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    Fe,Ag摻雜單層MoSe2光電性質(zhì)的第一性原理計算

    2022-03-04 13:24:04徐中輝劉川川袁秋明
    原子與分子物理學(xué)報 2022年3期
    關(guān)鍵詞:價帶導(dǎo)帶費米

    徐中輝, 劉川川, 陳 圳, 袁秋明

    (江西理工大學(xué) 信息工程學(xué)院, 贛州 341000)

    1 引 言

    二維過渡金屬硫族化合物(TMDCs)具有類似石墨烯的層狀結(jié)構(gòu),其獨特的物理和化學(xué)性質(zhì),在光電子器件領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力[1-3]. MoSe2作為TMDCs中的重要成員,在很多領(lǐng)域已經(jīng)取得了較大的突破,例如能量存儲,催化劑,光電晶體管,傳感器等[4-7]. 塊體MoSe2為禁帶寬度約1.1 eV的間接帶隙半導(dǎo)體,當(dāng)剝離成單層結(jié)構(gòu)時,則轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋栋雽?dǎo)體,帶隙為1.55 eV[8]. 在實驗上,通常采用機(jī)械剝離,水熱,化學(xué)氣相沉積等方法[9-11]來制備單層MoSe2,Liu[12]等發(fā)現(xiàn)基于單層MoSe2構(gòu)建的場效應(yīng)晶體管,可以取得高達(dá)104的電流開關(guān)比,體現(xiàn)了MoSe2優(yōu)異的電學(xué)性能;實驗數(shù)據(jù)還表明單層MoSe2在可見光范圍內(nèi)具有較強(qiáng)的光吸收能力[13],同時王等研究發(fā)現(xiàn)MoSe2的光電轉(zhuǎn)換效率接近10%[14],這進(jìn)一步顯示單層MoSe2在光電器件方面具有廣闊的應(yīng)用前景. 近年來,關(guān)于二維材料的改性研究日趨熱門,Pan等[15]通過理論計算發(fā)現(xiàn)摻雜Fe元素可以有效增強(qiáng)GaSb體系對紅外區(qū)光子的吸收,大幅度改善其光學(xué)性能;在實驗上,Zhang等[8]觀察到摻雜稀土元素鉺能夠有效增強(qiáng)MoSe2薄膜的導(dǎo)電性和光吸收率,使其在發(fā)光器件領(lǐng)域具有較大的潛力;Boulahlib等[16]發(fā)現(xiàn)摻雜Ag原子可以有效加強(qiáng)ZnO的電導(dǎo)和電子極化率,大幅度提高了ZnO的光催化性能. 但截止到目前,關(guān)于Fe,Ag摻雜單層MoSe2的光電性質(zhì)方面的理論研究還相對較少,我們預(yù)測Fe,Ag原子摻雜單層MoSe2也會表現(xiàn)出較好的光電性質(zhì),因此本文基于第一性原理,從理論計算的角度,研究了Fe,Ag摻雜單層MoSe2的電子結(jié)構(gòu)和光電效應(yīng),期望本文的數(shù)據(jù)結(jié)果可以為MoSe2的改性研究提供一定的理論參考.

    2 計算模型與方法

    選用2H型MoSe2作為構(gòu)建器件輸運體系的原胞,其屬于P63/mmc空間群,并利用建模軟件Device Studio在X、Y、Z方向?qū)oSe2原胞進(jìn)行1×7×1擴(kuò)胞,構(gòu)成一個包含42個原子的超胞,并搭建為器件. 圖1為單層MoSe2的器件模型圖,該器件主要由左、右電極和中心散射區(qū)組成,其中左,右電極為半無限長的. 綠色和橘黃色的圓球分別表示Mo原子、Se原子,藍(lán)色的圓球表示摻雜的原子,圖1(b)中的紅色彎曲線用于表示照射在中心散射區(qū)的線偏振光,將Y方向設(shè)置為輸運方向,且輸運方向和線偏振光的夾角為θ.

    圖1 單層MoSe2器件模型的俯視圖(a)和側(cè)視圖(b)Fig. 1 Top view (a) and side view (b) of monolayer MoSe2 device model

    3 結(jié)果與討論

    3.1 電子結(jié)構(gòu)

    圖2給出了本征單層MoSe2及其摻雜體系的能帶結(jié)構(gòu),其中能量零點表示費米能級(0 eV). 數(shù)據(jù)結(jié)果顯示,本征單層MoSe2的能帶為直接帶隙,其禁帶寬度為1.548 eV,與之前的理論計算結(jié)果基本一致[22,23]. 從圖2(b)、(c)可以發(fā)現(xiàn),摻雜使單層MoSe2的能帶結(jié)構(gòu)產(chǎn)生較大的改變,導(dǎo)帶和價帶的能級更加密集,且?guī)毒黠@變窄;摻雜體系的導(dǎo)帶和價帶均向低能方向移動,并越過費米能級,而價帶偏移相對較小,從而導(dǎo)致帶隙變窄. Fe摻雜體系表現(xiàn)出N型半導(dǎo)體特征,Ag摻雜體系則在費米能級附近引入了相對較多的雜質(zhì)能級,有轉(zhuǎn)變成金屬的趨勢,加強(qiáng)了體系的導(dǎo)電性;因此發(fā)生電子躍遷的概率也更高,這與實驗上的現(xiàn)象基本符合[8],表明本文的數(shù)據(jù)是合理的.

