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    短程硝化—厭氧氨氧化組合工藝在脫氮領(lǐng)域的研究進(jìn)展

    2022-03-10 05:19:36鄧玉坤張大超趙杰俊蔡曉媛
    環(huán)境污染與防治 2022年2期
    關(guān)鍵詞:亞硝酸鹽硝化碳源

    鄧玉坤 張大超 趙杰俊 蔡曉媛

    (江西理工大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西 贛州 341000)

    氨氮是廢水中最常見的污染物,廢水脫氮通常采用包含硝化作用與反硝化作用的生物脫氮技術(shù),與物理化學(xué)法相比,生物脫氮具有脫氮效率高、成本低、環(huán)境友好等優(yōu)勢,應(yīng)用十分廣泛[1-2]。硝化作用是氨氮在有氧條件下自養(yǎng)氧化成硝酸鹽的過程,其過程分為兩個階段,首先是氨氮在好氧氨氧化菌(AOB)作用下轉(zhuǎn)化成亞硝酸鹽,接著在亞硝酸鹽氧化菌(NOB)作用下轉(zhuǎn)化成硝酸鹽[3],而反硝化作用是利用反硝化菌(DNB)在厭氧環(huán)境下以有機(jī)物為電子供體,將硝酸鹽還原成亞硝酸鹽,并進(jìn)一步還原成氮氣[4-5]。傳統(tǒng)生物脫氮工藝在硝化過程需要大量氧氣供應(yīng),反硝化過程需要有機(jī)物作為碳源,存在能耗與藥耗過大的問題,屬于能源密集型過程[6-7]。在過去的十幾年里,以短程硝化(PN)與厭氧氨氧化(ANAMMOX)技術(shù)為代表的新型生物脫氮工藝有效彌補(bǔ)了傳統(tǒng)生物脫氮工藝的缺陷。與傳統(tǒng)生物脫氮工藝相比,基于PN的生物脫氮工藝可減少25%~60%的氧氣消耗、40%~100%的有機(jī)碳需求,削減CO2排放量和污泥產(chǎn)量[8]。

    本研究主要討論了PNA工藝脫氮的影響因素,綜述了PNA工藝的應(yīng)用研究現(xiàn)狀,并在此基礎(chǔ)上提出了PNA工藝在應(yīng)用過程中存在的問題及未來發(fā)展方向,以期為PNA工藝的基礎(chǔ)研究與實際應(yīng)用提供參考。

    1 PNA工藝的影響因素

    在PNA工藝中,PN部分要為ANAMMOX部分提供穩(wěn)定的亞硝酸鹽,因此需要選擇性富集AOB以及抑制NOB的生長;而ANAMMOX部分因為AnAOB生長繁殖緩慢[15-16],需要良好的AnAOB保留能力?;诖耍绊慞NA工藝性能的參數(shù)有許多,其中相對重要的影響因素有溶解氧(DO)、pH及溫度。

    1.1 DO的影響

    DO是PN和ANAMMOX反應(yīng)的重要影響因素,在PN反應(yīng)過程中,由于AOB的氧半飽和常數(shù)低于NOB[17],在低DO水平時,AOB與NOB的生長速度均會降低[18],但AOB的活性大于NOB,故可通過降低DO逐步抑制NOB進(jìn)而將其淘汰。而在ANAMMOX反應(yīng)過程中,由于AnAOB是嚴(yán)格的厭氧微生物,DO濃度過高會抑制AnAOB的生存和繁衍,甚至導(dǎo)致AnAOB完全失活,故必須嚴(yán)格控制DO濃度,保證AnAOB活性不被影響。

    在不同的操作條件下,實現(xiàn)PN的適宜DO范圍較寬(0.16~5.00 mg/L)[19],但只有將DO控制在較低的水平,使AOB消耗幾乎所有的DO才能不影響ANAMMOX反應(yīng)中AnAOB活性。RUIZ FILIPPI等[20]在2.5 L活性污泥反應(yīng)器中研究發(fā)現(xiàn),DO質(zhì)量濃度在0.5~1.7 mg/L時可實現(xiàn)PN,其中最適DO質(zhì)量濃度為0.7 mg/L,氨氮轉(zhuǎn)換成亞硝酸鹽的亞硝化率可達(dá)65%。而VARAS等[21]研究表明,PNA工藝的最佳DO條件為0.2 mg/L,此時反應(yīng)器穩(wěn)定性最高,TN去除率可達(dá)到75.36%。總體看來,要穩(wěn)定運行PNA工藝,DO質(zhì)量濃度最好控制在0.5 mg/L以下。

