• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    氧化鈰膜制備及其耐腐蝕性能

    2022-03-11 11:05:52張志斌屈少鵬尹衍升
    材料科學與工藝 2022年1期
    關(guān)鍵詞:耐腐蝕性電流密度電化學

    張志斌, 屈少鵬, 尹衍升

    (1.大連海事大學 船舶與海洋工程學院,遼寧 大連 116026;2. 上海海事大學 海洋科學與工程學院,上海 201306;3. 廣州航海學院 嚴酷海洋環(huán)境裝備與材料蝕損過程控制研究中心,廣州 510725)

    深海處于低溫、高壓,強腐蝕和海底復雜流動的環(huán)境中,對深海裝備及深海作業(yè)工具的強度、韌度、抗水壓及抗腐蝕性能、尺寸精度等指標都有著極高的要求[1]。X80鋼具有優(yōu)良的力學性能,如高的屈服強度、高的沖擊韌性等,且其碳當量較低,具有較好的可焊接性能[2]。X80鋼亦是美國石油學會的標準中推薦的一種可用于深海環(huán)境作業(yè)的高強鋼[3]。X80鋼作為油氣領(lǐng)域中重要的能源運輸基礎(chǔ)材料,其在真實的服役環(huán)境中往往會遭受到腐蝕破壞的威脅,因而,對其腐蝕性能的研究一直以來是管線鋼服役安全及壽命評價中重要的研究內(nèi)容之一。利用涂層對金屬表面進行改性,在一定程度上阻隔腐蝕介質(zhì)與金屬直接接觸,是目前常用的一種提高材料耐腐蝕性能的方法。研究表明稀土轉(zhuǎn)化膜具有較好的環(huán)境友好性[4-6],且鈰化學轉(zhuǎn)化膜能夠大大優(yōu)化金屬材料的耐腐蝕性能。鈰轉(zhuǎn)化膜往往具有較好的致密性,可以有效阻礙腐蝕介質(zhì)與金屬基體的直接接觸[4];其轉(zhuǎn)化膜中的鈰的氧化物可以在一定程度上抑制腐蝕反應(yīng)的陰極過程[5]。利用電化學沉積法[7-8]制備鈰轉(zhuǎn)化膜可以適用于結(jié)構(gòu)復雜的金屬件表面,且其工藝簡單、膜層的可控性較好。利用電化學沉積法制得的鈰轉(zhuǎn)化膜是由鈰的氧化物構(gòu)成的,包括CeO、Ce2O3、CeO2[8]。目前關(guān)于氧化鈰膜的研究主要是關(guān)注鈰離子對基體材料耐腐蝕性能的改變方面[7];也有研究對其在深海環(huán)境中的服役進行了評價[8]。為了揭示不同的制備溶液、不同制備條件對制備后的鈰轉(zhuǎn)化膜的性能的影響規(guī)律,本文利用不同的制備溶液及制備參數(shù)在X80鋼表面制備了氧化鈰膜并對其耐腐蝕性能進行了對比研究。

    1 試 驗

    1.1 試驗材料

    試驗所用材料為X80管線鋼,其化學成分及顯微組織如表1和圖1所示,由圖1可知其顯微組織由準多邊形鐵素體及針狀鐵素體構(gòu)成。利用線切割機切取尺寸為10 mm×10 mm×3 mm的試樣,將試樣各個表面在不同目數(shù)的SiC砂紙上逐級打磨,并用丙酮、無水乙醇、去離子水對磨后試樣進行清洗吹干,保存在干燥的干燥皿中。

    表1 X80管線鋼化學成分表(質(zhì)量分數(shù)/%)

    圖1 X80管線鋼顯微組織

    1.2 氧化鈰膜制備

    利用銅導電膠將上述X80試樣與銅導線導通,用704硅橡膠將非工作面進行密封,僅露出一個10 mm×10 mm的表面作為工作電極暴露在制備溶液中。制備樣品及對應(yīng)制備參數(shù)如表2所示,利用Ivium電化學工作站進行恒電流制備時,上述樣品作為工作電極,輔助電極為Pt片,參比電極為飽和甘汞電極。制備結(jié)束后,將工作電極在去離子水、無水乙醇中依次清洗并吹干。利用白光干涉儀測得膜層厚度約0.07~0.61 μm。

