)溫度系數(shù)(NTC)熱敏電阻溫度計(jì)因在室溫附近較窄的溫區(qū)具備優(yōu)秀的穩(wěn)定性、尺寸規(guī)格靈活、響應(yīng)快等特點(diǎn)[4]被廣泛使用，但其測(cè)量水平受限于基于比較法較低的不確定度量值傳遞方法。在0～30 ℃范圍內(nèi)，NTC熱敏電阻溫度計(jì)僅靠水三相點(diǎn)及鎵熔點(diǎn)橫跨約30 ℃溫度區(qū)間實(shí)現(xiàn)內(nèi)插，很難獲得準(zhǔn)確可靠的量值，因此，發(fā)展更多新型溫度固定點(diǎn)，通過定點(diǎn)法實(shí)現(xiàn)更高的校準(zhǔn)水平仍是實(shí)用溫標(biāo)應(yīng)用的發(fā)展趨勢(shì)。

鎵基合金共晶相變溫度接近環(huán)境溫度，且在水三相點(diǎn)、鎵熔點(diǎn)溫度區(qū)間范圍內(nèi)，對(duì)于溫度傳感器在較窄溫度區(qū)間量值溯源與傳遞具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值[5]。目前，國(guó)內(nèi)外研究機(jī)構(gòu)已開展了對(duì)鎵基合金共晶固定點(diǎn)研究。俄羅斯光學(xué)物理研究所(VNIIOFI)研究了多種微型鎵基共晶點(diǎn)，包括Ga-In(15.3 ℃)、Ga-Sn(20.5 ℃)、Ga-Zn(24.67 ℃)、Ga-Al(26.95 ℃)的熔化特性和復(fù)現(xiàn)性，用于衛(wèi)星上溫度計(jì)的自校準(zhǔn)[6]，其復(fù)現(xiàn)性優(yōu)于3 mK；中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院(NIM)接觸測(cè)溫實(shí)驗(yàn)室研究了微型共晶點(diǎn)Ga-In、Ga-Sn、Ga-Zn及Ga固定點(diǎn)的熔化溫坪特性，用于提升現(xiàn)場(chǎng)精密鉑電阻溫度計(jì)的校準(zhǔn)水平[7]，溫坪可持續(xù)時(shí)間2 h，復(fù)現(xiàn)性優(yōu)于5 mK；2018年NIM研制了可用于現(xiàn)場(chǎng)及在線標(biāo)定的微型Ga-In-Sn共晶點(diǎn)容器[8]，研究了不同配比對(duì)相變溫度和溫坪復(fù)現(xiàn)的影響，其復(fù)現(xiàn)性優(yōu)于4.5 mK，不確定度為9.3 mK。

本文圍繞Ga-In共晶點(diǎn)，以進(jìn)一步提高其復(fù)現(xiàn)水平為目標(biāo)，研發(fā)大尺寸Ga-In共晶固定點(diǎn)容器，開展復(fù)現(xiàn)性及溫坪取值方法研究；采用3支標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)對(duì)新研制的Ga-In共晶點(diǎn)溫度進(jìn)行賦值，以期能為非溫標(biāo)定義的溫度計(jì)在室溫附近通過定點(diǎn)法提升校準(zhǔn)不確定度奠定基礎(chǔ)。

2 實(shí)驗(yàn)裝置

2.1 共晶固定點(diǎn)容器

微型共晶固定點(diǎn)尺寸小，溫坪復(fù)現(xiàn)時(shí)間短且復(fù)現(xiàn)性只達(dá)到工業(yè)現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)水平。本文研制的Ga-In共晶固定點(diǎn)容器致力于獲得ITS-90定義的固定點(diǎn)復(fù)現(xiàn)水平，需要足夠的共晶材料及浸沒深度。容器尺寸設(shè)計(jì)與國(guó)際上復(fù)現(xiàn)ITS-90的鎵熔點(diǎn)容器尺寸接近，主要由聚四氟乙烯坩堝、石英溫度計(jì)阱、不銹鋼外殼、高純金屬及密封組件等組成，結(jié)構(gòu)見圖1所示?？紤]鎵金屬凝固時(shí)膨脹系數(shù)大(約3.1%)，坩堝采用了具有一定彈性的聚四氟乙烯材料以防止合金凝固時(shí)體積快速膨脹造成容器破裂。聚四氟乙烯坩堝內(nèi)徑為30 mm，壁厚為4 mm，高度為195 mm。放置坩堝內(nèi)的石英溫度計(jì)阱直接插入合金內(nèi)部，具備良好的熱接觸，溫度計(jì)浸沒深度為14 cm。不銹鋼外殼保證了固定點(diǎn)容器均勻快速傳熱，同時(shí)較石英外殼相比不易損壞。為防止高純金屬不被外界環(huán)境污染和氧化，保證容器內(nèi)部壓力不受外界影響，不銹鋼外殼上口采用紫銅墊圈實(shí)現(xiàn)高真空密封。由于鎵金屬的熱縮冷脹的物理特性，需保證坩堝在金屬液態(tài)向固態(tài)轉(zhuǎn)變時(shí)具有足夠膨脹空間[9]，且考慮溫度計(jì)阱插入后占用體積和盡可能多灌注金屬的因素，預(yù)留30 mm的膨脹高度，經(jīng)計(jì)算坩堝能夠盛放大約480 g液態(tài)合金。