    1.2 溫度的影響

    1.3 pH的影響

    pH對PNA工藝的影響主要體現(xiàn)在兩方面,一方面是直接影響微生物的活性,另外一方面是通過影響參與反應(yīng)的基質(zhì)來間接影響微生物活性。由于pH會影響生物酶的活性,而在PNA工藝中起主要作用的就是各種生物酶。每種生物酶都有自己最適合的pH范圍,在此范圍之外酶活性不能充分發(fā)揮。據(jù)報道,AOB的最適pH在7.9~8.5,NOB的最適pH在7.5~8.3,AnAOB的最適pH在6.7~8.3[27-28]。對于PN過程來說,游離氨既是AOB反應(yīng)的基質(zhì),又是AOB與NOB的抑制劑,低游離氨水平可以促進(jìn)硝化反應(yīng)進(jìn)行,而高游離氨水平下將抑制硝化反應(yīng)。液相中游離氨濃度計算見式(1)。

    (1)

    式中:CFA為液相中游離氨的質(zhì)量濃度,mg/L;c為液相中氨氮質(zhì)量濃度,mg/L;P為溶液pH;Kb為氨的離解常數(shù);Kw為水的離解常數(shù)。

    綜上所述,pH在8.0±0.2時不僅可以為AOB與AnAOB的生長提供一個良好的環(huán)境,也能控制游離氨的濃度,為亞硝酸鹽的積累與ANAMMOX反應(yīng)的進(jìn)行提供有力的支撐。

    1.4 其他影響因素

    除DO、溫度、pH外,還有其他因素可以單獨對PN或ANAMMOX起作用進(jìn)而影響PNA工藝的脫氮效率,如有機(jī)物、鹽度等會影響微生物活性從而影響PN進(jìn)程,ANAMMOX會被光照、底物濃度與碳源等因素影響。

    由于外加的微生物抑制劑會對AOB與NOB產(chǎn)生不同的抑制作用,可利用這種差異實現(xiàn)PN。如鹽、羥胺等可作為NOB抑制劑促進(jìn)PN的實現(xiàn)[31],鹽度過高會導(dǎo)致細(xì)胞質(zhì)壁分離,影響微生物活性,因此PN反應(yīng)中要確保無機(jī)鹽濃度適量,不能高于某一閾值。ASLAN等[32]在浸沒式生物濾池中研究了鹽度對PN的影響,發(fā)現(xiàn)NaCl在1 g/L時AOB具有較高的活性,氨氮去除效率從92%增加到95%,而繼續(xù)增加NaCl濃度會引起氨氮氧化,抑制效果急劇增加。羥胺作為硝化中間產(chǎn)物,對NOB生長具有不可逆的抑制作用,而對AOB沒有影響[33]。HAO等[34]在淹沒式過濾系統(tǒng)中添加適量羥胺后,NOB明顯受到抑制,系統(tǒng)內(nèi)亞硝酸鹽積累得到顯著提高。

    在ANAMMOX反應(yīng)中,AnAOB對光敏感,光照會抑制其活性,從而導(dǎo)致氮的去除率降低30%~50%[35],因此ANAMMOX實驗一般進(jìn)行避光處理。AnAOB因具有化能自養(yǎng)的特性,無機(jī)碳源對AnAOB有重要影響。SHENG等[36]研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)C/N為1.2(質(zhì)量比)時,以葡萄糖為碳源的反應(yīng)器比以乙酸鹽為碳源的反應(yīng)器更為穩(wěn)定,且隨著C/N的下降,反應(yīng)器中細(xì)菌的多樣性也會隨之下降。此外,ANAMMOX的反應(yīng)底物主要是氨氮和亞硝酸鹽,但是高濃度的氨氮和亞硝酸鹽會對ANAMMOX產(chǎn)生抑制[37],并且亞硝酸鹽在這個抑制過程中起主要作用。因此,將亞硝酸鹽濃度控制在合適水平有利于ANAMMOX反應(yīng)進(jìn)行。張樹德等[38]研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)亞硝態(tài)氮為118.4 mg/L時,氨氮轉(zhuǎn)化速率達(dá)到最高,當(dāng)進(jìn)水中亞硝態(tài)氮與氨氮質(zhì)量比為1.3時有較好的脫氮效果。這也進(jìn)一步證明了STROUS等[39]通過元素平衡對ANAMMOX化學(xué)計量關(guān)系的推斷。