    表2 電化學沉積中制備溶液及參數(shù)表

    1.3 表面分析

    利用掃描電鏡、能譜儀對腐蝕后測試試樣的表面形貌、化學元素進行觀察和分析;利用XRD、拉曼光譜對膜層腐蝕前后的物相進行分析;利用接觸角測試儀對腐蝕前后測試試樣表面的親水性進行表征,測試液滴為3.5wt.% NaCl溶液,液滴體積為3 μL,靜置時間為30 s。

    1.4 電化學測試

    本文中的電化學測試均采用三電極體系由Ivium電化學工作站進行測試。上述制得的樣品作為工作電極、Pt片作為輔助電極、參比電極為飽和甘汞電極(SCE),測試溶液為3.5wt.%NaCl溶液,測試溫度為室溫。電化學測試時,對樣品的開路電位進行30 min的跟蹤以待腐蝕體系達到穩(wěn)定狀態(tài);后以30 min測得的開路電位(Eocp)作為測試電位,測試其線性極化電阻(LPR),交流阻抗(ELS)及極化曲線(PC)。線性極化電阻的測試電位為Eocp-10 mV~Eocp+10 mV;線性極化電阻測試后,以開路電位為交流阻抗測試電位,交流電壓幅值為10 mV,測試頻率為105~10-2Hz,每十倍頻采樣10個點進行交流阻抗分析;電化學極化測試電位為Eocp-0.25 V~Eocp+0.5 V,線性極化電阻及極化曲線測試方向均從陰極向陽極進行掃描,掃描速率為0.3 mV/s。電化學測試后的樣品依次用去離子水及無水乙醇進行清洗并吹干。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 表面分析

    圖2為X80鋼表面用不同制備溶液及制備參數(shù)制得的氧化鈰膜的表面形貌。由圖2可知,在含水體積比20%的制備溶液制得的電化學沉積膜(圖2(a)、(b))中存在大量的龜裂裂紋,在未加入水的制備溶液中制得的電化學沉積膜(圖2(c)、(e))中的龜裂現(xiàn)象不明顯;鈰離子濃度的改變對制備的電化學沉積膜的形貌無明顯影響(圖2(a)、(b))。在未加入水的制備溶液中制備電化學沉積膜時,起初制得的膜層均勻覆蓋在X80表面(圖2(d)),隨著制備時間增加,其表面出現(xiàn)瘤狀形貌,且在底層膜中會出現(xiàn)些許龜裂(圖2(c));當制備時間均為5 min時,沉積的電流密度增加亦會在表面出現(xiàn)瘤狀形貌(圖2(e)),但其底層膜依然非常致密。含水溶液制得膜層開裂主要是由于其在制備后表面脫水而造成的龜裂[9];而未含水溶液制得膜層中,隨著制備時間的增加,其膜層內(nèi)應(yīng)力會隨厚度增加而增加[10],從而會導致較長制備時間的膜層出現(xiàn)龜裂現(xiàn)象。表面膜層的開裂會降低其在腐蝕過程中的阻隔作用,腐蝕介質(zhì)會通過裂紋進入到鋼基體表面并發(fā)生腐蝕,因而表面龜裂的多少會直接影響其防腐性能。

    圖2 X80鋼表面用不同制備溶液及制備參數(shù)制得的氧化鈰膜的表面形貌

    圖3為X80鋼表面用不同制備溶液及制備參數(shù)制得的氧化鈰膜經(jīng)電化學極化腐蝕后的表面形貌。由圖3可知,含水體積比20%的制備溶液制得的電化學沉積膜經(jīng)腐蝕后表面的裂紋明顯且較腐蝕前更加嚴重(圖3(a)、(b));未含水制備溶液制得的電化學沉積膜中,當制備電流密度較小時(圖3(c)、(d)),隨著制備時間的增加,電化學沉積膜腐蝕后的破裂更加明顯(圖3(c));當制備時間均為5 min時,制備電流密度較大的電化學沉積膜僅部分破壞(圖 3(e)),其具有較優(yōu)的抵抗破壞的能力。