圖1 固定點(diǎn)容器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of fixed-point container structure

2.2 固定點(diǎn)灌注

固定點(diǎn)金屬的純度是保證固定點(diǎn)相變溫度的關(guān)鍵[10]。本研究選取銦金屬純度為99.999 9%，鎵金屬純度為99.999 99%。在Ga-In二元共晶相圖中，Ga-In共晶點(diǎn)中In的摩爾分?jǐn)?shù)為14.2%，相變溫度為15.3 ℃[11]。Burdakin A在研究中表明鎵基共晶相變溫度不受金屬配比的影響，使得在共晶配比時(shí)難度大大降低[6]。另外，由于In金屬密度7.31 g/cm3大于Ga金屬密度5.904 g/cm3，溫度計(jì)在標(biāo)定過程中其傳感元件通常放置于溫度計(jì)阱底部，若In過量，積于坩堝底部(即最接近溫度計(jì)傳感元件)會(huì)直接影響熱傳導(dǎo)。綜合考慮，本文采取接近理想配比的亞共晶配比，Ga的質(zhì)量為367.15 g，In的質(zhì)量為95.34 g，In摩爾分?jǐn)?shù)為13.7%。

Ga-In共晶固定點(diǎn)容器灌注流程見圖2所示，分為固定點(diǎn)部件清洗、金屬稱重、鎵金屬熔化、灌注金屬、容器密封、除氣充氣處理等步驟。首先進(jìn)行固定點(diǎn)部件清洗，聚四氟乙烯坩堝使用濃硫酸浸泡去除固體雜質(zhì)顆粒，不銹鋼外殼、石英溫度計(jì)阱等放入超聲波清洗機(jī)進(jìn)行多次清洗，最后烘干各部件完成準(zhǔn)備工作。為保證金屬不被氧化以及固定點(diǎn)相關(guān)部件不被污染，灌注金屬全程在手套箱中進(jìn)行，將金屬、共晶固定點(diǎn)容器部件以及精度為0.01 g的天平提前放入手套箱中，開始時(shí)先充入高純度氬氣(純度為99.999%)進(jìn)行抽洗，反復(fù)3次，并使手套箱氣壓維持略高于101.325 kPa[12]。由于Ga金屬固體顆粒體積較大，灌注時(shí)需先進(jìn)行熔化處理，以保證足夠體積灌入坩堝內(nèi)。除氣充氣處理過程需要真空填充系統(tǒng)，見圖3，主要包括分子泵、壓力表、閥門和氬氣瓶。共晶點(diǎn)灌注過程：首先坩堝中注入液態(tài)鎵金屬，插入溫度計(jì)阱；隨后把銦金屬顆粒倒入坩堝中，將坩堝慢慢放入不銹鋼外殼中；將灌注完成的Ga-In共晶固定點(diǎn)容器置于冰桶中進(jìn)行凝固，待凝固完全后，固定點(diǎn)容器外接充氣管路與真空系統(tǒng)連接，進(jìn)行多次抽真空、充氣過程，過程中檢查整個(gè)固定點(diǎn)容器的氣密性；最后，充入高純氬氣，控制氣壓略高于101.325 kPa(1個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓)保存，完成共晶點(diǎn)容器的灌注。