    綜上所述,控制PN為ANAMMOX穩(wěn)定提供濃度合適的亞硝酸鹽,維持亞硝態(tài)氮與氨氮質(zhì)量比為1.3,可提高PNA工藝的脫氮性能。

    2 衍生PNA工藝的應(yīng)用現(xiàn)狀

    近年來,隨著對PNA工藝的深入研究和參數(shù)優(yōu)化,相關(guān)衍生PNA工藝得到蓬勃發(fā)展,并在歐洲、亞洲和北美大量應(yīng)用[40-41]。

    2.1 Sharon-ANAMMOX工藝

    (2)

    Sharon-ANAMMOX工藝具有巨大的潛力,不僅能避免添加外部碳源,還可減少污泥的產(chǎn)生和對曝氣能量的需求[43]。Sharon-ANAMMOX工藝主要適用于處理污泥的上清液和高氨氮低碳源的工業(yè)廢水。2001年,VAN DONGEN等[44]首先在實驗室中探究了Sharon-ANAMMOX工藝處理荷蘭Dokhaven污水處理廠污泥消化上清液的可行性,取得了顯著的脫氮效果,其中超過80%的氨氮被轉(zhuǎn)化為氮氣。XU等[45]通過一組生物膜反應(yīng)器(SBBR)處理高氨氮垃圾填埋場滲濾液,在(32.0±0.4) ℃的溫度下,經(jīng)過58 d的馴化期和33 d的穩(wěn)定期,氨氮去除率高達(dá)95%。世界上第一個規(guī)?;疭haron-ANAMMOX工藝于2002年6月在荷蘭Dokhaven污水處理廠正式運行,主要用于處理污泥消化上清液。TOKUTOMI等[46]首次采用工業(yè)規(guī)模的Sharon-ANAMMOX工藝處理半導(dǎo)體工業(yè)含氮廢水,進(jìn)水TN質(zhì)量濃度為260~450 mg/L,經(jīng)過10個月的調(diào)試后Sharon-ANAMMOX工藝達(dá)到穩(wěn)定運行,出水氨氮不到8 mg/L。

    2.2 限制自養(yǎng)硝化反硝化(OLAND)工藝

    OLAND工藝是1998年比利時根特大學(xué)微生物生態(tài)實驗室開發(fā)的一種新型的生物脫氮工藝。OLAND工藝是限氧PN與ANAMMOX偶聯(lián)的一種生物脫氮反應(yīng)系統(tǒng)。其反應(yīng)過程分兩步:第1步是在DO為0.1~0.3 mg/L的限氧條件下,AOB將50%氨氮氧化成亞硝酸鹽,使出水氨氮∶亞硝態(tài)氮穩(wěn)定在1.0∶1.2(質(zhì)量比)左右;第2步是在厭氧條件下,AnAOB利用亞硝態(tài)氮與剩余氨氮發(fā)生ANAMMOX反應(yīng),從而去除含氮污染物。該工藝總反應(yīng)式同式(2)。

