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    固相萃取-高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法測定食品中麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明和酚酞

    2022-02-26 09:47:16張志剛鄭向華陳燕吳敏林建忠徐敦明林立毅
    化學分析計量 2022年2期
    關鍵詞:麻黃堿酚酞甲酸

    張志剛,鄭向華,陳燕,吳敏,林建忠,徐敦明,林立毅

    (廈門海關技術中心,福建廈門 361013)

    隨著社會的發(fā)展,人們生活水平不斷提高,因飲食高脂肪、高蛋白引起肥胖的人群越來越多。由肥胖導致的心腦血管疾病對身體健康構成了極大的危險,因此人們對減肥的需求日益增高。近年來,一些不良商家為了牟取暴利,以日常食品為載體,非法添加麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明或酚酞后,大肆宣稱其具有較好的減肥功效,以欺騙消費者。麻黃堿是一類中樞興奮藥[1],能增加消耗能量,但服用后容易產(chǎn)生焦慮、興奮、失眠等不良反應;芬氟拉明、西布曲明屬于中樞神經(jīng)抑制劑,可抑制食欲,前者不良反應易引起成癮性、肺部高血壓等[2],后者不良反應如肢體痙攣、思維異常、癲癇發(fā)作等[3];酚酞屬于接觸性輕瀉藥,長期服用會誘發(fā)頑固性便秘、結腸炎、流產(chǎn)、大出血、腸癌等疾?。?-5]。由于這些藥物有嚴重副作用,因此已被多數(shù)國家撤銷或禁止,消費者在不知情的情況下長期食用添加違禁藥物的食品,將會對健康造成威脅。

    2021 年市場監(jiān)管總局將嚴查非法添加非食用物質(zhì)和藥品的違法行為列入民生領域案件查辦“鐵拳”行動中,并在5 月27 日公布了第二批2021 年民生領域案件查辦“鐵拳”行動的典型案例,其中“網(wǎng)紅”減肥糖果非法添加西布曲明的有毒有害食品案引人關注[6],因此建立食品中違禁添加藥物準確、快速的檢測方法勢在必行。

    目前用于麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明、酚酞的檢測方法主要有薄層色譜法[7]、分光光度法[8-9]、毛細管電泳法[10]、高效液相色譜法[11-12]、離子遷移譜法[14]、氣相色譜-質(zhì)譜法[15-16]、液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法[17-20],分析的基質(zhì)主要集中在保健品[13]、功能或保健食品[14-17]上,普通食品鮮有報道[21],尚未有食品中麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明和酚酞同時檢測的報道。筆者采用固相萃取-高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜(HPLC-MS/MS)法,以食品為研究對象,通過優(yōu)化檢測條件,建立了同時定量測定食品中麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明和酚酞的方法,并進行系統(tǒng)的方法學考察和實際樣品分析。該方法具有快速、靈敏、準確度高等特點,可實現(xiàn)食品中非法添加物麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明和酚酞的高快速測定。

    1 實驗部分

    1.1 主要儀器與試劑

    高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜儀:Agilent 6470 型,配有電噴霧離子源,美國安捷倫科技有限公司。

    固相萃取儀:57044 型,美國色譜科公司。

    旋渦振蕩器:MS5 型,德國IKA 公司。

    電子天平:PL403-IC 型,感量為0.01 g,瑞士梅特勒-托利多集團。

    離心機:TGL-16G 型,上海安亭科學儀器廠。

    全自動氮吹濃縮儀:Turbo Vap LV 型,美國Capiler LifeSciences 公司。

    甲醇中的麻黃堿、酚酞、芬氟拉明、西布曲明標準溶液:質(zhì)量濃度均為100 μg/mL,CAS 號分別為50-98-6、77-09-8、458-24-2、125494-59-9,美國A ChemTek 公司。

    固相萃取柱:Oasis HLB 型,3 mL/(60 mg),美國沃特世公司。

    甲醇、乙腈、甲酸:均為色譜純,德國默克公司。

    樣品:共200 批次,分別購于當?shù)爻小⑸虉龊途W(wǎng)商,樣品類型有餅干、糕點、糖果、果凍、代用茶、代餐粉、蜜餞類、酵素類固體飲料等。實驗所用其它試劑均為分析純。實驗用水為超純水。

    1.2 溶液配制

    1.2.1 標準儲備液

    分別準確移取麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明、酚酞4 種化學藥物標準溶液各1.00 mL,均用甲醇定容至10 mL,配制成質(zhì)量濃度均為10 μg/mL 的4種化學藥物的標準儲備液,置于-20 ℃條件下避光儲存。

    1.2.2 混合標準中間液

    分別準確移取1.00 mL 麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明、酚酞標準儲備液至10 mL 容量瓶中,用甲醇定容至標線,配制成1.0 μg/mL 的混合標準中間液。