    對上述試樣的表面利用EDS進行元素分析,測試結(jié)果如表3所示。由表3可知,不同制備溶液及制備參數(shù)制得的電化學沉積膜經(jīng)電化學極化腐蝕前后表面膜層的元素種類及含量不會有明顯改變。圖2(d)樣品表面Ce、O元素很低是因為其在制備過程中電流密度較小且制膜時間較短,在X80表面上制得的膜層很薄導致的;圖3(e)樣品表面元素較圖2(e)樣品表面元素的改變是由于電化學極化腐蝕導致表面膜層部分脫落而造成的。

    圖3 X80鋼表面用不同制備溶液及制備參數(shù)制得氧化鈰膜經(jīng)電化學極化腐蝕后的表面形貌

    表3 不同制備溶液及制備參數(shù)制得的氧化鈰膜表面腐蝕前后EDS分析結(jié)果(質(zhì)量分數(shù)/%)

    屈少鵬等人[8]已對制得的膜層利用XPS進行表征并報道,本文中進一步利用XRD及拉曼光譜對表面進行物相分析。圖4(a)、(b)為X80鋼表面用不同制備溶液及制備參數(shù)制得的氧化鈰膜腐蝕前后的XRD譜圖;圖4(c)為樣品1在腐蝕前后表面的拉曼光譜分析結(jié)果。由圖4(a)、(b)可知,X80鋼表面氧化鈰膜主要由CeO2構(gòu)成,且構(gòu)成膜的CeO2的晶體尺寸較小、結(jié)晶性較差,因而其在XRD譜圖中顯示為峰強較弱且峰形寬化;經(jīng)過腐蝕后,試樣中會產(chǎn)生腐蝕產(chǎn)物Fe2O3,而膜層中原有的CeO2沒有改變。圖4(c)進一步對樣品1腐蝕前后的物相進行測試,證實制備的膜層為CeO2(460 cm-1)[11],且樣品腐蝕后會產(chǎn)生α-Fe2O3(247 cm-1)[12-13]。

    圖4 不同制備溶液及制備參數(shù)制得的氧化鈰膜腐蝕前后表面的XRD譜圖及拉曼光譜

    圖5為X80鋼表面氧化鈰膜腐蝕前后表面的接觸角測試結(jié)果。由圖5可知,除樣品1外,其余試樣腐蝕后的接觸角均有明顯增加,即表面能降低[14];當制備溶液不含水時,電化學沉積膜制備時的電流密度增強或時間增加均會增加電化學沉積膜的表面能,使其浸潤性增強。

    圖5 不同制備溶液及制備參數(shù)制得氧化鈰膜腐蝕前后表面的接觸角:(a)~(e)試樣1~5腐蝕前;(f)~(j) 試樣1~5腐蝕后

    2.2 電化學性能分析

    圖6為不同制備溶液及制備參數(shù)制得氧化鈰膜在3.5wt.%NaCl溶液中的電化學測試結(jié)果。由圖6(a)可知,制備電化學沉積膜的時間越短,其開路電位越正;制備電流密度強度越大,其開路電位越正。由圖6(b)可知,當制備電化學沉積膜的電流密度強度增大時(樣品5),其線性極化電阻明顯增大。線性極化電阻與材料的自腐蝕電流密度成反比[15],因而樣品5的耐腐蝕性能最優(yōu)。圖6(c)為電化學沉積膜的交流阻抗Bode譜圖,利用圖7所示R(Q(R(QR)))等效電路對其交流阻抗數(shù)據(jù)進行擬合,其結(jié)果如表4所示。由圖6(c)和表4的結(jié)果可以看出,樣品5的耐腐蝕性能最優(yōu),結(jié)果與線性極化電阻結(jié)果一致。圖6(d)為電化學沉積膜的極化曲線測試結(jié)果,可以看出,含水的制備溶液與不含水的制備溶液制備的電化學沉積膜的陽極極化曲線存在明顯差異。

    圖6 不同制備溶液及制備參數(shù)制得氧化鈰膜在3.5wt.% NaCl溶液中的電化學測試結(jié)果

    圖7 EIS的等效電路

    進一步對圖6(d)的數(shù)據(jù)進行分析,可以得到不同制備溶液及制備參數(shù)制得的氧化鈰膜在3.5wt.%NaCl溶液中腐蝕的電化學參數(shù),如表5所示。當制備溶液中含水時,制得的氧化鈰膜在3.5wt.%NaCl溶液中的自腐蝕電位較負,且其耐腐蝕性能與制備溶液中鈰離子濃度的關(guān)系不大;當制備溶液中不含水時,其自腐蝕電位明顯正移。在不含水的制備溶液中制得的氧化鈰膜的耐腐蝕性能與制備時間的關(guān)系不大,而增強制備電流密度能明顯提升材料的耐腐蝕性能;制備溶液中的水有利于涂層自腐蝕電流密度的降低。這是由于增加制備電流密度可以有效的增加膜厚及致密性(圖2),溶液中添加水有利于增加溶液的導電性,更利于膜層形成,故會有利于提高制得涂層的耐腐蝕性能。