    OLAND工藝與傳統(tǒng)脫氮工藝相比,可以節(jié)省62.5%的供氧量和100.0%的碳源。OLAND工藝對高氮廢水具有出色的脫氮性能,WINDEY等[47]研究表明,在限氧條件下運行實驗室規(guī)模的旋轉(zhuǎn)生物接觸反應(yīng)器(RBC),在725 mg/(L·d)的氮負(fù)荷和30 g/L的鹽度下可以實現(xiàn)84%的脫氮率。VLAEMINCK等[48]使用OLAND工藝處理真空廁所中的消化黑水(TN質(zhì)量濃度超過1 000 mg/L),脫氮率可達(dá)到76%。然而,OLAND工藝在實踐應(yīng)用中仍存在許多缺陷[49],其中包括:(1)顆粒、絮凝物或生物膜中AnAOB的緩慢生長會導(dǎo)致反應(yīng)器啟動期長[50];(2)高氨氮去除率取決于ANAMMOX條件下AOB積累的亞硝態(tài)氮量;(3)運行過程中必須限制硝態(tài)氮的產(chǎn)生。

    2.3 全程自養(yǎng)脫氮(CANON)工藝

    CANON工藝是2002年荷蘭代爾夫特理工大學(xué)在Sharon-ANAMMOX基礎(chǔ)上發(fā)展起來的一種全新脫氮工藝[51]。CANON工藝是在單個反應(yīng)器或生物膜內(nèi),通過控制DO同時實現(xiàn)PN和ANAMMOX,從而達(dá)到脫氮目的。CANON工藝總反應(yīng)式見式(3):

    (3)

    由于CANON工藝中AOB與AnAOB都是自養(yǎng)菌,故此工藝具有不需有機(jī)碳源、降低曝氣量、節(jié)約能耗和污泥產(chǎn)量低的優(yōu)點[52]。由于CANON工藝具有產(chǎn)生顆粒狀物質(zhì)的能力,可將PN和ANAMMOX反應(yīng)置于單個反應(yīng)器中,減少占地面積[53]。CANON工藝適用于處理高氨氮、低C/N廢水。CEMA等[54]在移動床反應(yīng)器中處理污泥上清液,進(jìn)水氨氮質(zhì)量濃度保持在350~720 g/m3,氨氮去除負(fù)荷最大可達(dá)1.9 g/(m3·d)。適當(dāng)提高C/N能夠提升CANON工藝脫氮效果,ZHANG等[55]采用連續(xù)曝氣模式(DO為0.15~0.20 mg/L)運行序批式活性污泥反應(yīng)器(SBR),當(dāng)C/N從0.10增加到0.82時,脫氮效率逐步提高并保持在90.7%~95.5%;但是隨著C/N從0.82增加到1.07,脫氮效率持續(xù)下降至60.1%。ZHANG等[56]研究表明,當(dāng)進(jìn)水氨氮為420 mg/L且C/N≤0.8時,TN去除率從約65%提高到75%以上,脫氮容積負(fù)荷從約0.255 kg/(m3·d)提高到約0.278 kg/(m3·d);而當(dāng)C/N提高至1.0時,TN去除率降至60%,脫氮容積負(fù)荷降至0.236 kg/(m3·d)。

    2.4 好氧反氨化(DEMON)工藝

    DEMON工藝是奧地利因斯布魯克大學(xué)開發(fā)的一種與CANON工藝相似的脫氨技術(shù)。DEMON工藝與CANON工藝不同之處在于它是通過控制pH調(diào)節(jié)系統(tǒng)內(nèi)的亞硝酸鹽濃度,防止亞硝酸鹽累積而抑制AnAOB,并且是在單個生物反應(yīng)器內(nèi)以ANAMMOX途徑消除氨氮[57]。與傳統(tǒng)的脫氮系統(tǒng)相比,DEMON工藝可節(jié)省約25%的能源成本。WETT[58]研究表明,DEMON工藝的單位脫氮能耗為1.16 kW·h/kg,而傳統(tǒng)系統(tǒng)的能耗為6.50 kW·h/kg,節(jié)約能耗約80%。自2004年以來,DEMON工藝逐步取代傳統(tǒng)生物除氮技術(shù),在奧地利Strass污水處理廠[59]、瑞士Glarnerland污水處理廠[60]以及Olburgen污水處理廠[61]等多家大規(guī)模的污水處理廠中有效運行。