圖2 固定點(diǎn)容器灌注流程Fig.2 Fixed point filling process

圖3 真空填充系統(tǒng)Fig.3 Vacuum filling system

2.3 固定點(diǎn)復(fù)現(xiàn)裝置

共晶固定點(diǎn)復(fù)現(xiàn)裝置主要由共晶固定點(diǎn)容器、精密電阻測(cè)溫儀、恒溫水槽及標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)組成，見圖4所示。精密電阻測(cè)溫儀在0～120 Ω測(cè)量準(zhǔn)確度為5×10-6，電阻測(cè)量范圍為0～500 kΩ，可準(zhǔn)確地測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)電阻值與標(biāo)準(zhǔn)電阻值的比率。恒溫水槽穩(wěn)定性優(yōu)于5 mK/30 min，均勻性優(yōu)于5 mK。工作基準(zhǔn)級(jí)標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)(編號(hào)184241)用于共晶點(diǎn)相變溫坪的測(cè)量，并在實(shí)驗(yàn)過程中對(duì)其通過在水三相點(diǎn)阻值測(cè)量進(jìn)行穩(wěn)定性監(jiān)測(cè)，結(jié)果見圖5所示，其變化量小于±0.3 mK。

圖4 Ga-In共晶點(diǎn)復(fù)現(xiàn)裝置Fig.4 Ga-In eutectic point device

圖5 標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)在水三相點(diǎn)穩(wěn)定性Fig.5 Stability of standard platinum resistance thermometers at the triple point of water

3 實(shí)驗(yàn)及結(jié)果

均勻的合金共晶結(jié)構(gòu)是保證共晶點(diǎn)溫坪時(shí)間長(zhǎng)、復(fù)現(xiàn)穩(wěn)定的重要條件，因此在實(shí)驗(yàn)初期對(duì)Ga-In共晶固定點(diǎn)進(jìn)行了多次凝固-熔化實(shí)驗(yàn)以保證共晶材料均勻。將固定點(diǎn)容器放置于3.0 ℃左右恒溫水槽中凝固，然后升溫至40 ℃進(jìn)行熔化，觀察其熔化溫坪變化，見圖6。圖中4次溫坪曲線的差異，反映了灌注的固定點(diǎn)容器中鎵和銦兩種金屬共晶程度的變化，隨著熔凝實(shí)驗(yàn)次數(shù)的增加，Ga-In固定點(diǎn)熔化溫坪時(shí)間逐漸變長(zhǎng)，溫坪曲線斜率也逐漸變小，曲線趨于平穩(wěn)。經(jīng)過反復(fù)凝固-熔化過程，溫坪曲線基本復(fù)現(xiàn)一致且溫坪時(shí)長(zhǎng)接近表明已得到共晶結(jié)構(gòu)均勻的Ga-In固定點(diǎn)，在此基礎(chǔ)上進(jìn)行了復(fù)現(xiàn)性實(shí)驗(yàn)和亞配比中剩余鎵溫坪驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。

圖6 多次凝固-熔化溫坪曲線Fig.6 Multiple solidification-melting temperature plateau curves

3.1 復(fù)現(xiàn)性

考慮鎵凝固膨脹和過冷度大的特性，為保證實(shí)驗(yàn)裝置的安全，將液態(tài)Ga-In共晶固定容器放置于3.0 ℃左右的恒溫水槽中從下往上平均分三段凍制。將標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)插入已注入少量無水乙醇的溫度計(jì)阱中，連接測(cè)溫儀監(jiān)控阻值變化，待其完全凝固后升溫至15.0 ℃使其穩(wěn)定，然后再升溫至16.1 ℃進(jìn)行合金熔化。首次實(shí)驗(yàn)在合金相變過程中打開閥門放氣，控制氣壓在101.325 kPa左右。重復(fù)多次復(fù)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)，復(fù)現(xiàn)結(jié)果見圖7。

開展由耳鼻喉科專科護(hù)士對(duì)社區(qū)護(hù)士進(jìn)行喉切除術(shù)后相關(guān)知識(shí)的在崗培訓(xùn)，提高了社區(qū)護(hù)士對(duì)喉切除術(shù)后相關(guān)知識(shí)的掌握程度，有助于為喉切除術(shù)后患者提供正確的院外護(hù)理支持，為提高患者術(shù)后生活質(zhì)量、遠(yuǎn)期康復(fù)均有重要且積極的作用。

圖7 溫坪復(fù)現(xiàn)曲線Fig.7 Curves of the temperature plateau realization

從Ga-In固定點(diǎn)溫坪復(fù)現(xiàn)曲線可以看出，與純Ga平坦的熔化溫坪相比[13]，Ga-In熔化溫坪在相變初期曲線較為光滑，斜率較大，隨著熔化過程的進(jìn)行曲線斜率又逐漸減小，總體展現(xiàn)傾斜形狀。導(dǎo)致Ga-In溫坪無法與純Ga一樣平坦的原因與共晶相變機(jī)制有密切關(guān)系。液態(tài)Ga-In共晶在凝固時(shí)形成了非平衡態(tài)晶格，在熔化時(shí)，逐漸進(jìn)入非平衡態(tài)晶格向平衡態(tài)晶格結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的過程，且非平衡態(tài)晶格的熔化溫度較平衡態(tài)晶格溫度低[14]。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，共晶固定點(diǎn)復(fù)現(xiàn)熔化溫坪持續(xù)20 h以上，期間9 h內(nèi)溫坪變化1 mK，13 h變化2 mK。