    表4 不同制備溶液及制備參數(shù)制得的氧化鈰膜在3.5wt.% NaCl溶液中交流阻抗的擬合結(jié)果

    表5 不同制備溶液及制備參數(shù)制得的氧化鈰膜在3.5wt.% NaCl溶液中腐蝕的電化學參數(shù)

    2.3 氧化鈰膜成膜機理討論

    由于氧化鈰膜制備溶液中存在多個電極電勢,其在電化學沉積制膜時的反應(yīng)會受到外加電壓的影響。根據(jù)標準電極電勢表可知,E(Ce3+/Ce)

    Ce3++3e-→Ce

    (1)

    Ce元素是一種化學性質(zhì)極其活潑的金屬,其很容易與溶液中的溶解氧等發(fā)生進一步的反應(yīng)生成氧化鈰,其反應(yīng)如下:

    Ce+O2→CeOx(x=1,3/2,2)

    (2)

    另外,當制備溶液中的H2O含量較多時,其自身亦可以電離出OH-,且在電解作用下,亦會產(chǎn)生更多的OH-;制備溶液中的溶解氧在水溶液中電解作用下亦可以產(chǎn)生OH-,其相關(guān)反應(yīng)如下:

    H2O?H++OH-

    (3)

    2H2O+2e-→H2+2OH-

    (4)

    O2+2H2O+4e-→4OH-

    (5)

    這些OH-可以與溶液中的鈰離子結(jié)合生成氫氧化鈰沉淀,進一步可與溶液中的溶解氧等反應(yīng),其反應(yīng)如下:

    Ce3++3OH-→Ce(OH)3

    (6)

    4Ce(OH)3+O2+2H2O→4Ce(OH)4

    (7)

    這些在試樣表面生成的氫氧化物進一步脫水后,與被氧氣氧化形成的鈰的氧化物共同組成了試樣表面的氧化鈰膜層。

    通過上面的成膜機理分析,可以發(fā)現(xiàn),當溶液中存在較多水時,制得的膜層中的氫氧化物會有更多的比重,因而在脫水過程中更加容易產(chǎn)生龜裂現(xiàn)象;而無水情況下制得的膜層不容易出現(xiàn)龜裂現(xiàn)象。

    3 結(jié) 論

    1)含水制備溶液制得的電化學沉積膜存在明顯的龜裂現(xiàn)象,且隨著腐蝕的破壞,其表面裂紋會進一步加劇。制備溶液中不含水時,制備時間增加其表面出現(xiàn)瘤狀形貌,且在底層膜中會出現(xiàn)些許龜裂;增強制備電流密度不會引起膜層龜裂。

    2)電化學沉積膜制備時的電流密度增強或時間增加均會增加沉積膜的表面能;經(jīng)腐蝕后的沉積膜表面能有所降低。

    3)制備溶液中不含水時,其自腐蝕電位明顯正移;制備溶液中鈰離子濃度對電化學沉積膜相貌沒有明顯影響,對耐腐蝕性能影響亦不明顯;制備溶液中的水可以提高沉積膜的耐腐蝕性能;增強制備電流密度亦能明顯提升制備膜層的耐腐蝕性能,但制備時間對膜層耐腐蝕性能無明顯影響。