    1.2.3 系列混合標準工作溶液

    采用流動相(0.2 %甲酸水-甲醇)采用逐級稀釋的方法,配制成4 種化學藥物的質(zhì)量濃度均分別為2.0、5.0、10.0、20.0、50.0、100.0、200.0 ng/mL 的系列混合標準工作溶液。

    1.3 樣品前處理

    1.3.1 提取

    準確稱取2 g(精確至0.01 g)樣品,置于50 mL 離心管中,準確加入10 mL 0.1 mol/L 鹽酸溶液,渦旋振蕩1 min,超聲15 min,冷卻至室溫,以5 000 r/min 的轉速離心10 min,準確移取5 mL 上清液,待凈化。

    1.3.2 凈化

    分別采用3 mL 甲醇、3 mL 水對Oasis HLB 固相萃取柱進行活化,再將1.3.1 中待凈化的上清液轉移至活化后的固相萃取柱中,上樣后,用3 mL 10 mmol/L 的鹽酸溶液淋洗,抽至近干后,用9 mL 4%氨水甲醇(體積比)溶液分3 次洗脫。將洗脫液收集于10 mL 試管中,在40 ℃下氮吹濃縮至近干,用0.2%甲酸水溶液定容至1 mL,渦旋混勻后,過0.22 μm 微孔濾膜,供測定。

    1.4 儀器工作條件

    1.4.1 色譜

    色譜柱:Agilent Eclipse Plus 3 C18柱[150 mm×2.1 mm,1.8 μm,安捷倫科技(中國)有限公司];柱溫:30 ℃;流量:0.5 mL/min;流動相:A 為0.2 %甲酸溶液,B 為甲醇;進樣體積:5 μL;梯度洗脫程序見表1。

    表1 梯度洗脫程序

    1.4.2 質(zhì)譜

    離子源:電噴霧電離(ESI)源;毛細管電壓:3.5 kV;霧化氣壓力:310.3 kPa;噴嘴電壓:500 V;干燥氣溫度:300 ℃;干燥氣流量:10 L/min;鞘氣溫度:325 ℃;鞘氣流量:8 L/min;監(jiān)測模式:多反應監(jiān)測(MRM)模式;待測物的母離子、子離子及對應的碰撞能量、碎裂電壓等質(zhì)譜參數(shù)見表2。

    表2 麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明、酚酞的質(zhì)譜檢測參數(shù)

    2 結果與討論

    2.1 流動相的優(yōu)化

    分別采用甲醇水溶液、乙腈水溶液、0.1%甲酸水-乙腈、0.1%甲酸水-甲醇,0.2%甲酸水-乙腈,0.2%甲酸水-甲醇等多種流動相體系進行色譜分析,分別考察待測物的分離效果、色譜峰形、峰高及響應情況。結果表明,選用甲醇水溶液、乙腈水溶液作為流動相時,待測物的峰形拖尾明顯;采用0.1%甲酸水-乙腈、0.1%甲酸水-甲醇作為流動相時,待測物峰形較好,但靈敏度較低;當0.2%甲酸水-乙腈或0.2%甲酸水-甲醇作為流動相時,各組分化學藥物的離子化效率高,分離度和峰型好,響應值高??紤]到標準物質(zhì)是用甲醇稀釋配制的,為了保持分析體系溶劑的一致性,最終確定0.2%甲酸水-甲醇作為流動相。

    2.2 質(zhì)譜條件優(yōu)化

    采用針泵連續(xù)進樣,選擇[M+H]+對母離子進行調(diào)諧,分別對碎裂電壓、碰撞能量等條件進行優(yōu)化,質(zhì)譜檢測參數(shù)見表2。優(yōu)化后麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明、酚酞的參考保留時間分別為3.805、5.688、7.896、7.907 min,4 種化學藥物的MRM 色譜圖見圖1。

    圖1 4 種化合物多反應監(jiān)測(MRM)色譜圖

    2.3 提取溶劑的選擇

    由于麻黃堿、西布曲明、芬氟拉明中有仲胺或叔胺基團,酚酞有酯基團,均屬于極性化合物,因此可以選擇極性比較強的有機溶劑,有機(無機)酸溶液或有機溶劑和水的混合溶液作為提取溶劑。通過添加回收試驗的方法,分別采用甲醇、乙腈、甲醇-水、乙腈-水、0.5%甲酸水、1%磷酸水、0.1 mol/L鹽酸水溶液作為提取溶劑,考察各溶劑的提取效率并進行比較,結果發(fā)現(xiàn),0.1 mol/L 鹽酸溶液對被測物的提取效率較高且穩(wěn)定,4 種化學藥物的回收率均能達到90%以上,因此選擇提取溶劑為0.1 mol/L鹽酸溶液。