    圖2 單層MoSe2及其摻雜體系的能帶結(jié)構(gòu)圖 :(a)未摻雜; (b) Fe摻雜; (c) Ag摻雜Fig. 2 Energy band structure diagrams of monolayer MoSe2 and its doping systems: (a) undoped; (b) Fe-doped; (c) Ag-doped

    為進(jìn)一步探討Fe,Ag摻雜使單層MoSe2的能帶結(jié)構(gòu)產(chǎn)生較大變化的原因,計算了單層MoSe2及其摻雜體系的總態(tài)密度(TDOS)和分波態(tài)密度(PDOS). 如圖3所示,與本征單層MoSe2的總態(tài)密度相比,F(xiàn)e摻雜體系的導(dǎo)帶和價帶向低能方向移動,且導(dǎo)帶的偏移量相對較大,因此導(dǎo)致了體系的帶隙變窄. Ag摻雜體系的費米能級附近也被較多的態(tài)密度波峰所占據(jù),且較高的態(tài)密度波峰主要集中在價帶區(qū)域,這與圖2計算的能帶結(jié)構(gòu)特點相符合. 由圖3(a)可以發(fā)現(xiàn),對于本征單層MoSe2,其價帶區(qū)域和部分導(dǎo)帶區(qū)域(0-5eV)的能帶結(jié)構(gòu)主要由Se-4p和Mo-4d軌道所貢獻(xiàn),而5 eV-10 eV的導(dǎo)帶區(qū)域主要由Se-3d軌道所貢獻(xiàn). 值得注意的是,在導(dǎo)帶區(qū)域Mo-4d軌道貢獻(xiàn)最多,這解釋了摻雜體系的總態(tài)密度峰值減小的現(xiàn)象. 對于圖3(b)中的Fe摻雜體系,其費米能級(0eV)附近出現(xiàn)了較高的態(tài)密度波峰(41),其主要是由Fe-3d、Se-4p以及少量的Mo-4d軌道所貢獻(xiàn),這表明Fe摻雜單層MoSe2后,F(xiàn)e原子的d軌道和Se的p軌道產(chǎn)生了較為強(qiáng)烈的耦合作用,在其它文獻(xiàn)中也出現(xiàn)了類似的現(xiàn)象[15,24]. 此外,Ag摻雜體系在-5 eV至-7 eV的價帶區(qū)域內(nèi)存在較大的態(tài)密度值(45.6);主要是由Ag-4d和Se-4p軌道所貢獻(xiàn),其中Ag-4d軌道貢獻(xiàn)最多,這說明Ag摻雜對單層MoSe2的影響主要體現(xiàn)在對其費米能級和價帶的改變. 以上這些數(shù)據(jù)結(jié)果表明,摻雜Fe原子可以影響單層MoSe2費米能級附近的能帶結(jié)構(gòu),且摻雜Ag原子可以進(jìn)一步減小帶隙,有效加強(qiáng)其電子輸運能力.

    3.2 光電效應(yīng)

    為了解摻雜對單層MoSe2光電效應(yīng)的影響,計算了其摻雜體系的光響應(yīng),即單層MoSe2在線偏振光的照射下,會產(chǎn)生光響應(yīng). 光子能量的參考范圍為:1.5-2.6 eV,數(shù)據(jù)結(jié)果如圖4所示,從整體上看,光響應(yīng)呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢,對于本征單層MoSe2,其在光子能量為2.2 eV時,可以獲得較大的光響應(yīng)(1.126),而最近的實驗數(shù)據(jù)顯示,單層MoSe2在580 nm(接近2.2 eV)的光照下,會有一個較高的光吸收率,這與我們的計算結(jié)果基本一致[8],表明本文的數(shù)據(jù)是合理的. 從圖中還可以發(fā)現(xiàn),在絕大多數(shù)光子能量下,摻雜體系的光響應(yīng)均大于本征單層MoSe2,這表明Fe,Ag摻雜可以有效提高單層MoSe2的光響應(yīng)能力,且Ag原子的摻雜效果最佳,可以取得最大的光響應(yīng)(4.42). 這些結(jié)果與體系的能帶結(jié)構(gòu)特點相對應(yīng),即摻雜Fe,Ag原子,使體系導(dǎo)帶和價帶的能級更加密集;且體系的禁帶寬度變窄,更有利于電子躍遷,從而使MoSe2的光響應(yīng)得到進(jìn)一步加強(qiáng).

    4 結(jié) 論

    本文基于第一性原理,從理論計算的角度研究了摻雜Fe,Ag對單層MoSe2電子結(jié)構(gòu)和光電效應(yīng)的影響. 結(jié)果表明:摻雜Fe,Ag原子均能改變單層MoSe2的能帶結(jié)構(gòu),且費米能級附近出現(xiàn)了較多的態(tài)密度峰,其分別是由Fe-3d、Se-4p軌道和Se-4p、Mo-4d軌道所貢獻(xiàn). 摻雜Fe,Ag原子能夠有效提高單層MoSe2的光響應(yīng)能力,且Ag摻雜效果最佳;這可以歸結(jié)于摻雜引入了穿越費米能級的雜質(zhì)能帶,為電子躍遷提供了更有利的條件,從而加強(qiáng)了單層MoSe2的光響應(yīng),期望本文的數(shù)據(jù)結(jié)果能為單層MoSe2的改性研究提供一定的理論參考.

    圖3 總態(tài)密度與分波態(tài)密度結(jié)構(gòu)圖:(a)未摻雜;(b) Fe摻雜;(c) Ag摻雜Fig.3 Structure diagrams of total density of states and partial density of states: (a) undoped; (b) Fe-doped; (c) Ag-doped

    圖 4 單層MoSe2及其摻雜體系的光響應(yīng)隨光子能量的變化Fig. 4 The photoresponse of monolayer MoSe2 and its doping systems with photon energy

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