    4)在0.3 mol/L的CeCl3乙醇無水溶液中,利用2.4 mA/cm2的陰極電流持續(xù)電化學沉積5 min制得的氧化鈰膜的耐腐蝕性能最佳。

    猜你喜歡
    耐腐蝕性電流密度電化學
    電化學中的防護墻——離子交換膜
    關(guān)于量子電化學
    HVOF制備鐵基非晶涂層及其耐磨耐腐蝕性能
    陶瓷學報(2019年5期)2019-01-12 09:17:38
    電化學在廢水處理中的應(yīng)用
    基于WIA-PA 無線網(wǎng)絡(luò)的鍍鋅電流密度監(jiān)測系統(tǒng)設(shè)計
    Na摻雜Li3V2(PO4)3/C的合成及電化學性能
    滾鍍過程中電流密度在線監(jiān)控系統(tǒng)的設(shè)計
    電流密度對鍍錳層結(jié)構(gòu)及性能的影響
    電流密度對Fe-Cr合金鍍層耐蝕性的影響
    采用氫氧化鋰提高鋁合金氧化膜的耐腐蝕性能
    久久久久久久久久久久大奶| 丝袜人妻中文字幕| 大香蕉久久成人网| 黄色片一级片一级黄色片| 日本一区二区免费在线视频| 精品无人区乱码1区二区| 日本一区二区免费在线视频| 国产精品 欧美亚洲| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 精品卡一卡二卡四卡免费| av福利片在线| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 成熟少妇高潮喷水视频| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 国产又爽黄色视频| 国产精品一区二区三区四区久久 | 亚洲色图av天堂| 日日夜夜操网爽| 搡老熟女国产l中国老女人| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲av成人av| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产精品日韩av在线免费观看 | 亚洲avbb在线观看| 久久 成人 亚洲| 国产免费男女视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久人人精品亚洲av| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 午夜免费成人在线视频| 亚洲第一av免费看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 亚洲国产欧美一区二区综合| 免费在线观看亚洲国产| 中文字幕最新亚洲高清| 不卡av一区二区三区| 国产视频一区二区在线看| 日本黄色视频三级网站网址| 一级黄色大片毛片| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 亚洲成av人片免费观看| 成人亚洲精品av一区二区| av片东京热男人的天堂| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲专区字幕在线| 老司机靠b影院| 欧美av亚洲av综合av国产av| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲熟妇熟女久久| 中文字幕人妻丝袜一区二区| cao死你这个sao货| av片东京热男人的天堂| 大码成人一级视频| 久久影院123| 黄色毛片三级朝国网站| 精品福利观看| 此物有八面人人有两片| 91麻豆精品激情在线观看国产| 久久久久久久午夜电影| 两个人视频免费观看高清| 国产亚洲av嫩草精品影院| 日本 欧美在线| 精品熟女少妇八av免费久了| 波多野结衣巨乳人妻| 欧美精品啪啪一区二区三区| 亚洲 国产 在线| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 性色av乱码一区二区三区2| tocl精华| 三级毛片av免费| 国产成人啪精品午夜网站| 一级毛片高清免费大全| 亚洲成人免费电影在线观看| 美女午夜性视频免费| 午夜福利,免费看| 国产av精品麻豆| 免费搜索国产男女视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 成人18禁在线播放| 国产熟女xx| 国产午夜福利久久久久久| 欧美av亚洲av综合av国产av| 色综合站精品国产| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 亚洲免费av在线视频| 91麻豆av在线| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲最大成人中文| 精品人妻1区二区| 色综合亚洲欧美另类图片| 露出奶头的视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 十八禁人妻一区二区| 女人被狂操c到高潮| 最新美女视频免费是黄的| 亚洲午夜理论影院| 亚洲欧美激情在线| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产主播在线观看一区二区| 国产午夜精品久久久久久| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 后天国语完整版免费观看| 亚洲成国产人片在线观看| 91大片在线观看| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 黄色视频,在线免费观看| 成人手机av| 国产区一区二久久| 成人欧美大片| 亚洲中文字幕日韩| 欧美日本视频| 国产亚洲av高清不卡| 亚洲av美国av| 欧美黄色淫秽网站| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久天堂一区二区三区四区| 国产国语露脸激情在线看| 色播在线永久视频| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 这个男人来自地球电影免费观看| 黄色毛片三级朝国网站| 在线观看免费视频网站a站| 久久久久久久久久久久大奶| 淫妇啪啪啪对白视频| 一区二区三区高清视频在线| 搡老妇女老女人老熟妇| 午夜免费鲁丝| 