    2.4 固相萃取凈化的選擇

    2.4.1 萃取柱

    由于食品基質(zhì)復雜,在液相色譜-質(zhì)譜/質(zhì)譜法進行定量測定時,需要對樣品進行凈化以降低背景干擾,減少基質(zhì)效應,提高檢測結果的準確性。有文獻報道用強陽離子固相萃取柱(Oasis MCX)對保健食品[16]及尿液中[18]的麻黃堿進行凈化,但未見其它固相萃取柱應用于4 種被測物檢測的報道。分別考察C18、HLB、WCX 和MCX 4 種固相萃取小柱對被測組分的萃取效率,麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明、酚酞在4 種固相萃取小柱上回收率的比較見圖2。

    圖2 4 種化合物在4 種固相萃取小柱上回收率比較

    由圖2 可知,MCX 小柱對西布曲明和酚酞的萃取效率低,僅有50%左右;WCX 小柱對酚酞、芬氟拉明和麻黃堿3 種物質(zhì)的萃取效率低于60%;C18和HLB 小柱對4 種被測物的萃取效率均較高,萃取效率可達到85%以上,因為HLB 萃取小柱回收率更加穩(wěn)定,因此最終選擇HLB 作為固相萃取凈化柱。

    2.4.2 洗脫液種類及其用量

    采用空白添加的方式對不同的洗脫劑以及洗脫劑體積進行比較。根據(jù)化合物性質(zhì),選擇極性溶劑分別為甲醇、乙酸乙酯、乙腈、4%氨水甲醇作為洗脫劑,結果表明,以4%氨水甲醇溶液作為洗脫劑時不僅洗脫效率高,且凈化效果好。還考察了洗脫劑用量的洗脫效果,發(fā)現(xiàn)當洗脫劑體積大于9.0 mL時,回收率趨于平穩(wěn)(大于95%),因此選擇洗脫溶液為9.0 mL 4%氨水甲醇。

    2.5 線性方程和檢出限

    采用甲醇溶液將標準儲備液稀釋成質(zhì)量濃度為2.00、5.00、10.0、20.0、50、100、200 μg/L 的系列混合標準工作溶液,采用優(yōu)化的色譜及質(zhì)譜條件,進行HPLC-MS/MS 分析。以4 種化合物的質(zhì)量濃度為橫坐標(x),定量離子對的色譜峰面積為縱坐標(y)繪制標準工作曲線。在不含目標化合物的陰性樣品中添加標準溶液,在1.4 儀器工作條件下,以3 倍的信噪比計算檢出限,10 倍的信噪比計算定量限。4 種化合物的線性范圍、線性方程、相關系數(shù)、檢出限和定量限見表3。

    表3 線性范圍、線性方程、相關系數(shù)、檢出限和定量限

    由表3 可知,麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明、酚酞4 種化合物的質(zhì)量濃度在2.00~200 μg/L 范圍內(nèi)與色譜峰面積具有良好的線性,線性相關系數(shù)均大于0.999,檢出限為2.5 μg/kg,定量限為8 μg/kg,表明該方法靈敏度較高。

    2.6 回收率與精密度試驗

    以不含4 種違法添加物的糖果、果凍、蜜餞、代用茶、固體飲料5 種基體為試驗對象,采用空白樣品添加標準溶液的方法,分別在1、2 和10 倍方法定量限水平進行加標回收試驗,按1.3 方法進行樣品前處理,在優(yōu)化的色譜、質(zhì)譜條件下進行測定,每個添加水平平行測定6 次,測定結果見表4。由表4 可知,各組分化學藥物的加標回收率為71.0%~99.5%,測定結果的相對標準偏差為2.1%~8.2%,表明該方法具有良好的準確度和精密度,可以滿足日常檢測分析需求。

    表4 回收率與精密度試驗結果(n=6)

    2.7 實際樣品檢測

    采用所建實驗方法對市售宣稱具有減肥功效的食品進行檢測,其中包括餅干、糕點、糖果、果凍、代用茶、代餐粉、蜜餞類、酵素類固體飲料等食品共計200 批次樣品。檢測結果顯示,在1 批次果蔬糖果的樣品中檢測出西布曲明,檢測值高達4.06×106μg/kg,其它樣品中均未檢測出4 種非法添加物。

    3 結語

    建立了固相萃取-超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法同時測定食品中麻黃堿、芬氟拉明、西布曲明和酚酞4 種非法添加化學藥物的分析檢測方法。該方法前處理操作簡便,對不同食品基質(zhì)凈化效果好,靈敏度、準確度和精密度高,回收率穩(wěn)定,可為食品中非法添加化學藥物的檢測工作提供有力技術支持,為打擊食品中非法添加減肥類化學藥物行為提供有力依據(jù),從而保證消費者的合法利益。

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