    2.5 不同工藝間的區(qū)別與聯(lián)系

    近年來,國內(nèi)外學(xué)者對傳統(tǒng)生物脫氮工藝實踐中暴露出的問題進(jìn)行了大量的理論和實驗研究,提出了一些不同于傳統(tǒng)的生物脫氮理論的新認(rèn)識,并逐漸形成了新的脫氮理論。單級CANON、DEMON工藝以及多級Sharon-ANAMMOX、OLAND工藝都是基于新的脫氮理論而提出和發(fā)展起來,是基于PN與ANAMMOX兩種技術(shù)的結(jié)合。

    Sharon-ANAMMOX工藝與OLAND工藝比較相似,皆在兩個反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行,但因為OLAND工藝是在限氧條件下完成PN過程,其相對于Sharon-ANAMMOX工藝能耗更低(PN過程DO消耗比Sharon-ANAMMOX工藝節(jié)約37.5%),而且在較低溫度下(22~30 ℃)仍可獲得較好的脫氮效果。CANON工藝則與DEMON工藝相似,可在同一個反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行,但是在工藝控制方面,DEMON工藝是通過pH控制系統(tǒng)內(nèi)的亞硝酸鹽濃度,從而抑制NOB達(dá)到積累AnAOB與AOB的效果。

    基于全程硝化反硝化的傳統(tǒng)生物脫氮工藝氨氮處理的容積負(fù)荷一般在2~8 kg/(m3·d),脫氮率較高,一般可達(dá)到95%左右,傳統(tǒng)的硝化反硝化生物脫氮工藝投資成本不算太高,但由于需要大量曝氣和碳源供應(yīng)導(dǎo)致運行成本較高[62]92-95。與傳統(tǒng)的硝化反硝化生物脫氮工藝相比,Sharon-ANAMMOX、OLAND工藝的脫氮效率與傳統(tǒng)生物脫氮工藝相近,脫氮率可以達(dá)到90%以上,此外Sharon-ANAMMOX工藝通過懸浮污泥法實現(xiàn)PNA,氨氮處理的容積負(fù)荷大幅提升,可達(dá)10~20 kg/(m3·d),投資成本及運行成本較傳統(tǒng)生物脫氮工藝均大幅降低。CANON、DEMON等工藝通過生物膜法實現(xiàn)PNA,脫氮效果與傳統(tǒng)生物脫氮工藝相比略有下降,脫氮率在65%~80%,但其運行成本存在較大優(yōu)勢。

    此外,傳統(tǒng)生物脫氮工藝由于缺少ANAMMOX路徑,因此反應(yīng)器中含有大量AOB,但不含AnAOB,目前PNA工藝中已篩選的AnAOB主要有Brocadiaanammoxidans,Kueneniastuttgartiensis,Scalindusorokinii,而AOB主要是Nitrosornonaseutyopha[62]94。

    3 結(jié)論與展望

    PNA工藝是一種新型的自養(yǎng)脫氮技術(shù),不僅可以節(jié)約曝氣能耗,還能削減藥耗。PNA工藝啟動與運行所需的環(huán)境要求比較嚴(yán)格,不僅要有利于AOB與AnAOB的生長繁殖,同時還需要抑制并淘汰NOB,所以溫度最好保持在30~35 ℃,pH宜控制在8.0±0.2,DO質(zhì)量濃度控制在0.5 mg/L以下。

    作為一項才發(fā)展十幾年的新技術(shù),PNA工藝的應(yīng)用研究依舊任重道遠(yuǎn)。未來可以從以下幾方面拓展對PNA工藝的研究:(1)探索簡易的控制策略實現(xiàn)PN以穩(wěn)定提供亞硝酸鹽,保證后續(xù)ANAMMOX反應(yīng)的順利進(jìn)行;(2)由于AnAOB的生長緩慢,可以通過研發(fā)促進(jìn)AnAOB生長與富集的功能填料,縮短該工藝的啟動時間;(3)在實際工程中進(jìn)行應(yīng)用試驗,將工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化與調(diào)控,在自動化控制的基礎(chǔ)上實現(xiàn)高效穩(wěn)定脫氮;(4)探索除污泥消化上清液和垃圾滲濾液等特殊廢水外,常規(guī)生活污水、不同類型工業(yè)廢水用該工藝處理的可行性。

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