国产精品99久久99久久久不卡| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲国产精品sss在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚洲精品在线观看二区| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 自线自在国产av| 国产av在哪里看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 一a级毛片在线观看| 久热这里只有精品99| 亚洲视频免费观看视频| 日韩三级视频一区二区三区| а√天堂www在线а√下载| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 热99re8久久精品国产| 亚洲成a人片在线一区二区| 十分钟在线观看高清视频www| 一进一出抽搐动态| 久久午夜亚洲精品久久| 老鸭窝网址在线观看| 午夜亚洲福利在线播放| 美女高潮到喷水免费观看| 两个人免费观看高清视频| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 国产精品一区二区三区四区久久 | 露出奶头的视频| 婷婷丁香在线五月| 在线观看一区二区三区| 国产一区二区激情短视频| 99riav亚洲国产免费| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 91精品国产国语对白视频| 午夜两性在线视频| 久久狼人影院| 俄罗斯特黄特色一大片| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 亚洲五月色婷婷综合| 国产xxxxx性猛交| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 99久久国产精品久久久| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 99久久99久久久精品蜜桃| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 欧美午夜高清在线| 亚洲黑人精品在线| 成年女人毛片免费观看观看9| 亚洲中文日韩欧美视频| 少妇粗大呻吟视频| 亚洲视频免费观看视频| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 国产成人精品在线电影| 欧美国产精品va在线观看不卡| 婷婷六月久久综合丁香| 性欧美人与动物交配| 美女高潮到喷水免费观看| 国产高清激情床上av| 国产三级在线视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产成人av教育| 91成人精品电影| 成人亚洲精品一区在线观看| 成年版毛片免费区| 久久久久亚洲av毛片大全| 亚洲av熟女| 国产精品一区二区在线不卡| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 亚洲性夜色夜夜综合| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 精品一区二区三区四区五区乱码| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产亚洲欧美在线一区二区| x7x7x7水蜜桃| 成人永久免费在线观看视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 女性生殖器流出的白浆| 精品无人区乱码1区二区| 麻豆一二三区av精品| 亚洲精品在线观看二区| 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲精华国产精华精| 嫩草影院精品99| 美女午夜性视频免费| av超薄肉色丝袜交足视频| 最新美女视频免费是黄的| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲久久久国产精品| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 搞女人的毛片| 一a级毛片在线观看| 18禁美女被吸乳视频| 99香蕉大伊视频| 久久青草综合色| 妹子高潮喷水视频| 国产精品二区激情视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 午夜福利在线观看吧| 成人亚洲精品av一区二区| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 麻豆成人av在线观看| 啦啦啦免费观看视频1| 一个人免费在线观看的高清视频| 国产麻豆成人av免费视频| 一区二区三区国产精品乱码| 亚洲精品在线美女| 男女床上黄色一级片免费看| 青草久久国产| 精品第一国产精品| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 波多野结衣高清无吗| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 麻豆一二三区av精品| 国产一区二区三区视频了| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产麻豆69| 看免费av毛片| 12—13女人毛片做爰片一| 久久久水蜜桃国产精品网| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 男男h啪啪无遮挡| 男女午夜视频在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 国产精品亚洲av一区麻豆| av电影中文网址| 亚洲片人在线观看| 久久久久国内视频| 级片在线观看| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 久久天堂一区二区三区四区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| av天堂在线播放| 丝袜人妻中文字幕| 欧美乱码精品一区二区三区| 一进一出好大好爽视频| 欧美日韩一级在线毛片| 91精品国产国语对白视频| 欧美日本亚洲视频在线播放| 精品免费久久久久久久清纯| 国产在线精品亚洲第一网站| 日本五十路高清| 这个男人来自地球电影免费观看| netflix在线观看网站| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产熟女午夜一区二区三区| 