3.2 亞共晶配比鎵溫坪驗(yàn)證

考慮在合金配比時(shí)采取亞共晶配比，則必定有鎵金屬過量，需進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。待復(fù)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)Ga-In共晶相變結(jié)束后，將恒溫水槽溫度升溫至31.0 ℃，觀察曲線變化結(jié)果見圖8。由圖8可以清晰地觀察到鎵溫坪，溫坪持續(xù)大約持續(xù)3～5 h，表明在共晶組分外還存在單獨(dú)的組分，即鎵金屬剩余，未參與共晶反應(yīng)中，參與共晶反應(yīng)后剩余鎵多少?zèng)Q定鎵溫坪時(shí)間長(zhǎng)短，隨著共晶反應(yīng)進(jìn)行，鎵溫坪會(huì)越來越短。

圖8 過量的鎵溫坪曲線Fig.8 Excessive gallium temperature plateau curve

4 相變溫度計(jì)算

共晶固定點(diǎn)熔化溫坪溫度的確定是評(píng)估固定點(diǎn)性能的重要內(nèi)容[15]，因此本文采用了3種不同的相變溫度取值方法對(duì)Ga-In共晶固定點(diǎn)性能進(jìn)行評(píng)價(jià)，分別為切線交點(diǎn)法、均值法、三次多項(xiàng)式擬合法。

切線交點(diǎn)法指取相變過程部分和相變剛結(jié)束部分溫坪曲線分別作切線，2條切線的交點(diǎn)取值作為共晶的相變溫度。相變過程部分選取斜率最小區(qū)間段進(jìn)行線性擬合。由于本文實(shí)驗(yàn)時(shí)間長(zhǎng)，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)分布過于密集，導(dǎo)致一次差分時(shí)會(huì)產(chǎn)生很多小量，無法直接計(jì)算溫坪斜率，因此通過計(jì)算某一時(shí)間段溫度計(jì)測(cè)量值的標(biāo)準(zhǔn)偏差來確定最平穩(wěn)溫坪的區(qū)間。計(jì)算結(jié)果見圖9所示，標(biāo)準(zhǔn)偏差值在溫坪曲線斜率最小段更小，因此本文最終選取15～24 h溫坪進(jìn)行線性擬合計(jì)算。相變結(jié)束部分選取接近線性上升狀態(tài)段進(jìn)行線性擬合。

圖9 溫坪曲線的標(biāo)準(zhǔn)偏差Fig.9 Standard deviation of temperature plateau curve

均值法指取某一段溫坪內(nèi)所有的測(cè)量點(diǎn)求其平均值作為相變溫度值。JJF1178-2007《用于標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)的固定點(diǎn)裝置校準(zhǔn)規(guī)范》規(guī)定取整段溫坪的15%～85%測(cè)量值計(jì)算平均，該平均值作為相變溫度值。

三次多項(xiàng)式擬合法指選取數(shù)據(jù)點(diǎn)相對(duì)對(duì)稱的溫坪區(qū)間段(共晶相變接近結(jié)束部分)將曲線進(jìn)行三次多項(xiàng)式擬合，多項(xiàng)式二階導(dǎo)數(shù)為0的點(diǎn)在相變溫坪曲線中對(duì)應(yīng)的坐標(biāo)值作為相變溫度值。

3種不同的相變溫度取值方法對(duì)Ga-In共晶固定點(diǎn)熔化溫坪曲線的擬合結(jié)果見圖10。對(duì)擬合后的曲線方程進(jìn)行了計(jì)算，表1列舉了根據(jù)上述3種方法處理得到的相變溫度值。

圖10 3種溫坪曲線擬合方法比較Fig.10 Comparison of three temperature plateau curve fitting methods

表1 應(yīng)用不同方法得到的相變溫度值對(duì)比Tab.1 Comparison of temperature plateau values obtained by different methods