国产片内射在线| 动漫黄色视频在线观看| 91成年电影在线观看| 伦理电影免费视频| 国产av一区二区精品久久| 极品人妻少妇av视频| 亚洲三区欧美一区| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 一级毛片高清免费大全| 久久亚洲精品不卡| 亚洲免费av在线视频| 精品电影一区二区在线| 一级,二级,三级黄色视频| 日韩国内少妇激情av| 亚洲中文av在线| 最新美女视频免费是黄的| 一区福利在线观看| 精品午夜福利视频在线观看一区| 美女大奶头视频| 黄色片一级片一级黄色片| 国产午夜福利久久久久久| 一级,二级,三级黄色视频| 757午夜福利合集在线观看| 久久久久久大精品| 久久 成人 亚洲| 欧美黑人欧美精品刺激| 最新美女视频免费是黄的| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 中文字幕色久视频| 亚洲自拍偷在线| 美女 人体艺术 gogo| 动漫黄色视频在线观看| 成人手机av| 在线观看免费视频日本深夜| 中亚洲国语对白在线视频| 搞女人的毛片| а√天堂www在线а√下载| 精品久久久精品久久久| 久久中文字幕一级| 欧美乱色亚洲激情| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产伦一二天堂av在线观看| 天天添夜夜摸| 成人永久免费在线观看视频| 国产精品精品国产色婷婷| 中文字幕高清在线视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 午夜激情av网站| 午夜亚洲福利在线播放| 天天一区二区日本电影三级 | 777久久人妻少妇嫩草av网站| 精品国产乱码久久久久久男人| 热re99久久国产66热| 亚洲精品美女久久av网站| 9色porny在线观看| 99热只有精品国产| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 欧美午夜高清在线| 九色国产91popny在线| 两个人免费观看高清视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚洲avbb在线观看| 精品人妻在线不人妻| 亚洲avbb在线观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 人妻久久中文字幕网| 亚洲成人精品中文字幕电影| 欧美丝袜亚洲另类 | 午夜久久久在线观看| 亚洲国产看品久久| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 欧美av亚洲av综合av国产av| 精品欧美一区二区三区在线| 一区福利在线观看| 在线播放国产精品三级| 午夜免费观看网址| 亚洲第一电影网av| 欧美黄色片欧美黄色片| 精品一区二区三区av网在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 欧美一区二区精品小视频在线| 久久性视频一级片| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 久久人人97超碰香蕉20202| 日本一区二区免费在线视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产麻豆成人av免费视频| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 热re99久久国产66热| 久久久久久大精品| 欧美乱色亚洲激情| 国产成人精品久久二区二区91| 黑人操中国人逼视频| 淫秽高清视频在线观看| 91在线观看av| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 电影成人av| 一级a爱视频在线免费观看| 免费搜索国产男女视频| 久久香蕉精品热| 日韩高清综合在线| 免费在线观看影片大全网站| 久99久视频精品免费| 一区二区三区高清视频在线| 日本一区二区免费在线视频| 中文亚洲av片在线观看爽| 欧美激情高清一区二区三区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲情色 制服丝袜| 色在线成人网| 国产麻豆69| 一级a爱视频在线免费观看| 丝袜美腿诱惑在线| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 国产高清激情床上av| 国产精品亚洲av一区麻豆| 午夜福利高清视频| 禁无遮挡网站| 日韩精品中文字幕看吧| 国产成人精品在线电影| 精品国产乱子伦一区二区三区| www.自偷自拍.com| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产精品亚洲一级av第二区| av网站免费在线观看视频| 不卡av一区二区三区| 91精品三级在线观看| 日韩欧美在线二视频| 国产男靠女视频免费网站| 国产极品粉嫩免费观看在线| 中文亚洲av片在线观看爽| 两个人视频免费观看高清| 国产成人免费无遮挡视频| 欧美午夜高清在线| 欧美一级毛片孕妇| 又紧又爽又黄一区二区| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产亚洲欧美精品永久| 久久人人97超碰香蕉20202| 免费观看人在逋| 久久精品国产综合久久久| 国产熟女xx| 国产三级在线视频| 欧美色视频一区免费| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 长腿黑丝高跟| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 男女午夜视频在线观看| 波多野结衣一区麻豆| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久久水蜜桃国产精品网| 精品久久久久久成人av| 999久久久国产精品视频| 免费看十八禁软件| 一本大道久久a久久精品| 黄色视频不卡| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 午夜精品国产一区二区电影| 麻豆av在线久日| 午夜福利影视在线免费观看| 欧美成人午夜精品| 午夜精品国产一区二区电影| 啪啪无遮挡十八禁网站| 热re99久久国产66热| 天堂动漫精品| 亚洲精品国产色婷婷电影| 美女午夜性视频免费| 少妇的丰满在线观看| 国产精品影院久久| 在线观看日韩欧美| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 欧美在线一区亚洲| av电影中文网址| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲 欧美一区二区三区| 岛国视频午夜一区免费看| 国产人伦9x9x在线观看| 国产不卡一卡二| 久久久久国产一级毛片高清牌| 涩涩av久久男人的天堂| 99久久国产精品久久久| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲成av人片免费观看| 午夜激情av网站| 国产高清有码在线观看视频 | 免费少妇av软件| 性少妇av在线| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 午夜精品在线福利| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 日韩三级视频一区二区三区| 午夜成年电影在线免费观看| 国产又爽黄色视频| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 12—13女人毛片做爰片一| 99在线视频只有这里精品首页| 不卡一级毛片| 亚洲人成电影观看| 欧美成人午夜精品| 一级片免费观看大全| 欧美不卡视频在线免费观看 | 久久久久久人人人人人| 91国产中文字幕| 中文亚洲av片在线观看爽| 日韩大码丰满熟妇| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 又大又爽又粗| 国产精品一区二区精品视频观看| 欧美日本中文国产一区发布| 欧美国产日韩亚洲一区| 国产成人系列免费观看| 在线观看免费午夜福利视频| 国内精品久久久久久久电影| 色婷婷久久久亚洲欧美| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 啦啦啦观看免费观看视频高清 | 国产人伦9x9x在线观看| 国产高清激情床上av| 国产精品亚洲av一区麻豆| 99国产极品粉嫩在线观看| 精品无人区乱码1区二区| 神马国产精品三级电影在线观看 | 搡老岳熟女国产| 少妇的丰满在线观看| 老司机深夜福利视频在线观看| 国产在线观看jvid| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 亚洲三区欧美一区| 视频在线观看一区二区三区| 又紧又爽又黄一区二区| 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 免费高清视频大片| 最新美女视频免费是黄的| 久久天堂一区二区三区四区| 黄片播放在线免费| 亚洲第一青青草原| 啦啦啦观看免费观看视频高清 | 日本三级黄在线观看| 欧美黑人精品巨大| √禁漫天堂资源中文www| 两个人免费观看高清视频| 国产精品久久电影中文字幕| 国产男靠女视频免费网站| 色精品久久人妻99蜜桃| 免费在线观看日本一区| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 亚洲第一电影网av| 午夜免费观看网址| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产野战对白在线观看| 成年人黄色毛片网站| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 黄频高清免费视频| 亚洲午夜理论影院| 亚洲中文av在线| 色综合婷婷激情| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产精品电影一区二区三区| 亚洲成人国产一区在线观看| av网站免费在线观看视频| 啦啦啦观看免费观看视频高清 | 亚洲人成伊人成综合网2020| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 国产一级毛片七仙女欲春2 | 日韩高清综合在线| 国产精品永久免费网站| 搡老岳熟女国产| 99久久精品国产亚洲精品| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 亚洲五月婷婷丁香| 亚洲五月色婷婷综合| 两性夫妻黄色片| 一区二区三区激情视频| 国产精品爽爽va在线观看网站 | av在线天堂中文字幕| 午夜福利影视在线免费观看| 长腿黑丝高跟| 欧美大码av| 久久亚洲精品不卡| 久99久视频精品免费| 欧美亚洲日本最大视频资源| 午夜免费激情av| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产精品国产高清国产av| 国产成人精品久久二区二区91| 天天一区二区日本电影三级 | 亚洲成a人片在线一区二区| 成人精品一区二区免费| 国产午夜精品久久久久久| 看片在线看免费视频| 精品久久久久久久毛片微露脸| 久久热在线av| 女性生殖器流出的白浆| 色播在线永久视频| 国产精品九九99| 在线观看免费午夜福利视频| 国产精品亚洲一级av第二区| 男人的好看免费观看在线视频 | 国产精华一区二区三区| 亚洲av片天天在线观看| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 欧美一级毛片孕妇| 日韩欧美一区视频在线观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲最大成人中文| 午夜福利免费观看在线| 亚洲专区字幕在线| 69av精品久久久久久| 麻豆成人av在线观看| 亚洲成av人片免费观看| 不卡av一区二区三区| 午夜福利免费观看在线| 精品高清国产在线一区| 一个人免费在线观看的高清视频| 两个人看的免费小视频| 黄色视频不卡| 成人永久免费在线观看视频| 国产伦人伦偷精品视频| 成人欧美大片| 免费高清在线观看日韩| 黄片播放在线免费| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 亚洲av片天天在线观看| 18禁美女被吸乳视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| a级毛片在线看网站| 中文亚洲av片在线观看爽|