由表1可以看出：采用同一種方法對(duì)3條溫坪曲線計(jì)算得到的相變溫度值相差較小，標(biāo)準(zhǔn)偏差小于0.18 mK，表明共晶固定點(diǎn)復(fù)現(xiàn)能力較好；3種不同方法計(jì)算得到的相變溫度最大差值為0.67 mK。切線交點(diǎn)法求得的相變溫度值稍大于后兩者求得的值，原因是擬合的直線契合整體稍傾斜的溫坪曲線,除此之外共晶在非平衡晶格狀態(tài)向平衡晶格狀態(tài)轉(zhuǎn)變的過程，沿著新形成的固-液相邊界的2種金屬原子重新流動(dòng)排列，會(huì)釋放出相應(yīng)的熔化熱，直到原子分布平衡時(shí)，溫度會(huì)趨于穩(wěn)定[14]，切線交點(diǎn)法求得的相變溫度更接近于共晶平衡狀態(tài)時(shí)的溫度，切線交點(diǎn)法也被廣泛應(yīng)用于實(shí)際應(yīng)用中二元合金共晶相變溫度取值。國(guó)內(nèi)外也早已對(duì)合金共晶相變溫度取值方法進(jìn)行了大量研究，研究表明轉(zhuǎn)折點(diǎn)的溫度作為共晶固定點(diǎn)的相變溫度具有更好的復(fù)現(xiàn)性[16]。

圖11 3支鉑電阻溫度計(jì)對(duì)Ga-In相變溫度賦值結(jié)果Fig.11 Assignment result of Ga-In phase transition temperature by three SPRTs

圖11展示了3支鉑電阻溫度計(jì)對(duì)Ga-In相變溫度賦值結(jié)果，獲得的相變溫度平均值為15.649 4 ℃，Ga-In共晶中In質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20.6%。溫度計(jì)咨詢委員會(huì)第二工作組(CCT-WG2)建議的In質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20.5%的Ga-In相變溫度為15.650 ℃[18]，不確定度為1 mK，該值僅為早期對(duì)其測(cè)量共識(shí)值計(jì)算的標(biāo)準(zhǔn)偏差。本文結(jié)果與CCT-WG2建議的次級(jí)固定點(diǎn)Ga-In相變溫度接近。

5 不確定度分析

表2 不確定度預(yù)算Tab.2 Uncertainty budget mK

6 結(jié) 論

隨著在測(cè)溫領(lǐng)域?qū)τ跍囟葌鞲衅餍?zhǔn)水平要求越來越高，次級(jí)固定點(diǎn)在較窄溫度范圍內(nèi)或特殊應(yīng)用范圍分度溫度計(jì)實(shí)現(xiàn)更為準(zhǔn)確的量值傳遞顯得尤為重要。本文以Ga-In二元合金為對(duì)象，研制了大尺寸Ga-In固定點(diǎn)容器并開展了固定點(diǎn)復(fù)現(xiàn)性實(shí)驗(yàn)、剩余鎵溫坪驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)研究。由于鎵基合金共晶原理和動(dòng)力學(xué)原理，Ga-In共晶固定點(diǎn)在相變初期溫坪曲線斜率較大，采用了3種相變溫度取值法對(duì)固定點(diǎn)進(jìn)行了分析和評(píng)價(jià)，并使用了3支標(biāo)準(zhǔn)鉑電阻溫度計(jì)對(duì)Ga-In固定點(diǎn)溫度進(jìn)行賦值研究。結(jié)果表明：Ga-In共晶固定點(diǎn)溫坪持續(xù)20 h以上，溫坪實(shí)驗(yàn)復(fù)現(xiàn)性優(yōu)于0.15 mK；Ga-In亞共晶配比過量鎵溫坪時(shí)間會(huì)隨著共晶反應(yīng)的進(jìn)行變短；二元合金共晶固定點(diǎn)采用切線交點(diǎn)法具有更好的復(fù)現(xiàn)性，用于確定相變溫度值，賦值得到Ga-In共晶點(diǎn)溫度為15.649 4 ℃，擴(kuò)展不確定度為0.76 mK(k=2)。

本研究與前期對(duì)于微型Ga-In固定點(diǎn)研究相比具備以下4點(diǎn)優(yōu)勢(shì)：

(1) Ga-In共晶固定點(diǎn)相變溫度對(duì)應(yīng)的材料純度高；

(2) Ga-In共晶固定點(diǎn)具有更好的復(fù)現(xiàn)性且復(fù)現(xiàn)時(shí)間長(zhǎng)；

(3) 多次實(shí)驗(yàn)對(duì)共晶固定點(diǎn)溫度進(jìn)行了更為準(zhǔn)確的賦值；

(4) 更為準(zhǔn)確的不確定度評(píng)估。對(duì)于次級(jí)固定點(diǎn)在室溫附近為溫度計(jì)提供內(nèi)插點(diǎn)，使其校準(zhǔn)水平進(jìn)一步提升具有重大意義。